JP2008130352A - 燃料電池用セパレータおよび燃料電池セル - Google Patents

Abstract

【課題】流路溝内の凝縮水によるフラッティングを抑制するとともに、接触抵抗の均一性を向上させ、ＭＥＡ面内での電流密度分布の発生による出力性能の低下や、局所的なＭＥＡの劣化が発生を抑制できる燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルを提供する。
【解決手段】複数の直線状リブ２２で形成された流路溝２３群と底面から島状突起２５が複数立設された窪み部２４とが接続されて形成される流路を有し、島状突起２５は直線状リブ２２よりも高さが高いことを特徴とする燃料電池用セパレータ、及び、前記セパレータが、膜電極接合体を挟持する一対のセパレータのいずれか一方であり、前記突起部において前記一対のセパレータの前記膜電極接合体を挟持する隙間が狭いことを特徴とする燃料電池セル。
【選択図】図４

Description

本発明は、燃料電池用セパレータおよび燃料電池に係り、さらに詳しくは、燃料電池用セパレータの発電ガス流通領域に関するものである。

固体高分子型燃料電池は、水素を含む燃料ガスと酸素を含む酸化剤ガスとを発電ガスとして、高分子電解質膜と触媒層とガス拡散電極とから構成され、ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｅ）と称される、膜−電極接合体に供給して電気化学反応をさせることにより、電気と熱を発生させる。

燃料電池セルは、このＭＥＡをアノードセパレータとカソードセパレータから成る一対の導電性のセパレータで挟持したものである。アノードセパレータのＭＥＡと接する面のＭＥＡのガス拡散電極に対応するガス通流領域には、燃料ガスが通流する複数の流路溝が形成されている。同様にカソードセパレータのＭＥＡと接する面のＭＥＡのガス拡散電極に対応するガス通流領域には、酸化剤ガスが通流する複数の流路溝が形成されている。この複数の流路溝は、各セパレータに設けられた発電ガス供給孔と発電ガス排出孔との間を接続して、ＭＥＡのガス拡散電極面にできるだけ均一に発電ガスを供給するように構成されている。

このため、燃料ガスをアノードセパレータに、酸化剤ガスをカソードセパレータに、それぞれ供給すると、発電ガスは発電ガス通流領域内の流路溝群を流れる間に、ＭＥＡを構成するガス拡散電極内に供給されて電気化学反応によって消費され、電気と熱が発生する。

ＭＥＡで発電を行うためには、高分子電解質膜は十分に湿潤状態である必要があるため、発電ガスのうち少なくとも燃料ガスは、水または水蒸気と一緒に燃料電池セルに供給され、発電に利用されなかった燃料ガスと共に燃料電池セルから排出される。また、発電に際して、カソード側では電気化学反応により水が生成され、この生成水も発電に利用されなかった酸化剤ガスと一緒に燃料電池セルから排出される。

これらの水分は、水蒸気の形態と、一部が凝縮して液体の水の状態で燃料電池セルから排出されるが、この凝縮水が流路溝の一部を閉塞してガスの流れを不均一にし、発電性能を低下させるフラッティングと呼ばれる現象が発生することがある。そこで、フラッティングを防止するために各種の工夫がなされている。

例えば、複数の流路溝がサーペンタイン状に形成されたセパレータを基本の設計思想とし、流路溝の折り返し部を格子状溝としたものがある（例えば、特許文献１参照）。

この構成により、凝縮水が流路溝の途中で凝縮して流路溝を閉塞しても、格子状溝部で再び分流されるので、格子状溝部の下流側では再び均一なガス供給が可能となる。

しかしながら、上記従来のセパレータの構成では、格子状溝部におけるＭＥＡとの接触面積が、他の流路溝部に比べ小さくなるために接触抵抗が大きくなり、ＭＥＡ面内での電流密度分布が発生して出力性能の低下や、局所的なＭＥＡの劣化が発生する可能性があった。そこで、接触面積の差を小さくする工夫が施されたセパレータが考案されている（例えば、特許文献２参照）。

図８は従来の燃料電池用セパレータの正面図である。前記燃料電池用セパレータの上端部に発電ガス供給孔１が、下端部に発電ガス排出孔２が設けられている。前記燃料電池用セパレータの発電ガス通流領域には、ガス拡散電極に供給する発電ガスの流路であり、直線状リブ３で形成された流路溝４が、発電ガス供給孔１と連結し、また、発電ガス排出孔２と連結して設けられている。さらに、前記流路溝４の折り返し部には、複数の島状突起５が底面から立設された窪み部６が設けられている。前記リブ３と前記島状突起５とがＭＥＡのガス拡散電極に接触し、セパレータは該ガス拡散電極で発電された電気を集電する役割も担っている。セパレータとＭＥＡとの接触面積を大きくするために、窪み部６は、略三角形の形をしている。
特開平１０−１０６５９４号公報 特開２０００−１６４２３０号公報

しかしながら、上記従来の燃料電池用セパレータでは、折り返し部とそれ以外の部分で接触面積の違いによる接触抵抗の差が充分に緩和されているとは言い難く、接触抵抗をできる限り均一にする点で改良の余地がある。

本発明は、このような事情を鑑みてなされたものであり、流路溝内の凝縮水によるフラッティングを抑制するとともに、接触抵抗の均一性を向上させ、ＭＥＡ面内での電流密度分布の発生による出力性能の低下や、局所的なＭＥＡの劣化が発生を抑制することができる燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セルを提供することを目的にしている。

上記課題を解決するために、本発明は、複数の直線状リブで形成された流路溝群と底面から島状突起が複数立設された窪み部とが接続されて形成される流路を有し、前記島状突起は前記直線状リブよりも高さが高いことを特徴とする燃料電池用セパレータとする。

これにより、ＭＥＡを挟持して燃料電池セルを組んだ際、ＭＥＡに接触するリブと島状突起とで、ＭＥＡに対する接触圧力を突起部で強くすることができる。

また、本発明の燃料電池セルは、上記セパレータが、ＭＥＡを挟持する一対のセパレータのいずれか一方であり、前記突起部において前記一対のセパレータの前記膜電極接合体を挟持する隙間が狭いものである。

これにより、突起部では他の部分に比べＭＥＡと強く接触することになるため、接触部の単位面積あたりの接触抵抗が小さくなり、ＭＥＡとの接触面積が小さくなっても、接触抵抗の分布が大きくなるのを抑制する最適な形状を設計することができる。

本発明の燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルによれば、接触抵抗の均一性を向上させ、ＭＥＡ面内での電流密度分布の発生による出力性能の低下や、局所的なＭＥＡの劣化が発生を抑制できる。

第１の発明は、複数の直線状リブで形成された流路溝群と底面から島状突起が複数立設された窪み部とが接続されて形成される流路を有し、前記島状突起は前記直線状リブよりも高さが高いことを特徴とする燃料電池用セパレータとすることにより、ＭＥＡを挟持して燃料電池セルを組んだ際、ＭＥＡに接触するリブと島状突起とで、ＭＥＡに対する接触圧力を突起部で強くすることができる。

第２の発明は、第１の発明に加えて、前記流路溝群と前記窪み部とが接続されて形成される流路は、サーペンタイン状とする燃料電池用セパレータとするものである。

第３の発明は、第１または第２の発明に加えて、前記窪み部に接続した前記リブの端部から離れた島状突起のほうが、前記端部に近い島状突起に比べて、高さを高くしたことによって、ＭＥＡを挟持した際に、リブと島状突起の段差でＭＥＡが屈曲することを抑制することが可能である。

第４の発明は、第３の発明に加えて、前記島状突起の前記窪み部の底面と略平行な上面を、前記窪み部に接続した前記リブの端部から離れるにつれて高さが高くなるように傾斜させたことにより、島状突起上面のエッジ部でＭＥＡに荷重が集中することを抑制することが可能である。

第５の発明は、第１から４のいずれか１つの発明のセパレータがＭＥＡを挟持する一対のセパレータのいずれか一方であり、前記突起部において前記一対のセパレータの前記膜電極接合体を挟持する隙間が狭いものであるため、突起部で他の部分に比べＭＥＡと強く接触して、接触抵抗の分布が大きくなるのを抑制することができる。

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明するが、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。なお、従来例と同一の部分については、同一符号を付してその説明を省略する。

（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１における燃料電池セルを分解して模式的に表した分解図である。

図１に示すように、燃料電池セル１０は一対のガス拡散電極１１で両面に触媒層（図示せず）を備えた高分子電解質膜１２を挟んで構成したＭＥＡ１３を、一対のアノード側セパレータ２０とカソード側セパレータ３０とで挟み込んで構成されている。

アノード側セパレータ２０，カソード側セパレータ３０およびＭＥＡ１３には、外部から水素を含む燃料ガスを導入するための燃料ガス供給孔１４と、発電に使用されなかった燃料ガスを外部に排出するための燃料ガス排出孔１５と、酸素を含む酸化剤ガスを外部から導入するための酸化剤ガス供給孔１６と、発電に使用されなかった酸化剤ガスを外部に排出するための酸化剤ガス排出孔１７とが、外周近傍の燃料電池セルを組み立てた際に貫通するように設けられている。

アノード側セパレータ２０のガス拡散電極１１と接する面には、燃料ガス供給孔１４と燃料ガス排出孔１５とを接続し、燃料ガスをガス拡散電極１１に均一に分配して通流させる燃料ガス通流領域２１（図１のアノード側セパレータ２０内の二点破線で囲んだ領域で、図１では実際は、見えない面にあるために点線で構成を示す）が形成されている。なお、燃料ガス通流領域２１の構成は、後程詳しく説明する。

また、カソード側セパレータ３０のガス拡散電極１１と接する面には、酸化剤ガス供給孔１６と酸化剤ガス排出孔１７とを接続し、酸化剤ガスをガス拡散電極１１に均一に通流させる酸化剤ガス通流領域３１（図１のカソード側セパレータ３０内の二点破線で囲んだ領域）が形成されている。なお、酸化剤ガス通流領域３１の構成は、後程詳しく説明する。

また、ＭＥＡ１３には、燃料ガス供給孔１４，燃料ガス排出孔１５，酸化剤ガス供給孔１６，酸化剤ガス排出孔１７およびガス拡散電極１１の外周部に、アノード側セパレータまたはカソード側セパレータにより挟持され、締結圧力が加えられた際に、発電ガス（燃料ガスおよび酸化剤ガス）が所定の一方の面の発電ガス通流領域（燃料ガス通流領域２１または酸化剤ガス通流領域３１）にのみに供給され、他方の面や外部に漏れないようにするシール部１８が設けてある。

なお、燃料電池セル１０の温度を適温に保つために、アノード側セパレータ２０およびカソード側セパレータ３０の少なくとも一方の、ＭＥＡ１３と接しない面には、冷却流体が通流する構造が設けてあるが、ここでは冷却流体の通流構造については詳細な説明を省く。

次に、アノード側セパレータ２０およびカソード側セパレータ３０に配設された燃料ガス通流領域２１および酸化剤ガス通流領域３１の構成について、図を参照して詳しく述べる。

図２は、本実施の形態１のアノード側セパレータの正面図であり、図３は本実施の形態１のカソード側セパレータの正面図、図４は燃料電池セルを、図２におけるＡ−Ａ断面で切断した断面図である。

図２に示すように、燃料ガス通流領域２１は、直線状リブ２２で区画された流路溝２３が複数集まった流路溝群が、少なくとも一つの窪み部２４を経由して燃料ガス供給孔１４と燃料ガス排出孔１５とを接続して形成される。すなわち図２に示すように、流路群２３ａが燃料ガス供給孔１４と窪み部２４ａとを接続し、さらに別の流路群２３ｂが窪み部２４ａで１８０度折り返すようにして窪み部２４ｂと接続するといったことを繰り返し、燃料ガス排出孔に接続される。

また、図４に示すように、流路溝２３と直線状リブ２２との断面は、均一なピッチおよび均等な幅、さらには均等な段差を有し、ＭＥＡ１３のガス拡散電極１１と直線状リブ２２の上面で同一の接触圧で接している。

また、この窪み部２４は、底面が流路溝２３の底面と同一平面であり、窪み部２４と流路溝群との境界、および燃料ガス通流領域２１の外周との境界から略三角形の形状を成している。すなわち、窪み部を略四角形にするよりも直線状リブ２２の長さを長く取れる工夫が施してある。

さらに窪み部２４の底面からは、島状に配置された複数の島状突起２５が、直線状リブ２２の延長線上に直線状リブ２２のピッチと均一なピッチで、かつ直線状リブ２２の幅と均一な幅で立設されている。さらに、この島状突起２５の高さＨ１は、直線状リブ２２の高さｈ１よりも高く形成されている。なお、本実施の形態１のアノード側セパレータでは、島状突起２５はすべて同じ形状を有している。

この構成により、アノード側セパレータ２０に燃料ガスを水分（水または水蒸気）と共に供給しても、流路溝２３の一部が供給した水や水蒸気が凝縮した凝縮水によって閉塞され、有効な流路溝数が減少しても、次の窪み部２４の下流では、再び元の流路溝数に復帰することが可能であるため、燃料ガス通流領域の有効面積が低下するのを抑制することが可能である。

図３に示すように、カソード側セパレータ３０は、アノード側セパレータ２０と略同様の構成、形状をしているが、本実施の形態１では酸化剤ガスとして空気を用いたため、燃料ガスよりも多量のガス流量が必要となり、圧力損失の増加やガス拡散性の低下の問題があるために、アノード側セパレータ２０よりも一つの流路群を構成する流路溝３３の本数を多くし、全体の流路長がアノード側セパレータ２０よりも短くなっている点でアノード側セパレータ２０と異なる。すなわち、流路溝３３のターン部（窪み部３４）の数も、アノード側セパレータ２０の窪み部２４よりも少ない。また、これはカソード側では発電に際して発生した水分が排出されるために、発電に使われなかった空気と一緒に凝縮水を排水する必要があることも考慮に入れている。

なお、本実施の形態１のカソード側セパレータ３０の直線状リブ３２および島状突起３５は、燃料電池セルを組み立てた際に、アノード側セパレータ２０の直線状リブ２２および島状突起２５に対応するように考慮して設計されている。

しかしながら、ガス拡散電極１１とアノード側セパレータ２０およびカソード側セパレータ３０の接触面積との接触面積という観点では、流路溝を非連続にすることによって、接触面積が低下することとなり、非連続の形状としただけでは接触面積の低下から接触抵抗の増大につながることになる。

しかし、アノード側セパレータ２０とカソード側セパレータ３０とを用いてＭＥＡ１３を挟持し、図示しない締結構造によって燃料電池セルの積層面全面を略均一の締結力で締結してやると、ＭＥＡ１３のガス拡散電極１１は、島状突起２５で直線状リブ２２よりも高い接触圧でアノード側セパレータ２０と接触させることができる。カソード側セパレータ３０でも同様に、島状突起での接触圧の方がリブでの接触圧よりも高くすることができる。

図５に、本実施の形態１に用いたガス拡散電極１１に、アノード側セパレータ２０およびカソード側セパレータの材料であるカーボン製の円柱を、接触圧を変化させながら接触させた際の接触抵抗の変化を測定した実験結果を示す。

図５に示すように、接触圧を大きくすることにより接触抵抗は低下し、ある程度（図５中の接触圧が約６ｋｇｆ／ｃｍ２くらいのところ）まで接触圧を上げると、接触抵抗の低下は緩やかになる。

一般的に燃料電池セルは、燃料電池セルの積層面（ＭＥＡの主面に対応する面）全面に、略均一で、ガス拡散電極とセパレータとの接触抵抗が小さくなる強さの圧力が印加されるように、図示しない締結構造によって締結してある。

しかし一方で、締結圧を強くして接触抵抗を小さくするには、締結構造の複雑化や耐圧縮性などに対する強度アップによる材料のコストアップなどがあるため、ガス拡散電極とリブとの接触圧は、接触抵抗の低下が緩やかになる編曲点に近い強さ（図５中の接触圧が約６ｋｇｆ／ｃｍ２くらいのところ）の接触圧になるように、締結した際のアノード側セパレータとカソード側セパレータとの隙間距離を設計している。

よって、島状突起の高さをリブの高さよりも高くして、締結した際に接触圧が大きく、接触抵抗が小さくなるようにすることによって、リブを非連続にしたことにより発生する接触面積の低下による接触抵抗の増加を抑制することが可能である。接触面積が低下した分をすべて接触圧の向上で補うことは困難であるが、接触抵抗の増加を抑制して面内での均一性を向上させ、ＭＥＡ面内での電流密度分布の発生による出力性能の低下や、局所的なＭＥＡの劣化が発生を抑制するができる。

なお、本実施の形態１では、流路群のターン部をすべて、窪み部と島状突起から成る非連続的な構成としたが、一部をサーペンタイン状の流路溝として連続的な流路とした場合にも、同様の効果が得られる。

（実施の形態２）
図６は、本発明の実施の形態２における燃料電池用セパレータを示す図であり、（ａ）は燃料電池用セパレータの主要部の正面図、（ｂ）および（ｃ）はそれぞれ（ａ）におけるＢ−Ｂ線断面，Ｃ−Ｃ線断面の主要部の断面図である。

図６に示すように、本実施の形態の燃料電池用セパレータは、実施の形態１で示した燃料電池用セパレータと、島状突起の高さがリブから離れるにしたがって徐々に高くなっている点で異なる。すなわち、図６（ｂ）および（ｃ）に示すように、Ｂ−Ｂ線断面で見ると、リブ４１の高さをｈ１とすると、ｈ２、ｈ３、ｈ４、ｈ５の順に島状突起４２の高さが高くなり、また、Ｃ−Ｃ線断面で見ても、ｈ１に対し、Ｈ２、Ｈ３の順に島状突起４２の高さが高くなっている。

この構成により、ＭＥＡを挟持して燃料電池セルとして組み立て、締結圧を付加した際、ＭＥＡがリブと島状突起の高さの差によって屈曲することを抑制することができる。そのため、ＭＥＡの屈曲による高分子電解質膜とガス拡散電極，触媒層との剥離や、高分子電解質膜の破損によるアノード側とカソード側とのクロスリークといったことの発生を抑制し、信頼性の高い燃料電池セルを提供することができる。

（実施の形態３）
図７は、本発明の実施の形態３における燃料電池用セパレータを示す図であり、（ａ）は燃料電池用セパレータの主要部の正面図、（ｂ）は、（ａ）におけるＤ−Ｄ線断面の主要部の断面図である。

図７に示すように、本実施の形態の燃料電池用セパレータは、実施の形態２で示した燃料電池用セパレータと、島状突起の上面がリブの端部から離れるにつれて高さが高くなるように傾斜している点で異なる。

この構成により、先に示す実施の形態２の燃料電池用セパレータよりも、ＭＥＡを挟持して燃料電池セルとして組み立て、締結圧を付加した際、ＭＥＡがリブと島状突起の高さの差によって屈曲することを抑制することができるため、信頼性の高い燃料電池セルを提供することができる。

本発明による燃料用電池セパレータは、接触抵抗の均一性を向上させ、ＭＥＡ面内での電流密度分布の発生による出力性能の低下や、局所的なＭＥＡの劣化が発生を改善でき、例えば、固体高分子型燃料電池に適用可能である。

本発明の実施の形態１の燃料電池セルを分解して模式的に表した分解図 同実施の形態のアノード側セパレータの正面図 同実施の形態のカソード側セパレータの正面図 同実施の形態の燃料電池セルの主要部の断面図 ガス拡散層とカーボン材との接触圧と接触抵抗の関係を示す実験結果を示す図 （ａ）本発明の実施の形態２の燃料電池用セパレータの主要部の正面図（ｂ）図６（ａ）におけるＢ−Ｂ線断面の主要部の断面図（ｃ）図６（ａ）におけるＣ−Ｃ線断面の主要部の断面図 （ａ）本発明の実施の形態３の燃料電池用セパレータの主要部の正面図（ｂ）図７（ａ）におけるＤ−Ｄ線断面の主要部の断面図 従来の燃料電池用セパレータの正面図

符号の説明

１０ 燃料電池セル
１１ ガス拡散電極
１２ 高分子電解質膜
１３ ＭＥＡ
１４ 燃料ガス供給孔
１５ 燃料ガス排出孔
１６ 酸化剤ガス供給孔
１７ 酸化剤ガス排出孔
２０ アノード側セパレータ
２１ 燃料ガス通流領域
２２，３２，４１ リブ
２３，３３ 流路溝
２４，３４ 窪み部
２５，３５，４２ 島状突起
ｈ１ リブの高さ
ｈ２，ｈ３，ｈ４，ｈ５，Ｈ１，Ｈ２，Ｈ３ 突起の高さ

Claims (5)

1. 複数の直線状リブで形成された流路溝群と底面から島状突起が複数立設された窪み部とが接続されて形成される流路を有し、前記島状突起は前記直線状リブよりも高さが高いことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 前記流路溝群と前記窪み部とが接続されて形成される流路は、サーペンタイン状とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
3. 複数の前記島状突起は、前記窪み部に接続した前記直線状リブの端部から離れた島状突起のほうが、前記端部に近い島状突起に比べて、高さが高くなっていることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータ。
4. 前記島状突起は、前記窪み部の底面と略平行な上面が、前記窪み部に接続した前記直線状リブの端部から離れるにつれて、高さが高くなるように傾斜させたことを特徴とする請求項３に記載の燃料電池用セパレータ。
5. 膜電極接合体を挟持する一対のセパレータからなる燃料電池セルであって、請求項１から４のいずれか一項に記載セパレータが一対のセパレータのいずれか一方であり、前記島状突起により前記一対のセパレータの前記膜電極接合体を挟持する隙間が、前記島状突起を有しない部分における前記膜電極接合体を挟持する隙間よりも狭くしたことを特徴とする燃料電池セル。