JP2013175283A - 照明装置 - Google Patents

Abstract

【課題】十分な難燃性を有していると共に、光取出の効率がよく、色味等の問題のない有機ＥＬ照明装置を提供する。
【解決手段】有機エレクトロルミネッセンス素子と、有機エレクトロルミネッセンス素子の出光面側に光取出部材層とが設けられた照明装置であって、
前記光取出し部材の少なくとも最表面層に、平均粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含むことを特徴とする照明装置。
【選択図】図１

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子と、有機エレクトロルミネッセンス素子の出光面側に光取出部材とが設けられた照明装置に関する。

有機エレクトロルミネッセンス素子（ 以下、「有機ＥＬ素子」という場合がある）の発光体は、その形状を面状とすることが可能であり、且つその光の色を白色又はそれに近い色とすることが可能であるため、照明装置の光源として用いられている。照明用途に用いる有機ＥＬ素子として、白色の有機ＥＬ素子が作製されている。かかる白色素子は、積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を積層させたものが多い。これらの発光層の積層体は、主に黄／ 青、又は緑／ 青／ 赤の積層体である。

しかしながら、現在知られている白色の有機ＥＬ素子は、上記照明の用途に用いるには効率が低い。そこで、有機ＥＬ素子をこれらの用途に用いるためには、光取出効率を向上させる必要がある。有機ＥＬ素子の光取出効率を向上させる方法として、光取出基板に種々の構造を設けることが知られている。例えば、出光面に、蛍光性化合物を含むプリズムを設けること（特許文献１） 、微小レンズアレイを設けること（特許文献２） などが提案されている。これらの構造で良好な集光を達成することができ、効率は向上する。

その一方で、照明装置は、オフィスや家屋などの屋内等で使用されるために難燃性が求められることがあり、照明装置に使われる部材に難燃剤を添加する等の工夫がされている（特許文献３）。しかし、難燃剤の配合によって、有機ＥＬ素子としての効率を減ずることも考えられ、さらには色味等の問題も生じ得る。

特開２００２ −２３７３８１号公報 特開２００３−５９６４１号公報号公報 特開２０１０−１７７０７７号

したがって、本発明の目的は、十分な難燃性を有していると共に、光取出の効率がよく色味等の問題のない有機ＥＬ照明装置を提供することにある。

上述した課題を解決するために本発明者が検討した結果、有機ＥＬ素子と有機ＥＬ素子の出光面側に光取出部材とが設けられた照明装置であって、前記光取出部材層に、粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含むことを特徴とする照明装置とすることにより、前記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成した。
即ち、本発明によれば、下記のものが提供される。

〔１〕有機エレクトロルミネッセンス素子と、有機エレクトロルミネッセンス素子の出光面側に光取出部材層とが設けられた照明装置であって、
前記光取出部材層に、平均粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含むことを特徴とする照明装置。
〔２〕前記難燃剤粒子が、リン系難燃剤粒子または無機水酸化物粒子である〔１〕記載の照明装置。
〔３〕前記光取出部材層が、少なくとも２つ以上の層からなり、出光面の最表面側の層に粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含む〔１〕または〔２〕に記載の照明装置。

〔４〕前記光取出部材層の、出光面の最表面側の層が、構造層である〔３〕に記載の照明装置。
〔５〕前記光取出部材層の、出光面の最表面側の層および／または有機エレクトロルミネセンス側の層が、拡散層である〔３〕または〔４〕に記載の照明装置。

本発明の有機ＥＬ照明装置は、難燃性に優れると共に光取出効率に優れている。

図１は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を模式的に示す斜視図である。 図２は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を説明する図であって、図１に示す有機ＥＬ照明装置を線１ａ−１ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を 模式的に示す断面図である。 図３は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ照明装置の出光面の一部を、有機ＥＬ照明装置の厚み方向から見た様子を拡大して模式的に示す部分平面図である。 図４は、本発明の第一実施形態に係る凹凸構造層を、図３の線３ａを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す部分断面図である。 図５は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を模式的に示す斜視図である。 図６は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を説明する図であって、図５に示す有機ＥＬ照明装置の凹凸構造層を線５ａ−５ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。 図７は、本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を模式的に示す斜視図である。 図８は、本発明の第三実施態様に係る有機ＥＬ照明装置の別の例を模式的に示す断面図である。

本発明の照明装置は、有機ＥＬ素子と、有機ＥＬ素子の出光面側に光取出部材層とが設けられ、光取出部材層には粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含む。以下、実施形態及び例示物等を示して本発明について詳細に説明するが、本発明は以下に説明する実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。本発明を実施形態に従って説明する。

〔第一実施形態〕
図１及び図２はいずれも本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を説明する図であって、図１は有機ＥＬ照明装置を模式的に示す斜視図であり、図２は図１に示す有機ＥＬ照明装置を線１ａ−１ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。

図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ照明装置１０は、矩形の平板状の構造を有する装置であり、有機ＥＬ素子１４０を備える。有機ＥＬ素子１４０は、少なくとも第一の電極層１４１、発光層１４２及び第二の電極層１４３を前記の順に備え、その表面１４４及び１４５のうち少なくとも一方の表面から発光できるようになっている。本実施形態では、第一の電極層１４１が透明電極となり、第二の電極層１４３が反射電極となっているものとする。このため、発光層１４２からの光は、第一の電極層１４１を透過するか、又は、第二の電極層１４３で反射されてから発光層１４２及び第一の電極層１４１を透過して、表面１４４から発光できるようになっている。したがって、以下の説明においては表面１４４を「発光面」と呼ぶ。

有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４側には光取出部材層１００が設けられている。本実施形態では、光取出部材層１００は発光面１４４に接するように直接に設けられているものとする。

さらに、本実施形態の有機ＥＬ照明装置１０は上述した部材以外にも構成要素を備えていてもよい。本実施形態では、有機ＥＬ素子１４０の図中下側の面１４５に封止基材１５１が設けられているものとする。なお、図示を省略するが、表面１４５と封止基材１５１との間には、充填材や接着剤等の任意の物質が存在していてもよいし、空隙が存在していてもよい。空隙には、発光層１４２の耐久性を大きく損なう等の不都合がない限りは空気やその他の気体が存在してもよいし、空隙内を真空としてもよい。

したがって、有機ＥＬ照明装置１０は、封止基材１５１、有機ＥＬ素子１４０及び光取出部材層１００をこの順に備え、光取出部材層１００における有機ＥＬ素子１４０とは反対側の表面１０Ｕから出光できるようになっている。なお、前記の表面１０Ｕは有機ＥＬ照明装置１０の最も外側に位置し、この表面１０Ｕから有機ＥＬ照明装置１０の外部へ光が出光することになるため、表面１０Ｕを「出光面」と呼ぶ。

〔１−１．有機ＥＬ素子〕
例えば有機ＥＬ素子１４０として例示するように、有機ＥＬ素子は、通常、２層以上の電極層と、これらの電極層間に設けられ、電極から電圧を印加されることにより発光する発光層と、を備える。

有機ＥＬ素子は、基板上に有機ＥＬ素子を構成する電極、発光層等の層を形成し、さらにそれらの層を覆う封止部材を設け、基板と封止部材で発光層等の層を封止した構成とされるのが一般的である。通常、ここでいう基板側から出光する有機ＥＬ素子はボトムエミッション型と呼ばれ、封止部材側から出光する有機ＥＬ素子はトップエミッション型と呼ばれる。有機ＥＬ照明装置１０に設けられる有機ＥＬ素子１４０は、これらのいずれであってもよい。ボトムエミッション型の場合、通常は、前記の基板と、さらに必要に応じて任意の層とを含む組み合わせが光取出部材を構成する。他方、トップエミッション型の場合、通常は、封止部材等の出光面側の構造体と、さらに必要に応じて任意の層とを含む組み合わせが光取出部材層を構成する。

発光層としては、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。発光層中の発光材料は１種類に限らず、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、発光層は１層に限られず、光源としての用途に適合すべく、一種の層単独又は複数種類の層の組み合わせとすることができる。これにより、白色又はそれに近い色の光を発光するものとしうる。

有機ＥＬ素子の電極は、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。第一実施形態にかかる有機ＥＬ素子１４０のように、光取出部材層１００側の電極１４１を透明電極とし、反対側の電極１４３を反射電極とすることにより、光取出部材１００側に向けて発光面１４４から発光する有機ＥＬ素子とすることができる。また、両方の電極１４１及び１４３を透明電極とし、さらに光取出部材１００と反対側に反射部材または散乱部材（例えば、空気層を介して配置される白色散乱部材等）を有することにより、光取出部材層１００側への発光を達成することもできる。

有機ＥＬ素子１４０はさらに、電極１４１と電極１４３との間に、発光層１４２に加えてホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、及び電子注入層等の他の層（図示せず。）をさらに有していてもよい。また、有機ＥＬ素子１４０はさらに、電極１４１及び１４３に通電するための配線、発光層１４２の封止のための周辺構造等の任意の構成要素を備えていてもよい。

電極及びその間に設ける層を構成する材料としては、特に限定されないが、具体例として下記のものを挙げることができる。
透明電極の材料としては、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）等を挙げることができる。 正孔注入層の材料としては、スターバースト系芳香族ジアミン化合物等を挙げることができる。
正孔輸送層の材料としては、トリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができる。 黄色発光層のホスト材料としては、トリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができ、黄色発光層のドーパント材料としては、テトラセン誘導体等を挙げることができる。 緑色発光層の材料としては、ピラゾリン誘導体等を挙げることができる。
青色発光層のホスト材料としては、アントラセン誘導体等を挙げることができ、青色発光層のドーパント材料としては、ペリレン誘導体等を挙げることができる。
赤色発光層の材料としては、ユーロピウム錯体等を挙げることができる。
電子輸送層の材料としては、アルミニウムキノリン錯体（Ａｌｑ）等を挙げることができる。
反射電極の材料としては、フッ化リチウムおよびアルミニウムをそれぞれ用い、これらを順次真空成膜により積層させたもの等を挙げることができる。

上記のもの又はその他の発光層を適宜組み合わせて積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を得ることができる。補色関係の組み合わせは、黄／青、又は緑／青／赤等とすることができる。

〔１−２．光取出部材層〕
光取出部材層１００は、有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４に設けられた層であり、有機ＥＬ素子の光取出効率を向上されるとともに、発光した光の反射・屈折を乱す機能を有する層を含む。発光した光の反射・屈折を乱す層の具体例としては、構造層や拡散層があげられる。出光面１０Ｕは、光取出部材１００における有機ＥＬ素子１４０とは反対側の表面である。この出光面１０Ｕは有機ＥＬ照明装置１０の最表面に露出した面であり、有機ＥＬ照明装置１０としての出光面、即ち、有機ＥＬ照明装置１０から装置外部に光が出光する際の出光面である。

出光面１０Ｕは、巨視的に見ると、有機ＥＬ素子１４０の発光面１４４に対して平行な面であり、有機ＥＬ照明装置１０の主面に対して平行である。しかし、出光面１０Ｕは、微視的に見ると、後述する凹凸構造を有するため、凹部又は凸部上の面は発光面１４４に対して非平行な角度をなしうる。そこで、以下の説明において、出光面に対して平行又は垂直であるとは、別に断らない限り、凹部又は凸部を無視して巨視的に見た出光面に対して平行又は垂直であることをいう。また、有機ＥＬ照明装置１０は、別に断らない限り、かかる出光面１０Ｕが水平方向に対して平行で且つ上向きになるよう載置した状態で説明する。
さらに、構成要素が「平行」又は「垂直」であるとは、本発明の効果を損ねない範囲、例えば±５°の範囲内で誤差を含んでいてもよい。

光取出部材層１００は、凹凸構造層（構造層ともいう）１１１及び基材フィルム層１１２を含む凹凸構造を有するフィルム基材１１０と、支持基板１３１と、凹凸構造を有するフィルム基材１１０及び支持基板１３１を接着する粘着層１２１とを備える。
凹凸構造層１１１は、有機ＥＬ照明装置１０の上面（即ち有機ＥＬ照明装置１０の出光面側の最外層）に位置する層である。この凹凸構造層１１１は、複数の凹部１１３と、凹部１１３の周囲に位置する平坦部１１４とを含む凹凸構造を有する。ここで、前記の凹部１１３は平坦部１１４に比べて相対的に窪んでいる部分であるため本発明に係る凹部に当たり、平坦部１１４は凹部１１３に比べて相対的に突出しているため本発明に係る凸部に当たる。そして、当該凹凸構造により、出光面１０Ｕが規定される。

なお、本明細書においては、図面は模式的な図示であるため、出光面１０Ｕ上には僅かな個数の凹部１１３のみを示しているが、実際の有機ＥＬ照明装置においては、一枚の有機ＥＬ照明装置の出光面上に、これよりも遥かに多い数の凹部を設けることができる。

（凹凸構造の説明）
以下、出光面１０Ｕの凹凸構造について、図面を参照して詳細に説明する。
図３は、有機ＥＬ照明装置１０の出光面１０Ｕの一部を、有機ＥＬ照明装置１０の厚み方向から見た様子を拡大して模式的に示す部分平面図である。また、図４は、凹凸構造層１１１を、図３の線３ａを通り出光面１０Ｕに対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す部分断面図である。なお、以下の説明において、特に断らない限り、「厚み方向」とは有機ＥＬ照明装置の厚み方向を表す。

図３に示すように、光取出部材層１００は、出光面１０Ｕに、斜面１１Ａ〜１１Ｄを含む複数の凹部１１３と、凹部１１３の周囲に位置する平坦部１１４とを含む。ここで「斜面」とは、出光面１０Ｕに対して平行でない角度をなす面である。他方、平坦部１１４上の面は、出光面１０Ｕに対して平行で平坦な面となっている。

複数の凹部１１３のぞれぞれは正四角錐形状の窪みである。したがって、凹部１１３の斜面１１Ａ〜１１Ｄは同一の形状であり、前記正四角錐の底辺１１Ｅ〜１１Ｈは正方形を構成する。なお、図３において線３ａは、一列の凹部１１３の全ての頂点１１Ｐの上を通る線であり、且つ凹部１１３の底辺１１Ｅ及び１１Ｇに対して平行な線である。

各凹部１１３は、その底辺１１Ｆ〜１１Ｈの長さを通常１〜６０μｍとすることができ、好ましくは２〜５０μｍである。各凹部１１３の深さは、通常１〜５０μｍとすることができ、好ましくは２〜４０μｍである。

凹部１１３は、一定の間隔をおいて、直交する２つの面内方向Ｘ及びＹに沿って連続して配置されている。そして、前記の面内方向Ｘ及びＹにおいて、隣り合う凹部１１３の間の隙間に当たる部分が、平坦部１１４を構成している。したがって、光取出部材層１００は、出光面１０Ｕに対して平行な面内方向Ｘ及びＹにおいて、凹部１１３と平坦部１１４とを交互に有することになっている。ここで、かかる２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、一方の面内方向Ｘは底辺１１Ｅ及び１１Ｇに対して平行である。この面内方向Ｘにおいて、複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｊをおいて整列している。また、２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、他方の面内方向Ｙは底辺１１Ｆ及び１１Ｈに対して平行である。この面内方向Ｙにおいて複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｋをおいて整列している。ここで、前記隙間に相当する部分である平坦部１１４は、その幅寸法を通常０．１〜２０μｍとすることができる。

図４に示すように、凹部１１３のそれぞれを構成する斜面１１Ａ〜１１Ｄが平坦部１１４（ひいては、出光面１０Ｕ）となす角１１Ｌ及び１１Ｍは、４０°以上が好ましく、４５°以上がより好ましく、また、７０°以下が好ましく、６０°以下がより好ましい。また、本実施形態のように凹部１１３の形状が四角錐である場合、その頂角１１Ｎは、６０°〜９０°とすることが好ましい。さらに、観察角度による色味の変化を最小限にしつつ光取出効率も高めるという観点からは、斜面１１Ａ〜１１Ｄと平坦部１１４とがなす角１１Ｌ及び１１Ｍは大きいほうが好ましく、具体的には例えば５５°以上とすることが好ましく、６０°以上とすることがさらにより好ましい。この場合、かかる角１１Ｌ及び１１Ｍの上限は、凹凸構造層１１１の耐久性の維持を考慮し、通常は７０°である。
本実施形態では、図４に示すように、斜面１１Ａ〜１１Ｄが平坦部１１４となす角１１Ｌ及び１１Ｍは６０°に設定されているものとする。これにより、凹部１１３を構成する正四角錐の頂角、即ち頂点１１Ｐにおいて相対向する斜面がなす角（斜面１１Ｂ及び１１Ｄがなす角については、図４に示す角１１Ｎ）も６０°となっている。

さらに、本実施形態の有機ＥＬ照明装置１０の出光面１０Ｕでは、隣り合う凹部１１３の底と凸部の先端との、有機ＥＬ照明装置１０の厚み方向における距離が、所定の範囲で不揃いになっていてもよい。
ここで、凹部１１３の底とは、凹部１１３それぞれにおいて最も窪んだ部分を指し、有機ＥＬ照明装置１０の厚み方向における発光面１４４までの距離が最も短くなる部分を指す。本実施形態では、各凹部１１３の頂点１１Ｐが凹部１１３の底に当たる。
また、凸部の先端とは、凸部それぞれにおいて最も突出した部分を指し、有機ＥＬ照明装置１０の厚み方向における発光面１４４までの距離が最も長くなる部分を指す。本実施形態では平坦部１１４が発光面１４４に対して平行な平坦面となっているので、平坦部１１４自体が凸部の先端に当たる。

したがって、本実施形態の有機ＥＬ照明装置１０においては、出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹部１１３と平坦部１１４とを対比した場合に、その隣り合う凹部１１３の底（即ち、凹部１１３の頂点１１Ｐ）と凸部の先端（即ち、平坦部１１４）との、有機ＥＬ照明装置１０の厚み方向における距離（以下、適宜、「隣り合う凹凸の高低差」という。）Ｈが所定の範囲で不揃いにすることもできる。この際、前記の所定の範囲とは、標準偏差（標本標準偏差）σが、通常０．０５μｍ以上、好ましくは０．０６μｍ以上、より好ましくは０．０８μｍ以上となる範囲となりえる。

隣り合う凹凸の高低差Ｈを、前記のように所定の範囲で不揃いにすることにより、出光面１０Ｕからの光の取出効率を改善でき、且つ、反射光による虹ムラを抑制できる。また、隣り合う凹凸の高低差Ｈの標準偏差σが、出光面１０Ｕの全体において所定の範囲に収まるように不揃いにすればよいのであるから、凹部１１３及び平坦部１１４それぞれには過度に高い寸法精度が要求されないので、量産が容易であり、製造コストを安価にできる。特に、前記の隣り合う凹凸の高低差Ｈの標準偏差σの範囲の下限値は、虹ムラの輝度プロファイルを５０％以下にし、目視において虹ムラを認識し難くできる点で意義がある。

また、前記の所定の範囲の上限は、標準偏差σで、通常０．５μｍ以下、好ましくは０．４μｍ以下、より好ましくは０．３μｍ以下である。隣り合う凹凸の高低差Ｈの不揃いの程度（バラツキ）を過度に大きくすると、その凹凸構造の態様にもよるが、有機ＥＬ照明装置１０の生産工程においてキズが多数発生し、安定した生産が困難となるおそれがある。

本実施形態において、凹部１１３の頂点１１Ｐの高さ及び平坦部１１４の高さのうち一方又は両方が不揃いになっていることにより、隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていればよい。ここでは、図２及び図４に示すように、凹部１１３の頂点１１Ｐの高さは一定に揃っているが、平坦部１１４の高さが不揃いになっていることにより、隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっているものとして説明する。なお、前記のように平坦部１１４の高さが不揃いになっている場合には平坦部１１４には段差が存在するが、前記の不揃いの程度が小さいので前記の段差も小さい。そこで、図１及び図３では、平坦部１１４において前記の段差は図示を省略する。

このように、隣り合う凹凸の高低差Ｈを、その標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いにすることにより、虹ムラを抑制できる理由は定かではないが、本発明者の検討によれば以下の理由によるものと推察される。
外部から出光面１０Ｕに向けて光が照射された場合、出光面１０Ｕで光が反射したり、有機ＥＬ照明装置１０の内部に進入した光が内部の層界面で反射したりして、反射光が生じる。前記の反射光は、出光面１０Ｕで反射する時、および、有機ＥＬ照明装置１０の内部から外部へ出る時などに、出光面１０Ｕにおいて回折及び屈折などを生じることがある。従来は、前記の回折及び屈折などを生じた光が干渉することにより、虹ムラを生じていたと考えられる。これに対し、本実施形態の有機ＥＬ照明装置１０では、出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈを不揃いにしたことにより、干渉の強さを弱めることができるようになるので、虹ムラを解消できると考えられる。

出光面１０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、測定箇所を無作為に抽出し、レーザー顕微鏡（ＶＫ−９７００：キーエンス社製）を用いて高さ（断面プロファイル）を測定し、その断面プロファイルから求めることができる。通常は、出光面１０Ｕに対して平行な所定の測定方向に沿って、長さ１００μｍにわたって前記の断面プロファイルを測定すればよい。測定された断面プロファイルから、隣り合う一対の凹部及び凸部を凹凸一単位とし、この凹凸一単位における断面プロファイルの最大値（凸部の先端に対応する。）と最小値（凹部の底に対応する）との差を求め、この差を凹凸一単位において隣り合う凹凸の高低差Ｈとする。また、精度を高める観点から測定は複数箇所で行うことが好ましく、例えば１５点で行うことが好ましい。こうして測定された隣り合う凹凸の高低差Ｈから、標準偏差σを測定すればよい。また、前記の測定方向は、出光面１０Ｕにおける凹凸の配置が予め分かっている場合には前記の高低差Ｈが最も大きくなる方向に対して平行な方向を設定すればよい。また、凹凸の配置が不明である場合、出光面１０Ｕに対して平行な面内方向のうち、少なくとも１方向において、前記の標準偏差が前記の要件を満たしていればよい。

隣り合う凹凸の高低差Ｈは、出光面１０Ｕを様々な面内方向（出光面１０Ｕに対して平行な面内の様々な方向）に沿って測定した中心線平均粗さの最大値（Ｒａ（ｍａｘ））として、通常、１μｍ〜５０μｍの範囲内とする。
また、凹凸構造層１１１の厚さＴに対して相対的に、隣り合う凹凸の高低差Ｈの好ましい範囲を定めることができる。例えば、凹凸構造層１１１の材料として、凹凸構造層１１１の耐久性の維持に有利な硬質の材料を用いた場合、凹凸構造層１１１の厚さＴを薄くしたほうが、凹凸構造を有するフィルム基材１１０の可撓性が高まり、有機ＥＬ照明装置１０の製造工程における凹凸構造を有するフィルム基材１１０の取り扱いが容易となる。具体的には、図４に示す隣り合う凹凸の高低差Ｈと凹凸構造層１１１の厚さＴとの差Ｔ−Ｈが、０〜３０μｍとなるようにすることが好ましい。

凹凸構造層１１１を出光面１０Ｕに垂直な方向から観察した場合における、平坦部１１４が占める面積と凹部１１３が占める面積との合計に対する、平坦部１１４が占める面積の割合（以下、「平坦部割合」という。）を適宜調節することにより、有機ＥＬ照明装置１０の光取出効率を向上させることができる。具体的には、平坦部割合を１０％〜７５％とすることにより、良好な光取出効率を得ることができ、且つ出光面１０Ｕの機械的強度を高めることができる。

（凹凸構造を有するフィルム基材の材料の説明）
光取出部材層１００は、複数の層からなるものとしうるが、単一の層からなってもよい。本実施形態では、図１に示すように、光取出部材層１００は、凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２とを組み合わせた凹凸構造を有するフィルム基材１１０を含むようになっているものとする。

凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２は、通常、透明樹脂を含む樹脂組成物により形成することができる。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。本実施形態においては、光取出部材層１００を構成する各層が、光学部材に用いるのに適した光線透過率を有するものとすればよく、光取出部材層１００全体として８０％以上の全光線透過率を有するものとすればよい。

樹脂組成物に含まれる透明樹脂は、特に限定されず、透明な層を形成することができる
各種の樹脂を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性
樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が
容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造層１１
１の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。

熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系等の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。なお、前記の樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

なかでも、凹凸構造を有するフィルム基材１１０を構成する凹凸構造層１１１の材料としては、出光面１０Ｕの凹凸構造を形成しやすく且つ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の樹脂層を基材上に凹凸構造が無い状態で形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。一方、基材フィルム層１１２の材料としては、凹凸構造層１１１の形成に際しての取り扱い、並びに、凹凸構造を有するフィルム基材１１０を成形した後の凹凸構造を有するフィルム基材１１０の取り扱いを容易とするために、ある程度の柔軟性があるものが好ましい。このような材料を組み合わせることにより、取り扱いが容易で且つ耐久性に優れる凹凸構造を有するフィルム基材１１０を得ることができ、その結果、高性能の有機ＥＬ照明装置１０を容易に製造することができる。

このような材料の組み合わせは、それぞれの材料を構成する樹脂として、上に例示した透明樹脂を適宜選択することにより得ることができる。具体的には、凹凸構造層１１１の材料を構成する透明樹脂として、アクリレート等の紫外線硬化性樹脂を用い、一方、基材フィルム層１１２の材料を構成する透明樹脂として、脂環式オレフィンポリマー製のフィルム（後述するゼオノアフィルム等）や、ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。

本実施形態のように、光取出部材層１００が凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２とを含む場合、凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２との屈折率はできるだけ近くする態様としてもよい。この場合、凹凸構造層１１１と基材フィルム層１１２との屈折率差は、好ましくは０．１以内、さらに好ましくは０．０５以内である。

凹凸構造層１１１、基材フィルム層１１２等の光取出部材層１００の構成要素となる層の材料として、光拡散性のある材料を用いてもよい。これにより、光取出部材層１００を透過する光を拡散させることができるので、観察角度による色味の変化を更に低減することができる。光取出部材層の１つの層に光拡散性のある材料を用いる場合、凹凸構造層１１１よりも、光拡散性のある材料を有する層が内側にある方が望ましい。また、後述する難燃剤粒子自体で、光拡散性を有する材料として機能させることも可能である。

光拡散性のある材料としては、例えば、粒子を含んだ材料、２種類以上の樹脂を混ぜ合わせて光を拡散させるアロイ樹脂、等を挙げることができる。なかでも、光拡散性を容易に調節できるという観点から、粒子を含んだ材料が好ましく、特に粒子を含んだ樹脂組成物が特に好ましい。

粒子は、透明であってもよく、不透明であってもよい。粒子の材料としては、例えば、金属及び金属化合物、並びに樹脂等が挙げられる。金属化合物としては、例えば、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物の具体例を挙げると、銀、アルミのような反射率が高い金属；酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタン等の金属化合物；などを挙げることができる。一方、樹脂としては、例えば、メタクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。なお、粒子の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

粒子の形状は、例えば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
粒子の粒径は、好ましくは０．１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。したがって、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減、及び光取出効率の向上等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができる。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。

粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と透明樹脂の屈折率との差が、０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくてもよい。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず色味ムラは抑制され難くなる可能性があり、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減する可能性がある。

粒子の含有割合は、０．４μｍを超える全ての粒子（難燃剤を含む）を含む層の全量中における体積割合で、１％以上が好ましく、５％以上がより好ましく、また、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、粒子の凝集を防止し、粒子を安定して分散させることができる。

さらに、樹脂組成物は、必要に応じて任意の成分を含むことができる。当該任意の成分としては、例えば、フェノール系、アミン系等の劣化防止剤；界面活性剤系、シロキサン系等の帯電防止剤；トリアゾール系、２−ヒドロキシベンゾフェノン系等の耐光剤；などの添加剤を挙げることができる。

凹凸構造層１１１の厚さＴは、特に限定されないが、１μｍ〜７０μｍであることが好ましい。本実施形態では、凹凸構造層１１１の厚さＴとは、凹凸構造が形成されていない基材フィルム層１１２側の面と、凹凸構造の平坦部１１４との距離のことである。
また、基材フィルム層１１２の厚さは、２０μｍ〜３００μｍであることが好ましい。

（支持基板）
本実施形態の有機ＥＬ照明装置１０は、有機ＥＬ素子１４０と凹凸構造を有するフィルム層１１０との間に、支持基板１３１を備える。支持基板１３１を構成する材料の例としては、例えば、ガラス、樹脂などが挙げられる。なお、支持基板１３１の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。ガラスである場合、有機ＥＬ照明装置１０に、たわみを抑制する剛性を与えることができる。また、ガラス基材は、有機ＥＬ素子１４０を封止する性能に優れて、且つ、製造工程において有機ＥＬ素子１４０を構成する層をその上に順次形成することを容易に行い得る基板を備えることにより、有機ＥＬ照明装置１０の耐久性を向上させ、且つ製造を容易にすることができる。

支持基板の屈折率は、特に制限されないが、１．５〜２．１とすることが好ましい。有機ＥＬ素子や透明電極層の屈折率は高いため、界面で反射が少なくなるため、屈折率が１．６５以上 ２．０以下である場合、さらに好ましい。
支持基板の１３１の厚さは、特に限定されないが、０．０５ｍｍ〜１．１ｍｍであることが好ましい。

（接着層）
本実施形態の照明装置１０は、凹凸構造を有するフィルム層１１０と支持基板１３１との間に接着層１２１を備える。接着層１２１は、複層体１１０の基材フィルム層１１２と支持基板１３１との間に介在して、これらの２層を接着する層である。
接着層１２１の材料である接着剤は、狭義の接着剤（２３℃における剪断貯蔵弾性率が１〜５００ＭＰａであり、常温で粘着性を示さない、いわゆるホットメルト型の接着剤）のみならず、２３℃における剪断貯蔵弾性率が１ＭＰａ未満である粘着剤をも包含する。具体的には、支持基板１３１あるいは基材フィルム層１１２に近い屈折率を有し、且つ透明であるものを適宜用いうる。より具体的には、アクリル系接着剤あるいは粘着剤が挙げられる。接着層の厚さは、５μｍ〜１００μｍであることが好ましい。

（難燃剤粒子）
本発明において、凹凸構造層１１１、基材フィルム層１１２、接着層１２１等の光取出部材層１００の少なくとも１つの層には、平均粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含む。難燃剤粒子の効果を鑑みると、有機ＥＬ照明装置の出光面の最表面の層（本実施形態では凹凸構造層１１１）に難燃剤粒子が含まれていることが好ましい。難燃剤は粒子であるものを用い、難燃剤粒子の平均粒子径は、回折・散乱式粒度分析計で測定した５０％累積粒子径で、レーザー回折・散乱法により測定することができる。難燃剤粒子の平均粒子径は好ましくは０．４μｍ以下 さらに好ましくは０．２μｍ以下である。難燃剤粒子の平均粒子径の下限は特に制限は無いが、０．００１μｍ以上、さらに好ましくは０．０１μｍ以上である。粒子径が、この範囲よりも大きい場合は、光取出部材層のヘイズが高くなり、色味としても黄色になるため好ましくない。粒子径が小さい場合は、増粘効果が高く部材層の形成が困難となり好ましくない。難燃剤粒子は市販のものを使用することもできるが、市販の難燃剤粒子の粒子径がこの範囲を満たさない場合は、微粉砕機等を使用して所望の粒子径にする必要がある。

難燃剤粒子としては、ハロゲン化有機化合物、赤リン、縮合型リン酸エステル、反応型リン酸エステル、ポリリン酸アンモン系化合物、リン酸金属塩系化合物に代表される有機リン系化合物、メラミンホスフェイト、メラミンシアヌレイト等に代表されるメラミン系化合物をあげることができる。また水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の無機水酸化物系や酸化アルミニウム水和物、ホウ酸塩、酸化アンチモン、等に代表される無機化合物からも選択することができる。これらに代表される難燃性材料は、単独で使用してもよく、複数を混ぜ合わせて使用しても良い。本願の目的において好適なのものは、リン系難燃剤粒子、無機水酸化物系難燃剤粒子である。これらに代表される難燃性材料は、単独で使用してもよく、複数を混ぜ合わせて使用しても良い。また、光取出部材層の２つ以上の層に難燃剤粒子を含有させる場合は、層ごとに添加する難燃剤粒子を変えてもよいし、同じ難燃剤粒子を使用してもよい。

難燃剤粒子は、光取出部材層を構成する各材料に混合して使用するが、その総量は光取出部材各層全量に対して、難燃剤粒子の量が３重量％以上、好ましくは５重量％以上、さらに好ましくは７重量％以上である。難燃剤粒子の含有量の上限は、７０重量％以下、さらに好ましくは５０重量％以下である。難燃剤粒子の量がこの範囲にあることにより難燃性を維持し、部材層の形成が容易であるという利点がある。

（封止基材）
本実施形態の発光素子１０は、発光面１４５に封止基材１５１を備える。封止基材１５１は、発光面１４５に直接接するように設けてもよい。また、発光面１４５と封止基材１５１との間に、充填材や接着剤等の任意の物質が存在していてもよいし、空隙が存在していてもよい。空隙には、発光層１４２の耐久性を大きく損なう等の不都合がない限りは空気やその他の気体が存在してもよいし、空隙内を真空としてもよい。

封止基材１５１としては、有機ＥＬ素子１４０を封止でき、発光面１４５から発せられる光を透過させる任意の部材を用いうる。例えば、支持基材１３１と同様の部材を用いうる。

（製造方法）
有機ＥＬ照明装置１０の製造方法は、特に限定されないが、例えば、支持基板１３１の一方の面に有機ＥＬ素子１４０を構成する各層を積層し、その後又はその前に、支持基板１３１の他方の面に凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２を有する凹凸構造を有するフィルム基材１１０を、接着層１２１を介して貼付することにより製造することができる。

凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２を有する凹凸構造を有するフィルム基材１１０の製造は、例えば、所望の形状を有する金型等の型を用意し、この型を凹凸構造層１１１を形成する材料の層に転写することにより行うことができる。より具体的な方法としては、
（方法１）基材フィルム層１１２を構成する樹脂組成物Ａの層及び凹凸構造層１１１を構成する樹脂組成物Ｂの層（凹凸構造はまだ形成されていない）を有する未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を用意し、かかる未加工の凹凸構造を有するフィルム基材の樹脂組成物Ｂ側の面上に、凹凸構造を形成する方法；及び
（方法２）基材フィルム層１１２の上に、液体状態の樹脂組成物Ｂを塗布し、塗布された樹脂組成物Ｂの層に型を当て、その状態で樹脂組成物Ｂを硬化させ、凹凸構造層１１１を形成する方法などを挙げることができる。

方法１において、未加工の凹凸構造を有するフィルム基材は、例えば樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｂを共押出する押出成形により得ることができる。未加工の凹凸構造を有するフィルム基材の樹脂組成物Ｂ側の面上に、所望の表面形状を有する型を押し当てることにより、凹凸構造を形成することができる。
より具体的には、長尺の未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を押出成形により連続的に形成し、所望の表面形状を有する転写ロールとニップロールとで未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を加圧し、それにより、連続的な製造を効率的に行うことができる。転写ロールとニップロールとによる挟み圧力は、好ましくは数ＭＰａ〜数十ＭＰａである。また転写時の温度は、樹脂組成物Ｂのガラス転移温度をＴｇとすると、好ましくはＴｇ以上（Ｔｇ＋１００℃）以下である。未加工の凹凸構造を有するフィルム基材と転写ロールとの接触時間はフィルムの送り速度、すなわちロール回転速度によって調整でき、好ましくは５秒以上６００秒以下である。

方法２において、凹凸構造層１１１を構成する樹脂組成物Ｂとしては、紫外線等のエネルギー線により硬化しうる組成物を用いることが好ましい。かかる樹脂組成物Ｂを、基材フィルム層１１２上に塗布し、型を当てた状態で、塗布面の裏側（基材フィルムの、樹脂組成物Ｂを塗布した面とは反対側）に位置する光源から、紫外線等のエネルギー線を照射し、樹脂組成物Ｂを硬化させ、その後型を剥離することにより、樹脂組成物Ｂの塗膜を凹凸構造層１１１とし、凹凸構造を有するフィルム基材１１０を得ることができる。

上記の凹凸構造を有するフィルム基材が、凹凸構造層１１１のみから構成される場合は
（方法３）凹凸構造層１１１を構成する樹脂組成物Ｂの層（凹凸構造はまだ形成されていない）を有する未加工の凹凸構造を有するフィルム基材を用意し、かかる未加工の凹凸構造を有するフィルム基材の樹脂組成物Ｂ側の面上に、凹凸構造を形成する方法
（方法４）任意の剥離用フィルム層の上に、液体状態の樹脂組成物Ｂを塗布し、塗布された樹脂組成物Ｂの層に型を当て、その状態で樹脂組成物Ｂを硬化させ、凹凸構造層１１１し、その後、剥離用フィルムを凹凸構造層から剥離する方法
によって形成することができる。

〔２．第二実施形態〕
本発明の有機ＥＬ照明装置において、出光面を構成する凹部及び凸部の形状は、第一実施形態において例示した角錐形状に限られず、角錐台形状であってもよい。ここで、角錐台形状とは、角錐の頂部に平坦な部分を設け、平らに面取りした形状をいう。以下、その例を、図面を用いて説明するが、第二実施形態においても凹凸構造層２１１、基材フィルム層１１２、接着層１２１等の光取出部材層２００の少なくとも１つの層には、平均粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含む。

図５及び図６はいずれも本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を説明する図であって、図５は有機ＥＬ照明装置を模式的に示す斜視図であり、図６は図５に示す有機ＥＬ照明装置の凹凸構造層を線５ａ−５ｂを通り出光面に対して垂直な面で切断した断面を模式的に示す断面図である。
図５に示す通り、第二実施形態にかかる有機ＥＬ照明装置２０は、光取出部材層２００を構成する凹凸構造を有するフィルム基材２１０において、凹凸構造層２１１の表面である出光面２０Ｕに形成された凹部２１３の形状が異なる他は、第一実施形態と同様の構成を有している。

図６に示すように、凹凸構造層２１１の表面上に形成された凹部２１３は、正四角錐の頂部を平らに面取りした形状（角錐台形状）であり、出光面２０Ｕにおいて、一定の間隔をおいて設けられている。隣り合う凹部２１３の間には隙間が設けられ、この隙間が平坦部２１４を構成している。さらに、凹部２１３が角錐台形状を有するため、凹部２１３は底には、出光面２０Ｕに対して平行な平坦面として底面部２１Ｐが存在する。

さらに、本実施形態においても、出光面２０Ｕにおいて隣り合う凹凸の高低差Ｈは、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。本実施形態では底面部２１Ｐが凹部２１３の底に当たり、平坦部２１４が凸部の先端に当たる。したがって、有機ＥＬ照明装置２０においては、隣り合う凹部２１３と凸部２１４とを対比した場合に、その底面部２１Ｐと平坦部２１４との、有機ＥＬ照明装置２０の厚み方向における距離（すなわち、隣り合う凹凸の高低差）Ｈが、標準偏差σが所定の範囲に収まるように不揃いになっている。なお、本実施形態では、図６に示すように、平坦部２１４の高さは均一に揃っているが底面部２１Ｐの高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっている例を示す。ただし、底面部２１Ｐの高さは均一に揃っているが平坦部２１４の高さが不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよく、底面部２１Ｐの高さ及び平坦部２１４の高さの両方が不揃いとなることにより隣り合う凹凸の高低差Ｈが不揃いとなっていてもよい。

このような、角錐台形状の形状を有する凹部２１３とその間の隙間である平坦部２１４を有する出光面２０Ｕを有する場合であっても、第一実施形態と同様に、光取出効率を高め、且つ、虹ムラを抑制することができる。また、仮に塵及び破片が凹部２１３にたまると光取出効率の低下及び輝点の発生などを生じるおそれがあるが、凹部２１３の底が平坦な底面部２１Ｐになっていると、凹部２１３に塵及び破片等が溜まり難くなり、好ましい。さらに、本実施形態によれば、第一実施形態と同様の利点を得ることもできる。

本実施形態のように、凹部２１３が角錐台形状となっている場合、底面部２１Ｐと、当該角錐台の頂部が平坦で無く尖った角錐形状となっていた場合の頂部２１Ｑとの高さの差２１Ｒは、通常、当該角錐台の頂部が平坦で無く尖った角錐形状となっていた場合の角錐の高さ２１Ｓの２０％以下とすればよい。
また、凹部２１３の形状が角錐台形状となっている場合、底面部２１Ｐを除く斜面２１２Ａ及び２１３Ｂの角度を、斜面の角度とする。凹部２１３の斜面の角度をこのような角度とすることにより、光取出効率を高めることができる。ただし、斜面は、必ずしも全てが同じ角度である必要は無く、上記範囲内で、異なる角度を有する斜面が共存していてもよい。

〔第三実施態様〕
本発明の有機ＥＬ照明装置において、出光面側に凹凸構造を特に付与しない拡散層に難燃剤粒子を含む構成であってもよい。図７は本発明の第三実施形態に係る有機ＥＬ照明装置を模式的に示す斜視図であり、図８は第三実施態様の別の例を示す断面図である。 図７に示す通り、第三実施形態にかかる有機ＥＬ照明装置３０は、有機ＥＬ照明装置の出光面３０Ｕにおいて、第一実施形態や第二実施形態のように凹凸構造を有さず、光拡散性を有する拡散層３１１を有する以外は、第一実施形態や第二実施形態と同様の構成を有している。図８に示す別の第三実施形態にかかる有機ＥＬ照明装置４０は、有機ＥＬ照明装置の出光面４０Ｕにおいて、第一実施形態や第二実施形態のように規則的な凹凸構造を有さず、粒子の突出による凹凸構造を持つ光拡散性を有する拡散層４１１を有する以外は、第一実施形態や第二実施形態と同様の構成を有している（図８の態様においてのみ、拡散粒子４０Ｄが拡散層に散在し、突出する様子を模式的に示す）。
ここで、拡散層を形成する材料としては、拡散性のある材料を使用することができ、例えば、粒子を含んだ材料、２種類以上の樹脂を混ぜ合わせて光を拡散させるアロイ樹脂、等を挙げることができる。なかでも、光拡散性を容易に調節できるという観点から、粒子を含んだ材料が好ましく、特に粒子を含んだ樹脂組成物が特に好ましい。

粒子は、透明であってもよく、不透明であってもよい。粒子の材料としては、例えば、金属及び金属化合物、並びに樹脂等が挙げられる。金属化合物としては、例えば、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物の具体例を挙げると、銀、アルミのような反射率が高い金属；酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタン等の金属化合物；などを挙げることができる。一方、樹脂としては、例えば、メタクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。なお、粒子の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

粒子の形状は、例えば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
粒子の粒径は、好ましくは０．４μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。したがって、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減、及び光取出効率の向上等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができるが、光の波長よりも小さい場合拡散効果が減少する場合がある。粒子が大きい場合には、表面から突出しやすくなるので、それにより取出し効率が上がる場合があるが、あまり大きすぎると基材への塗布が困難になる場合がある。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。

粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と透明樹脂の屈折率との差が、０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくてもよい。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず色味ムラは抑制され難くなる可能性があり、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減する可能性がある。

粒子の含有割合は、０．４μｍを超える全ての粒子（難燃剤粒子を含む）を含む層の全量中における体積割合で、１％以上が好ましく、５％以上がより好ましく、また、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、観察角度による色味の変化の低減等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、粒子の凝集を防止し、粒子を安定して分散させることができる。

以下、実施例及び比較例を参照して本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。以下の実施例において、材料の量比を表す「部」「％」は、別に断らない限り重量比を表す。

＜難燃性の評価＞
難燃性の評価は、ＵＬ９４試験（アンダーライターズ・ラボラトリーズ）に基づいて試験片を難燃性について試験、クラス付けした。すなわち、ＵＬ９４（アンダーライターズ・ラボラトリーズ）耐火クラスを、シートを貼り合わせた試験片を用いて、各々の混合物から得た試験片について求めた。ＵＬ９４クラスとは以下のものである。
Ｖ−０：残炎時間が１０秒以下、１０回接炎した場合の全残炎時間が５０秒以下、燃焼滴下物無し、試験片の燃え尽き無し、接炎終了後の試験片の残燼時間が３０秒以下。
Ｖ−１：接炎終了後の残炎時間が３０秒以下、１０回接炎した際の全残炎時間が２５０秒以下、接炎終了後の試験片の残燼時間が６０秒以下、他の基準はＶ−０と同じ。
Ｖ−２：綿指示材が燃焼滴下物によって着火する。他の基準はＶ−１と同じ。
分類不能（ｕｃｌ）：耐火クラスＶ−２を満たさない。

〔実施例１〕
＜１−１．難燃剤粒子の製造＞
（難燃剤粒子１の製造）
水酸化アルミニウム系難燃剤粒子１ｋｇ（ナバルテック社 アピラール４０ＣＤ（平均粒径１．３μｍ））をビーズミル中（アシザワファインテック社製スターミル ＺＲＳ４）で、１ｋｇの水と一緒に２時間粉砕し、次いで乾燥して、難燃剤粒子１を調製した。レーザー回折・散乱式粒度分析計（マイクロトラックＢｌｕｅＲａｙｔｒａｃ、日機装株式会社製）によって平均粒子径（５０％累積粒子径）を測定したところ、０．２μｍであった。

（難燃剤粒子２の製造）
５ｋｇの市販のジエチルホスフィン酸アルミニウム１ｋｇ（平均粒径は約２２μｍ）を、ビーズミル中（アシザワファインテック社製スターミル ＺＲＳ４）で、１ｋｇの水と一緒に８時間粉砕し、次いで乾燥して難燃剤粒子２を得た。難燃剤粒子１と同様に平均粒子径を測定したところ０．０６μｍであった。

＜１−２．樹脂組成物の製造＞
（樹脂組成物１の製造）
２−メタクリロイルオキシエチルイソシアネート３部、トリメチロールプロパントリアクリレート３７部、エトキシ化フェニルアクリレート５７部、及び光開始剤（イルガキュアー１８４、チバスペシャリティーケミカルズ社製）３部を混合し、紫外線硬化性の塗布液を調製した。さらに直径２μｍの粒子（シリコーン樹脂、トスパール１１０、モメンティブマテリアル社製）と難燃剤粒子１と難燃剤粒子２とを添加し、撹拌して粒子を分散させ、樹脂組成物１を製造した。シリコーン粒子、難燃剤粒子１、難燃剤粒子２の含有割合は、それぞれ樹脂組成物１の全量中の５、１０、１０重量％とした。

（塗工液１の製造）
メチルシクロヘキサンと酢酸エチルを８：２（重量比）で混合した溶媒に、酸変性ポリオレフィン樹脂を主成分とする樹脂（屈折率１．４９、コルノバＭＰＯ−Ｂ１３０Ｃ）を溶解し、難燃剤粒子１を添加し、撹拝して粒子を分散させ、粘着層の材料となる塗工液１を調製した。酸変性ポリオレフィン樹脂の濃度は、塗工液１の全量中１５重量％とした。難燃剤粒子１との濃度は、固形分全量（酸変性ポリオレフィン樹脂と粒子との合計）中３０重量％とした。

（塗工液２の製造）
メチルシクロヘキサンと酢酸エチルを８：２（重量比）で混合した溶媒に、酸変性ポリオレフィン樹脂を主成分とする樹脂（コルノバＭＰＯ−Ｂ１３０Ｃ、屈折率１．４９、日本シーマ社製）を溶解し、難燃剤粒子１と直径２μｍの粒子（シリコーン樹脂、トスパール１１０、モメンティブマテリアル社製）を添加し、撹拝して粒子を分散させ、第２の光拡散層の材料となる塗工液２を調製した。酸変性ポリオレフィン樹脂の濃度は、塗工液２全量中１５重量％とした。シリコーン粒子と難燃剤粒子１との濃度は、それぞれ固形分全量（酸変性ポリオレフィン樹脂と粒子との合計）中５、３０重量％とした。

＜１−３．粘着層付基材フィルム１の製造＞
塗工液１を基材フィルム（７５μｍ厚みのポリエチレンテレフタレートフィルム）に２回に分けて塗布し、塗布層を乾燥して、厚さ４５μｍの粘着層（即ち第２の光拡散層）を形成した。粘着層上に、セパレータをラミネートして、（基材フィルム）−（粘着層）−（セパレータ）の層構成を有する、粘着層付き基材フィルム１を得た。

＜１−４．光学シート１の製造＞
粘着層付き基材フィルム１の、基材フィルムが露出する面上に、樹脂組成物１を３０μｍ厚で塗布して塗膜を形成し、かかる塗膜上に所定の形状の金属モールドを押し付けた。 この状態で、セパレータ側から樹脂組成物１の塗膜に、紫外線を１Ｊ／ｃｍ^２の積算光量で照射し、塗膜を硬化させ、凹凸構造層を形成し、（凹凸構造層）一（基材フィルム）一（粘着層）一（セパレータ）の層構成を有する光学シート（光取出部材層）１を得た。金属モールドの表面の形状は、頂角６０度、底辺１５μｍの正四角錐が隙間無く並んだ形状であり、得られた第１の光拡散層の表面には、かかる四角錐の形状が反転した形状のくぼみが設けられた。

＜１−５．難燃性の評価＞
上記光学シート１のセパレーターをはがし、粘着層で重ね、凹凸構造層が両側になるように、２枚の光学シート１を貼付して、３００μｍ厚の試料とし、ＵＬ９４試験を行った。１０回の全残炎時間が合計で１９２秒であり、３０秒を超える残炎は観察されなかった。残燼時間、指示材着火状態もＶ−２規格を満たしていた。

＜１−６．有機ＥＬ素子の形成＞
厚さ０．７ｍｍのガラス基板の一方の主面に、透明電極層１００ｎｍ、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、及び反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。
黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである：
・透明電極層１錫添加酸化インジウム（ＩＴＯ）
・ホール輸送層１４，４’一ビス［Ｎ一（ナフチル）一Ｎ一フェニルアミノ］ビフェニル（α一ＮＰＤ）
・黄色発光層１ルブレン１．５重量％添加α一ＮＰＤ
・青色発光層１イリジウム錯体１０重量％添加４，４’一ジカルバゾリルー１，１’一ビフェニル（ＣＢＰ）
・電子輸送層１フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ）
・電子注入層１フッ化リチウム（ＬｉＦ）
・反射電極層ｌＡＩ
透明電極層の形成方法は、ＩＴＯターゲットとした反応性スパッタリング法にて行い、表面抵抗を１０Ω／□以下とした。また、ホール注入層から反射電極層までの形成は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したガラス基板を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は５ｘｌＯ−３Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。
さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止部材により封止し、有機ＥＬ素子を得た。

＜１−７．照明装置の製造＞
上記（１−４）で得た光学シート１のセパレータを剥離し、これを（１−６）で得た有機ＥＬ素子に貼付した。貼付は、露出した粘着層が有機ＥＬ素子のガラス基板に粘着するように行った。これにより、照明装置１を得た。得られた照明装置１は、光学シート１の第１の光拡散層から白色の光を出光しうる長方形の出光面を有していた。

＜１−８．色度、効率の評価＞
上記（１−７）で得られた照明装置１について、以下の通り、色度と効率とを測定した。装置出光面の法線方向に色彩輝度計（トプコンテクノハウス社製ＢＭ−７Ａ）を設置し、照明装置１に１００ｍＡ／ｍ２の定電流を印加し、色度（ｘ，ｙ）を測定した。また積分球(例えばＳＰＸ−８Ｘ スフィアオプティクス製)で全光束を測定し、光学シート１を貼付けないときの値を１としたきの数値を取出し効率とした。結果を表１に示す。

〔実施例２〕
樹脂組成物の製造において、難燃剤粒子１を添加せずに、難燃剤粒子２を樹脂組成物の全量中の２０重量％添加する以外は、実施例１と同様にして、光学シート２と照明装置２を製造した。評価結果を表１に示す。

〔実施例３〕
樹脂組成物の製造において、難燃剤粒子２を添加せずに、難燃剤粒子１を樹脂組成物の全量中の２０重量％添加する以外は、実施例１と同様にして、光学シート３と照明装置３を製造した。評価結果を表１に示す。

〔実施例４〕
塗工液の製造において、難燃剤粒子１を添加しなかった以外は実施例２と同様にして、光学シート４と照明装置４を製造した。評価結果を表１に示す。

〔実施例５〕
粘着層付基材フィルムの製造において塗工液２を使用する以外は、実施例１と同様にして、光学シート５と照明装置５を製造した。評価結果を表１に示す。

〔実施例６〕
樹脂組成物の製造において直径２μｍの粒子を、直径１２μｍのシリコーン樹脂（トスパール３１２０、モメンティブマテリアル社製）１０％に変え、表面に成形をしないこと以外は、実施例２と同様にして、光学シート６と照明装置６を製造した。評価結果を表１に示す。

〔比較例１〕
樹脂組成物の製造において難燃剤粒子２の代わりに粉砕していないジエチルホスフィン酸アルミニウム（平均粒径は約２２μｍ）を使用し、塗工液の製造において難燃剤粒子２の代わりに粉砕していない水酸化アルミニウム系難燃剤粒子（ナバルテック社 アピラール４０ＣＤ（平均粒径１．３μｍ））を使用した以外は実施例２と同様にして、光学シート７と照明装置７を製造した。評価結果を表２に示す。

〔比較例２〕
樹脂組成物の製造において、難燃剤粒子２の代わりに粉砕していないジエチルホスフィン酸アルミニウム（平均粒径は約２２μｍ）を使用し、塗工液の製造において難燃剤粒子２の代わりに粉砕していない水酸化アルミニウム系難燃剤粒子（ナバルテック社 アピラール４０ＣＤ（平均粒径１．３μｍ））を使用した以外は実施例６と同様にして、光学シート８と照明装置８を製造した。評価結果を表２に示す。

〔比較例３〕
樹脂組成物および塗工液の製造において、難燃剤を添加しなかった以外は実施例１と同様にして、光学シート８と照明装置８を製造した。評価結果を表２に示す。

上記実施例から、難燃剤粒子の添加をしなかった比較例３は難燃性に問題があることが判る。また、難燃剤粒子の粒子径が範囲外である場合は、光の取り出し効率や色目で問題があることが判る。

１０ 有機ＥＬ照明装置
１１Ａ〜１１Ｄ 斜面
１１Ｅ〜１１Ｈ 凹部の四角錐形状の底辺
１１Ｊ、１１Ｋ 凹部の間隔
１１Ｌ、１１Ｍ 凹部の斜面と平坦部とがなす角
１１Ｎ 凹部の四角錐形状の頂角
１１Ｐ 凹部の四角錐形状の頂点
１０Ｕ 出光面
１００ 光取出部材層
１１０ 凹凸構造を有するフィルム基材
１１１ 凹凸構造層
１１２ 基材フィルム層
１１３ 凹部
１１４ 平坦部
１２１ 粘着層
１３１ 支持基板
１４０ 有機ＥＬ素子
１４１ 第一の電極層
１４２ 発光層
１４３ 第二の電極層
１４４ 有機ＥＬ素子の表面（発光面）
１４５ 有機ＥＬ素子の表面
１５１ 封止基材
２０ 有機ＥＬ照明装置
２０Ｕ 出光面
２１Ｐ 底面部
２００ 光取出部材層
２１０ 凹凸構造を有するフィルム基材
２１１ 凹凸構造層
２１３ 凹部
２１３Ａ、２１２Ｂ 斜面
２１４ 平坦部
３０ 有機ＥＬ照明装置
３０Ｕ 出光面
３００ 光取出部材層
３１０ 拡散性を有するフィルム基材
３１１ 拡散層
４０ 有機ＥＬ照明装置
４０Ｕ 出光面
４００ 光取出部材層
４１０ 拡散性を有するフィルム基材
４１１ 拡散層
４０Ｄ 拡散粒子

Ｔ 凹凸構造層の厚さ
Ｈ 隣り合う凹凸の高低差

Claims (5)

1. 有機エレクトロルミネッセンス素子と、有機エレクトロルミネッセンス素子の出光面側に光取出部材層とが設けられた照明装置であって、
   前記光取出部材層に、平均粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含むことを特徴とする照明装置。
2. 前記難燃剤粒子が、リン系難燃剤粒子または無機水酸化物粒子である請求項１記載の照明装置。
3. 前記光取出部材層が、少なくとも２つ以上の層からなり、出光面の最表面側の層に粒子径０．４μｍ以下の難燃剤粒子を含む請求項１または２に記載の照明装置。
4. 前記光取出部材層の、出光面の最表面側の層が、構造層である請求項３に記載の照明装置。
5. 前記光取出部材層の、出光面の最表面側の層および／または有機エレクトロルミネセンス側の層が、拡散層である請求項３または４に記載の照明装置。

Images