JP5172402B2

JP5172402B2 - Organic EL device

Info

Publication number: JP5172402B2
Application number: JP2008064642A
Authority: JP
Inventors: 眞治西浦
Original assignee: Sharp Corp
Current assignee: Sharp Corp
Priority date: 2008-03-13
Filing date: 2008-03-13
Publication date: 2013-03-27
Anticipated expiration: 2028-03-13
Also published as: JP2009224399A

Description

本発明は、有機ＥＬデバイスの構造、特に、照明用光源として用いられる有機ＥＬデバイスの構造に関する。 The present invention relates to a structure of an organic EL device, and more particularly to a structure of an organic EL device used as a light source for illumination.

近年、地球の温暖化問題に対して関心が高まっている。炭酸ガスの排出量を減らし、温暖化を低減するために、様々の省エネが模索されている。その中でも、照明器具のエネルギー利用の高効率化が、１つの重要なポイントとされている。現在、広く使われている白熱ランプおよび蛍光灯は発光効率の点から飽和状態となり、さらに発光効率のよい照明器具の研究開発が盛んに行われている。中でも、有機ＥＬ素子に関しては、将来技術として発光効率１００〜２００ｌｍ／Ｗ、寿命６０，０００時間が期待されており、白熱ランプの１５ｌｍ／Ｗ、１，０００〜２，０００時間、および蛍光灯の５０〜１００ｌｍ／Ｗ、１０，０００時間に対して、地球環境に優しい照明になり得ると考えられている。今後の研究開発の課題は、上述の性能を実現していくとともに、その製造コストを削減することである。 In recent years, there has been an increasing interest in global warming issues. Various energy savings are being sought to reduce carbon dioxide emissions and reduce global warming. Among them, one of the important points is to increase the efficiency of energy use of lighting fixtures. Currently, incandescent lamps and fluorescent lamps that are widely used are saturated from the standpoint of luminous efficiency, and research and development of lighting fixtures with higher luminous efficiency are being actively conducted. In particular, regarding organic EL elements, as future technologies, luminous efficiency of 100 to 200 lm / W and lifetime of 60,000 hours are expected, incandescent lamps of 15 lm / W, 1,000 to 2,000 hours, and fluorescent lamps It is considered that the lighting can be friendly to the global environment for 50 to 100 lm / W for 10,000 hours. The subject of future research and development is to realize the above-mentioned performance and reduce the manufacturing cost.

図１は、次世代の照明として期待されて開発が進められている発光ダイオード(light emitting diode：ＬＥＤ）を用いた光源を示す図である（非特許文献１参照）。図１の光源は、反対面上にヒートシンク２４０を設けたセラミック基板２１０上の金属パターン２２０に、複数のＬＥＤ２３０をフリップチップ実装して、その上に蛍光樹脂層２５０を設けたものであり、白色光を放射する。複数のＬＥＤの高密度配置により発光強度ムラを減らしているが、高密度配置には限界がある。また、複数のＬＥＤを実装していく必要があるので、組み立てコストが上昇し、および大面積の面発光光源の製造が困難であるという問題点を有している。 FIG. 1 is a diagram showing a light source using a light emitting diode (LED) that is expected to be developed as a next-generation illumination and is being developed (see Non-Patent Document 1). The light source in FIG. 1 is obtained by flip-chip mounting a plurality of LEDs 230 on a metal pattern 220 on a ceramic substrate 210 provided with a heat sink 240 on the opposite surface, and providing a fluorescent resin layer 250 thereon. Emits light. Although uneven emission intensity is reduced by high density arrangement of a plurality of LEDs, there is a limit to high density arrangement. In addition, since it is necessary to mount a plurality of LEDs, there are problems in that the assembling cost increases and it is difficult to manufacture a surface-emitting light source having a large area.

上記の問題点に関して、有機ＥＬ素子を用いる場合には、複数の有機ＥＬ素子を同一基板上に容易に作成できるという利点がある。したがって、前述したＬＥＤを用いる場合と比べて、素子を実装するコストを削減することができ、より低コストな面発光光源器具が実現可能であると考えられている。しかしながら、大面積の面発光光源を作製する場合、短絡欠陥が発生しやすい。短絡欠陥が存在すると電流が欠陥部に集中して発光が著しく劣化する。 Regarding the above problems, when an organic EL element is used, there is an advantage that a plurality of organic EL elements can be easily formed on the same substrate. Therefore, it is considered that the cost for mounting the element can be reduced as compared with the case where the LED described above is used, and a lower cost surface emitting light source device can be realized. However, when producing a surface emitting light source having a large area, short circuit defects are likely to occur. If there is a short-circuit defect, the current concentrates on the defect and the light emission is significantly degraded.

この問題を回避するために、複数の有機ＥＬ素子を直列に接続した大面積の面発光光源が提案されている（特許文献１参照）。図２に示されるように、直列接続構造とすることにより、一部の有機ＥＬ素子に短絡欠陥が生じても他の有機ＥＬ素子へ電流を流すことが可能であるため、光源全体としての発光の劣化を抑制することができる。 In order to avoid this problem, a large-area surface-emitting light source in which a plurality of organic EL elements are connected in series has been proposed (see Patent Document 1). As shown in FIG. 2, by adopting a series connection structure, even if a short circuit defect occurs in some organic EL elements, it is possible to flow current to other organic EL elements. Can be prevented.

簡単な回路構成で所望の光量を得ると共に、有機ＥＬ素子の長寿命化を可能にする手段として、複数の有機ＥＬ素子を直列に接続した構成が提案されている（特許文献２）。しかしながら、有機ＥＬデバイスとして実現する方法は具体的に示されていない。 A configuration in which a plurality of organic EL elements are connected in series has been proposed as means for obtaining a desired light amount with a simple circuit configuration and extending the life of the organic EL elements (Patent Document 2). However, a method for realizing the organic EL device is not specifically shown.

また、有機ＥＬ素子を複数直列に接続することにより、有機ＥＬ素子１個当たりの駆動電圧を分圧し、高電圧時の発光効率を向上させるとともに有機ＥＬ素子の寿命特性を向上させる可能性が示されているが、有機ＥＬデバイス形成についての具体的な開示はない（特許文献３参照）。 In addition, by connecting a plurality of organic EL elements in series, the drive voltage per organic EL element is divided to improve the light emission efficiency at high voltage and improve the lifetime characteristics of the organic EL element. However, there is no specific disclosure about organic EL device formation (see Patent Document 3).

以上のように、現在のところ、所望の光量および長寿命を共に実現しうる照明光源としての有機ＥＬデバイスは具体的に開示されていない。 As described above, at present, an organic EL device as an illumination light source capable of realizing both a desired light amount and a long lifetime is not specifically disclosed.

特開２００４−２３４８６８号公報JP 2004-234868 A 特開２００７−１２２９８３号公報JP 2007-122983 A 特開２００５−１５８４８３号公報JP-A-2005-158484 緒方ほか、９８．高光束・コンパクトな白色ＬＥＤ光源、平成１９年度照明学会第４０回全国大会講演論文集（平成１９年８月２３、２４日）、ｐ１８３Ogata et al., 98. High luminous flux and compact white LED light source, Proceedings of the 40th National Congress of the Illuminating Society of Japan (August 23 and 24, 2007), p183

有機ＥＬ素子を用いて所望の光量および長寿命を共に実現しうる照明光源を高効率および低コストに作製するためには、有機ＥＬ素子、電源および制御回路を含めた全体構成を考える必要がある。有機ＥＬ素子は、通常５〜１０Ｖ程度で発光する低電圧素子である。低電圧で駆動する有機ＥＬ素子を高効率で発光させる構成として、直列的に接続された有機ＥＬ素子群を採用することで、現状のＬＥＤを並べたものに比較して、有機ＥＬデバイスの発光の均一性は抜群に優れたものが得られる。 In order to produce an illumination light source capable of realizing both a desired light amount and a long life using an organic EL element at high efficiency and low cost, it is necessary to consider the entire configuration including the organic EL element, the power source and the control circuit. . The organic EL element is a low voltage element that usually emits light at about 5 to 10V. By adopting a group of organic EL elements connected in series as a configuration that emits organic EL elements driven at a low voltage with high efficiency, the light emission of organic EL devices compared to the current LED array The uniformity of the is excellent.

一方、直列接続有機ＥＬ素子群の形成にあたり、メタルマスクを用いたパターニングを行うと、パターンのエッジ部がシャープに形成されず、端部で膜厚が薄いところができる可能性がある。このことが、電界の集中などによる寿命低下、および製造歩留まり低下の要因となりうる。 On the other hand, when patterning using a metal mask is performed in forming the series-connected organic EL element group, there is a possibility that the edge portion of the pattern is not formed sharply and the film thickness is thin at the end portion. This can be a factor in reducing the life due to the concentration of the electric field and the like and in reducing the manufacturing yield.

したがって、直列接続有機ＥＬ素子群を歩留まり良く製造し、および、製品の寿命を最大限に延ばすためには、有機ＥＬ層のパターニングが均一に行われることが重要である。また、有機ＥＬ層のパターニングが均一に行われた有機ＥＬデバイスを低コストで製造することが重要である。 Therefore, in order to manufacture the series-connected organic EL element group with a high yield and to maximize the life of the product, it is important that the organic EL layer is uniformly patterned. In addition, it is important to manufacture an organic EL device in which the organic EL layer is uniformly patterned at a low cost.

上記課題を解決するため、本発明は、基板と、基板上の少なくとも１つの直列接続有機ＥＬ素子群とを有する有機ＥＬデバイスであって、
直列接続有機ＥＬ素子群は、基板側から、独立した複数の電極パターンとして配置された第１電極、第１電極を覆うように配置された有機ＥＬ層、および独立した複数の電極パターンとして配置された第２電極をこの順に有する複数の有機ＥＬ素子から構成され、
複数の有機ＥＬ素子は有機ＥＬ層を共有し、
有機ＥＬ層は、厚さ方向に貫通する複数の貫通孔を有し、
各有機ＥＬ素子を構成する第２電極は、隣接する有機ＥＬ素子を構成する第１電極と、１つまたは複数の貫通孔の部分で電気的に接続され、それによって複数の有機ＥＬ素子は直列接続され、
第１電極および第２電極の少なくとも一方は透明電極である
ことを特徴とする有機ＥＬデバイスを提供する。 In order to solve the above problems, the present invention is an organic EL device having a substrate and at least one series-connected organic EL element group on the substrate,
The series-connected organic EL element group is arranged from the substrate side as a first electrode arranged as a plurality of independent electrode patterns, an organic EL layer arranged so as to cover the first electrode, and a plurality of independent electrode patterns. A plurality of organic EL elements having the second electrode in this order,
The plurality of organic EL elements share an organic EL layer,
The organic EL layer has a plurality of through holes penetrating in the thickness direction,
The second electrode constituting each organic EL element is electrically connected to the first electrode constituting the adjacent organic EL element at one or a plurality of through-hole portions, whereby the plurality of organic EL elements are connected in series. Connected,
An organic EL device is provided in which at least one of the first electrode and the second electrode is a transparent electrode.

本発明の有機ＥＬデバイスは、少なくとも１つの色変換層をさらに含むことができる。少なくとも１つの色変換層は、基板と第１電極との間；基板の直列接続有機ＥＬ素子群とは反対側の面上；および第２電極の上面からなる群から選択される少なくとも１つに配置されていることができる。 The organic EL device of the present invention can further include at least one color conversion layer. The at least one color conversion layer is at least one selected from the group consisting of between the substrate and the first electrode; on the surface of the substrate opposite to the series-connected organic EL element group; and on the upper surface of the second electrode. Can be arranged.

本発明の有機ＥＬデバイスは、複数の直列接続有機ＥＬ素子群を含むことができる。 The organic EL device of the present invention can include a plurality of series-connected organic EL element groups.

基板が透明基板であり、第１電極が透明電極であることができる。また、基板と第１電極との間に、パッシベーション層をさらに含んでもよい。第１電極および第２電極の両方が透明電極であってもよい。 The substrate can be a transparent substrate and the first electrode can be a transparent electrode. Further, a passivation layer may be further included between the substrate and the first electrode. Both the first electrode and the second electrode may be transparent electrodes.

第２電極上にパッシベーション層をさらに含むことができる。 A passivation layer may be further included on the second electrode.

直列接続有機ＥＬ素子群を含む有機ＥＬデバイスにおいて、有機ＥＬ層を基板上に一体的に形成し、有機ＥＬ層を貫通する貫通孔を設け、貫通孔の部分で第１および第２電極を電気的に接続することで、歩留まりおよび信頼性が向上した有機ＥＬデバイスを提供しうる。 In an organic EL device including a series-connected organic EL element group, an organic EL layer is integrally formed on a substrate, a through hole penetrating the organic EL layer is provided, and the first and second electrodes are electrically connected to the through hole portion. Thus, an organic EL device with improved yield and reliability can be provided.

以下、図を参照して、本発明について詳細に説明する。 Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

図３に、本発明の直列接続有機ＥＬ素子群を含む有機ＥＬデバイスの基本的構成を示す。本発明の有機ＥＬデバイスは、基板１０と、前記基板１０上の少なくとも１つの直列接続有機ＥＬ素子群とを有する。直列接続有機ＥＬ素子群は、基板１０側から、独立した複数の電極パターンとして配置された第１電極２０、第１電極２０を覆うように配置された有機ＥＬ層３０、および独立した複数の電極パターンとして配置された第２電極４０をこの順に有する複数の有機ＥＬ素子から構成される。複数の有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ層３０を共有する。有機ＥＬ層３０は、厚さ方向に貫通する複数の貫通孔３０ｈを有し、各有機ＥＬ素子を構成する第２電極４０は、隣接する有機ＥＬ素子を構成する第１電極２０と、１つまたは複数の貫通孔３０ｈの部分で電気的に接続される（直列接続有機ＥＬ素子群の末尾に位置し外部回路（トランジスタなど）に接続される第２電極４０を除く）。それによって、複数の有機ＥＬ素子は直列接続されている。第１電極２０および第２電極４０の少なくとも一方は透明電極である。 In FIG. 3, the basic composition of the organic EL device containing the serial connection organic EL element group of this invention is shown. The organic EL device of the present invention includes a substrate 10 and at least one series-connected organic EL element group on the substrate 10. The series-connected organic EL element group includes, from the substrate 10 side, a first electrode 20 arranged as an independent plurality of electrode patterns, an organic EL layer 30 arranged so as to cover the first electrode 20, and an independent plurality of electrodes. It is comprised from the some organic EL element which has the 2nd electrode 40 arrange | positioned as a pattern in this order. The plurality of organic EL elements share the organic EL layer 30. The organic EL layer 30 has a plurality of through-holes 30h penetrating in the thickness direction, and the second electrode 40 constituting each organic EL element is composed of the first electrode 20 constituting the adjacent organic EL element and one. Alternatively, they are electrically connected at the plurality of through-holes 30h (excluding the second electrode 40 located at the end of the series-connected organic EL element group and connected to an external circuit (such as a transistor)). Thereby, the plurality of organic EL elements are connected in series. At least one of the first electrode 20 and the second electrode 40 is a transparent electrode.

第１電極２０と第２電極４０に挟持された有機ＥＬ層３０の領域の幅ｘは、各有機ＥＬ素子の有効発光領域を示す。有効発光領域の幅ｘを、発光領域間の距離ｙに比較して十分に大きくすることによって、面内均一性の高い発光を得ることができる。 The width x of the region of the organic EL layer 30 sandwiched between the first electrode 20 and the second electrode 40 indicates the effective light emitting region of each organic EL element. By making the width x of the effective light emitting region sufficiently larger than the distance y between the light emitting regions, light emission with high in-plane uniformity can be obtained.

本発明において、第１電極２０は、有機ＥＬ層３０に全面的に覆われている。第１電極２０に関して、有機ＥＬ層３０を挟んで、これに対向する第２電極４０と、隣接する第１電極２０とが存在する。これらの第２電極４０と隣接する第１電極２０とは、貫通孔３０ｈの部分で電気的に接続されているため、等電位である。したがって、第１電極２０からの正孔（または電子）は、有機ＥＬ層３０を通過して、第２電極４０および隣接する第１電極２０の双方（あるいはどちらか一方）に向けて注入される可能性がある。隣接する第１電極２０に向けて正孔（または電子）が注入される場合は、有機ＥＬ層３０で正孔および電子が結合することがなく、発光が生じないため、望ましくない。したがって、正孔（または電子）が第１電極２０から第２電極４０に向けて選択的に注入されるために、隣接する第１電極２０間の距離ｄは重要なファクターとなる。意図せぬ電流経路を防止するために、第１電極２０間の距離ｄは、有機ＥＬ層３０の膜厚ｔと比べて十分に大きい必要がある。距離ｄの膜厚ｔに対する比（ｄ／ｔ）は、１０以上であることが好ましい。 In the present invention, the first electrode 20 is entirely covered with the organic EL layer 30. With respect to the first electrode 20, there are a second electrode 40 facing the organic EL layer 30 and an adjacent first electrode 20. Since the second electrode 40 and the adjacent first electrode 20 are electrically connected at the through hole 30h, they are equipotential. Accordingly, holes (or electrons) from the first electrode 20 pass through the organic EL layer 30 and are injected toward both (or either) the second electrode 40 and the adjacent first electrode 20. there is a possibility. Injecting holes (or electrons) toward the adjacent first electrode 20 is not desirable because holes and electrons are not combined in the organic EL layer 30 and light emission does not occur. Therefore, since holes (or electrons) are selectively injected from the first electrode 20 toward the second electrode 40, the distance d between the adjacent first electrodes 20 is an important factor. In order to prevent an unintended current path, the distance d between the first electrodes 20 needs to be sufficiently larger than the film thickness t of the organic EL layer 30. The ratio (d / t) of the distance d to the film thickness t is preferably 10 or more.

図３には、パッシベーション層７０が記載されている。パッシベーション層は、本発明において任意選択的な層である。しかしながら、パッシベーション層７０は、有機ＥＬ層３０の水分および酸素による劣化を防止するために、設けることが望ましい層である。 FIG. 3 shows a passivation layer 70. The passivation layer is an optional layer in the present invention. However, the passivation layer 70 is a layer desirably provided in order to prevent the organic EL layer 30 from being deteriorated by moisture and oxygen.

図４に本発明の有機ＥＬデバイスの１つの実施形態を示す。本実施形態の有機ＥＬデバイスは、基板１０、色変換層５０、パッシベーション層６０、第１電極２０、有機ＥＬ層３０、第２電極４０、パッシベーション層７０をこの順に含む。本実施形態において、基板１０は透明基板であり、第１電極２０および第２電極４０は、それぞれ透明電極および反射電極である。 FIG. 4 shows one embodiment of the organic EL device of the present invention. The organic EL device of this embodiment includes a substrate 10, a color conversion layer 50, a passivation layer 60, a first electrode 20, an organic EL layer 30, a second electrode 40, and a passivation layer 70 in this order. In the present embodiment, the substrate 10 is a transparent substrate, and the first electrode 20 and the second electrode 40 are a transparent electrode and a reflective electrode, respectively.

本実施形態において、独立した複数の電極パターンとして配置された第１電極２０は、有機ＥＬ層３０によって全体的に覆われて、有機ＥＬ層３０を挟んで対向する第２電極４０との間の短絡および隣接する第１電極２０との間の短絡が防止されている。有機ＥＬ層３０には、厚さ方向に貫通し、および第１電極２０の一端にその開口部が位置する貫通孔３０ｈが設けられている。第２電極４０は、独立した複数の電極パターンとして、有機ＥＬ層３０に設けられた貫通孔３０ｈを覆うように有機ＥＬ層３０上に配置されている。第２電極４０の一端は、有機ＥＬ層３０に設けられた貫通孔３０ｈの部分で、隣接する有機ＥＬ素子を構成する第１電極２０の一端と電気的に接続している。独立した複数の電極パターンとして配置された第２電極４０は、パッシベーション層７０によって全体的に覆われている。 In the present embodiment, the first electrode 20 arranged as a plurality of independent electrode patterns is entirely covered with the organic EL layer 30 and between the second electrodes 40 facing each other with the organic EL layer 30 interposed therebetween. A short circuit and a short circuit between adjacent first electrodes 20 are prevented. The organic EL layer 30 is provided with a through hole 30 h that penetrates in the thickness direction and has an opening located at one end of the first electrode 20. The second electrode 40 is disposed on the organic EL layer 30 as a plurality of independent electrode patterns so as to cover the through-holes 30h provided in the organic EL layer 30. One end of the second electrode 40 is electrically connected to one end of the first electrode 20 constituting the adjacent organic EL element at a portion of a through hole 30 h provided in the organic EL layer 30. The second electrodes 40 arranged as a plurality of independent electrode patterns are entirely covered with a passivation layer 70.

このような構成をとることによって、第１電極２０、有機ＥＬ層３０および第２電極４０からなる複数の有機ＥＬ素子が直列に接続されて、本発明の直列接続有機ＥＬ素子群が形成される。本実施形態において、複数の直列接続有機ＥＬ素子群を形成してもよい。 By adopting such a configuration, a plurality of organic EL elements including the first electrode 20, the organic EL layer 30, and the second electrode 40 are connected in series to form the series-connected organic EL element group of the present invention. . In the present embodiment, a plurality of series-connected organic EL element groups may be formed.

パッシベーション層６０および７０は、前述の通り、任意選択的な層であるが、本実施形態においては、色変換層５０に含まれる不純物または水分、酸素などが有機ＥＬ層３０に影響を及ぼさないために設けることが望ましい。 As described above, the passivation layers 60 and 70 are optional layers, but in the present embodiment, impurities, moisture, oxygen, and the like contained in the color conversion layer 50 do not affect the organic EL layer 30. It is desirable to provide in.

図５に、本発明の有機ＥＬデバイスの別の実施形態を示す。本実施形態の有機ＥＬデバイスは、基板１０の一方の面上に、透明第１電極２０、有機ＥＬ層３０、透明第２電極４０、パッシベーション層７０および色変換層５２をこの順に含み、他方の面上に、第２色変換層５４を含む。本実施形態において、基板１０は透明基板である。このような構成をとることにより、基板１０の両側から光を取り出す光源が得られる。色変換層５２および第２色変換層５４に異なる成分を使用することにより、両面から異なった光を取り出すことができる。 FIG. 5 shows another embodiment of the organic EL device of the present invention. The organic EL device of this embodiment includes the transparent first electrode 20, the organic EL layer 30, the transparent second electrode 40, the passivation layer 70, and the color conversion layer 52 in this order on one surface of the substrate 10. A second color conversion layer 54 is included on the surface. In the present embodiment, the substrate 10 is a transparent substrate. By adopting such a configuration, a light source that extracts light from both sides of the substrate 10 can be obtained. By using different components for the color conversion layer 52 and the second color conversion layer 54, different light can be extracted from both sides.

図６に、本発明の有機ＥＬデバイスの別の実施形態を示す。図６（ａ）は、基板１０上に配置された複数の直列接続有機ＥＬ素子群の概略図を示す。図中、９１から９ｍはそれぞれ、本発明の１つの直列接続有機ＥＬ素子群を示す。直列接続有機ＥＬ素子群の末尾にトランジスタが接続され、これによって有機ＥＬ素子に流す電流が制御される（不図示）。電流の制御は、トランジスタに併設された電流センサのデータに基づいて、各有機ＥＬ素子の平均電流が同じとなるように、制御用ＬＳＩを用いて行われる（不図示）。複数の直列接続有機ＥＬ素子群は、母線（バス）によって、電気的に並列に接続されている（不図示）。こうすることにより、事前の特性試験のデータを考慮して、各列の電流値を適正化することができ、色度合いの調整を適切に行うことができる。また、直列接続有機ＥＬ素子群の中に短絡した有機ＥＬ素子が混入している場合でも、トランジスタのゲート電圧を調整することによって、他の直列接続有機ＥＬ素子群の列と同じとなるように電流を制御することが可能である。 FIG. 6 shows another embodiment of the organic EL device of the present invention. FIG. 6A shows a schematic diagram of a plurality of series-connected organic EL element groups arranged on the substrate 10. In the figure, reference numerals 91 to 9m each represent one series-connected organic EL element group of the present invention. A transistor is connected to the end of the series-connected organic EL element group, thereby controlling a current flowing through the organic EL element (not shown). The current is controlled using a control LSI (not shown) so that the average current of each organic EL element becomes the same based on data of a current sensor provided in the transistor. The plurality of series-connected organic EL element groups are electrically connected in parallel by a bus (bus) (not shown). By doing so, the current value of each column can be optimized in consideration of the data of the previous characteristic test, and the color degree can be adjusted appropriately. In addition, even when a short-circuited organic EL element is mixed in the series-connected organic EL element group, by adjusting the gate voltage of the transistor, it becomes the same as the other series-connected organic EL element group columns. It is possible to control the current.

図６（ｂ）は、ＶＩｂの領域の拡大図である。直列接続有機ＥＬ素子群は、基板１０上に、基板１０側から第１電極２０、有機ＥＬ層３０および第２電極４０をこの順に有する複数の有機ＥＬ素子を平面状に配置して構成される。有機ＥＬデバイスの発光の面内均一性を実現するためには、直列接続有機ＥＬ素子群を構成する各有機ＥＬ素子の有効発光領域の面積を同一とすることが望ましい。本実施形態において、直列接続有機ＥＬ素子群を構成する有機ＥＬ素子は、直線状ではなく曲線状に配列されている。こうすることにより、２つの利点が見出される。１つは、光源のパターンをある程度自由に設計できると言う点である。他の１つは、各有機ＥＬ素子の間隔をランダムなパターンで設計することにより、配置の癖が見えにくくなるという点である。使う場所、雰囲気にふさわしい空間、光源条件を作り出す上で、大きな自由度を与えることになると思われる。なお、図６（ｂ）においては、簡潔化のために、第１電極２０、有機ＥＬ層３０、第２電極４０のみを示し、色変換層５０他の層の表示を省略した。本実施形態において、図４および５に示すように、色変換層５０他の層を設けることは理解できるであろう。 FIG. 6B is an enlarged view of the region VIb. The series-connected organic EL element group is configured by arranging a plurality of organic EL elements having the first electrode 20, the organic EL layer 30, and the second electrode 40 in this order on the substrate 10 from the substrate 10 side in a planar shape. . In order to realize in-plane uniformity of light emission of the organic EL device, it is desirable that the areas of the effective light emitting regions of the organic EL elements constituting the series-connected organic EL element group are the same. In the present embodiment, the organic EL elements constituting the series-connected organic EL element group are arranged not in a straight line but in a curved line. In this way, two advantages are found. One is that the light source pattern can be freely designed to some extent. The other one is that it is difficult to see the wrinkles of the arrangement by designing the intervals between the organic EL elements with a random pattern. It seems that it gives a great degree of freedom in creating a space suitable for the place of use, atmosphere, and light source conditions. In FIG. 6B, only the first electrode 20, the organic EL layer 30, and the second electrode 40 are shown for simplification, and the display of the color conversion layer 50 and other layers is omitted. In this embodiment, it will be understood that the color conversion layer 50 and other layers are provided as shown in FIGS.

以下、本発明の有機ＥＬデバイスの各層について説明する。 Hereinafter, each layer of the organic EL device of the present invention will be described.

基板１０
本発明の有機ＥＬデバイスの基板１０としては、当該技術において知られている、表面が平滑である様々な基板を用いることができる。たとえば、ガラス基板などの透明基板を用いることができる。透明基板は、光透過性に優れ（４００〜７００ｎｍの波長域において８０％以上の透過率を有する）、透明電極、有機ＥＬ層、反射電極等の積層される層の形成に用いられる条件（溶媒、温度等）に耐え、寸法安定性に優れていることが好ましい。透明基板の例としては、ガラス基板の他、ポリオレフィン、アクリル樹脂（ポリメチルメタクリレートを含む）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレートを含む）、ポリカーボネート樹脂、あるいはポリイミド樹脂などの各種プラスチックで形成された剛直性樹脂基板もしくは可撓性フィルム等が挙げられる。 Substrate 10
As the substrate 10 of the organic EL device of the present invention, various substrates having a smooth surface known in the art can be used. For example, a transparent substrate such as a glass substrate can be used. The transparent substrate is excellent in light transmittance (having a transmittance of 80% or more in a wavelength range of 400 to 700 nm), and is used for forming a layer to be laminated such as a transparent electrode, an organic EL layer, a reflective electrode (solvent , Temperature, etc.) and excellent in dimensional stability. Examples of transparent substrates include glass substrates, rigid resins made of various plastics such as polyolefins, acrylic resins (including polymethylmethacrylate), polyester resins (including polyethylene terephthalate), polycarbonate resins, and polyimide resins. A substrate, a flexible film, etc. are mentioned.

有機ＥＬ素子
本発明の有機ＥＬデバイスの「有機ＥＬ素子」は、基板１０側から少なくとも第１電極２０、有機ＥＬ層３０、および第２電極４０をこの順に有するように構成され、基板１０の上面に平面的に配置される。１つの有機ＥＬ素子の第２電極４０は、有機ＥＬ層３０に設けられた貫通孔３０ｈを通して、隣接する有機ＥＬ素子の第１電極２０と、それぞれの一端で電気的に接続されている。複数の有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ層３０を共有し、直列接続有機ＥＬ素子群を構成する。 Organic EL Element The “organic EL element” of the organic EL device of the present invention is configured to have at least the first electrode 20, the organic EL layer 30, and the second electrode 40 in this order from the substrate 10 side. Are arranged in a plane. The second electrode 40 of one organic EL element is electrically connected to the first electrode 20 of the adjacent organic EL element at one end through a through hole 30 h provided in the organic EL layer 30. The plurality of organic EL elements share the organic EL layer 30 and constitute a series-connected organic EL element group.

（第１電極２０）
本発明の有機ＥＬ素子の第１電極２０は、陽極または陰極のいずれかとして機能する電極である。第１電極２０は、透明電極または反射電極のいずれであってもよい。 (First electrode 20)
The first electrode 20 of the organic EL element of the present invention is an electrode that functions as either an anode or a cathode. The first electrode 20 may be either a transparent electrode or a reflective electrode.

（第２電極４０）
本発明の有機ＥＬ素子の第２電極４０は、陽極または陰極のいずれかとして機能する電極である。第２電極４０は、反射電極または透明電極であることができる。ただし、第１電極２０および第２電極４０が同時に反射電極であることはなく、いずれか一方は透明電極である。 (Second electrode 40)
The second electrode 40 of the organic EL element of the present invention is an electrode that functions as either an anode or a cathode. The second electrode 40 can be a reflective electrode or a transparent electrode. However, the first electrode 20 and the second electrode 40 are not simultaneously reflective electrodes, and either one is a transparent electrode.

（（透明電極））
透明電極は、波長４００〜８００ｎｍの光に対して好ましくは５０％以上、より好ましくは８５％以上の透過率を有することが好ましい。透明電極を形成するための材料は、ＩＴＯ（Ｉｎ−Ｓｎ酸化物）、ＩＺＯ（Ｉｎ−Ｚｎ酸化物）、Ａｌ−Ｓｎ酸化物（ＡＴＯ）、ＮＥＳＡ膜、Ｓｎ酸化物、Ｉｎ酸化物、Ｚｎ酸化物、Ｚｎ−Ａｌ酸化物、Ｚｎ−Ｇａ酸化物、および、これらの酸化物に対してＦ、Ｓｂなどのドーパントを添加した導電性透明金属酸化物を含む。透明電極は、通常５０ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ〜１μｍ、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。通常、透明電極は、導電性透明金属酸化物をスパッタ法を用いて堆積させることによって形成される。ここで、矩形状またはその他の所望の形状の部分電極からなる透明電極を形成する場合には、所望の形状を与えるマスクを用いる堆積法で形成してもよいし、あるいは有機ＥＬ層形成前であれば全面堆積の後にフォトリソグラフィ法を用いてパターニングしてもよい。 ((Transparent electrode))
The transparent electrode preferably has a transmittance of 50% or more, more preferably 85% or more with respect to light having a wavelength of 400 to 800 nm. The material for forming the transparent electrode is ITO (In-Sn oxide), IZO (In-Zn oxide), Al-Sn oxide (ATO), NESA film, Sn oxide, In oxide, Zn oxide Materials, Zn—Al oxide, Zn—Ga oxide, and conductive transparent metal oxides in which dopants such as F and Sb are added to these oxides. The transparent electrode usually has a thickness of 50 nm or more, preferably 50 nm to 1 μm, more preferably 100 to 300 nm. Usually, the transparent electrode is formed by depositing a conductive transparent metal oxide using a sputtering method. Here, in the case of forming a transparent electrode made of a partial electrode having a rectangular shape or other desired shape, it may be formed by a deposition method using a mask giving a desired shape, or before the organic EL layer is formed. If possible, patterning may be performed using photolithography after the entire surface is deposited.

（（反射電極））
反射電極を形成するための材料として、高反射率の金属、アモルファス合金、または微結晶性合金を用いることが好ましい。高反射率の金属は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒなどを含む。高反射率のアモルファス合金は、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰおよびＣｒＢなどを含む。高反射率の微結晶性合金は、ＮｉＡｌなどを含む。反射電極は、通常５０ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ〜１μｍ、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。反射電極を陰極として用いる場合には、前述の高反射率の金属、アモルファス合金または微結晶性合金に対して、仕事関数が小さい材料であるリチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカリ金属、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属を添加して合金化し、電子注入効率を向上させることができる。反射電極を陽極として用いる場合には、反射電極と有機ＥＬ層３０との界面に、前述の導電性透明金属酸化物の層を設けて、有機ＥＬ層３０に対する正孔注入の効率を向上させてもよい。反射電極は、それを形成する材料に依存して、蒸着法（抵抗加熱蒸着法または電子ビーム加熱蒸着法）、スパッタ法、イオンプレーティング法、レーザアブレーション法などの当該技術において知られている任意の方法を用いて形成することができる。ここで、矩形状またはその他の所望の形状の部分電極からなる反射電極を形成する場合には、所望の形状を与えるマスクを用いる堆積法で形成してもよいし、あるいは有機ＥＬ層形成前であれば全面堆積の後にフォトリソグラフィ法を用いてパターニングしてもよい。 ((Reflective electrode))
As a material for forming the reflective electrode, a highly reflective metal, amorphous alloy, or microcrystalline alloy is preferably used. High reflectivity metals include Al, Ag, Mo, W, Ni, Cr, and the like. High reflectivity amorphous alloys include NiP, NiB, CrP, CrB, and the like. The highly reflective microcrystalline alloy includes NiAl and the like. The reflective electrode usually has a thickness of 50 nm or more, preferably 50 nm to 1 μm, more preferably 100 to 300 nm. When the reflective electrode is used as a cathode, an alkali metal such as lithium, sodium, and potassium, which is a material having a low work function, calcium, magnesium, Electron injection efficiency can be improved by adding an alkaline earth metal such as strontium to form an alloy. When the reflective electrode is used as an anode, the conductive transparent metal oxide layer described above is provided at the interface between the reflective electrode and the organic EL layer 30 to improve the efficiency of hole injection into the organic EL layer 30. Also good. Depending on the material forming the reflective electrode, the reflective electrode may be any known in the art such as vapor deposition (resistance heating vapor deposition or electron beam vapor deposition), sputtering, ion plating, laser ablation, etc. It can form using the method of. Here, in the case of forming a reflective electrode composed of a partial electrode having a rectangular shape or other desired shape, it may be formed by a deposition method using a mask giving a desired shape, or before the organic EL layer is formed. If possible, patterning may be performed using photolithography after the entire surface is deposited.

（有機ＥＬ層３０）
本発明の有機ＥＬ素子の有機ＥＬ層３０は、第１電極２０および第２電極４０から注入されるキャリアを再結合させて、所望の波長分布を有する光を発するための層である。有機ＥＬ層３０によって、隣接する有機ＥＬ素子の第１電極２０間、および第１電極２０と第２電極４０との間の短絡を防止することができる。本発明の有機ＥＬ層３０は、第１電極２０上に一体的に形成することができ、および、厚さ方向に貫通し、第１電極２０の一端の上面に開口部が位置する貫通孔３０ｈを有することを特徴とする。 (Organic EL layer 30)
The organic EL layer 30 of the organic EL element of the present invention is a layer for emitting light having a desired wavelength distribution by recombining carriers injected from the first electrode 20 and the second electrode 40. The organic EL layer 30 can prevent a short circuit between the first electrodes 20 of the adjacent organic EL elements and between the first electrode 20 and the second electrode 40. The organic EL layer 30 of the present invention can be integrally formed on the first electrode 20, and penetrates in the thickness direction, and the through hole 30 h has an opening located on the upper surface of one end of the first electrode 20. It is characterized by having.

本発明の有機ＥＬ層３０は、有機発光層を少なくとも含み、必要に応じて正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層および／または電子注入層を含む。 The organic EL layer 30 of the present invention includes at least an organic light emitting layer, and includes a hole transport layer, a hole injection layer, an electron transport layer, and / or an electron injection layer as necessary.

有機ＥＬ層３０には、具体的には、下記のような層構成からなるものを採用することができる。陽極および陰極は、第１電極２０または第２電極４０のいずれかである。有機ＥＬ層３０に含まれる各層は、それぞれにおいて所望される特性を実現するのに充分な膜厚を有して形成される。これら各層は、蒸着法などの当該技術において知られている任意の方法を用いて形成することができる。
(1)陽極／有機発光層／陰極
(2)陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
(3)陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
(4)陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
(5)陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
(6)陽極／正孔注入層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
(7)陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極 Specifically, the organic EL layer 30 may have a layer structure as described below. The anode and the cathode are either the first electrode 20 or the second electrode 40. Each layer included in the organic EL layer 30 is formed with a film thickness sufficient to realize desired characteristics in each layer. Each of these layers can be formed using any method known in the art such as vapor deposition.
(1) Anode / organic light emitting layer / cathode
(2) Anode / hole injection layer / organic light emitting layer / cathode
(3) Anode / organic light emitting layer / electron injection layer / cathode
(4) Anode / hole injection layer / organic light emitting layer / electron injection layer / cathode
(5) Anode / hole injection layer / hole transport layer / organic light emitting layer / electron injection layer / cathode
(6) Anode / hole injection layer / organic light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode
(7) Anode / hole injection layer / hole transport layer / organic light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode

有機ＥＬ層３０は、任意の公知の材料を用いて形成することができる。有機発光層の材料としては、青色から青緑色の発光を得るためには、たとえばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、ポルフィリン系化合物、縮合芳香環化合物、環集合化合物、金属錯体（トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム錯体（Ａｌｑ₃）のようなアルミニウム錯体など）、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物（４，４’−ビス（ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）など）、芳香族ジメチリディン系化合物などが好ましく使用される。あるいはまた、ホスト化合物にドーパントを添加することによって、青色成分および緑色成分を含む所望の波長域の光を発する有機発光層を形成してもよい。また、必要に応じて、有機発光層の発光色は白色であっても良い。その場合は公知の赤ドーパントを追加して使用される。 The organic EL layer 30 can be formed using any known material. As a material of the organic light emitting layer, in order to obtain light emission from blue to blue green, for example, a fluorescent whitening agent such as benzothiazole, benzimidazole, benzoxazole, porphyrin compound, condensed aromatic ring compound, ring assembly Compounds, metal complexes (such as aluminum complexes such as tris (8-hydroxyquinoline) aluminum complex (Alq ₃ )), metal chelated oxonium compounds, styrylbenzene compounds (4,4′-bis (diphenylvinyl) biphenyl (DPVBi) Etc.), aromatic dimethylidin compounds and the like are preferably used. Or you may form the organic light emitting layer which emits the light of the desired wavelength range containing a blue component and a green component by adding a dopant to a host compound. If necessary, the light emission color of the organic light emitting layer may be white. In that case, a known red dopant is additionally used.

（貫通孔３０ｈ）
有機ＥＬ層３０に設けられた貫通孔３０ｈによって、第２電極４０を第１電極２０と電気的に接続することができる。貫通孔３０ｈは、第１電極２０上に設けられた有機ＥＬ層３０を厚さ方向に貫通し、第１電極２０の上面に達するように設定される。貫通孔３０ｈの形状、大きさ、数（範囲）、位置は、実用しうる有機ＥＬデバイスを得るために重要な変動要因である。貫通孔３０ｈは、円形その他の任意の形状をとることができる。貫通孔３０ｈが円形である場合は、製造のバラツキを考えると、好ましい孔径は１０μｍより大きい範囲である。貫通孔３０ｈの好ましい数は、第１および第２電極２０、４０の大きさおよび貫通孔３０ｈの形状、大きさ等に依存する。電極あたり１個であっても実用上問題がないが、製造のバラツキおよび電流のバランスを考えると複数個であることが好ましい。また、貫通孔３０ｈは、第１電極２０の端面から０．１ｍｍから０．２ｍｍの範囲に孔の端がくるように配置されていることが好ましい。たとえば、第１電極２０のパターン形状を２０ｍｍ角の正方形とした場合に、第１電極２０の端面から０．６ｍｍの位置に中心を有する孔径１ｍｍの貫通孔を１ｍｍ間隔で１０個形成することができる。 (Through hole 30h)
The second electrode 40 can be electrically connected to the first electrode 20 through the through-hole 30 h provided in the organic EL layer 30. The through hole 30 h is set so as to penetrate the organic EL layer 30 provided on the first electrode 20 in the thickness direction and reach the upper surface of the first electrode 20. The shape, size, number (range), and position of the through hole 30h are important fluctuation factors in order to obtain a practical organic EL device. The through hole 30h can take a circular or other arbitrary shape. When the through hole 30h is circular, the preferable hole diameter is in a range larger than 10 μm in consideration of manufacturing variations. The preferred number of through holes 30h depends on the size of the first and second electrodes 20, 40, the shape and size of the through holes 30h, and the like. Even if there is one electrode per electrode, there is no practical problem, but a plurality of electrodes are preferable in consideration of manufacturing variation and current balance. Further, it is preferable that the through hole 30 h is arranged so that the end of the hole comes within a range of 0.1 mm to 0.2 mm from the end face of the first electrode 20. For example, when the pattern shape of the first electrode 20 is a 20 mm square, ten through holes with a hole diameter of 1 mm having a center at a position 0.6 mm from the end face of the first electrode 20 may be formed at intervals of 1 mm. it can.

貫通孔３０ｈは、たとえば、エキシマ、ＹＡＧなどのレーザー装置を用いたレーザー照射により形成することができる。図６は、本発明に用いることのできるレーザー加工装置の例を示す概略図である。レーザー処理中の導入ガスは、不活性のガスであれば特段の問題がなく、アルゴン、ヘリウム、窒素などを使用することができる。また、真空状態でもレーザー処理が可能であるが、その場合は、減圧／窒素ガス置換（窒素パージ）を数回行うことが好ましい。 The through hole 30h can be formed, for example, by laser irradiation using a laser device such as excimer or YAG. FIG. 6 is a schematic view showing an example of a laser processing apparatus that can be used in the present invention. The introduced gas during the laser treatment has no particular problem as long as it is an inert gas, and argon, helium, nitrogen, or the like can be used. Further, although laser treatment is possible even in a vacuum state, in that case, it is preferable to perform pressure reduction / nitrogen gas replacement (nitrogen purge) several times.

パッシベーション層６０、７０
パッシベーション層は、可視域における透明性が高く（４００〜７００ｎｍの範囲で透過率５０％以上）、１００℃以上のＴｇを有し、表面硬度が鉛筆硬度で２Ｈ以上である層である。第１電極２０または第２電極４０のいずれかに接触する位置に設けられる場合、パッシベーション層は絶縁性であることが要求される。パッシベーション層の材料は、たとえば、イミド変性シリコ−ン樹脂、無機金属化合物（ＴｉＯ、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂等）をアクリル、ポリイミド、シリコ−ン樹脂等中に分散したもの、紫外線硬化型樹脂としてエポキシ変性アクリレ−ト樹脂、アクリレ−トモノマ−／オリゴマ−／ポリマ−の反応性ビニル基を有した樹脂、レジスト樹脂、ゾル−ゲル法にて形成される無機化合物、フッ素系樹脂等を含む。前述の材料を用いるパッシベーション層の形成法には、たとえば、湿式法（スピンコ−ト法、ロ−ルコ−ト法、キャスト法等）およびゾル−ゲル法等の慣用の手法を用いることができる。また、パッシベーション層として、ガスおよび有機溶剤に対するバリア性を有し、可視域における透明性が高く（４００〜７００ｎｍの範囲で透過率５０％以上）、該パッシベーション層に、好ましくは２Ｈ以上の膜硬度を付与する無機材料を用いてもよい。たとえば、ＳｉＯｘ、ＳｉＮｘ、ＳｉＮｘＯｙ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘ等の無機酸化物、無機窒化物等が使用できる。これら無機酸化物または無機窒化物を用いるパッシベーション層の形成方法としては、たとえば、スパッタ法、ＣＶＤ法、真空蒸着法等の慣用の手法を用いることができる。上述のパッシベーション層は単層でも、あるいは複数の層が積層されたものでもよい。 Passivation layers 60, 70
The passivation layer is a layer having high transparency in the visible region (transmittance of 50% or more in the range of 400 to 700 nm), a Tg of 100 ° C. or more, and a surface hardness of 2H or more in pencil hardness. When provided at a position in contact with either the first electrode 20 or the second electrode 40, the passivation layer is required to be insulative. The material of the passivation layer is, for example, an imide-modified silicone resin, an inorganic metal compound (TiO, Al ₂ O ₃ , SiO ₂ or the like) dispersed in acrylic, polyimide, silicon resin, or the like, an ultraviolet curable resin As an epoxy-modified acrylate resin, a resin having a reactive vinyl group of acrylate monomer / oligomer / polymer, a resist resin, an inorganic compound formed by a sol-gel method, a fluorine resin, and the like. As a method for forming a passivation layer using the above-described materials, for example, a conventional method such as a wet method (spin coating method, roll coating method, casting method, etc.) or a sol-gel method can be used. Further, the passivation layer has a barrier property against gas and organic solvent, and has high transparency in the visible range (transmittance of 50% or more in the range of 400 to 700 nm). The passivation layer preferably has a film hardness of 2H or more. You may use the inorganic material which provides. For example, inorganic oxides such as SiOx, SiNx, SiNxOy, AlOx, TiOx, TaOx, ZnOx, and inorganic nitrides can be used. As a method for forming a passivation layer using these inorganic oxides or inorganic nitrides, a conventional method such as a sputtering method, a CVD method, or a vacuum deposition method can be used. The passivation layer described above may be a single layer or a stack of a plurality of layers.

色変換層５０、５２、５４
本発明の色変換層は、少なくとも１種の蛍光材料を含む。本発明において好適に用いることができる蛍光材料は、Ａｌｑ₃（トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体）などのアルミキレート系色素、３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン６）、３−（２−ベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン７）、クマリン１３５などのクマリン系色素、ソルベントイエロー４３、ソルベントイエロー４４のようなナフタルイミド系色素などの低分子有機蛍光色素を含む。また、蛍光材料として、ポリフェニレン系、ポリアリーレン系、ポリフルオレン系に代表される各種高分子発光材料を用いてもよい。別法として、前述の蛍光材料に第２蛍光材料を加えた２種の蛍光材料の混合物を用いて色変換層を形成してもよい。この構成においては、前述の蛍光材料が色変換層への入射光、好ましくは有機ＥＬ素子の発する青色〜青緑色の光を吸収し、吸収したエネルギーを第２蛍光材料に移動させ、第２蛍光材料が所望の波長の光を放射する。本発明において第２蛍光材料として好適に用いることができる蛍光材料は、ジエチルキナクリドン（ＤＥＱ）などのキナクリドン誘導体；４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ−１、下記式（Ｉ））、ＤＣＭ−２（下記式（ＩＩ））、およびＤＣＪＴＢ（下記式（ＩＩＩ））などのシアニン色素；ローダミンＢ、ローダミン６Ｇなどのキサンテン系色素；ピリジン１などのピリジン系色素；４，４−ジフルオロ−１，３，５，７−テトラフェニル−４−ボラ−３ａ，４ａ−ジアザ−ｓ−インダセン（下記式（ＩＶ））；ルモゲンＦレッド；ナイルレッド（下記式（Ｖ））などの低分子有機蛍光色素を含む。あるいはまた、各種低分子発光材料、各種高分子ＥＬ発光材料も適用できる。 Color conversion layers 50, 52, 54
The color conversion layer of the present invention contains at least one fluorescent material. Fluorescent materials that can be suitably used in the present invention include aluminum chelate dyes such as Alq ₃ (tris (8-quinolinolato) aluminum complex), 3- (2-benzothiazolyl) -7-diethylaminocoumarin (coumarin 6), 3 -(2-Benzimidazolyl) -7-diethylaminocoumarin (coumarin 7), low molecular organic fluorescent dyes such as coumarin dyes such as coumarin 135, naphthalimide dyes such as solvent yellow 43 and solvent yellow 44. Further, as the fluorescent material, various polymer light emitting materials represented by polyphenylene, polyarylene, and polyfluorene may be used. Alternatively, the color conversion layer may be formed using a mixture of two fluorescent materials obtained by adding the second fluorescent material to the fluorescent material described above. In this configuration, the above-described fluorescent material absorbs light incident on the color conversion layer, preferably blue to blue-green light emitted from the organic EL element, and the absorbed energy is transferred to the second fluorescent material, so that the second fluorescence is obtained. The material emits light of the desired wavelength. The fluorescent material that can be suitably used as the second fluorescent material in the present invention is a quinacridone derivative such as diethylquinacridone (DEQ); 4-dicyanomethylene-2-methyl-6- (p-dimethylaminostyryl) -4H-pyran. Cyanine dyes such as (DCM-1, following formula (I)), DCM-2 (following formula (II)), and DCJTB (following formula (III)); xanthene dyes such as rhodamine B and rhodamine 6G; pyridine 1 Pyridine dyes such as 4,4-difluoro-1,3,5,7-tetraphenyl-4-bora-3a, 4a-diaza-s-indacene (formula (IV) below); lumogen F red; Nile red A low molecular organic fluorescent dye such as (Formula (V) below) is included. Alternatively, various low molecular light emitting materials and various polymer EL light emitting materials can also be applied.

第２蛍光材料を用いる場合、第２蛍光材料が濃度消光を起こさないことが重要である。なぜなら、第２蛍光材料が所望の光を放射する材料であり、その濃度消光は色変換の効率の低下をもたらすからである。本発明の色変換層における第２蛍光材料の濃度の上限は、用いる材料に依存して変化し得る。一般的には、本発明の色変換層における第２蛍光材料の好ましい濃度は、色変換層の総構成分子数を基準として、１０モル％以下、好ましくは０．０１〜１０モル％、より好ましくは０．１〜５モル％の範囲内である。このような範囲内の濃度で第２蛍光材料を用いることによって、濃度消光を防止すると同時に、十分な変換光強度を得ることが可能となる。第２蛍光材料を添加する構成は、入射光の吸収ピーク波長と色変換の発光ピーク波長との差を大きくすることができるため、青色から赤色への変換時など波長シフト幅が大きい場合に有効である。さらに、機能が分離されたことによって、蛍光材料の選択肢を広げることが可能となる。 When using the second fluorescent material, it is important that the second fluorescent material does not cause concentration quenching. This is because the second fluorescent material is a material that emits desired light, and its concentration quenching causes a decrease in the efficiency of color conversion. The upper limit of the concentration of the second fluorescent material in the color conversion layer of the present invention can vary depending on the material used. In general, the preferred concentration of the second fluorescent material in the color conversion layer of the present invention is 10 mol% or less, preferably 0.01 to 10 mol%, more preferably based on the total number of constituent molecules of the color conversion layer. Is in the range of 0.1 to 5 mol%. By using the second fluorescent material at a concentration within such a range, concentration quenching can be prevented and sufficient converted light intensity can be obtained. The configuration in which the second fluorescent material is added can increase the difference between the absorption peak wavelength of incident light and the emission peak wavelength of color conversion, and is therefore effective when the wavelength shift width is large, such as when converting from blue to red. It is. Furthermore, since the functions are separated, the choice of fluorescent materials can be expanded.

本発明の色変換層は、当該技術において知られている任意の方法を用いて形成することができる。たとえば、蒸着法、インクジェット法などを用いることができる。蒸着法を用いる場合、前述の蛍光材料の共蒸着によって色変換層を形成することができる。インクジェット法を用いる場合、最初に、前述の蛍光材料を適切な溶剤に溶解させて色変換層形成用インクを形成する。色変換層形成用インクは、その粘度などを調整するための添加剤を含んでもよい。適切なインクジェット装置（サーマルインクジェット方式およびピエゾインクジェット方式を含む）を用いて電色変換層形成用インクを付着させることによって、色変換層を形成することができる。 The color conversion layer of the present invention can be formed using any method known in the art. For example, an evaporation method, an inkjet method, or the like can be used. When the vapor deposition method is used, the color conversion layer can be formed by co-evaporation of the above-described fluorescent material. When the ink jet method is used, first, the above-described fluorescent material is dissolved in an appropriate solvent to form a color conversion layer forming ink. The color conversion layer forming ink may contain an additive for adjusting the viscosity and the like. The color conversion layer can be formed by attaching the electrochromic conversion layer forming ink using an appropriate ink jet device (including a thermal ink jet method and a piezo ink jet method).

本発明の色変換層は、前記基板と前記第１電極との間；前記基板の前記直列接続有機ＥＬ素子群とは反対側の面上；および前記第２電極の上面からなる群から選択される少なくとも１つに配置されることができる。 The color conversion layer of the present invention is selected from the group consisting of the substrate and the first electrode; the surface of the substrate opposite to the series-connected organic EL element group; and the upper surface of the second electrode. At least one of them.

本発明の色変換層は、単層であっても、あるいは複数の層が積層されたものでもよい。 The color conversion layer of the present invention may be a single layer or a laminate of a plurality of layers.

（実施例１）
以下の工程に従い、本発明の有機ＥＬデバイスを作製した（図４参照）。
（ａ）基板１０として、透明基板（１７３７ガラス、コーニング社製）を準備した。
（ｂ）基板１０上に、蒸着法にて色変換層５０を形成した。詳細には、第１蛍光材料：クマリン６と第２蛍光材料：ＤＣＭ−２との混合物（モル比はクマリン６：ＤＣＭ−２＝４８：２）を用いて、膜厚０．５μｍの赤色変換層５０Ｒを形成した。
（ｃ）工程（ｂ）で得られた色変換層５０上に、窒化シリコン（ＳｉＮ)を厚さ１００ｎｍに積層して、パッシベーション層６０とした。積層には、プラズマＣＶＤ法を用いた（原料ガスとしてモノシラン（ＳｉＨ₄）、アンモニア（ＮＨ₃）および窒素（Ｎ₂）を使用）。このとき、基板温度を１００℃以下に保った。 Example 1
The organic EL device of the present invention was produced according to the following steps (see FIG. 4).
(A) As the substrate 10, a transparent substrate (1737 glass, manufactured by Corning) was prepared.
(B) The color conversion layer 50 was formed on the substrate 10 by vapor deposition. Specifically, red conversion with a film thickness of 0.5 μm is performed using a mixture of a first fluorescent material: coumarin 6 and a second fluorescent material: DCM-2 (molar ratio is coumarin 6: DCM-2 = 48: 2). Layer 50R was formed.
(C) On the color conversion layer 50 obtained in the step (b), silicon nitride (SiN) was laminated to a thickness of 100 nm to form a passivation layer 60. For the lamination, a plasma CVD method was used (monosilane (SiH ₄ ), ammonia (NH ₃ ), and nitrogen (N ₂ ) were used as source gases). At this time, the substrate temperature was kept at 100 ° C. or lower.

（ｄ）工程（ｃ）で得られたパッシベーション層６０上に、スパッタ法で厚さ２００ｎｍのＩＺＯ（Ｉｎ−Ｚｎ酸化物、出光興産株式会社製）を全面蒸着した。次いで、フォトリソグラフィ法を用いて、該ＩＺＯから所定のパターン状の透明第１電極２０を形成した。ここで、所定のパターンとは、２０個の２０ｍｍ角の正方形を１００μｍの間隔で直線的に配置したものである。 (D) Over the passivation layer 60 obtained in the step (c), IZO (In—Zn oxide, manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) having a thickness of 200 nm was deposited on the entire surface by sputtering. Next, a transparent first electrode 20 having a predetermined pattern was formed from the IZO using a photolithography method. Here, the predetermined pattern is a pattern in which 20 20 mm squares are linearly arranged at intervals of 100 μm.

（ｅ）透明第１電極２０が有機ＥＬ層３０によって覆われて、第１電極２０と後に設ける第２電極４０との間の短絡、および隣接する第１電極２０同士の間の短絡を防止するように、蒸着法を用いて透明第１電極２０以下の層を全面的に覆い、多層構造を有する有機ＥＬ層３０を形成した。有機ＥＬ層３０は、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）からなる膜厚１００ｎｍの正孔注入層、α−ＮＰＤからなる膜厚２０ｎｍの正孔輸送層、ＤＰＶＢｉおよびルブレン（体積比で、ＤＰＶＢｉ：ルブレン＝９５：５）からなる膜厚２０ｎｍの有機発光層、Ａｌｑ₃からなる膜厚２０ｎｍの電子輸送層、およびＬｉＦからなる膜厚０．５ｎｍの電子注入層から構成された。 (E) The transparent first electrode 20 is covered with the organic EL layer 30 to prevent a short circuit between the first electrode 20 and the second electrode 40 provided later, and a short circuit between the adjacent first electrodes 20. Thus, the organic EL layer 30 having a multilayer structure was formed by covering the entire surface of the first transparent electrode 20 and lower layers using a vapor deposition method. The organic EL layer 30 includes a 100 nm thick hole injection layer made of copper phthalocyanine (CuPc), a 20 nm thick hole transport layer made of α-NPD, DPVBi, and rubrene (by volume ratio, DPVBi: rubrene = 95: 5) an organic light emitting layer having a thickness of 20 nm, an electron transport layer having a thickness of 20 nm made of Alq ₃ , and an electron injection layer having a thickness of 0.5 nm made of LiF.

（ｆ）工程（ｅ）の後、有機ＥＬ層３０まで設けられた基板１０を、ＱスイッチＹＡＧレーザー装置１１０内に導入し、真空度を１０Ｔｏｒｒ（約１．３Ｐａ）以下にし、その後、水分および酸素を含まない窒素ガスを大気圧まで導入した。シールドリング１１２でシールドされた石英窓１１１を通して、基板１０に焦点を結ぶように制御された光学系から、ＹＡＧレーザー光１１３を照射して、第１電極２０の上面に達する貫通孔３０ｈを形成した（図７参照）。レーザー光１１３の波長は５３２ｎｍ（２倍波）、中心周波数は４０ｋＨｚ、平均出力は２Ｗを用いた。第１電極２０の一端の端面から孔の端までの距離が０．１ｍｍになるように孔の中心を設定し、貫通孔３０ｈを配設した。貫通孔３０ｈの孔径を０．０１ｍｍから１ｍｍまで変動させ、および各電極の一端に配設される貫通孔３０ｈの数を１個から１０個まで変動させ、貫通孔３０ｈの数が複数個の場合には、隣接する貫通孔３０ｈの中心から中心までの間隔を貫通孔３０ｈの数に応じて２ｍｍから１０ｍｍに設定した。 (F) After the step (e), the substrate 10 provided up to the organic EL layer 30 is introduced into the Q-switched YAG laser device 110, and the degree of vacuum is set to 10 Torr (about 1.3 Pa) or less. Nitrogen gas containing no oxygen was introduced to atmospheric pressure. Through the quartz window 111 shielded by the shield ring 112, the YAG laser beam 113 was irradiated from the optical system controlled to focus on the substrate 10, and the through hole 30h reaching the upper surface of the first electrode 20 was formed. (See FIG. 7). The wavelength of the laser beam 113 was 532 nm (second harmonic), the center frequency was 40 kHz, and the average output was 2 W. The center of the hole was set so that the distance from the end surface of one end of the first electrode 20 to the end of the hole was 0.1 mm, and the through hole 30h was disposed. When the hole diameter of the through hole 30h is varied from 0.01 mm to 1 mm, and the number of the through holes 30h arranged at one end of each electrode is varied from 1 to 10, and the number of the through holes 30h is plural. The distance from the center of the adjacent through hole 30h to the center was set to 2 mm to 10 mm according to the number of the through holes 30h.

（ｇ）工程（ｆ）の後、大気にさらすことなく、所定のパターンの開口部を有するメタルマスクを用いた蒸着法を用いて、有機ＥＬ層３０以下の層を覆う複数の独立した電極パターンとしてＡｌを積層して、厚さ２００ｎｍの反射第２電極４０とした。このとき、有機ＥＬ層３０に形成された貫通孔に第２電極４０の材料が充填され、これにより、第２電極と第１電極とが電気的に接続されるように設定した。 (G) After the step (f), a plurality of independent electrode patterns covering layers below the organic EL layer 30 using a vapor deposition method using a metal mask having openings of a predetermined pattern without being exposed to the atmosphere. As a result, a reflective second electrode 40 having a thickness of 200 nm was formed by laminating Al. At this time, the material of the second electrode 40 was filled in the through-hole formed in the organic EL layer 30, thereby setting the second electrode and the first electrode to be electrically connected.

（ｈ）反射第２電極４０以下の層を全面的に覆うように、窒化シリコン（ＳｉＮ）を厚さ１００ｎｍに積層して、パッシベーション層７０とした。積層には、プラズマＣＶＤ法を用いた（原料ガスとして、モノシラン（ＳｉＨ₄）、アンモニア（ＮＨ₃）、及び窒素（Ｎ₂）を使用）。このとき、基板温度を１００℃以下に保った。 (H) A passivation layer 70 is formed by laminating silicon nitride (SiN) to a thickness of 100 nm so as to cover the layers below the reflective second electrode 40 over the entire surface. For the lamination, plasma CVD was used (monosilane (SiH ₄ ), ammonia (NH ₃ ), and nitrogen (N ₂ ) were used as source gases). At this time, the substrate temperature was kept at 100 ° C. or lower.

以上の工程により、透明第１電極２０、有機ＥＬ層３０および反射第２電極４０からなる有機ＥＬ素子が２０直列に接続される直列接続有機ＥＬ素子群を含む、本発明の有機ＥＬデバイスが得られた。 Through the above steps, the organic EL device of the present invention including a series-connected organic EL element group in which 20 organic EL elements including the transparent first electrode 20, the organic EL layer 30, and the reflective second electrode 40 are connected in series is obtained. It was.

（実施例２）
以下の工程に従い、本発明の有機ＥＬデバイスを作製した（図５参照）。
（ａ）基板１０として、透明基板（１７３７ガラス、コーニング社製）を準備した。
（ｂ）基板１０の一方の面上に、所定のパターンの開口部を有するメタルマスクを用いたスパッタ法でＩＺＯ（Ｉｎ−Ｚｎ酸化物、出光興産株式会社製）を積層して、所定のパターンを有する膜厚２００ｎｍの透明第１電極２０を形成した。ここで、所定のパターンとは、２０個の２０ｍｍ角の正方形を１００μｍの間隔で直線的に配置したものである。 (Example 2)
The organic EL device of the present invention was produced according to the following steps (see FIG. 5).
(A) As the substrate 10, a transparent substrate (1737 glass, manufactured by Corning) was prepared.
(B) IZO (In-Zn oxide, manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) is laminated on one surface of the substrate 10 by a sputtering method using a metal mask having openings with a predetermined pattern, and a predetermined pattern is obtained. A transparent first electrode 20 having a thickness of 200 nm was formed. Here, the predetermined pattern is a pattern in which 20 20 mm squares are linearly arranged at intervals of 100 μm.

（ｃ）透明第１電極２０が有機ＥＬ層３０によって覆われて、第１電極２０と後に設ける第２電極４０との間の短絡、および隣接する第１電極２０同士の間の短絡を防止するように、蒸着法を用いて透明第１電極２０以下の層を全面的に覆い、多層構造を有する有機ＥＬ層３０を形成した。有機ＥＬ層３０は、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）からなる膜厚１００ｎｍの正孔注入層、α−ＮＰＤからなる膜厚２０ｎｍの正孔輸送層、４，４−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（以下、ＤＰＶＢｉという）およびルブレン（体積比で、ＤＰＶＢｉ：ルブレン＝９５：５）からなる膜厚２０ｎｍの有機発光層、Ａｌｑ₃からなる膜厚２０ｎｍの電子輸送層、およびＬｉＦからなる膜厚０．５ｎｍの電子注入層から構成された。 (C) The transparent first electrode 20 is covered with the organic EL layer 30 to prevent a short circuit between the first electrode 20 and the second electrode 40 provided later and a short circuit between the adjacent first electrodes 20. Thus, the organic EL layer 30 having a multilayer structure was formed by covering the entire surface of the first transparent electrode 20 and lower layers using a vapor deposition method. The organic EL layer 30 is a hole injection layer having a thickness of 100 nm made of copper phthalocyanine (CuPc), a hole transport layer having a thickness of 20 nm made of α-NPD, and 4,4-bis (2,2-diphenylvinyl) biphenyl. (Hereinafter referred to as DPVBi) and rubrene (by volume, DPVBi: rubrene = 95: 5), a 20 nm-thick organic light emitting layer, Alq ₃ , a 20 nm-thick electron transport layer, and LiF, a thickness 0 .5 nm electron injection layer.

（ｄ）工程（ｃ）の後、有機ＥＬ層３０まで設けられた基板１０を、ＱスイッチＹＡＧレーザー装置１１０内に導入し、真空度を１０Ｔｏｒｒ（約１．３Ｐａ）以下にし、その後、水分および酸素を含まない窒素ガスを大気圧まで導入した。シールドリング１１２でシールドされた石英窓１１１を通して、基板１０に焦点を結ぶように制御された光学系から、ＹＡＧレーザー光１１３を照射して、第１電極２０の上面に達する貫通孔３０ｈを形成した（図７参照）。レーザー光１１３の波長は５３２ｎｍ（２倍波）、中心周波数は４０ｋＨｚ、平均出力は２Ｗを用いた。第１電極２０の一端の端面から孔の端までの距離が０．１ｍｍになるように孔の中心を設定し、貫通孔３０ｈを配設した。実施例１の場合と同様に、貫通孔３０ｈの孔径を０．０１ｍｍから１ｍｍまで変動させ、および各電極の一端に配設される貫通孔３０ｈの数を１個から１０個まで変動させ、貫通孔３０ｈの数が複数個の場合には、隣接する貫通孔３０ｈの中心から中心までの間隔を貫通孔３０ｈの数に応じて２ｍｍから１０ｍｍに設定した（第１表参照）。 (D) After the step (c), the substrate 10 provided up to the organic EL layer 30 is introduced into the Q-switched YAG laser device 110, the degree of vacuum is set to 10 Torr (about 1.3 Pa) or less, and then moisture and Nitrogen gas containing no oxygen was introduced to atmospheric pressure. Through the quartz window 111 shielded by the shield ring 112, the YAG laser beam 113 was irradiated from the optical system controlled to focus on the substrate 10, and the through hole 30h reaching the upper surface of the first electrode 20 was formed. (See FIG. 7). The wavelength of the laser beam 113 was 532 nm (second harmonic), the center frequency was 40 kHz, and the average output was 2 W. The center of the hole was set so that the distance from the end surface of one end of the first electrode 20 to the end of the hole was 0.1 mm, and the through hole 30h was disposed. As in the case of Example 1, the hole diameter of the through hole 30h is varied from 0.01 mm to 1 mm, and the number of the through holes 30h provided at one end of each electrode is varied from 1 to 10, thereby penetrating the through hole 30h. When the number of the holes 30h is plural, the distance from the center to the center of the adjacent through holes 30h is set to 2 mm to 10 mm according to the number of the through holes 30h (see Table 1).

（ｅ）工程（ｄ）の後、大気にさらすことなく、得られた有機ＥＬ層３０上に、所定のパターンの開口部を有するメタルマスクを用いたスパッタ法でＩＺＯ（Ｉｎ−Ｚｎ酸化物、出光興産株式会社製）を積層して、所定のパターンを有する膜厚２００ｎｍの透明第２電極４０を形成した。このとき、有機ＥＬ層３０に形成された貫通孔３０ｈに第２電極４０の材料が充填され、これにより、第２電極と第１電極とが電気的に接続されるように設定した。 (E) After the step (d), an IZO (In-Zn oxide) film is formed by sputtering using a metal mask having openings of a predetermined pattern on the obtained organic EL layer 30 without being exposed to the atmosphere. Idemitsu Kosan Co., Ltd.) was laminated to form a 200 nm-thick transparent second electrode 40 having a predetermined pattern. At this time, the through-hole 30h formed in the organic EL layer 30 was filled with the material of the second electrode 40, thereby setting the second electrode and the first electrode to be electrically connected.

（ｆ）透明第２電極４０以下の層を全面的に覆うように、窒化シリコン（ＳｉＮ）を厚さ１００ｎｍに積層して、パッシベーション層７０とした。積層には、プラズマＣＶＤ法を用いた（原料ガスとして、モノシラン（ＳｉＨ₄）、アンモニア（ＮＨ₃）、及び窒素（Ｎ₂）を使用）。このとき、基板温度を１００℃以下に保った。 (F) The passivation layer 70 was formed by laminating silicon nitride (SiN) with a thickness of 100 nm so as to cover the entire layer below the transparent second electrode 40. For the lamination, plasma CVD was used (monosilane (SiH ₄ ), ammonia (NH ₃ ), and nitrogen (N ₂ ) were used as source gases). At this time, the substrate temperature was kept at 100 ° C. or lower.

（ｇ）工程（ｆ）で得られたパッシベーション層７０上に、蒸着法にて色変換層５２を形成した。詳細には、第１蛍光材料：クマリン６と第２蛍光材料：ＤＣＭ−２との混合物（モル比はクマリン６：ＤＣＭ−２＝４８：２）を用いて、赤色変換層５２Ｒを形成した。赤色変換層５２Ｒの膜厚を、０．５μｍとした。 (G) The color conversion layer 52 was formed on the passivation layer 70 obtained in the step (f) by a vapor deposition method. Specifically, the red conversion layer 52R was formed using a mixture of the first fluorescent material: coumarin 6 and the second fluorescent material: DCM-2 (molar ratio was coumarin 6: DCM-2 = 48: 2). The film thickness of the red conversion layer 52R was 0.5 μm.

（ｈ）基板１０の他方の面上に、蒸着法にて第２色変換層５４を形成した。詳細には、第１蛍光材料：クマリン６と第２蛍光材料：ＤＥＱとの混合物（モル比はクマリン６：ＤＥＱ＝４８：２）を用いて、緑色変換層５４Ｇを形成した。緑色変換層５４Ｇの膜厚を、０．５μｍとした。 (H) The second color conversion layer 54 was formed on the other surface of the substrate 10 by vapor deposition. Specifically, the green conversion layer 54G was formed using a mixture of the first fluorescent material: coumarin 6 and the second fluorescent material: DEQ (molar ratio was coumarin 6: DEQ = 48: 2). The film thickness of the green conversion layer 54G was 0.5 μm.

以上の工程により、透明第１電極２０、有機ＥＬ層３０および透明第２電極４０からなる有機ＥＬ素子が２０直列に接続される直列接続有機ＥＬ素子群を含む、本発明の有機ＥＬデバイスが得られた。 By the above process, the organic EL device of the present invention including the series-connected organic EL element group in which the organic EL elements composed of the transparent first electrode 20, the organic EL layer 30, and the transparent second electrode 40 are connected in series is obtained. It was.

（実施例３）
工程（ｄ）において、所定のパターンを、２０個の２０ｍｍ角の正方形を１００μｍの間隔で曲線的に配置した以外は実施例１と同様にして、本発明の有機ＥＬデバイスを作製した（図６参照）。 (Example 3)
In the step (d), an organic EL device of the present invention was produced in the same manner as in Example 1 except that 20 predetermined 20 mm squares were arranged in a curved line at intervals of 100 μm (FIG. 6). reference).

（比較例４）
以下の工程に従い、比較例の有機ＥＬデバイスを作製した（図２参照）。
（ａ）基板１０として、透明基板（１７３７ガラス、コーニング社製）を準備した。
（ｂ）基板１０上に、スパッタ法で厚さ２００ｎｍのＩＺＯ（Ｉｎ−Ｚｎ酸化物、出光興産株式会社製）を全面蒸着した。次いで、フォトリソグラフィ法を用いて、該ＩＺＯから所定のパターン状の透明第１電極２０を形成した。ここで、所定のパターンとは、２０個の２０ｍｍ角の正方形を１００μｍの間隔で直線的に配置したものである。 (Comparative Example 4)
According to the following process, the organic EL device of the comparative example was produced (refer FIG. 2).
(A) As the substrate 10, a transparent substrate (1737 glass, manufactured by Corning) was prepared.
(B) On the substrate 10, IZO (In-Zn oxide, manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) having a thickness of 200 nm was deposited on the entire surface by sputtering. Next, a transparent first electrode 20 having a predetermined pattern was formed from the IZO using a photolithography method. Here, the predetermined pattern is a pattern in which 20 20 mm squares are linearly arranged at intervals of 100 μm.

（ｃ）透明第１電極２０の一端が有機ＥＬ層３０によって覆われて、第１電極２０と後に設ける第２電極４０との間の短絡を防止するように、所定のパターンの開口部を有するメタルマスクを用いた蒸着法を用いて透明第１電極２０をパターン状に覆い、多層構造を有する有機ＥＬ層３０を形成した。有機ＥＬ層３０は、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）からなる膜厚１００ｎｍの正孔注入層、α−ＮＰＤからなる膜厚２０ｎｍの正孔輸送層、ＤＰＶＢｉおよびルブレン（体積比で、ＤＰＶＢｉ：ルブレン＝９５：５）からなる膜厚２０ｎｍの有機発光層、Ａｌｑ₃からなる膜厚２０ｎｍの電子輸送層、およびＬｉＦからなる膜厚０．５ｎｍの電子注入層から構成された。 (C) One end of the transparent first electrode 20 is covered with the organic EL layer 30 and has an opening with a predetermined pattern so as to prevent a short circuit between the first electrode 20 and the second electrode 40 provided later. The transparent first electrode 20 was covered in a pattern by using a vapor deposition method using a metal mask to form an organic EL layer 30 having a multilayer structure. The organic EL layer 30 includes a 100 nm thick hole injection layer made of copper phthalocyanine (CuPc), a 20 nm thick hole transport layer made of α-NPD, DPVBi, and rubrene (by volume ratio, DPVBi: rubrene = 95: 5) an organic light emitting layer having a thickness of 20 nm, an electron transport layer having a thickness of 20 nm made of Alq ₃ , and an electron injection layer having a thickness of 0.5 nm made of LiF.

（ｄ）所定のパターンの開口部を有するメタルマスクを用いた蒸着法を用いて、有機ＥＬ層３０以下の層をパターン状に覆うように、Ａｌを積層して、厚さ２００ｎｍの反射第２電極４０とした。このとき、複数の有機ＥＬ素子の反射第２電極４０を、有機ＥＬ層３０上から隣接する有機ＥＬ素子の透明第１電極２０の上まで連続して形成した。 (D) Using a vapor deposition method using a metal mask having an opening with a predetermined pattern, Al is laminated so as to cover the layers below the organic EL layer 30 in a pattern, and a reflective second film having a thickness of 200 nm. Electrode 40 was obtained. At this time, the reflective second electrodes 40 of the plurality of organic EL elements were continuously formed from the organic EL layer 30 to the transparent first electrodes 20 of the adjacent organic EL elements.

（ｅ）反射第２電極４０以下の層を全面的に覆うように、窒化シリコン（ＳｉＮ）を厚さ１００ｎｍに積層して、パッシベーション層７０（不図示）とした。積層には、プラズマＣＶＤ法を用いた（原料ガスとして、モノシラン（ＳｉＨ₄）、アンモニア（ＮＨ₃）、及び窒素（Ｎ₂）を使用）。このとき、基板温度を１００℃以下に保った。 (E) A passivation layer 70 (not shown) is formed by laminating silicon nitride (SiN) to a thickness of 100 nm so as to cover the layers below the reflective second electrode 40 entirely. For the lamination, plasma CVD was used (monosilane (SiH ₄ ), ammonia (NH ₃ ), and nitrogen (N ₂ ) were used as source gases). At this time, the substrate temperature was kept at 100 ° C. or lower.

以上の工程により、透明第１電極２０、有機ＥＬ層３０および反射第２電極４０からなる有機ＥＬ素子が２０直列に接続される直列接続有機ＥＬ素子群を含む、比較例の有機ＥＬデバイスが得られた。 Through the above steps, an organic EL device of a comparative example including a series-connected organic EL element group in which 20 organic EL elements including the transparent first electrode 20, the organic EL layer 30, and the reflective second electrode 40 are connected in series is obtained. It was.

（評価項目）
実施例および比較例の有機ＥＬデバイスについて、直列接続有機ＥＬ素子群の製造歩留まり（％）を、電源−電圧特性（リーク不良の評価）および発光特性を測定することにより、総合的に評価した。発光特性は、大塚電子株式会社のマルチチャネルフォトデテクター（ＭＣＰＤ−３０００）および株式会社トプコンの輝度計（ＢＭ−９）で測定した。実施例および比較例４について製造歩留まりを比較した。 (Evaluation item)
About the organic EL device of an Example and a comparative example, the manufacturing yield (%) of the series connection organic EL element group was evaluated comprehensively by measuring a power supply-voltage characteristic (evaluation of a leak defect) and a light emission characteristic. The light emission characteristics were measured with a multi-channel photo detector (MCPD-3000) manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd. and a luminance meter (BM-9) manufactured by Topcon Co., Ltd. The production yield was compared between Example and Comparative Example 4.

（評価結果）
評価結果を、以下の第２表および第３表に示す。 (Evaluation results)
The evaluation results are shown in Tables 2 and 3 below.

実施例１および２の本発明の有機ＥＬデバイスの直列接続有機ＥＬ素子群について、貫通孔３０ｈの孔径および個数等に依存することなく、いずれも製造歩留まり９０％以上の値を得た。実施例３に関しては、実施例１と同様の結果が得られた。一方、比較例４の本発明ではない有機ＥＬデバイスの直列接続有機ＥＬ素子群については、製造歩留まりは６０％程度であった。本発明により、有機ＥＬデバイスの直列接続有機ＥＬ素子群の製造歩留まりが従来例と比べて３０％程度改善する効果が見出された。本発明により直列接続有機ＥＬ素子群の製造歩留まりが向上し、その結果として、有機ＥＬデバイスの製造歩留まりが、同様に、従来例と比べて３０％程度改善する効果が見出された。 About the serial connection organic EL element group of the organic EL device of Example 1 and 2 of this invention, the manufacturing yield of 90% or more was obtained in any case without depending on the hole diameter and the number of through holes 30h. Regarding Example 3, the same results as in Example 1 were obtained. On the other hand, the production yield of the series-connected organic EL element group of the organic EL devices that is not the present invention of Comparative Example 4 was about 60%. According to the present invention, it has been found that the production yield of a series connection organic EL element group of organic EL devices is improved by about 30% as compared with the conventional example. According to the present invention, the production yield of the series-connected organic EL element group was improved, and as a result, the production yield of the organic EL device was found to be improved by about 30% as compared with the conventional example.

なお、貫通孔３０ｈの孔径（ｍｍ）と、貫通孔３０ｈによる第１電極２０および第２電極４０の電気的接続部（貫通部）の抵抗（Ω）との関係を、図８に示す。第２電極４０の材料にＩＺＯを用いた場合、すなわち第２電極４０を透明電極とした場合においても、貫通孔３０ｈの孔径０．０１ｍｍ、第１電極２０の端面から貫通孔３０ｈの中心までの距離０．１０５ｍｍ、隣接する貫通孔３０ｈの中心間の間隔２ｍｍ、および各電極の一端における貫通孔３０ｈの個数１０個の条件で、電気的接続部（貫通部）の抵抗は０．１Ω以下であり、ＩＺＯのシート抵抗値がおよそ１０Ω／□であるのに比較して十分小さい値となった。したがって、本発明の直列接続有機ＥＬ素子群を含む有機ＥＬデバイスは、何ら問題なく実用できることが見出された。 FIG. 8 shows the relationship between the hole diameter (mm) of the through hole 30h and the resistance (Ω) of the electrical connection portion (through portion) of the first electrode 20 and the second electrode 40 by the through hole 30h. Even when IZO is used as the material of the second electrode 40, that is, when the second electrode 40 is a transparent electrode, the diameter of the through hole 30h is 0.01 mm, and the distance from the end surface of the first electrode 20 to the center of the through hole 30h. The resistance of the electrical connection part (through part) is 0.1Ω or less under the conditions of a distance of 0.105 mm, a distance of 2 mm between the centers of the adjacent through holes 30h, and the number of through holes 30h at one end of each electrode. In other words, the sheet resistance value of IZO was about 10Ω / □, which was a sufficiently small value. Therefore, it was found that the organic EL device including the series-connected organic EL element group of the present invention can be practically used without any problem.

従来の発光ダイオードを用いた光源を示す図である。It is a figure which shows the light source using the conventional light emitting diode. 従来の直列接続有機ＥＬ素子群を含む有機ＥＬデバイスを示す図である。It is a figure which shows the organic EL device containing the conventional series connection organic EL element group. 本発明の直列接続有機ＥＬ素子群を含む有機ＥＬデバイスを示す図である。It is a figure which shows the organic EL device containing the serial connection organic EL element group of this invention. （ａ）および（ｂ）は本発明の有機ＥＬデバイスおよび直列接続有機ＥＬ素子群の１つの実施形態を示す図である。(A) And (b) is a figure which shows one Embodiment of the organic EL device and series connection organic EL element group of this invention. 本発明の有機ＥＬデバイスの別の実施形態を示す図である。It is a figure which shows another embodiment of the organic EL device of this invention. （ａ）および（ｂ）は本発明の有機ＥＬデバイスおよび直列接続有機ＥＬ素子群の別の実施形態を示す図である。(A) And (b) is a figure which shows another embodiment of the organic EL device and series connection organic EL element group of this invention. レーザー加工装置の例を示す図である。It is a figure which shows the example of a laser processing apparatus. 本発明の電気的接続部の抵抗と孔径との関係を示すグラフである。It is a graph which shows the relationship between the resistance of the electrical connection part of this invention, and a hole diameter.

Explanation of symbols

１０基板
２０第１電極
３０有機ＥＬ層
３０ｈ貫通孔
４０第２電極
５０、５２、５４色変換層
６０、７０パッシベーション層
９１〜９ｍ直列接続有機ＥＬ素子群
１１０装置
１１１石英窓
１１２シールドリング
１１３レーザー光
２１０セラミック基板
２２０金属パターン
２３０ＬＥＤ
２４０ヒートシンク
２５０蛍光樹脂層
ｘ有効発光領域の幅
ｙ発光領域間の距離
ｄ隣接する第１電極２０間の距離
ｔ有機ＥＬ層３０の厚さ DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Board | substrate 20 1st electrode 30 Organic EL layer 30h Through-hole 40 2nd electrode 50, 52, 54 Color conversion layer 60, 70 Passivation layers 91-9m Series connection organic EL element group 110 Apparatus 111 Quartz window 112 Shield ring 113 Laser light 210 Ceramic substrate 220 Metal pattern 230 LED
240 Heat sink 250 Fluorescent resin layer x Effective light emitting region width y Distance between light emitting regions d Distance between adjacent first electrodes 20 Thickness of organic EL layer 30

Claims

An organic EL device having a substrate and at least one series-connected organic EL element group on the substrate,
The series-connected organic EL element group includes, from the substrate side, a first electrode arranged as a plurality of independent electrode patterns, an organic EL layer arranged so as to cover the first electrode, and a plurality of independent electrode patterns A plurality of organic EL elements having the second electrode arranged in this order,
The plurality of organic EL elements share the organic EL layer,
The organic EL layer has a plurality of through holes penetrating in the thickness direction,
The second electrode constituting each organic EL element is electrically connected to the first electrode constituting the adjacent organic EL element at one or a plurality of the through-hole portions, whereby the plurality of organic EL elements EL elements are connected in series,
An organic EL device, wherein at least one of the first electrode and the second electrode is a transparent electrode.

The organic EL device according to claim 1, further comprising at least one color conversion layer.

The at least one color conversion layer is selected from the group consisting of the substrate and the first electrode; on the surface of the substrate opposite to the series-connected organic EL element group; and from the group consisting of the upper surface of the second electrode The organic EL device according to claim 2, wherein the organic EL device is arranged in at least one of the above.

The organic EL device according to claim 1, comprising a plurality of series-connected organic EL element groups.

The organic EL device according to any one of claims 1 to 3, wherein the substrate is a transparent substrate and the first electrode is a transparent electrode.

The organic EL device according to claim 5, further comprising a passivation layer between the substrate and the first electrode.

The organic EL device according to claim 5 or 6, wherein both the first electrode and the second electrode are transparent electrodes.

The organic EL device according to claim 1, further comprising a passivation layer on the second electrode.