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JP2013035240A - Insulating film with metal foil, method for manufacturing the same, and laminated structure - Google Patents

Insulating film with metal foil, method for manufacturing the same, and laminated structure Download PDF

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JP2013035240A
JP2013035240A JP2011174930A JP2011174930A JP2013035240A JP 2013035240 A JP2013035240 A JP 2013035240A JP 2011174930 A JP2011174930 A JP 2011174930A JP 2011174930 A JP2011174930 A JP 2011174930A JP 2013035240 A JP2013035240 A JP 2013035240A
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JP
Japan
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metal foil
insulating film
polyethylene naphthalate
film
laminated
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Withdrawn
Application number
JP2011174930A
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Japanese (ja)
Inventor
Yasunari Kusaka
康成 日下
Ryosuke Takahashi
良輔 高橋
Hiroshi Maenaka
寛 前中
Takashi Watanabe
貴志 渡邉
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sekisui Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sekisui Chemical Co Ltd
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an insulating film with the metal foil that is difficult to cause lack and crack even if bending and vibration are imparted and is excellent in flexural property, and a method of manufacturing an insulating film with the metal foil.SOLUTION: The insulating film 1 with the metal foil is used by being laminated on a thermal conductor 12 whose thermal conductivity is 10 W/m*K or more. The insulating film 1 with the metal foil includes: a polyethylene naphthalate film 2 that is the insulating film; and a metal foil 3 laminated on a first principal surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2. The method of manufacturing the insulating film 1 with the metal foil includes a process to laminate the metal foil 3 on the first principal surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 by using polyethylene naphthalate film 2 that is the insulating film.

Description

本発明は、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる金属箔付き絶縁フィルム、該金属箔付き絶縁フィルムの製造方法、並びに該金属箔付き絶縁フィルムを用いた積層構造体に関する。   The present invention uses an insulating film with a metal foil used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more, a method for producing the insulating film with a metal foil, and the insulating film with a metal foil. The present invention relates to a laminated structure.

発光ダイオード(LED)素子などの光半導体素子が、表示装置の光源等に広く用いられている。光半導体素子を用いた光半導体装置の消費電力は低く、かつ寿命は長い。また、光半導体装置は、過酷な環境下でも使用され得る。従って、光半導体装置は、携帯電話用バックライト、液晶テレビ用バックライト、自動車用ランプ、照明器具及び看板などの幅広い用途で使用されている。   Optical semiconductor elements such as light emitting diode (LED) elements are widely used as light sources for display devices. An optical semiconductor device using an optical semiconductor element has low power consumption and long life. Moreover, the optical semiconductor device can be used even in a harsh environment. Accordingly, optical semiconductor devices are used in a wide range of applications such as mobile phone backlights, liquid crystal television backlights, automobile lamps, lighting fixtures, and signboards.

照明器具及び液晶テレビ用バックライト用途などにおいて、必要な明るさをLEDで発光しようとした場合、LED素子からの発熱が大きくなって、LED素子の寿命が短くなったり、明るさが低下したりするという問題がある。この発熱による問題を低減するために、熱を効果的に放散させることが可能な絶縁接着剤が用いられている。従来の絶縁接着剤では、例えば、樹脂中に熱伝導率が高い無機フィラーが分散されている。   When trying to emit light with the necessary brightness in LED lighting equipment and LCD TV backlight applications, the LED element generates more heat, shortening the life of the LED element or reducing the brightness. There is a problem of doing. In order to reduce the problem due to the heat generation, an insulating adhesive capable of effectively dissipating heat is used. In a conventional insulating adhesive, for example, an inorganic filler having a high thermal conductivity is dispersed in a resin.

上記絶縁接着剤の一例として、下記の特許文献1には、エポキシ樹脂と、無機充填材である窒化アルミニウムと、硬化剤と、分散剤であるリン酸エステルとを含む絶縁接着剤が開示されている。   As an example of the insulating adhesive, Patent Document 1 below discloses an insulating adhesive containing an epoxy resin, aluminum nitride as an inorganic filler, a curing agent, and a phosphate ester as a dispersant. Yes.

特許第3751271号公報Japanese Patent No. 3751271

特許文献1に記載のような絶縁接着剤をフィルム状に成形した絶縁フィルムにおいて、一方の表面に金属箔が積層され、他方の面に熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体が積層されることがある。このような用途において、金属箔と絶縁フィルムとの積層物又は金属箔と絶縁フィルムと熱伝導体との積層物が、折り曲げられて用いられることがある。さらに、上記積層物の使用時に、該積層物に振動が加わって、該積層物が湾曲することがある。   In an insulating film obtained by forming an insulating adhesive as described in Patent Document 1 into a film shape, a metal foil is laminated on one surface, and a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more on the other surface May be stacked. In such applications, a laminate of a metal foil and an insulating film or a laminate of a metal foil, an insulating film, and a heat conductor may be folded and used. Furthermore, when the laminate is used, vibration may be applied to the laminate and the laminate may be bent.

特許文献1に記載のような従来の絶縁接着剤を用いて上記積層物を得た場合には、上記積層物が折れ曲げられたり又は上記積層物に振動が加わったりすると、絶縁フィルムに欠けが生じたり又は割れが生じたりすることがある。すなわち、絶縁フィルムの柔軟性が低く、曲げ特性が十分ではないという問題がある。   When the laminate is obtained using a conventional insulating adhesive as described in Patent Document 1, if the laminate is bent or vibration is applied to the laminate, the insulating film is chipped. May occur or may crack. That is, there is a problem that the flexibility of the insulating film is low and the bending characteristics are not sufficient.

また、上記積層物では、金属箔と絶縁フィルムとの積層物又は金属箔と絶縁フィルムと熱伝導体との積層物における絶縁フィルムと金属箔との剥離強度が低いことがある。このため、絶縁フィルムと金属箔との剥離が問題となることがある。   In the laminate, the peel strength between the insulating film and the metal foil in the laminate of the metal foil and the insulating film or the laminate of the metal foil, the insulating film, and the heat conductor may be low. For this reason, peeling between the insulating film and the metal foil may be a problem.

本発明の目的は、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる金属箔付き絶縁フィルムであり、曲げられたり又は振動が付与されたりしても、絶縁フィルムに欠け及び割れが生じ難く、曲げ特性に優れている金属箔付き絶縁フィルム、該金属箔付き絶縁フィルムの製造方法、並びに該金属箔付き絶縁フィルムを用いた積層構造体を提供することである。   An object of the present invention is an insulating film with a metal foil that is used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. Even if bent or vibrated, the insulating film It is an object of the present invention to provide an insulating film with a metal foil that is not easily chipped and cracked and has excellent bending properties, a method for producing the insulating film with a metal foil, and a laminated structure using the insulating film with a metal foil.

本発明の限定的な目的は、絶縁フィルムと金属箔との剥離強度が高い金属箔付き絶縁フィルム、該金属箔付き絶縁フィルムの製造方法、並びに該金属箔付き絶縁フィルムを用いた積層構造体を提供することである。   A limited object of the present invention is to provide an insulating film with a metal foil having a high peel strength between the insulating film and the metal foil, a method for producing the insulating film with the metal foil, and a laminated structure using the insulating film with the metal foil. Is to provide.

本発明の広い局面によれば、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる金属箔付き絶縁フィルムであって、絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムと、該ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に直接積層された金属箔とを備える、金属箔付き絶縁フィルムが提供される。   According to a wide aspect of the present invention, there is provided an insulating film with a metal foil that is used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more, and a polyethylene naphthalate film that is an insulating film, An insulating film with a metal foil comprising a metal foil directly laminated on a first main surface of a polyethylene naphthalate film is provided.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムでは、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との90°剥離強度は、3N/cm以上であることが好ましい。上記金属箔の厚みは1μm以上、300μm以下であることが好ましい。さらに、上記金属箔は銅箔であることが好ましい。上記ポリエチレンナフタレートフィルムは、延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムであることが好ましい。   In the insulating film with metal foil according to the present invention, the 90 ° peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is preferably 3 N / cm or more. The thickness of the metal foil is preferably 1 μm or more and 300 μm or less. Furthermore, the metal foil is preferably a copper foil. The polyethylene naphthalate film is preferably a stretched polyethylene naphthalate film.

また、本発明の広い局面によれば、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる金属箔付き絶縁フィルムの製造方法であって、絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムを用いて、該ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に、金属箔を積層して、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面に上記金属箔が直接積層された金属箔付き絶縁フィルムを得る工程を備える、金属箔付き絶縁フィルムの製造方法が提供される。   Moreover, according to the wide aspect of this invention, it is a manufacturing method of the insulating film with metal foil used by being laminated | stacked on the heat conductor whose heat conductivity is 10 W / m * K or more, Comprising: Polyethylene na which is an insulating film Metal foil is laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film using a phthalate film, and the metal foil is directly laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film There is provided a method for producing an insulating film with a metal foil, comprising a step of obtaining an insulating film.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法のある特定の局面では、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面に、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの融点未満の温度で上記金属箔が積層される。   In a specific aspect of the method for producing an insulating film with a metal foil according to the present invention, the metal foil is laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film at a temperature lower than the melting point of the polyethylene naphthalate film. The

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法の他の特定の局面では、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面に、260℃以下の温度で上記金属箔が積層される。   On the other specific situation of the manufacturing method of the insulating film with metal foil which concerns on this invention, the said metal foil is laminated | stacked on the said 1st main surface of the said polyethylene naphthalate film at the temperature of 260 degrees C or less.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法のさらに他の特定の局面では、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度を高めるために、上記金属箔が積層される前の上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面を表面処理する工程がさらに備えられ、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの表面処理された上記第1の主面に、上記金属箔が積層される。   In still another specific aspect of the method for producing an insulating film with a metal foil according to the present invention, the polyethylene before the metal foil is laminated in order to increase the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil. A step of surface-treating the first main surface of the naphthalate film is further provided, and the metal foil is laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film that has been surface-treated.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法では、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との90°剥離強度が、3N/cm以上である金属箔付き絶縁フィルムを得ることが好ましい。   In the method for producing an insulating film with metal foil according to the present invention, it is preferable to obtain an insulating film with metal foil having a 90 ° peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil of 3 N / cm or more.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法では、上記金属箔として、厚みが1μm以上、300μm以下である金属箔を用いることが好ましい。さらに、上記金属箔として銅箔を用いることが好ましい。上記金属箔が積層される前の上記ポリエチレンナフタレートフィルムとして、延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムを用いることが好ましい。   In the method for producing an insulating film with a metal foil according to the present invention, it is preferable to use a metal foil having a thickness of 1 μm or more and 300 μm or less as the metal foil. Furthermore, it is preferable to use a copper foil as the metal foil. It is preferable to use a stretched polyethylene naphthalate film as the polyethylene naphthalate film before the metal foil is laminated.

本発明に係る積層構造体は、金属箔付き絶縁フィルムと、該金属箔付き絶縁フィルムにおける上記金属箔が積層された上記第1の主面とは反対の第2の主面に積層されており、かつ熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体とを備える。本発明に係る積層構造体では、上記金属箔付き絶縁フィルムが、本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムであるか、又は本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法により得られた金属箔付き絶縁フィルムである。   The laminated structure according to the present invention is laminated on an insulating film with metal foil and a second main surface opposite to the first main surface on which the metal foil in the insulating film with metal foil is laminated. And a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. In the laminated structure according to the present invention, the insulating film with metal foil is the insulating film with metal foil according to the present invention, or with the metal foil obtained by the method for producing an insulating film with metal foil according to the present invention. It is an insulating film.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムは、絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムと、該ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に直接積層された金属箔とを備えるので、曲げられたり又は振動が付与されたりしても、絶縁フィルムに欠け及び割れが生じ難く、曲げ特性に優れている。   The insulating film with metal foil according to the present invention includes a polyethylene naphthalate film which is an insulating film and a metal foil directly laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film, so that the film is bent or vibrated. Even if it is applied, the insulating film is less prone to chipping and cracking and has excellent bending properties.

本発明に係る金属箔付き絶縁フィルムの製造方法は、絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムを用いて、該ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に、金属箔を積層して、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面に上記金属箔が直接積層された金属箔付き絶縁フィルムを得る工程を備えるので、曲げられたり又は振動が付与されたりしても、絶縁フィルムに欠け及び割れが生じ難く、曲げ特性に優れている金属箔付き絶縁フィルムを提供できる。   The method for producing an insulating film with a metal foil according to the present invention comprises using the polyethylene naphthalate film which is an insulating film, laminating a metal foil on the first main surface of the polyethylene naphthalate film, and Since there is a step of obtaining an insulating film with a metal foil in which the metal foil is directly laminated on the first main surface of the film, the insulating film is chipped and cracked even if it is bent or vibrated. It is difficult to provide an insulating film with metal foil that is excellent in bending properties.

図1は、本発明の一実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルムを模式的に示す部分切欠正面断面図である。FIG. 1 is a partially cutaway front sectional view schematically showing an insulating film with metal foil according to an embodiment of the present invention. 図2は、図1に示す金属箔付き絶縁フィルムを用いた積層構造体の一例を模式的に示す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated structure using the insulating film with metal foil shown in FIG. 図3は、図1に示す金属箔付き絶縁フィルムを用いた積層構造体の他の例を模式的に示す部分切欠断面図である。FIG. 3 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing another example of a laminated structure using the insulating film with metal foil shown in FIG. 図4は、本発明の他の実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルムを模式的に示す部分切欠正面断面図である。FIG. 4 is a partially cutaway front sectional view schematically showing an insulating film with metal foil according to another embodiment of the present invention. 図5は、金属箔付き絶縁フィルムを製造する工程を説明するための模式的な部分切欠正面断面図である。FIG. 5 is a schematic partial cutaway front cross-sectional view for explaining a process for manufacturing an insulating film with metal foil.

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。   Hereinafter, the present invention will be clarified by describing specific embodiments and examples of the present invention with reference to the drawings.

(金属箔付き絶縁フィルム及び金属箔付き絶縁フィルムの製造方法)
図1に、本発明の一実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルムを模式的に部分切欠正面断面図で示す。
(Insulating film with metal foil and manufacturing method of insulating film with metal foil)
In FIG. 1, the insulating film with metal foil which concerns on one Embodiment of this invention is typically shown with a partial notch front sectional drawing.

図1に示す金属箔付き絶縁フィルム1は、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる。金属箔付き絶縁フィルム1は、ポリエチレンナフタレートフィルム2と、金属箔3とを備える。ポリエチレンナフタレートフィルム2は、絶縁性を有し、絶縁フィルムである。ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aに、金属箔3が直接積層されている。ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aとは反対の第2の主面2bは、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体が積層される表面であることが好ましい。なお、金属箔3は、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aの全領域に積層されていてもよく、一部の領域に積層されていてもよい。   The insulating film 1 with a metal foil shown in FIG. 1 is used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. The insulating film 1 with a metal foil includes a polyethylene naphthalate film 2 and a metal foil 3. The polyethylene naphthalate film 2 has an insulating property and is an insulating film. A metal foil 3 is directly laminated on the first main surface 2 a of the polyethylene naphthalate film 2. The second main surface 2b opposite to the first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 is preferably a surface on which a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more is laminated. In addition, the metal foil 3 may be laminated | stacked on the whole area | region of the 1st main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2, and may be laminated | stacked on the one part area | region.

従来、ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に金属箔が積層されている金属箔付き絶縁フィルムの状態で、該金属箔付き絶縁フィルムが、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられることはなかった。また、従来、ポリエチレンナフタレートフィルム以外の絶縁フィルムを用いた金属箔付き絶縁フィルムが、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層された積層物の状態で、使用時に折り曲げられて用いられることがあった。また、上記積層物には、使用時において振動が付与されたりして、積層物が湾曲することがあった。   Conventionally, in the state of an insulating film with metal foil in which a metal foil is laminated on the first main surface of a polyethylene naphthalate film, the insulating film with metal foil has a heat conductivity of 10 W / m · K or more. It was never used by being laminated on a conductor. Conventionally, an insulating film with a metal foil using an insulating film other than a polyethylene naphthalate film is folded in use in the state of a laminate laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. Have been used. In addition, vibrations may be imparted to the laminate during use, and the laminate may bend.

本実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルム1は、上記構成を備えているので、特に絶縁フィルムがポリエチレンナフタレートフィルム2であるので、曲げられたり又は振動が付与されたりしても、絶縁フィルムに欠け及び割れを生じ難くすることができる。本実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルム1は、柔軟性が高く、曲げ特性に優れている。従って、金属箔付き絶縁フィルム1が、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられると、絶縁フィルムに欠け及び割れが生じ難くなり、金属箔付き絶縁フィルム1を用いた積層構造体に外観不良、剥離及び絶縁不良などが生じるのを抑制できる。   Since the insulating film 1 with a metal foil according to the present embodiment has the above-described configuration, since the insulating film is a polyethylene naphthalate film 2 in particular, the insulating film can be bent or vibrated. Chipping and cracking can be made difficult to occur. The insulating film 1 with a metal foil according to the present embodiment has high flexibility and excellent bending characteristics. Therefore, when the insulating film 1 with metal foil is used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more, the insulating film is less likely to be chipped and cracked. It is possible to suppress the appearance failure, peeling, insulation failure, and the like from occurring in the laminated structure using the material.

上記ポリエチレンフタレートフィルムとしては、未延伸のポリエチレンナフタレートフィルム、一軸延伸されたポリエチレンナフタレートフィルム及び二軸延伸されたポリエチレンナフタレートフィルム等が挙げられる。なかでも、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの強度がより一層高くなり、欠け及び割れがより一層生じ難くなるので、延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムが好ましい。また、延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムの使用により、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に上記金属箔を比較的低温で積層して、貼り付けることができる傾向がある。例えば、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの融点未満の温度で上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔とを貼り合わせることが容易になり、260℃以下の温度でも上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔とを貼り合わせることが容易になる。   Examples of the polyethylene phthalate film include unstretched polyethylene naphthalate film, uniaxially stretched polyethylene naphthalate film, and biaxially stretched polyethylene naphthalate film. Especially, since the intensity | strength of the said polyethylene naphthalate film becomes still higher and it becomes difficult to produce a chip and a crack, the stretched polyethylene naphthalate film is preferable. Moreover, there exists a tendency which can laminate | stack the said metal foil on the 1st main surface of the said polyethylene naphthalate film at a comparatively low temperature, and can affix by use of the stretched polyethylene naphthalate film. For example, it becomes easy to bond the polyethylene naphthalate film and the metal foil at a temperature lower than the melting point of the polyethylene naphthalate film, and the polyethylene naphthalate film and the metal foil are bonded even at a temperature of 260 ° C. or lower. It becomes easy to match.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムは、2,6−ナフタレンジカルボン酸とエチレングリコールとを主成分として用いて、2,6−ナフタレンジカルボン酸とエチレングリコールとを反応させることにより得られる。上記ポリエチレンナフタレートフィルムの全骨格100重量%中、2,6−ナフタレンジカルボン酸とエチレングリコールとに由来する骨格の割合は好ましくは50重量%以上、より好ましくは80重量%以上、更に好ましくは90重量%以上である。   The polyethylene naphthalate film is obtained by reacting 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and ethylene glycol using 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and ethylene glycol as main components. The ratio of the skeleton derived from 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and ethylene glycol is preferably 50% by weight or more, more preferably 80% by weight or more, and still more preferably 90% in 100% by weight of the total skeleton of the polyethylene naphthalate film. % By weight or more.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムを得る際に、2,6−ナフタレンジカルボン酸及びエチレングリコールとは異なる共重合可能な他の成分を用いてもよい。該共重合可能な他の成分としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、2−メチルテレフタル酸、ビフェニルジカルボン酸、テトラリンジカルボン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸、ノルボルナンジカルボン酸、トリシクロデカンジカルボン酸、ペンタシクロドデカンジカルボン酸、イソホロンジカルボン酸、3,9−ビス(2−カルボキシエチル)2,4,8,10−テトラオキサスピロ[5.5]ウンデカン、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、トリカルバリル酸及びこれらのエステル化物、並びにジエチレングリコール、トリメチレングリコール及びテトラメチレングリコール等が挙げられる。これら以外の共重合可能な他の成分を用いてもよい。上記共重合可能な他の成分は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。   In obtaining the polyethylene naphthalate film, other copolymerizable components different from 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and ethylene glycol may be used. Examples of other copolymerizable components include terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, 2-methylterephthalic acid, biphenyldicarboxylic acid, tetralindicarboxylic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, pimelic acid, suberic acid, and azelain. Acid, sebacic acid, dodecane dicarboxylic acid, cyclohexane dicarboxylic acid, decalin dicarboxylic acid, norbornane dicarboxylic acid, tricyclodecane dicarboxylic acid, pentacyclododecane dicarboxylic acid, isophorone dicarboxylic acid, 3,9-bis (2-carboxyethyl) 2, 4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane, trimellitic acid, trimesic acid, pyromellitic acid, tricarballylic acid and esterified products thereof, and diethylene glycol, trimethylene glycol and tetramethylene glycol Lumpur, and the like. Other copolymerizable components other than these may be used. As the other copolymerizable component, only one type may be used, or two or more types may be used in combination.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムの厚みは、好ましくは1μm以上、より好ましくは5μm以上、更に好ましくは10μm以上、好ましくは300μm以下、より好ましくは200μm以下、更に好ましくは120μm以下である。厚みが上記下限以上であると、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの絶縁性が高くなる。厚みが上記上限以下であると、上記金属箔付き絶縁フィルムを上記熱伝導体に貼り付けたときに、放熱性がより一層良好になる。   The thickness of the polyethylene naphthalate film is preferably 1 μm or more, more preferably 5 μm or more, still more preferably 10 μm or more, preferably 300 μm or less, more preferably 200 μm or less, and even more preferably 120 μm or less. The insulation property of the said polyethylene naphthalate film becomes it high that thickness is more than the said minimum. When the thickness is not more than the above upper limit, when the insulating film with metal foil is attached to the heat conductor, the heat dissipation becomes even better.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムは、フィラーを含まないか、又は上記ポリエチレンナフタレートフィルム100体積%中のフィラーの含有量が20体積%以下であることが好ましい。上記ポリエチレンナフタレートフィルム100体積%中のフィラーの含有量はより好ましくは10体積%以下、更に好ましくは5体積%以下、特に好ましくは1体積%以下である。上記ポリエチレンナフタレートフィルムは、フィラーを含まないことが最も好ましい。   The polyethylene naphthalate film preferably contains no filler, or the filler content in 100% by volume of the polyethylene naphthalate film is preferably 20% by volume or less. The content of the filler in 100% by volume of the polyethylene naphthalate film is more preferably 10% by volume or less, further preferably 5% by volume or less, and particularly preferably 1% by volume or less. Most preferably, the polyethylene naphthalate film contains no filler.

金属箔3が積層される前のポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aは、平滑である。図4に、本発明の他の実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルムを示す。図4に示す金属箔付き絶縁フィルム21は、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる。金属箔付き絶縁フィルム21は、ポリエチレンナフタレートフィルム22と、金属箔23とを備える。ポリエチレンナフタレートフィルム22の第1の主面22aに、金属箔23が直接積層されている。ポリエチレンナフタレートフィルム22の第2の主面22bは、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体が積層される表面であることが好ましい。金属箔23が積層される前のポリエチレンナフタレートフィルム22の第1の主面22aは、粗化処理されている。このため、ポリエチレンナフタレートフィルム22の第1の主面22aは複数の凸部を有する粗面である。なお、ポリエチレンナフタレートフィルム22に積層される前の金属箔23のポリエチレンナフタレートフィルム22が積層される表面は平滑である。   The first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 before the metal foil 3 is laminated is smooth. In FIG. 4, the insulating film with metal foil which concerns on other embodiment of this invention is shown. The insulating film 21 with metal foil shown in FIG. 4 is used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. The insulating film with metal foil 21 includes a polyethylene naphthalate film 22 and a metal foil 23. A metal foil 23 is directly laminated on the first main surface 22 a of the polyethylene naphthalate film 22. The second main surface 22b of the polyethylene naphthalate film 22 is preferably a surface on which a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more is laminated. The first main surface 22a of the polyethylene naphthalate film 22 before the metal foil 23 is laminated is roughened. For this reason, the 1st main surface 22a of the polyethylene naphthalate film 22 is a rough surface which has a some convex part. In addition, the surface on which the polyethylene naphthalate film 22 of the metal foil 23 before being laminated on the polyethylene naphthalate film 22 is laminated is smooth.

このように、上記金属箔が積層される前の上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面は、粗化処理されていてもよく、複数の凸部を有する粗面であってもよい。この場合には、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの複数の凸部を上記金属箔に埋め込むことができるので、また上記ポリエチレンナフタレートフィルムの複数の凸部間の凹部に上記金属箔を埋め込ませることができるので、アンカー効果によって、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度がより高くなる。上記粗化処理の方法として、従来公知の方法を使用可能である。上記粗化処理の方法としては、例えば、サンドブラスト処理方法及び粗化剤を用いた処理方法等が挙げられる。   Thus, the first main surface of the polyethylene naphthalate film before the metal foil is laminated may be roughened or may be a rough surface having a plurality of convex portions. In this case, since the plurality of convex portions of the polyethylene naphthalate film can be embedded in the metal foil, the metal foil can be embedded in the concave portions between the plurality of convex portions of the polyethylene naphthalate film. Therefore, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is higher due to the anchor effect. As the roughening treatment method, a conventionally known method can be used. Examples of the roughening treatment method include a sandblast treatment method and a treatment method using a roughening agent.

上記金属箔が積層される前の上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面の算術平均粗さRaは、好ましくは0.1μm以上、より好ましく0.2μm以上、更に好ましくは0.5μm以上、好ましくは20μm以下、より好ましくは15μm以下、更に好ましくは10μm以下である。上記算術平均粗さRzが上記下限以上及び上記上限以下であると、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度がより高くなる。上記算術平均粗さRzは、JIS B0601−1994に準拠して測定される。   The arithmetic mean roughness Ra of the first main surface of the polyethylene naphthalate film before the metal foil is laminated is preferably 0.1 μm or more, more preferably 0.2 μm or more, and further preferably 0.5 μm or more, Preferably it is 20 micrometers or less, More preferably, it is 15 micrometers or less, More preferably, it is 10 micrometers or less. When the arithmetic average roughness Rz is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil becomes higher. The arithmetic average roughness Rz is measured according to JIS B0601-1994.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムの市販品としては、帝人デュポンフィルム社製のテオネックスシリーズが挙げられる。   Examples of commercially available polyethylene naphthalate films include Teonex series manufactured by Teijin DuPont Films.

上記金属箔の材質としては、アルミニウム、銅、金、及びグラファイトシート等が挙げられる。熱伝導性をより一層良好にする観点からは、上記金属箔は、金箔、銅箔又はアルミニウム箔であることが好ましく、銅箔又はアルミニウム箔であることがより好ましい。熱伝導性をより一層良好にし、さらにエッチング処理を容易に行う観点からは、上記金属箔は、銅箔であることがより好ましい。   Examples of the material of the metal foil include aluminum, copper, gold, and a graphite sheet. From the viewpoint of further improving the thermal conductivity, the metal foil is preferably a gold foil, a copper foil, or an aluminum foil, and more preferably a copper foil or an aluminum foil. From the viewpoint of further improving the thermal conductivity and facilitating the etching process, the metal foil is more preferably a copper foil.

上記金属箔の厚みは特に限定されないが、好ましくは1μm以上、より好ましくは5μm以上、更に好ましくは10μm以上、好ましくは500μm以下、より好ましくは300μm以下である。上記金属箔の厚みが上記下限以上であると、取扱いやすくなる。上記金属箔の厚みが上記上限以下であると、上記金属箔付き絶縁フィルムを用いた積層構造体をより一層薄型化することが可能である。   Although the thickness of the said metal foil is not specifically limited, Preferably it is 1 micrometer or more, More preferably, it is 5 micrometers or more, More preferably, it is 10 micrometers or more, Preferably it is 500 micrometers or less, More preferably, it is 300 micrometers or less. It becomes easy to handle that the thickness of the metal foil is not less than the above lower limit. When the thickness of the metal foil is not more than the above upper limit, it is possible to further reduce the thickness of the laminated structure using the insulating film with metal foil.

図1に示すように、ポリエチレンナフタレートフィルム2に積層される前の金属箔3のポリエチレンナフタレートフィルム2が積層される表面は粗化処理されている。このため、金属箔3のポリエチレンナフタレートフィルム2が積層される表面は複数の凸部を有する粗面である。なお、金属箔3が積層される前のポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aは平滑である。   As shown in FIG. 1, the surface of the metal foil 3 on which the polyethylene naphthalate film 2 is laminated before being laminated on the polyethylene naphthalate film 2 is roughened. For this reason, the surface on which the polyethylene naphthalate film 2 of the metal foil 3 is laminated is a rough surface having a plurality of convex portions. In addition, the 1st main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 before the metal foil 3 is laminated | stacked is smooth.

このように、上記ポリエチレンナフタレートフィルムに積層される前の上記金属箔の上記ポリエチレンナフタレートフィルムが積層される表面は粗化処理されていることが好ましく、複数の凸部を有する粗面であることが好ましい。この場合には、上記金属箔の複数の凸部を上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面内に埋め込むことができるので、アンカー効果によって、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度がより高くなる。上記粗化処理の方法として、従来公知の方法を使用可能である。   Thus, the surface on which the polyethylene naphthalate film of the metal foil before being laminated on the polyethylene naphthalate film is preferably roughened, and is a rough surface having a plurality of convex portions. It is preferable. In this case, since the plurality of convex portions of the metal foil can be embedded in the first main surface of the polyethylene naphthalate film, the anchoring effect causes the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil. Becomes higher. As the roughening treatment method, a conventionally known method can be used.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムに積層される前の上記金属箔の上記ポリエチレンナフタレートフィルムが積層される表面の十点平均粗さRzは、好ましくは0.5μm以上、より好ましくは1μm以上、更に好ましくは5μm以上、好ましくは12μm以下、より好ましくは10μm以下、更に好ましくは10μm以下である。上記十点平均粗さRzが上記下限以上及び上記上限以下であると、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度がより高くなる。上記十点平均粗さRzは、JIS B0601−1994に準拠して測定される。   The ten-point average roughness Rz of the surface of the metal foil before being laminated to the polyethylene naphthalate film is preferably 0.5 μm or more, more preferably 1 μm or more, and still more preferably. It is 5 μm or more, preferably 12 μm or less, more preferably 10 μm or less, and further preferably 10 μm or less. When the ten-point average roughness Rz is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil becomes higher. The ten-point average roughness Rz is measured according to JIS B0601-1994.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との90°剥離強度は、好ましくは3N/cm以上、より好ましくは5N/cm以上、更に好ましくは8N/cm以上、特に好ましくは10N/cm以上である。上記剥離強度は高いほどよい。上記剥離強度が上記下限以上であると、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離が生じ難くなる。また、曲げられたり又は振動が付与されたりした場合に、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔とが剥離するのを効果的に抑制できる。   The 90 ° peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is preferably 3 N / cm or more, more preferably 5 N / cm or more, still more preferably 8 N / cm or more, and particularly preferably 10 N / cm or more. The higher the peel strength, the better. When the peel strength is equal to or higher than the lower limit, peeling between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is difficult to occur. Moreover, it can suppress effectively that the said polyethylene naphthalate film and the said metal foil peel, when it is bent or a vibration is provided.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度を上記下限以上にする方法としては、上記金属箔を積層する前の上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面側に、加熱により上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面を軟化させる軟化剤を付着させた後、加熱しながら上記金属箔を積層する方法、上記ポリエチレンナフタレートフィルムに積層される前の上記金属箔の上記ポリエチレンナフタレートフィルムが積層される表面を粗化処理するか、又は該表面に複数の凸部を形成する方法、上記金属箔に積層される前の上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面を粗化処理するか、又は該第1の主面に複数の凸部を形成する方法、並びに上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に上記金属箔を加圧して積層する際に、圧力を高くする方法等が挙げられる。これらの方法を2種以上併用してもよい。   As a method of setting the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil to be equal to or higher than the lower limit, the polyethylene naphthalate film is laminated on the first main surface side of the polyethylene naphthalate film before being laminated by heating. A method of laminating the metal foil while heating, after attaching a softening agent that softens the first main surface of the phthalate film, the polyethylene naphthalate film of the metal foil before being laminated to the polyethylene naphthalate film Or a method of forming a plurality of convex portions on the surface, and a first main surface of the polyethylene naphthalate film before being laminated on the metal foil. Or a method of forming a plurality of convex portions on the first main surface, and the first main surface of the polyethylene naphthalate film. When stacking the serial metal foil pressurized, and a method of increasing the pressure. Two or more of these methods may be used in combination.

上記90°剥離強度は、JIS C6481(Test condition A)に準拠して、23℃及び湿度50%の条件で測定される。上記90°剥離強度は、エー・アンド・デイ社製「TENSILON」等により測定できる。   The 90 ° peel strength is measured in accordance with JIS C6481 (Test condition A) under the conditions of 23 ° C. and humidity of 50%. The 90 ° peel strength can be measured by “TENSILON” manufactured by A & D.

金属箔付き絶縁フィルム1は、以下のようにして得ることができる。   The insulating film 1 with metal foil can be obtained as follows.

金属箔付き絶縁フィルム1の製造方法は、絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルム2を用いて、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aに、金属箔3を積層して、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aに金属箔3が直接積層された金属箔付き絶縁フィルム1を得る工程(積層工程)を備えることが好ましい。   The manufacturing method of the insulating film 1 with metal foil uses the polyethylene naphthalate film 2 which is an insulating film, laminate | stacks the metal foil 3 on the 1st main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2, and a polyethylene naphthalate film It is preferable to include a step (lamination step) of obtaining the insulating film 1 with a metal foil in which the metal foil 3 is directly laminated on the first main surface 2a.

上記積層工程において、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aに、ポリエチレンナフタレートフィルム2の融点未満の温度で金属箔3を積層することが好ましい。この場合には、上記積層工程における上記ポリエチレンナフタレートフィルムの熱劣化を抑制でき、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの良好な曲げ特性を維持でき、更に上記ポリエチレンナフタレートフィルムの変色を抑制できる。さらに、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度をより一層高めることができる。   In the laminating step, the metal foil 3 is preferably laminated on the first main surface 2 a of the polyethylene naphthalate film 2 at a temperature lower than the melting point of the polyethylene naphthalate film 2. In this case, thermal deterioration of the polyethylene naphthalate film in the laminating step can be suppressed, good bending characteristics of the polyethylene naphthalate film can be maintained, and further, discoloration of the polyethylene naphthalate film can be suppressed. Furthermore, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil can be further increased.

金属箔3を積層する温度は、好ましくは(上記ポリエチレンナフタレートフィルムの融点(℃)−5)℃以下、より好ましくは(上記ポリエチレンナフタレートフィルムの融点(℃)−10)℃以下である。   The temperature at which the metal foil 3 is laminated is preferably (the melting point of the polyethylene naphthalate film (° C.) − 5) ° C. or less, more preferably (the melting point of the polyethylene naphthalate film (° C.) − 10) ° C. or less.

上記積層工程において、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aに、金属箔3を260℃以下の温度で積層することがより好ましい。この場合には、上記積層工程における上記ポリエチレンナフタレートフィルムの熱劣化を効果的に抑制でき、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの良好な曲げ特性を十分に維持できる。さらに、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度をさらに一層高めることができる。特に、上記ポリエチレンナフタレートフィルムが延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムである場合に、上記積層工程において、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に、上記金属箔を260℃以下の温度で直接積層することがより好ましい。この場合には、延伸により付与されたポリエチレンナフタレートの結晶構造が良好に保持される。この結果、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの強度がより一層高くなり、欠け及び割れがより一層生じ難くなる。   In the laminating step, it is more preferable to laminate the metal foil 3 on the first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 at a temperature of 260 ° C. or lower. In this case, thermal degradation of the polyethylene naphthalate film in the laminating step can be effectively suppressed, and good bending characteristics of the polyethylene naphthalate film can be sufficiently maintained. Furthermore, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil can be further increased. In particular, when the polyethylene naphthalate film is a stretched polyethylene naphthalate film, the metal foil is directly laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film at a temperature of 260 ° C. or lower in the laminating step. More preferably. In this case, the crystal structure of polyethylene naphthalate imparted by stretching is well maintained. As a result, the strength of the polyethylene naphthalate film is further increased, and chipping and cracking are less likely to occur.

金属箔3を積層する温度の下限は特に限定されない。金属箔3を積層する温度は、一般に200℃以上であり、220℃以上であることが好ましい。   The lower limit of the temperature at which the metal foil 3 is laminated is not particularly limited. Generally the temperature which laminates | stacks the metal foil 3 is 200 degreeC or more, and it is preferable that it is 220 degreeC or more.

上記積層工程において、金属箔3のポリエチレンナフタレートフィルム2側とは反対の表面を加圧することが好ましい。加圧の圧力は、例えば、0.1MPa以上、50MPa以下程度である。加圧の圧力が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度がより一層高くなり、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの型崩れを抑制できる。   In the laminating step, it is preferable to pressurize the surface of the metal foil 3 opposite to the polyethylene naphthalate film 2 side. The pressure of pressurization is, for example, about 0.1 MPa or more and 50 MPa or less. When the pressurization pressure is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is further increased, and the deformation of the polyethylene naphthalate film can be suppressed.

金属箔付き絶縁フィルム1の製造方法は、ポリエチレンナフタレートフィルム2と金属箔3との剥離強度を高めるために、金属箔3が積層される前のポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aを表面処理する工程をさらに備えることが好ましい。この場合に、ポリエチレンナフタレートフィルム2の表面処理された第1の主面2aに、金属箔3を積層することにより、ポリエチレンナフタレートフィルム2と金属箔3との剥離強度が、3N/cm以上である金属箔付き絶縁フィルムを得ることが好ましい。   In order to increase the peel strength between the polyethylene naphthalate film 2 and the metal foil 3, the manufacturing method of the insulating film 1 with the metal foil includes the first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 before the metal foil 3 is laminated. It is preferable to further comprise a step of surface-treating. In this case, the peel strength between the polyethylene naphthalate film 2 and the metal foil 3 is 3 N / cm or more by laminating the metal foil 3 on the first main surface 2 a subjected to the surface treatment of the polyethylene naphthalate film 2. It is preferable to obtain an insulating film with a metal foil.

図5に示すように、上記表面処理の方法は、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2a側に、加熱によりポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aを軟化させる軟化剤32を付着させる方法であることが好ましい。ポリエチレンナフタレートフィルム2の軟化剤32が付着している第1の主面2aに、加熱により軟化剤32によってポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aを軟化させて金属箔3を積層することが好ましい。軟化剤32の配置により、軟化剤が付着したポリエチレンナフタレートフィルム31が得られる。軟化剤32は、第1の主面2a上に付着していることが好ましい。なお、ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面2aとは反対側の第2の主面2b側にも、軟化剤32が付着していてもよい。このような軟化剤32を付着させた後に、図1に示すように、ポリエチレンナフタレートフィルム2の表面処理された第1の主面2aに、金属箔3を積層することが好ましい。なお、図1では、軟化剤32はポリエチレンナフタレートフィルム2内に浸透しているので、図示していない。このような軟化剤32の配置によって、金属箔3の積層時の加熱で、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aを軟化させることができ、この結果、ポリエチレンナフタレートフィルム2と金属箔3との剥離強度をより一層高めることができる。すなわち、軟化剤32は、ポリエチレンナフタレートフィルム2と金属箔3との剥離強度を高める役割を果たす。軟化剤32は、金属箔3の積層時の加熱で、ポリエチレンナフタレートフィルム2の第1の主面2aを軟化させることが好ましい。   As shown in FIG. 5, the surface treatment method includes a softening agent 32 that softens the first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 by heating on the first main surface 2a side of the polyethylene naphthalate film 2. A method of attaching is preferable. The first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 to which the softening agent 32 is adhered is softened by heating with the softening agent 32 to laminate the metal foil 3 on the first main surface 2a. It is preferable. By the arrangement of the softening agent 32, the polyethylene naphthalate film 31 to which the softening agent is attached is obtained. It is preferable that the softening agent 32 adheres on the 1st main surface 2a. In addition, the softening agent 32 may adhere also to the 2nd main surface 2b side on the opposite side to the 1st main surface 2a of a polyethylene naphthalate film. After attaching such a softening agent 32, it is preferable to laminate | stack the metal foil 3 on the 1st main surface 2a by which the surface treatment of the polyethylene naphthalate film 2 was carried out, as shown in FIG. In FIG. 1, the softener 32 is not shown because it penetrates into the polyethylene naphthalate film 2. With the arrangement of the softening agent 32, the first main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 can be softened by heating during the lamination of the metal foil 3, and as a result, the polyethylene naphthalate film 2 and the metal foil can be softened. The peel strength with 3 can be further increased. That is, the softening agent 32 plays a role of increasing the peel strength between the polyethylene naphthalate film 2 and the metal foil 3. It is preferable that the softening agent 32 softens the 1st main surface 2a of the polyethylene naphthalate film 2 by the heating at the time of lamination | stacking of the metal foil 3. FIG.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムとの上記金属箔との剥離強度をより一層高める観点からは、上記軟化剤は、熱硬化性組成物を含むか、又は加熱により上記ポリエチレンナフタレートフィルムを溶解させる化合物を含むことが好ましい。上記軟化剤は熱硬化性組成物を含むことが好ましい。上記軟化剤は、熱硬化性組成物と、加熱により上記ポリエチレンナフタレートフィルムを溶解させる化合物との双方を含むことも好ましい。   From the viewpoint of further increasing the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil, the softening agent includes a thermosetting composition or a compound that dissolves the polyethylene naphthalate film by heating. It is preferable. The softening agent preferably contains a thermosetting composition. The softener preferably contains both the thermosetting composition and a compound that dissolves the polyethylene naphthalate film by heating.

上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度をより一層高める観点からは、上記熱硬化性組成物は、熱硬化性化合物と硬化剤とを含むことが好ましい。   From the viewpoint of further increasing the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil, the thermosetting composition preferably contains a thermosetting compound and a curing agent.

上記熱硬化性化合物としては、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、(メタ)アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。上記熱硬化性化合物はエポキシ化合物であることが好ましい。上記熱硬化性化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。   Examples of the thermosetting compound include oxetane compounds, epoxy compounds, episulfide compounds, (meth) acrylic compounds, phenolic compounds, amino compounds, unsaturated polyester compounds, polyurethane compounds, silicone compounds, and polyimide compounds. The thermosetting compound is preferably an epoxy compound. As for the said thermosetting compound, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.

上記エポキシ化合物の具体例としては、ビスフェノールA型エポキシ化合物、ビスフェノールF型エポキシ化合物、ビスフェノールS型エポキシ化合物、グリシジルエステル型エポキシ化合物、グリシジルエーテル型エポキシ化合物、ビキシレノール型エポキシ化合物、ビフェノール型エポキシ化合物、テトラグリシジルキシレノイルエタン化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、クレゾールノボラック型エポキシ化合物、キレート型エポキシ化合物、グリオキザール型エポキシ化合物、アミノ基含有エポキシ化合物、ゴム変性エポキシ化合物、ジシクロペンタジエンフェノリック型エポキシ化合物、シリコーン変性エポキシ化合物及びε−カプロラクトン変性エポキシ化合物等が挙げられる。   Specific examples of the epoxy compound include bisphenol A type epoxy compound, bisphenol F type epoxy compound, bisphenol S type epoxy compound, glycidyl ester type epoxy compound, glycidyl ether type epoxy compound, bixylenol type epoxy compound, biphenol type epoxy compound, Tetraglycidylxylenoylethane compound, phenol novolac type epoxy compound, cresol novolac type epoxy compound, chelate type epoxy compound, glyoxal type epoxy compound, amino group-containing epoxy compound, rubber-modified epoxy compound, dicyclopentadiene phenolic type epoxy compound, silicone Examples thereof include a modified epoxy compound and an ε-caprolactone-modified epoxy compound.

上記熱硬化性化合物は、ビスフェノールA型エポキシ化合物を含むことが好ましい。ビスフェノールA型エポキシ化合物の使用により、上記ポリエチレンナフタレートフィルムとの上記金属箔との剥離強度がかなり高くなる。   The thermosetting compound preferably contains a bisphenol A type epoxy compound. By using the bisphenol A type epoxy compound, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is considerably increased.

上記硬化剤としては、シアネートエステル化合物(シアネートエステル硬化剤)、フェノール化合物(フェノール硬化剤)、アミン化合物(アミン硬化剤)、チオール化合物(チオール硬化剤)、イミダゾール化合物、ホスフィン化合物、酸無水物(酸無水物硬化剤)、活性エステル化合物及びジシアンジアミド等が挙げられる。上記硬化剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。   Examples of the curing agent include a cyanate ester compound (cyanate ester curing agent), a phenol compound (phenol curing agent), an amine compound (amine curing agent), a thiol compound (thiol curing agent), an imidazole compound, a phosphine compound, and an acid anhydride ( Acid anhydride curing agent), active ester compounds and dicyandiamide. As for the said hardening | curing agent, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.

上記硬化剤は、酸無水物硬化剤又はフェノール硬化剤を含むことが好ましい。酸無水物硬化剤又はフェノール硬化剤の使用により、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度が高くなる。   The curing agent preferably contains an acid anhydride curing agent or a phenol curing agent. By using an acid anhydride curing agent or a phenol curing agent, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is increased.

加熱により上記ポリエチレンナフタレートフィルムを溶解させる化合物としては、多官能フェノールノボラック、アリルフェノールノボラック及びアリルフェノールなどが挙げられる。このような化合物の使用により、上記金属箔の積層時の加熱で、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面を溶解させて、軟化させることができる。上記ポリエチレンナフタレートフィルムを溶解させる化合物は、上記金属箔の積層時の加熱で、上記ポリエチレンナフタレートフィルムを溶解させて第1の主面を軟化させることが好ましい。加熱により上記ポリエチレンナフタレートフィルムを溶解させる化合物は1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。   Examples of the compound that dissolves the polyethylene naphthalate film by heating include polyfunctional phenol novolac, allylphenol novolac, and allylphenol. By using such a compound, the first main surface of the polyethylene naphthalate film can be dissolved and softened by heating during lamination of the metal foil. Preferably, the compound that dissolves the polyethylene naphthalate film softens the first main surface by dissolving the polyethylene naphthalate film by heating during lamination of the metal foil. Only 1 type may be used for the compound which dissolves the said polyethylene naphthalate film by heating, and 2 or more types may be used together.

上記金属箔付き絶縁フィルムにおいて、上記軟化剤に含まれていた成分は、上記ポリエチレンナフタレートフィルム内に浸透し、残留していることが好ましい。この場合には、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面の表面近傍が十分に軟化している結果、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記金属箔との剥離強度がより一層高くなる。上記軟化剤に含まれていた成分が、上記ポリエチレンナフタレートフィルム内に浸透し、残留しているか否かは、飛行時間型二次イオン質量分析TOF−SIMSを用いた分析により確認することが可能である。上記飛行時間型二次イオン質量分析TOF−SIMSの市販品としては、ION−TOF社製「TOF−SIMS 5型」等が挙げられる。なお、上記金属箔付き絶縁フィルムにおいて、上記軟化剤は加熱等により消失していてもよい。   In the insulating film with metal foil, the component contained in the softening agent preferably penetrates into the polyethylene naphthalate film and remains. In this case, as a result of sufficiently softening the vicinity of the surface of the first main surface of the polyethylene naphthalate film, the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is further increased. It can be confirmed by analysis using time-of-flight secondary ion mass spectrometry TOF-SIMS whether or not the components contained in the softening agent penetrate into the polyethylene naphthalate film and remain. It is. As a commercial item of the said time-of-flight type secondary ion mass spectrometry TOF-SIMS, "TOF-SIMS type 5" by ION-TOF, etc. are mentioned. In the insulating film with metal foil, the softening agent may be lost by heating or the like.

(積層構造体)
図1に示す本発明の一実施形態に係る金属箔付き絶縁フィルム1は、熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる。図2に、図1に示す金属箔付き絶縁フィルム1を用いた積層構造体の一例を断面図で示す。
(Laminated structure)
The insulating film 1 with a metal foil according to one embodiment of the present invention shown in FIG. 1 is used by being laminated on a thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. In FIG. 2, an example of the laminated structure using the insulating film 1 with a metal foil shown in FIG. 1 is shown with sectional drawing.

図2に示す積層構造体11は、金属箔付き絶縁フィルム1と熱伝導体12と光半導体装置13とを備える。   A laminated structure 11 shown in FIG. 2 includes an insulating film 1 with a metal foil, a heat conductor 12, and an optical semiconductor device 13.

熱伝導体12の熱伝導率は10W/m・K以上である。熱伝導体12は、金属箔付き絶縁フィルム1におけるポリエチレンナフタレートフィルム2の金属箔3が積層された第1の主面2aとは反対の第2の主面2bに積層されている。金属箔3のポリエチレンナフタレートフィルム2側とは反対の表面には、光半導体装置13が積層されている。なお、図2では、金属箔3の表面の凸部の図示は省略されている。   The thermal conductivity of the thermal conductor 12 is 10 W / m · K or more. The heat conductor 12 is laminated on the second main surface 2b opposite to the first main surface 2a on which the metal foil 3 of the polyethylene naphthalate film 2 in the insulating film 1 with metal foil is laminated. An optical semiconductor device 13 is laminated on the surface of the metal foil 3 opposite to the polyethylene naphthalate film 2 side. In addition, in FIG. 2, illustration of the convex part of the surface of the metal foil 3 is abbreviate | omitted.

積層構造体11では、光半導体装置13において生じた熱量が、金属箔3及びポリエチレンナフタレートフィルム2を経由して、熱伝導体12に伝わりやすい。積層構造体11では、熱伝導体12によって熱を効率的に放散させることができる。   In the laminated structure 11, the amount of heat generated in the optical semiconductor device 13 is easily transmitted to the heat conductor 12 via the metal foil 3 and the polyethylene naphthalate film 2. In the laminated structure 11, heat can be efficiently dissipated by the heat conductor 12.

上記熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体は特に限定されない。上記熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体としては、例えば、アルミニウム、銅、アルミナ、ベリリア、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム及びグラファイトシート等が挙げられる。中でも、上記熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体は、金属であることが好ましく、銅又はアルミニウムであることがより好ましい。銅又はアルミニウムは、放熱性に優れている。   The heat conductor whose heat conductivity is 10 W / m · K or more is not particularly limited. Examples of the heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more include aluminum, copper, alumina, beryllia, silicon carbide, silicon nitride, aluminum nitride, and graphite sheet. Especially, it is preferable that the heat conductor whose said heat conductivity is 10 W / m * K or more is a metal, and it is more preferable that it is copper or aluminum. Copper or aluminum is excellent in heat dissipation.

図3に、図1に示す金属箔付き絶縁フィルム1を用いた積層構造体の他の例を部分切欠断面図で示す。図3に示す積層構造体11Aは、金属箔付き絶縁フィルム1と熱伝導体12とを備える。熱伝導体12の熱伝導率は10W/m・K以上である。熱伝導体12は、金属箔付き絶縁フィルム1におけるポリエチレンナフタレートフィルム2の金属箔3が積層された第1の主面2aとは反対の第2の主面2bに積層されている。   FIG. 3 is a partially cutaway cross-sectional view showing another example of a laminated structure using the insulating film 1 with metal foil shown in FIG. A laminated structure 11 </ b> A shown in FIG. 3 includes an insulating film 1 with a metal foil and a heat conductor 12. The thermal conductivity of the thermal conductor 12 is 10 W / m · K or more. The heat conductor 12 is laminated on the second main surface 2b opposite to the first main surface 2a on which the metal foil 3 of the polyethylene naphthalate film 2 in the insulating film 1 with metal foil is laminated.

このように、本発明に係る積層構造体には、上記金属箔、上記ポリエチレンナフタレートフィルム及び上記熱伝導体が積層されており、上記光半導体装置が実装されていない積層構造体も含まれる。   Thus, the laminated structure according to the present invention includes a laminated structure in which the metal foil, the polyethylene naphthalate film, and the heat conductor are laminated, and the optical semiconductor device is not mounted.

また、上記積層構造体を得る際に、上記金属箔、上記ポリエチレンナフタレートフィルム及び上記熱伝導体を3層同時に一体化してもよい。また、これらの3層の内の2層を予め一体化させた後、残りの1層をさらに一体化させてもよい。すなわち、予め金属箔付き絶縁フィルムを得ることなく、積層構造体を得てもよい。具体的には、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に金属箔が積層されており、かつ上記ポリエチレンナフタレートフィルムの第2の主面に上記熱伝導体が積層されている積層構造体を得る際に、(1)上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面側に金属箔を配置し、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第2の主面側に熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体を配置して、上記金属箔と上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記熱伝導体とを一体化させるか、(2)上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面側に金属箔を配置して、上記金属箔と上記ポリエチレンナフタレートフィルムとを一体化させた後、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第2の主面側に熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体を配置して、上記金属箔と上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記熱伝導体とを一体化させるか、又は、(3)上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第2の主面側に熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体を配置して、上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記熱伝導体とを一体化させた後、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面側に金属箔を配置して、上記金属箔と上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記熱伝導体とを一体化させることで、上記積層構造体を得てもよい。   Moreover, when obtaining the said laminated structure, you may integrate the said metal foil, the said polyethylene naphthalate film, and the said heat conductor 3 layers simultaneously. Further, after the two of these three layers are integrated in advance, the remaining one layer may be further integrated. That is, you may obtain a laminated structure, without obtaining the insulating film with metal foil beforehand. Specifically, a laminated structure in which a metal foil is laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film and the heat conductor is laminated on the second main surface of the polyethylene naphthalate film. (1) A metal foil is disposed on the first main surface side of the polyethylene naphthalate film, and a thermal conductivity of 10 W / m · is provided on the second main surface side of the polyethylene naphthalate film. A heat conductor that is equal to or greater than K is disposed to integrate the metal foil, the polyethylene naphthalate film, and the heat conductor, or (2) on the first main surface side of the polyethylene naphthalate film. After arranging the metal foil and integrating the metal foil and the polyethylene naphthalate film, heat is applied to the second main surface side of the polyethylene naphthalate film. A heat conductor having a conductivity of 10 W / m · K or more is disposed to integrate the metal foil, the polyethylene naphthalate film, and the heat conductor, or (3) the polyethylene naphthalate film. A thermal conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more is disposed on the second main surface side of the polyethylene naphthalate film and the thermal conductor, and then the polyethylene naphthalate is integrated. You may obtain the said laminated structure by arrange | positioning metal foil in the said 1st main surface side of a phthalate film, and integrating the said metal foil, the said polyethylene naphthalate film, and the said heat conductor.

上記第1の主面側で金属箔と接しかつ上記第2の主面側で熱伝導体と接するように上記ポリエチレンナフタレートフィルムを配置することで、金属箔と熱伝導体との間にはポリエチレンナフタレートフィルム以外の厚みの厚い層が無くなり、金属箔と熱伝導体とが近接する結果、上記金属箔と上記ポリエチレンナフタレートフィルムと上記熱伝導体とを一体化させた積層構造体の放熱性能を高めることができる。   By disposing the polyethylene naphthalate film so as to be in contact with the metal foil on the first main surface side and in contact with the heat conductor on the second main surface side, between the metal foil and the heat conductor, Heat dissipation of the laminated structure in which the metal foil, the polyethylene naphthalate film, and the heat conductor are integrated as a result of the absence of a thick layer other than the polyethylene naphthalate film and the proximity of the metal foil and the heat conductor. Performance can be increased.

以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を挙げることにより、本発明を明らかにする。なお、本発明は以下の実施例に限定されない。   Hereinafter, the present invention will be clarified by giving specific examples and comparative examples of the present invention. The present invention is not limited to the following examples.

(実施例1)
絶縁フィルムとしてポリエチレンナフタレートフィルム(二軸延伸されたポリエチレンナフタレートフィルム、厚み38μm、融点272℃、帝人デュポンフィルム社製のテオネックス)を用意した。
Example 1
A polyethylene naphthalate film (biaxially stretched polyethylene naphthalate film, thickness 38 μm, melting point 272 ° C., Teonex manufactured by Teijin DuPont Films Ltd.) was prepared as an insulating film.

また、絶縁フィルムが積層される表面が粗化処理されており、かつ複数の凸部を有する銅箔(厚み38μm)を用意した。銅箔の粗化処理された表面の十点平均粗さRzは、7μmであった。   In addition, a copper foil (thickness: 38 μm) having a roughened surface on which the insulating film was laminated and having a plurality of convex portions was prepared. The ten-point average roughness Rz of the roughened copper foil surface was 7 μm.

また、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱化学社製「828US」)8重量部と、酸無水物硬化剤(三菱化学社製「YH307」)4重量部と、溶剤であるメチルエチルケトン190重量部とを配合して、固形分濃度が6重量%である軟化剤溶液を得た。   Also, 8 parts by weight of a bisphenol A type epoxy resin (“828 US” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), 4 parts by weight of an acid anhydride curing agent (“YH307” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), and 190 parts by weight of methyl ethyl ketone as a solvent are blended. Thus, a softener solution having a solid content concentration of 6% by weight was obtained.

上記絶縁フィルムの第1の主面を軟化剤溶液中に浸漬し、乾燥により溶剤を除去し、上記絶縁フィルムの第1の主面側に軟化剤を付着させ、上記絶縁フィルムの第1の主面側に軟化剤を配置した。   The first main surface of the insulating film is immersed in a softener solution, the solvent is removed by drying, a softener is attached to the first main surface side of the insulating film, and the first main surface of the insulating film is removed. A softener was placed on the face side.

次に、絶縁フィルムの第1の主面に、銅箔を粗化処理された表面側から240℃の温度及び8MPaの加圧条件で積層して貼り付けることにより、銅箔付き絶縁フィルムを得た。得られた銅箔付き絶縁フィルムでは、銅箔の複数の凸部がポリエチレンナフタレートフィルム内に埋め込まれていた。   Next, an insulating film with a copper foil is obtained by laminating and pasting the copper foil on the first main surface of the insulating film from the roughened surface side at a temperature of 240 ° C. and a pressure of 8 MPa. It was. In the obtained insulating film with copper foil, a plurality of convex portions of the copper foil were embedded in the polyethylene naphthalate film.

(実施例2)
絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムの種類を、ポリエチレンナフタレートフィルム(二軸延伸されたポリエチレンナフタレートフィルム、厚み25μm、帝人デュポンフィルム社製のテオネックス)に変更したこと以外は実施例1と同様にして、銅箔付き絶縁フィルムを得た。得られた銅箔付き絶縁フィルムでは、銅箔の複数の凸部がポリエチレンナフタレートフィルム内に埋め込まれていた。
(Example 2)
Example 1 except that the type of polyethylene naphthalate film, which is an insulating film, was changed to a polyethylene naphthalate film (biaxially stretched polyethylene naphthalate film, thickness 25 μm, Teonex manufactured by Teijin DuPont Films). Thus, an insulating film with a copper foil was obtained. In the obtained insulating film with copper foil, a plurality of convex portions of the copper foil were embedded in the polyethylene naphthalate film.

(実施例3)
軟化剤溶液に用いる硬化剤の種類を酸無水物硬化剤から、フェノールノボラック硬化剤(群栄化学工業社製「PSM4326」)に変更したこと以外は実施例1と同様にして、銅箔付き絶縁フィルムを得た。得られた銅箔付き絶縁フィルムでは、銅箔の複数の凸部がポリエチレンナフタレートフィルム内に埋め込まれていた。
(Example 3)
Insulation with copper foil in the same manner as in Example 1 except that the type of curing agent used in the softener solution was changed from an acid anhydride curing agent to a phenol novolac curing agent ("PSM4326" manufactured by Gunei Chemical Industry Co., Ltd.). A film was obtained. In the obtained insulating film with copper foil, a plurality of convex portions of the copper foil were embedded in the polyethylene naphthalate film.

(実施例4)
銅箔を積層する際の温度を、240℃から250℃に変更したこと以外は実施例1と同様にして、銅箔付き絶縁フィルムを得た。得られた銅箔付き絶縁フィルムでは、銅箔の複数の凸部がポリエチレンナフタレートフィルム内に埋め込まれていた。
Example 4
An insulating film with a copper foil was obtained in the same manner as in Example 1 except that the temperature when laminating the copper foil was changed from 240 ° C. to 250 ° C. In the obtained insulating film with copper foil, a plurality of convex portions of the copper foil were embedded in the polyethylene naphthalate film.

(実施例5)
絶縁フィルムとしてポリエチレンナフタレートフィルム(二軸延伸されたポリエチレンナフタレートフィルム、厚み38μm、融点272℃、帝人デュポンフィルム社製のテオネックス)を用意した。この絶縁フィルムの第1の主面側に軟化剤を付着させなかった。また、実施例1で用いた銅箔を用意した。
(Example 5)
A polyethylene naphthalate film (biaxially stretched polyethylene naphthalate film, thickness 38 μm, melting point 272 ° C., Teonex manufactured by Teijin DuPont Films Ltd.) was prepared as an insulating film. No softener was attached to the first main surface side of the insulating film. Moreover, the copper foil used in Example 1 was prepared.

次に、絶縁フィルムの第1の主面に、銅箔を粗化処理された表面側から240℃の温度及び30MPaの加圧条件で積層して貼り付けることにより、銅箔付き絶縁フィルムを得た。得られた銅箔付き絶縁フィルムでは、銅箔の複数の凸部がポリエチレンナフタレートフィルム内に埋め込まれていた。   Next, an insulating film with a copper foil is obtained by laminating and pasting the copper foil on the first main surface of the insulating film at a temperature of 240 ° C. and a pressure of 30 MPa from the roughened surface side. It was. In the obtained insulating film with copper foil, a plurality of convex portions of the copper foil were embedded in the polyethylene naphthalate film.

(比較例1)
ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂(三菱化学社製「828US」)5重量部と、ヘキサヒドロフタル酸骨格液状エポキシ樹脂(日本化薬社製「AK−601」)2重量部と、エポキシ基含有アクリル樹脂(日油社製「マープルーフG−1030S」)5重量部と、脂環式骨格酸水物(新日本理化社製「MH−700」)4重量部と、イソシアヌル変性固体分散型イミダゾール(四国化成社製「2MZA−PW」)1重量部と、表面疎水化ヒュームドシリカ(トクヤマ社製「MT−10」)1重量部と、球状アルミナ(デンカ社製「DAM−10」)80重量部とを配合して混練し、絶縁材料を得た。
(Comparative Example 1)
5 parts by weight of a bisphenol A type liquid epoxy resin (“828 US” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation), 2 parts by weight of a hexahydrophthalic acid skeleton liquid epoxy resin (“AK-601” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.), and an epoxy group-containing acrylic resin 5 parts by weight (“Marproof G-1030S” manufactured by NOF Corporation), 4 parts by weight of alicyclic skeleton acid water (“MH-700” manufactured by Shin Nippon Chemical Co., Ltd.), and isocyanuric modified solid dispersion type imidazole (Shikoku) 1 part by weight of “2MZA-PW” manufactured by Kasei Co., Ltd., 1 part by weight of surface hydrophobized fumed silica (“MT-10” manufactured by Tokuyama Corporation), and 80 parts by weight of spherical alumina (“DAM-10” manufactured by Denka) Were mixed and kneaded to obtain an insulating material.

離型PET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム上に、得られた絶縁材料を塗工し、90℃で30分間乾燥して、絶縁フィルム(厚み38μm)を得た。   The obtained insulating material was applied onto a release PET (polyethylene terephthalate) film and dried at 90 ° C. for 30 minutes to obtain an insulating film (thickness: 38 μm).

得られた絶縁フィルムの第1の主面に、実施例1で用いた銅箔を積層した後、120℃で1時間、更に200℃で1時間絶縁フィルムを硬化させて、銅箔付き絶縁フィルムを得た。この銅箔付き絶縁フィルムを用いる際に、離型PETフィルムを剥離した。   After laminating the copper foil used in Example 1 on the first main surface of the obtained insulating film, the insulating film was cured at 120 ° C. for 1 hour and further at 200 ° C. for 1 hour to obtain an insulating film with copper foil. Got. When using this insulating film with copper foil, the release PET film was peeled off.

(評価)
(1)曲げ特性1
得られた銅箔付き絶縁フィルムを幅1cm、長さ10cmの大きさに切断した。この銅箔付き絶縁フィルムにおける銅箔の絶縁フィルム側とは反対の表面に、支持体としてアルミニウム板(幅1cm、長さ10cm、厚み0.5mm)を積層して、積層物を得た。この状態で、絶縁フィルムが外側かつアルミニウム板が内側になるように、積層物を中央部分で180°方向にかつ端部間の隙間の距離が4mmとなるように、U字状に折り曲げた。折り曲げた後の絶縁フィルムに割れ又は欠けが生じているか否かを評価した。
(Evaluation)
(1) Bending characteristics 1
The obtained insulating film with copper foil was cut into a size of 1 cm in width and 10 cm in length. An aluminum plate (width 1 cm, length 10 cm, thickness 0.5 mm) as a support was laminated on the surface of the insulation film with copper foil opposite to the insulation film side of the copper foil to obtain a laminate. In this state, the laminate was folded in a U-shape so that the insulating film was on the outside and the aluminum plate was on the inside, so that the distance between the ends was 4 mm in the 180 ° direction at the center. It was evaluated whether or not the insulating film after bending was cracked or chipped.

[曲げ特性1の判定基準]
○○:折り曲げられた絶縁フィルムに割れ及び欠けが生じていない
○:折り曲げられた絶縁フィルムに欠けは生じていないが、小さなひび割れが生じている
×:折り曲げられた絶縁フィルムに幅方向にわたって全面にひび割れが生じているか、又は目視で観察できる大きな欠けが生じている
[Criteria for bending property 1]
○○: No cracks or chipping occurred in the folded insulating film ○: No cracks occurred in the folded insulating film, but small cracks occurred ×: The entire surface of the folded insulating film across the width direction There are cracks or large chips that can be visually observed

(2)曲げ特性2
得ら得た銅箔付き絶縁フィルムにおける金属箔が積層された第1の主面とは反対の第2の主面にアルミニウム板(厚み0.5mm)を積層した。次に、銅箔をエッチングにより除去した後、アルミニウム板付き絶縁フィルムを幅1cm、長さ10cmの大きさに切断した。この状態で、絶縁フィルムが外側かつアルミニウム板が内側になるように、積層物を中央部分で180°方向にかつ端部間の隙間の距離が4mmとなるように、U字状に折り曲げた。折り曲げた後の絶縁フィルムに割れ又は欠けが生じているか否かを評価した。
(2) Bending characteristics 2
The aluminum plate (thickness 0.5 mm) was laminated | stacked on the 2nd main surface opposite to the 1st main surface where the metal foil in the obtained insulating film with copper foil was laminated | stacked. Next, after removing the copper foil by etching, the insulating film with an aluminum plate was cut into a size of 1 cm in width and 10 cm in length. In this state, the laminate was folded in a U-shape so that the insulating film was on the outside and the aluminum plate was on the inside, so that the distance between the ends was 4 mm in the 180 ° direction at the center. It was evaluated whether or not the insulating film after bending was cracked or chipped.

[曲げ特性2の判定基準]
○○:折り曲げられた絶縁フィルムに割れ及び欠けが生じていない
○:折り曲げられた絶縁フィルムに欠けは生じていないが、小さなひび割れが生じている
×:折り曲げられた絶縁フィルムに幅方向にわたって全面にひび割れが生じているか、又は目視で観察できる大きな欠けが生じている
[Criteria for bending property 2]
○○: No cracks or chipping occurred in the folded insulating film ○: No cracks occurred in the folded insulating film, but small cracks occurred ×: The entire surface of the folded insulating film across the width direction There are cracks or large chips that can be visually observed

(3)90°剥離強度(引き剥がし強さ)
エー・アンド・ディー社製「TENSILON」を用いて、JIS C6481(Test condition A)に準拠して、23℃及び湿度50%の条件で、絶縁フィルムと銅箔との90°剥離強度を測定した。
(3) 90 ° peeling strength (peeling strength)
Using “TENSILON” manufactured by A & D, the 90 ° peel strength between the insulating film and the copper foil was measured in accordance with JIS C6481 (Test condition A) under conditions of 23 ° C. and 50% humidity. .

結果を下記の表1に示す。なお、下記の表1において、「−」は評価していないことを示す。   The results are shown in Table 1 below. In Table 1 below, “−” indicates that evaluation is not performed.

Figure 2013035240
Figure 2013035240

なお、飛行時間型二次イオン質量分析TOF−SIMS(ION−TOF社製「TOF−SIMS 5型」)を用いた分析による結果、実施例1〜4で得られた銅箔付き絶縁フィルムではそれぞれ、ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面側において、上記軟化剤に含まれていた成分が、ポリエチレンナフタレートフィルム内に浸透し、残留していた。また、断面観察により、実施例1〜5の銅箔付き絶縁フィルムでは、上記ポリエチレンナフタレートフィルムの上記第1の主面に上記金属箔が直接積層されていることを確認した。   As a result of analysis using time-of-flight secondary ion mass spectrometry TOF-SIMS (“TOF-SIMS type 5” manufactured by ION-TOF), each of the insulating films with copper foil obtained in Examples 1 to 4 On the first main surface side of the polyethylene naphthalate film, the component contained in the softener penetrated into the polyethylene naphthalate film and remained. Moreover, by the cross-sectional observation, it confirmed that the said metal foil was laminated | stacked directly on the said 1st main surface of the said polyethylene naphthalate film in the insulating film with copper foil of Examples 1-5.

1…金属箔付き絶縁フィルム
2…ポリエチレンナフタレートフィルム
2a…第1の主面
2b…第2の主面
3…金属箔
11…積層構造体
11A…積層構造体
12…熱伝導体
13…光半導体装置
21…金属箔付き絶縁フィルム
22…ポリエチレンナフタレートフィルム
22a…第1の主面
22b…第2の主面
23…金属箔
31…軟化剤が付着したポリエチレンナフタレートフィルム
32…軟化剤
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Insulating film with metal foil 2 ... Polyethylene naphthalate film 2a ... 1st main surface 2b ... 2nd main surface 3 ... Metal foil 11 ... Laminated structure 11A ... Laminated structure 12 ... Thermal conductor 13 ... Optical semiconductor Apparatus 21 ... Insulating film with metal foil 22 ... Polyethylene naphthalate film 22a ... First main surface 22b ... Second main surface 23 ... Metal foil 31 ... Polyethylene naphthalate film with softener attached 32 ... Softener

Claims (15)

熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる金属箔付き絶縁フィルムであって、
絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムと、
前記ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に直接積層された金属箔とを備える、金属箔付き絶縁フィルム。
An insulating film with a metal foil used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more,
A polyethylene naphthalate film which is an insulating film;
An insulating film with a metal foil, comprising: a metal foil directly laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film.
前記ポリエチレンナフタレートフィルムと前記金属箔との90°剥離強度が、3N/cm以上である、請求項1に記載の金属箔付き絶縁フィルム。   The insulating film with metal foil according to claim 1, wherein the 90 ° peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil is 3 N / cm or more. 前記金属箔の厚みが1μm以上、300μm以下である、請求項1又は2に記載の金属箔付き絶縁フィルム。   The insulating film with metal foil of Claim 1 or 2 whose thickness of the said metal foil is 1 micrometer or more and 300 micrometers or less. 前記金属箔が銅箔である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルム。   The insulating film with metal foil according to any one of claims 1 to 3, wherein the metal foil is a copper foil. 前記ポリエチレンナフタレートフィルムが、延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムである、請求項1〜4のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルム。   The insulating film with metal foil according to any one of claims 1 to 4, wherein the polyethylene naphthalate film is a stretched polyethylene naphthalate film. 熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体に積層されて用いられる金属箔付き絶縁フィルムの製造方法であって、
絶縁フィルムであるポリエチレンナフタレートフィルムを用いて、該ポリエチレンナフタレートフィルムの第1の主面に、金属箔を積層して、前記ポリエチレンナフタレートフィルムの前記第1の主面に前記金属箔が直接積層された金属箔付き絶縁フィルムを得る工程を備える、金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。
A method for producing an insulating film with a metal foil used by being laminated on a heat conductor having a thermal conductivity of 10 W / m · K or more,
Using a polyethylene naphthalate film that is an insulating film, a metal foil is laminated on the first main surface of the polyethylene naphthalate film, and the metal foil is directly on the first main surface of the polyethylene naphthalate film. The manufacturing method of the insulating film with metal foil provided with the process of obtaining the laminated | stacked insulating film with metal foil.
前記ポリエチレンナフタレートフィルムの前記第1の主面に、前記ポリエチレンナフタレートフィルムの融点未満の温度で前記金属箔を積層する、請求項6に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。   The manufacturing method of the insulating film with metal foil of Claim 6 which laminates | stacks the said metal foil on the said 1st main surface of the said polyethylene naphthalate film at the temperature below melting | fusing point of the said polyethylene naphthalate film. 前記ポリエチレンナフタレートフィルムの前記第1の主面に、260℃以下の温度で前記金属箔を積層する、請求項6又は7に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。   The manufacturing method of the insulating film with metal foil of Claim 6 or 7 which laminates | stacks the said metal foil at the temperature of 260 degrees C or less on the said 1st main surface of the said polyethylene naphthalate film. 前記ポリエチレンナフタレートフィルムと前記金属箔との剥離強度を高めるために、前記金属箔が積層される前の前記ポリエチレンナフタレートフィルムの前記第1の主面を表面処理する工程をさらに備え、
前記ポリエチレンナフタレートフィルムの表面処理された前記第1の主面に、前記金属箔を積層する、請求項6〜8のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。
In order to increase the peel strength between the polyethylene naphthalate film and the metal foil, further comprising a step of surface-treating the first main surface of the polyethylene naphthalate film before the metal foil is laminated,
The manufacturing method of the insulating film with metal foil of any one of Claims 6-8 which laminates | stacks the said metal foil on the said 1st main surface by which the surface treatment of the said polyethylene naphthalate film was carried out.
前記ポリエチレンナフタレートフィルムと前記金属箔との剥離強度が、3N/cm以上である金属箔付き絶縁フィルムを得る、請求項6〜9のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。   The manufacturing method of the insulating film with metal foil of any one of Claims 6-9 which obtains the insulating film with metal foil whose peeling strength of the said polyethylene naphthalate film and the said metal foil is 3 N / cm or more. . 前記金属箔として、厚みが1μm以上、300μm以下である金属箔を用いる、請求項6〜10のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。   The manufacturing method of the insulating film with metal foil of any one of Claims 6-10 using the metal foil whose thickness is 1 micrometer or more and 300 micrometers or less as said metal foil. 前記金属箔として銅箔を用いる、請求項6〜11のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。   The manufacturing method of the insulating film with metal foil of any one of Claims 6-11 using copper foil as said metal foil. 前記金属箔が積層される前の前記ポリエチレンナフタレートフィルムとして、延伸されたポリエチレンナフタレートフィルムを用いる、請求項6〜12のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法。   The manufacturing method of the insulating film with metal foil of any one of Claims 6-12 using the stretched polyethylene naphthalate film as said polyethylene naphthalate film before the said metal foil is laminated | stacked. 請求項1〜5のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムと、
前記金属箔付き絶縁フィルムにおける前記金属箔が積層された前記第1の主面とは反対の第2の主面に積層されており、かつ熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体とを備える、積層構造体。
An insulating film with a metal foil according to any one of claims 1 to 5,
Heat conduction that is laminated on the second main surface opposite to the first main surface on which the metal foil is laminated in the insulating film with metal foil and has a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. A laminated structure comprising the body.
請求項6〜13のいずれか1項に記載の金属箔付き絶縁フィルムの製造方法により得られた金属箔付き絶縁フィルムと、
前記金属箔付き絶縁フィルムにおける前記金属箔が積層された前記第1の主面とは反対の第2の主面に積層されており、かつ熱伝導率が10W/m・K以上である熱伝導体とを備える、積層構造体。
An insulating film with a metal foil obtained by the method for producing an insulating film with a metal foil according to any one of claims 6 to 13,
Heat conduction that is laminated on the second main surface opposite to the first main surface on which the metal foil is laminated in the insulating film with metal foil and has a thermal conductivity of 10 W / m · K or more. A laminated structure comprising the body.
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