FR3071750A1 - Reacteur-echangeur a vieillissement maitrise - Google Patents
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Abstract
Réacteur-échangeur à vieillissement maitrisé, pour des réactions de conversion catalytique pendant un temps Tr prédéterminé, notamment du dihydrogène et du dioxyde de carbone ou du monoxyde de carbone, conçu selon une structure modulaire comprenant un empilement alterné suivant un axe OZ d'au moins une plaque PC et d'au moins une plaque PR, rainurées, assemblées de manière permanente pour former une structure monobloc ou monolithique comprenant : - NC nappe (1) comprenant MC canaux (3), de longueur LC, adaptée à la circulation d'un fluide caloporteur principalement suivant la direction OY, d'un point d'entre E vers un point de sortie S, - NR nappe (2) comprenant MR canaux (4), de longueur L, adaptée à une conversion catalytique pendant le temps Tr réalisée via la circulation d'un fluide réactif suivant la direction OX, OX étant perpendiculaire à OY, d'un point d'entré E1 vers un point de sortie S1 en présence d'un catalyseur, à une pression P et avec une distribution de température T(L) le long de la longueur L dudit canal (4),
Description
REACTEUR-ECHANGEUR A VIEILLISSEMENT MAITRISE
La présente invention concerne un réacteur-échangeur à vieillissement maîtrisé, pour des réactions de conversion catalytique notamment du dihydrogène et du dioxyde de carbone ou du monoxyde de carbone.
Elle est relative à un réacteur-échangeur à vieillissement maîtrisé pour des réactions de conversion catalytique exothermiques dans lequel le temps de conversion est maîtrisé afin d'éviter une surchauffe du réacteur-échangeur et une dégradation de la durée de vie du catalyseur.
Elle concerne un réacteur-échangeur pour des réactions de conversion catalytique dans lequel le vieillissement du catalyseur et du réacteur-échangeur sont maîtrisés tout en garantissant une conversion catalytique efficace tout en évitant une surchauffe du réacteur-échangeur qui dégrade la durée de vie du catalyseur et qui peut favoriser une usure prématurée du réacteur-échangeur. Elle concerne principalement un réacteur-échangeur pour la méthanation de Sabatier ou de Fischer-Tropsch.
L'invention se rapporte plus particulièrement aux réacteurs-échangeurs réalisés par empilement de plaques, assemblées entre elle par soudage notamment par soudage diffusion assisté notamment par compression isostatique à chaud.
Elle se rapporte plus principalement à un réacteur-échangeur dimensionné pour avoir une durée de vie ciblée tenant compte des contraintes exothermiques des réactions de Sabatier et FischerTropsch, et du vieillissement du catalyseur lors d'une telle réaction.
La présente invention vise à maîtriser le vieillissement des réacteurs-échangeurs pour des réactions de conversion catalytique notamment pour la méthanation.
Un réacteur-échangeur est l'outil principal pour la mise en oeuvre des réactions de conversion catalytique endothermique et/ou exothermique, notamment les réactions de méthanation de type Sabatier ou de Fischer-Tropsch. Il comprend un ensemble de nappes comprenant chacun des canaux adaptés à la circulation d'un fluide caloporteur d'un point d'entrée vers un point de sortie et un ensemble de nappes comprenant chacun des canaux adaptés à la circulation d'un fluide réactif d'un point d'entrée vers un point de sortie.
Plusieurs types de réacteurs-échangeurs pour les conversions catalytiques hétérogènes ou homogènes de type méthanation ont déjà fait l'objet de plusieurs publications dans l'état de la technique dans l'objectif de proposer quelques solutions techniques raisonnables relatives au dimensionnement et/ou à la fabrication des réacteurs échangeurs.
De la publication EP 2 066 474, est connu un réacteur-échangeur pour des réactions de conversion catalytique en carbure de silicium comprenant au moins un empilement de plusieurs plaques assemblées formant un bloc monolithique lequel comprend des nappes comprenant des canaux pour la circulation d'un fluide réactif et des nappes comprenant des canaux pour la circulation d'un fluide caloporteur. Chaque nappe comprend une entrée et une sortie de distribution pour le fluide. Ce réacteur-échangeur est conçu pour s'affranchir de certaine contrainte résultant du comportement hydraulique du réacteur-échangeur et pour gagner sur le temps d'assemblage des différents éléments le constituant.
Des publications FR 3 023 494, WO 2016 128647, WO 2017 009538 sont connus, un réacteuréchangeur comprenant au moins 3 étages avec sur chaque étage au moins une nappe comprenant des canaux millimétriques cylindriques, le nombre de ces canaux étant de 1 à 1000, la longueur des canaux étant comprise entre 10 mm et 500 mm. Il comprend au moins une zone de distribution en amont et/ou en aval de la zone de canaux millimétriques. Ce réacteuréchangeur est réputé pour sa compacité et sa capacité à favoriser les échanges thermiques.
De la publication US 2006 0245987 est connu un réacteur-échangeur comprenant au moins une première nappe comprenant des canaux pour l'écoulement d'un fluide et au moins une seconde nappe comprenant des canaux d'écoulement transversal, ledit réacteur étant conçu pour transférer de l'énergie thermique entre un premier fluide s'écoulant à travers la première nappe et un second fluide s'écoulant à travers la seconde nappe. Les canaux de la première nappe et les canaux de la deuxième nappe étant remplis d'un réseau poreux thermiquement conducteur, revêtu éventuellement d'un catalyseur de conversion pour les canaux de la première nappe, ledit catalyseur incorporant des structures uniques dans l'objectif d'améliorer la fabrication et réduire les coûts de fabrication du réacteur-échangeur.
Toutefois, ces réacteurs-échangeurs, même s'ils offrent les caractéristiques de flexibilité, de robustesse et de polyvalence requise, présentent un certain nombre de limitations technologiques en termes de maîtrise de la durée de vie du catalyseur, de la durée de conversion catalytique et de surchauffe du réacteur-échangeur. En effet, malgré les avantages multiples que procurent ces réacteurs-échangeurs de l'état de la technique, ces réacteurs-échangeur posent de sérieux problèmes de durée de vie soit au niveau du réacteur lui-même soit du catalyseur.
Un autre problème qui se pose pour de tel réacteur-échangeur de l'état de la technique est en ce que, lors de la conversion catalytique fortement exothermique, un point de surchauffe est localisé en un point fixe du réacteur-échangeur usant rapidement le catalyseur et accélérant le vieillissement, y compris l'usure localisée (audit point fixe identifié), du réacteur-échangeur ; ce qui diminue fortement la durée de conversion catalytique et éventuellement le taux de conversion catalytique.
En particulier, la réaction de méthanation de type Sabatier ou Fischer-Tropsch, sont fortement exothermiques et la chaleur dégagée pose de sérieux problèmes en termes de maîtrise de la température et/ou de la solidité du réacteur-échangeur, de la durée de vie du catalyseur et/ou de la distribution de la température entre le point d'entrée et de sortie du réacteur. Ces problèmes menacent également la durée de vie du réacteur lui-même.
Enfin, ces différents problèmes et/ou limites techniques rendent le dimensionnement des réacteurs-échangeurs très difficile surtout lorsqu'il faut (i) garantir un taux de conversion meilleur ou raisonnable, une bonne sélectivité de la réaction, un bon contrôle et une bonne distribution de la température dans le réacteur-échangeur, une longévité du catalyseur et une durée de convention raisonnable, (ii) éviter une usure localisée du catalyseur et/ou du réacteur-échangeur. Le but de l'invention est de fournir un réacteur-échangeur pour des réactions de conversion catalytique, dimensionné pour une durée de vie ciblée du catalyseur et du réacteur-échangeur, et pour un temps de fonctionnement raisonnable tenant compte de la durée de convention catalytique de manière à maîtriser le vieillissement dudit réacteur-échangeur, remédiant ainsi aux inconvénients évoqués et améliorant les réacteurs-échangeurs pour les réactions de conversion catalytique connus de l'état de la technique; ledit réacteur-échangeur étant plus fiable, plus économique et plus performant thermiquement et mécaniquement.
L'invention a pour objet un réacteur-échangeur à vieillissement maîtrisé, pour des réactions de conversion catalytique pendant un temps Tr prédéterminé, notamment du dihydrogène et du dioxyde de carbone ou du monoxyde de carbone, conçu selon une structure modulaire comprenant un empilement alterné suivant un axe OZ d'au moins une plaque PC et d'au moins une plaque PR, rainurées, assemblées de manière permanente pour former une structure monobloc ou monolithique comprenant :
- NC nappe comprenant MC canaux dit canaux caloporteurs, de longueur LC, adaptée à la circulation d'un fluide caloporteur principalement suivant la direction OY, d'un point d'entre E vers un point de sortie S,
- NR nappe comprenant MR canaux dit canaux réactifs, de volume VC, de longueur L, adaptée à une conversion catalytique pendant le temps Tr réalisée via la circulation d'un fluide réactif suivant la direction ΟΧ, OX étant perpendiculaire à OY, d'un point d'entré El vers un point de sortie SI en présence d'un catalyseur, à une pression P et avec une distribution de température T(L) le long de la longueur L dudit canal, chaque canal réactif étant rempli au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins une quantité Q de catalyseur de conversion et/ou de catalyseur mélangé avec au moins une quantité Qp d'une poudre inerte sous forme de grains et/ou de poudre, ledit catalyseur ayant une activité qui diminue au cours d'un temps Te de la conversion catalytique, définissant ainsi une durée de vie DdV du catalyseur. MC, MR, NC et NR étant des nombres entiers.
L'invention se caractérise en ce que, chaque canal réactif comprend, suivant l'axe OX, une zone de conversion catalytique ZR de longueur LR inférieur à la longueur L de chaque canal et en ce que, la longueur L de chaque canal réactif, la longueur LC de chaque canal caloporteur et ladite longueur de conversion catalytique LR de chaque canal réactif sont adaptées de sorte que la distribution de la température T(L) dans chaque canal réactif présente une valeur maximale Tmax à une longueur LTr du point d'entré El et converge vers une valeur minimale Tmin à une longueur LTs du point de sortie SI, ladite distribution de température T(L) étant mobile au cours du temps Te de ia conversion catalytique, du point d'entrée El vers le point de sortie SI, ledit temps Te de la conversion catalytique étant inférieur au temps Tr prédéterminé, et en ce que le volume de chaque canal réactif, le nombre MC des canaux réactif, la longueur de conversion catalytique LR de chaque canal réactif et la quantité Q du catalyseur, sont adaptés de sorte que la longueur LTs soit inférieur ou égal 9/10 à la longueur L, et la longueur LTr soit au plus inférieur à 9/10 de la longueur LTs.
Avantageusement, la distribution de la température de chaque canal réactif suit une loi log normal évolutive ou de poison évolutive ou une loi de Levy.
Avantageusement, la longueur LC =Beta x L et la longueur LR = Gama x L, Beta et Gama étant des coefficients de proportionnalité et étant comprise entre 0,2 et 0,99 et la longueur LR étant comprise entre 1/100 de la longueur L et 9/10 de la longueur L.
Selon d'autres caractéristiques de l'invention, la taille volumique des canaux réactifs est inférieure à 10000 cm3 et la longueur LR de la zone de conversion catalytique ZR est comprise entre 10 mm et 1000 mm, et en ce que le nombre NR de nappes de canaux réactifs est compris entre 1 et 100 et le nombre MR de canaux réactifs est compris entre 5 et 1000.
Avantageusement, la quantité Q du catalyseur est comprise entre lg et 8000g.
Selon d'autres caractéristiques de l'invention, le réacteur-échangeur comprend en outre au moins une plaque PN, sans rainure, d'épaisseur inférieure 7 mm, intercalée entre la plaque PR et la plaque PC et inversement.
Avantageusement, chaque plaque PR comprend 2 faces et l'une de leur face comprenant des rainures longitudinales suivant l'axe OX du repère OXYZ, lesdites rainures ayant une largeur millimétrique suivant l'axe OY, une longueur centimétrique suivant l'axe OX et en outre une profondeur millimétrique selon l'axe OZ, et en ce que, chaque plaque PC comprend 2 faces et l'une de leur face comprenant des rainures longitudinales suivant l'axe OY du repère OXYZ, lesdites rainures ayant une largeur millimétrique suivant l'axe OX, une longueur centimétrique suivant l'axe OY et en outre une profondeur millimétrique selon l'axe OZ, de préférence la longueur des rainures sur les plaque PR et PC est comprise entre 25 millimètre et 1000 millimètre.
Selon d'autres caractéristiques de l'invention, le réacteur-échangeur comprend au moins un moyen MT de mesure de la température Tmax, connecté à au moins un système d'injection SI du fluide réactif au point d'entrée El, ledit système d'injection SI étant en outre connecté à un moyen de régulation du fluide réactif RF, de sorte que si la valeur de la température Tmax est sensiblement égale à une valeur de la température prédéterminée TmaxP, le moyen de régulation RF bloque ou régule le fluide réactif pendant un temps prédéterminé Treg jusqu'à ce que la température Tmax devient inférieur à la température TmaxP, et caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins un moyen de mesure de la température Tmin, connecté à au moins un système d'alimentation SA du réacteur de sorte que si la température Tmin est sensiblement égale à une température prédéterminée Tlim, le système d'alimentation SA arrête la réaction de conversion catalytique tout en empêchant l'entrée du fluide réactif et en maintenant le circuit de fluide caloporteur.
Avantageusement, les plaques PR et PC sont ajourées.
L'invention a également pour objet un procédé d'assemblage du réacteur-échangeur décrit précédemment comprenant les étapes suivantes :
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PR sur toute sa longueur L suivant l'axe OX pour obtenir des plaques rainurées,
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PC sur toute sa longueur LC suivant l'axe OY pour obtenir des plaques rainurées,
- empilement alterné des plaques rainurées PC et PR et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant les nappes lesquelles comprennent les canaux de circulation de fluide caloporteur et réactif,
- remplissage de chaque canal réactif, au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins d'une quantité Q de catalyseur de conversion.
Avantageusement le procédé d'assemblage du réacteur-échangeur comprend un empilement alterné suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant PR-PC-PR-PC-PR-PC ... ou PR-PR-PC-PC-PR-PR-PC-PC
... ou PR-PR-PC-PR-PR-PC...
Avantageusement le procédé d'assemblage du réacteur-échangeur comprend une étape consistant à la intercalé une plaque PN sans rainure entre une plaque PR et une plaque PC et inversement, et en ce qu'il comprend un empilement alterné suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant PR-PN-PC-PN-PR-PN-PC-PN-PR-PN-PC...
Avantageusement le procédé d'assemblage du réacteur-échangeur comprend les étapes suivantes :
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PR sur toute sa longueur L suivant l'axe OX pour obtenir des plaques rainurées,
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PC sur toute sa longueur LC suivant l'axe OY pour obtenir des plaques rainurées,
- empilement des plaques rainurées PC et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant une nappe lesquelles comprennent les canaux de circulation de fluide caloporteur de longueur LC,
- empilement des plaques rainurées PR et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant une nappe lesquelles comprennent les canaux de circulation de fluide réactif de longueur L,
- empilement alterné des nappes et assemblage des dites nappes entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant une multiplicité de nappes pour les canaux réactifs et une multiplicité de nappes pour les canaux caloporteurs,
- remplissage de chaque canal réactif, au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins d'une quantité Q. de catalyseur de conversion.
Dans la description qui suit, les termes suivants auront la définition suivante :
longueur de conversion catalytique : désigne une zone longitudinale sensiblement linéaire du réacteur-échangeur dans laquelle le taux de conversion catalytique est raisonnable ou dans laquelle la réaction catalytique est possible. Dans cette zone, l'usure du catalyseur et/ou du réacteur-échangeur se fait de manière progressive et homogène le long du canal de circulation pour le fluide réactif.
comportement dynamique : désigne le comportement du réacteur dans le temps et/ou au cours de la conversion catalytique.
Loi de distribution évolutive : désigne une loi de distribution dont lequel les paramètres sont susceptibles de transformations progressives et/ou dégressive dans le temps.
Loi de Levy : désigne une loi de distribution continue dans le temps.
D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description détaillée qui suit pour la compréhension de laquelle on se rapportera aux dessins annexés dans lesquels :
La figure 1 est une représentation schématique du réacteur-échangeur comprenant des nappes selon l'invention ;
La figure 2a est une représentation schématique d'une Plaque Réactive PR ;
La figure 2b est une représentation schématique d'une Plaque Caloporteur PC ;
La figure 3a est une représentation schématique du réacteur échangeur comprenant un empilement des plaques PR et PC ;
La figure 3b est un autre mode de réalisation du réacteur-échangeur selon l'invention;
La figure 3c est un autre mode de réalisation du réacteur-échangeur selon l'invention;
Les figure 4a, 4b, 4c, 4d et 4e est un autre mode de réalisation du réacteur-échangeur selon l'invention;
La figure 5 est une distribution de la température le long d'un canal adapté à la circulation du fluide réactif à un instant donnée de la conversion catalytique.
La figure 6 représente des profils de températures le long d'un canal adapté à la circulation du fluide réactif pour différent instant de la conversion catalytique, du début à la fin, mettant en évidence la maîtrise du vieillissement du réacteur-échangeur, la répartition du chauffage, la zone de conversion catalytique, l'usure progressive et homogène le long du canal.
En référence aux figures 1, 2a, 2b, 3a, 3b et 3c, le réacteur-échangeur est conçu selon une structure modulaire comprenant un empilement alterné d'au moins une plaque PR dit plaque réactive et d'au moins une plaque PC dit plaque caloporteur, assemblées de manière permanant pour former un bloc monolithique comprenant les nappes (1) et les nappes (2).
En référence à la figure 1, le réacteur-échangeur est dimensionné spécialement pour des réactions de conversion catalytique pendant un temps (durée) Tr prédéterminé. De préférence, il est dimensionné pour les réactions de conversion catalytique du dihydrogène et du dioxyde de carbone ou du monoxyde de carbone, il est conçu selon une structure modulaire pour faciliter sa fabrication et son assemblage. Le temps Tr est choisi pour préserver la solidité thermomécanique du réacteur-échangeur et plus précisément, pour éviter l'emballement thermique ou une surchauffe du réacteur-échangeur accélérant le vieillissement du réacteur-échangeur et/ou du catalyseur. C'est donc un paramètre de sécurité du réacteur-échangeur qui définit en partie le comportement dynamique du réacteur-échangeur. Ce paramètre de sécurité dépend directement des propriétés mécaniques des matériaux constituant les plaques PC et PR et de la technique d'assemblage choisie pour assembler lesdites plaques PR et PC.
Selon un mode de réalisation, le matériau constituant le réacteur est notamment en l'acier inoxydable. En effet, l'acier inoxydable est un matériau qui a des bonnes propriétés mécaniques selon la nuance choisie, une ductilité raisonnable et est quasiment stable pour des hautes températures. Bien entendu, tous les aciers inoxydable n'ont pas ces bonnes propriétés sauf quelques nuances ou les fortement alliés.
De préférence, le réacteur est assemblé par soudage diffusion assisté par compression isostatique à chaud car cette technique d'assemblage préserve les propriétés thermomécaniques de l'acier inoxydable. Néanmoins, d'autres procédés d'assemblages peuvent être envisagés comme le soudage TIG, le soudage par faisceau d'électron, le soudage diffusion assisté par compression uniaxiale, etc. comme moyen d'assemblage alternative.
Lorsque le matériau utilisé est en acier inoxydable et le procédé d'assemblage est la compression isostatique à chaud, le réacteur-échangeur résultant est capable de supporter des températures allant jusqu'à 400°C ou plus en fonction de la nuance choisie.
Pour une méthanation, les réactions de conversion catalytique peuvent excéder les 380°C. Le temps Tr choisi est compris entre quelques jours et quelques mois pour un fonctionnement en continu, de préférence 12 mois (365 jours).
Avantageusement, pour un réacteur-échangeur en acier inoxydable 316L, de préférence austénitique, assemblé par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud, le temps Tr est choisi inférieur ou égal à 180 jours pour un fonctionnement (conversion catalytique) en continu, de préférence inférieur ou égal 120 jours.
Le réacteur-échangeur selon la figure 1 comprend un empilement alterné d'au moins une plaque PC et d'au moins une plaque PR, rainurées, assemblées de manière permanent, notamment par soudage diffusion, de préférence par compression isostatique à chaud pour former une structure monobloc ou monolithique comprenant NC nappes (1) et NR nappes (2).
Chaque nappe (1) comprend MC canaux (3), de volume VC, de longueur LC, adaptée à la circulation d'un fluide caloporteur principalement suivant la direction OY, dans le plan XOY, d'un point d'entrée E vers un point de sortie S. le fluide caloporteur circulant dans lesdits canaux (3) et la longueur LC de chaque canal (3), est adaptée pour transporter la chaleur suffisante entre deux ou plusieurs sources de chaleurs. Ainsi, la longueur LC doit être suffisante pour maximiser le transfert thermique.
Egalement, chaque nappe (2) comprend MR canaux (4), de longueur L, adaptée à une conversion catalytique pendant le temps Tr. Cette conversion est réalisée via la circulation d'un fluide réactif dans chaque canal (4) suivant la direction OX, dans le plan XOY, OX étant perpendiculaire à OY, d'un point d'entré El vers un point de sortie SI en présence d’un catalyseur, avec un profil de température T(L) de la réaction variable le long de la longueur L et à une pression P sensiblement constante.
Le profil de température T(L) est la distribution de la température du milieu réactionnel au cours de la réaction catalytique le long du canal (4). Le profil de T(L) est variable le long de la longueur L du canal (4).
La pression P est un paramètre d'ajustement. Elle est ajustée de manière à obtenir un taux de conversion catalytique raisonnable de sorte que le réacteur-changeur, et notamment tout point du réacteur-échangeur le long de chaque canal (4), résiste aux différentes variations du profil de la température T (L) réactionnelle le long de chaque canal (4).
Il est connu de l'état de la technique que la réaction catalytique ne se fait pas sur toute la longueur du canal (4), ce qui conduit à un vieillissement prématuré et hétérogène soit du réacteur-échangeur soit du catalyseur de conversion. Pour résoudre ce problème, le réacteuréchangeur est dimensionné de sorte à prévoir une zone de conversion catalytique ZR le long du canal (4) adaptée aux différentes contraintes de la réaction catalytique et tenant compte de la nature du catalyseur et en ce que l'usure du catalyseur et du réacteur-échangeur dans cette zone se fasse de manière progressive et homogène et à une vitesse d'usure relativement lente.
Selon l'invention, cette zone de conversion a une longueur LR appelée longueur de conversion catalytique, prédéfinie via une simulation numérique de la conversion catalytique tenant compte de la nature du catalyseur et du procédé d'assemblage. Cette longueur LR dépendant principalement des caractéristiques du catalyseur, des matériaux du réacteur-échangeur, de la technique d'assemblage et du débit du fluide réactif circulant dans le canal (4) et de la capacité du fluide caloporteur et donc du dimensionnement des canaux de refroidissement. Dans cette zone ZR, le profil de la température T(L) est évolutif au cours de la durée Te de la conversion catalytique, Te étant défini comme étant la durée totale de la conversion catalytique selon l'invention contrairement au temps Tr, qui est la durée nécessaire que le réacteur-échangeur peut être utilisé pour réaliser toute conversion catalytique sans usure, c'est à dire avec un vieillissement ou avec un vieillissement raisonnable.
Selon l’invention, chaque canal (4) a une longueur de conversion catalytique LR inférieure ou égale à la longueur L du canal (4).
Avantageusement, la longueur LC =Beta x L et la longueur LR = Gama x L, Beta et Gama étant des coefficients de proportionnalité.
Avantageusement, la longueur LR est comprise entre 1/100 de la longueur L et 9/10 de la longueur L de chaque canal (4).
Pour que la conversion catalytique est lieu, chaque canal (4) est remplis, sur sa longueur L, de préférence au moins partiellement sur sa longueur L, de manière uniforme, de préférence au moins partiellement uniforme, d'au moins d'une quantité Q de catalyseur de conversion et/ou de catalyseur mélangé avec au moins une quantité Qp d'une poudre inerte sous forme de grains et/ou de poudre.
Avantageusement, le catalyseur de conversion a une structure monolithique sous forme de mousse imprégnée de nickel-alumine.
Selon l'invention, le catalyseur de conversion est un catalyseur mixte constitué par le couplage de deux catalyseurs sous forme de poudre et sous forme de grains.
Selon l'invention, Le catalyseur a une activité qui diminue au cours de la conversion catalytique. Cette activité du catalyseur définit sa durée de vie Ddv qui dépend en partie de sa nature.
Le nombre MC de canaux (3) et le nombre NC de nappes (1) sont des nombres entiers. Ils sont définis en fonction de la nature de la réaction de conversion catalytique et des performances du réacteur-échangeur.
Selon l'invention, pour une réaction de méthanation de type Sabatier, le profil de la température T(L) de la réaction conversion dans chaque canal (4) peut atteindre une valeur maximale de 900 degré en un point de la longueur L de chaque canal, dans la zone ZR de conversion catalytique de longueur LR. Pour ces types de réactions très exothermiques, le refroidissement est adapté pour être très efficace le long de la zone de conversion catalytique ZR de chaque canal (4) et le nombre de canaux (3) par nappe (1) est adapté pour être suffisant afin d'assurer un refroidissement raisonnable et nécessaire en tout point de la longueur L du réacteur-échangeur.
Avantageusement, la longueur L de chaque canal (4), la longueur LC de chaque canal (3) et la longueur LR de la zone ZR de conversion catalytique de chaque canal (4) sont adaptées de sorte que la distribution de la température T(L) dans chaque canal (4) présente une valeur maximale Tmax à une longueur LTr du point d'entré El et converge vers une valeur minimale Tmin à une longueur LTs du point de sortie SI, ladite distribution de température T(L) étant mobile au cours du temps Te de la conversion catalytique, du point d'entrée El vers le point de sortie SI, ledit temps Te de la conversion catalytique étant inférieur au temps Tr prédéterminé.
Avantageusement, la taille volumique de chaque canal (4), le nombre MC des canaux (4) et la quantité Q. du catalyseur, sont adaptés de sorte que la longueur LTs soit inférieur 9/10 de la longueur L, et la longueur LTr inférieur ou égal à 9/10 de la longueur LTs.
Selon l'invention, le nombre de canaux (3) est choisi entre 1 et 100, de préférence entre 1 et 500 pour obtenir un refroidissement raisonnable et pour limiter la température T(L) à une valeur inférieure à 900 degré.
Le nombre MR de canaux (4) et le nombre NR de nappes (2) sont des nombres entiers. Les canaux (4) ont une section, en entrée et/ou en sortie, sur toute ou partie de la longueur L desdits canaux (4), sensiblement rectangulaire ou carré ou ovale ou ronde.
De préférence, les canaux (4) ont la forme d'un tube cylindrique de longueur L ou encore la forme d'un tube rectangulaire de longueur L ou tout autre forme.
En référence à la figure 2a, chaque plaque PR comprend 2 faces et l'une de leur face comprend des rainures longitudinales suivant l'axe OX du repère OXYZ. Ces rainures ont une largeur millimétrique suivant l'axe OY c'est-à-dire de quelques millimètres à des dizaines de millimètres, et une longueur centimétrique suivant l'axe OX c'est-à-dire de quelques dizaines centimètres à des centaines de centimètre. Ces rainures ont en outre une profondeur millimétrique selon l'axe OZ, c'est-à-dire de quelques millimètres à des dizaines de millimètres.
En référence à la figure 2b, chaque plaque PC comprend 2 faces et l'une de leur face comprend des rainures longitudinales suivant l'axe OY du repère OXYZ. Ces rainures ont une largeur millimétrique suivant l'axe OX c'est-à-dire de quelques millimètres à des dizaines de millimètres, et une longueur centimétrique suivant l'axe OY c'est-à-dire de quelques dizaines centimètres à des centaines de centimètre. Ces rainures ont en outre une profondeur millimétrique selon l'axe OZ, c'est-à-dire de quelques millimètres à des dizaines de millimètres.
Avantageusement, les rainures des plaques PR et PC sont réalisées par usinage ou par gravure.
La longueur des rainures correspond à la longueur des canaux. Pour les plaques PR, la longueur des rainures est choisie pour être comprise entre 25 millimètre et 1000 millimètre et pour les plaques PC, la longueur des rainures est comprise entre 25 millimètre et 1000 millimètre. Avantageusement, la longueur L du canal (4) et ia longueur du canal (3) et la longueur LR de la zone ZR de conversion catalytique sont adaptées de sorte à maximiser le refroidissement. Cette adaptation est rendu possible grâce à une dépendance mutuelle de ces paramètres qui s'écrit de la manière suivante : LC = Beta x L et LR=Gamma x L. Beta et Gama sont des coefficients de proportionnalités ou des paramètres sans dimension qui dépendent du matériau constituant les plaques PC et PR, de la nature du fluide caloporteur, et de la nature de la conversion catalytique. Pour la méthanation, Beta et Gama sont comprise entre 0,2 et 1,5, de préférence entre 0,2 et 0,99.
Selon d'autre variante de réalisation, la section du canal (4) et/ou du canal (3) à l'entrée est inférieure à la section du même canal (4) et/ou du canal (4) à la sortie. Dans ce cas, chaque nappe (4) comprend, sur une face, de manière alternée, suivant l'axe OY, une entre El du fluide et une sortie SI du fluide.
Avantageusement, les canaux (4) peuvent avoir des sections variables le long de la longueur L pour améliorer la zone de conversion catalytique ZR et dissiper la chaleur sur toute la longueur L du canal (4) de manière sensiblement homogène.
En référence à la figure 3a, les plaques PC et PR sont empilées de manière alternée suivant l'axe OZ puis assemblées entre elles via un moyen d'assemblage permanent afin de constituer une structure monobloc continu ou une structure monolithique. L'assemblage est de préférence réalisée à l'échelle de l'édifice atomique, notamment par soudage diffusion en phase solide, par soudage à l'arc électrique avec électrodes enrobées, par soudage à l'arc avec électrodes non fusibles, par soudage à l'arc avec fil électrodes fusibles, par soudage laser, par soudage plasma, par soudage par faisceau d'électrons, par soudage par friction, par soudage à l'arc sous flux, soudage hybride, soudage par ultrasons.
Avantageusement l'assemblage est réalisé par soudage diffusion en phase solide car il préserve la continuité métallurgique qui est une condition essentielle pour garantir la tenue mécanique du réacteur-échangeur et/ou des plaques assemblées. La technique d'assemblage par soudage diffusion en phase solide peut être mise en œuvre par compression uniaxiale à chaud ou par compression isostatique à chaud.
La technique d'assemblage par compression uniaxiale à chaud consiste à appliquer simultanément une température élevée et une force perpendiculaire aux plaques à assembler pendant un temps suffisant et prédéterminé en fonction de la nature des matériaux à assembler, pour assurer le soudage des plaques entre-elles.
La technique d'assemblage par compression isostatique à chaud consiste à appliquer simultanément une température élevée et une force de pression, via un gaz sous pression dans une enceinte de compaction isostatique à chaud, aux plaques à assembler pendant un temps suffisant et prédéterminé en fonction de la nature des matériaux à assembler, pour assurer le soudage des plaques entre elles.
Avantageusement, l'assemblage peut être réalisé en une seule étape ou en plusieurs étapes. Cela peut se traduire, dans le cas d'un assemblage par compression isostatique à chaud (CIC), par un cycle de compression isostatique à chaud ou par au moins deux cycles de compressions isostatiques chaud.
Avantageusement, les plaques PR et PC sont empilées de manière alternée suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant, les faces rainurées étant en contact avec les faces non rainurées : PR-PC-PR-PC-PRPC ... Cette technique d'assemblage présente l'avantage de maximiser l'échange thermique et de minimiser l'épaisseur séparant les nappes (1) et les nappes (2), et donc une longueur LR de la zone de conversion catalytique ZR raisonnable, c'est-à-dire comprise entre 10 mm et 1000 mm, de préférence entre 10 mm et 500 mm.
En référence à la figure 3b les plaques PR et PC sont empilées de manière alternée suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant, les faces rainurées étant en contact entre elles et les faces non rainurées étant également en contact entre elles : PR-PR-PC-PC-PR-PR-PC-PC ... Cette technique d'assemblage présente l'avantage d'obtenir un réacteur-échangeur plus robuste avec des canaux (3, 4) plus large en surfaces et une épaisseur séparant les nappes (1, 2) plus large, et donc une longueur LR de la zone de conversion catalytique acceptable, c'est-à-dire comprise entre 10 mm et 1000 mm de préférence entre 10 mm et 300 mm.
Avantageusement les plaques PR et PC sont empilées de manière alternée suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant, les faces rainurées étant en contact entre elles: PR-PR-PC-PR-PR-PC ... ou PR-PC13
PC-PR-PC-PC ... Cette technique d'assemblage présente l'avantage d'obtenir un réacteuréchangeur plus robuste avec des canaux (4) ou (3) plus large en surfaces et donc une longueur LR comprise entre 10 mm et 1000 mm de préférence entre 10 mm et 400 mm.
En référence à la figure 3c, au moins une plaque PN supplémentaire est intercalée entre la plaque PR et la plaque PC et inversement. Chaque plaque PN comprend deux faces sans rainure et a une profondeur (épaisseur) millimétrique selon l'axe OZ, c'est-à-dire de quelques millimètres à des dizaines de millimètres.
Avantageusement, la plaque PN à une épaisseur inférieure 10 mm, de préférence inférieure à 7 mm. Les plaques PR, PN et PC sont empilées de manière alternée suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant, les faces rainurées étant en contact avec les faces non rainurées : PR-PN-PC-PN-PR-PNPC-PN ... Cette technique d'assemblage présente l'avantage de maximiser l'échange thermique et le refroidissement du réacteur, et donc une longueur LR inférieure ou égale 9/10 de la longueur L. Avantageusement, les plaques PC et PR ont des rainures ajourées. Ce qui facilite l'usinage des plaques. Dans ce cas, la longueur LR est comprise entre 10 mm et 1000 mm du fait de la bonne tenue mécanique et refroidissement du réacteur-échangeur.
Les figures 4a, 4b, 4c, 4d et 4e montrent un autre mode de réalisation de l'assemblage du réacteur échangeur selon l'invention. Ici le réacteur-échangeur est assemblé en plusieurs étapes :
i) Dans un premier temps, deux plaques PC et deux plaques PN sont empilées entre elle séparément suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant, les faces rainurées étant en contact entre elles : PC-PC et PR-PR, puis assemblée entre elles via un moyen d'assemblage permanent afin de constituer une structure monobloc continu ou monolithique formant les nappes (1) et les nappes (2).
ii) Puis, dans un deuxième temps, les nappes (1) et les nappes (2) sont empilées de manière alternée suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant : nappe (1) - nappe (2) nappe(l) - nappe(2)..., puis assemblée entre elles via un moyen d’assemblage permanent afin de constituer une structure monobloc continu ou monolithique formant réacteur-échangeur selon l'invention.
Les figures 5 et 6 montrent les profils de température T(L) de la réaction de conversion catalytique dans un canal (4) au cours du temps Te de la réaction de conversion catalytique. Le temps Te est choisi en fonction de besoin et/ou de la nature du fluide réactif mais reste inférieure à la durée Tr (Tc<Tr). Pour des réactions de méthanation ce temps Te est choisi entre quelques heures et quelques mois. De préférence entre lheures et 3000 heures. De préférence entre 1 heure et 720 heures.
Avantageusement, le temps Te est compris entre 1 heure et 720 heures et le temps Tr est compris entre 65 jours et 365 jours.
Avantageusement, la réaction de méthanation est réalisée pendant un temps Te comprise entre 1 heure et 700 heures via la circulation du fluide réactif dans les canaux (4) de longueur L 600 mm, à une pression P d'environ 4 bar.
La figure 5 montre un profil de la température T(L) du canal (4) au début de la conversion catalytique, à un instant donné tl. Elle montre que le profil de la température T(L) dans chaque canal (4) à cet instant de la conversion catalytique présente une valeur maximale Tmaxl à une longueur LTrl du point d'entré El et converge vers une valeur minimale Tminl à une longueur LTsl du point de sortie SI.
La valeur de la température Tmaxl est inférieure à la valeur de la température TmaxP qui est une température limité maximal prédéterminé que la conversion catalytique dans un canal (4) ne doit pas dépasser afin de garantir les propriétés thermomécanique et catalytique du réacteuréchangeur. La valeur de la température limite TmaxP dépend fortement de la technique d'assemblage du réacteur-échangeur et des matériaux constituant le réacteur-échangeur. Pour l'acier inoxydable austénitique, TmaxP = 500°C. Pour la méthanation, Tmaxl est comprise entre 250°C et 950°C, de préférence entre 250°C et 450°C.
Egalement, la valeur de la température Tminl est inférieure à la valeur de la température Tlim qui est une température limite minimale prédéterminé que la conversion catalytique dans un canal (4) ne doit pas dépasser afin de garantir les performances du réacteur-échangeur. La valeur de la température limite Tlim dépend de la nature du fluide réactif. Pour l'acier inoxydable austénitique, Tlim est sensiblement égal, de préférence inférieure ou égale, à la température maximale Tmax. Pour la méthanation, Tlim est comprise une température ambiante et 450°C. Selon l'invention, pour un réacteur-échangeur en acier inoxydable assemblé par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud, la température TmaxP est supérieure ou égale à 550°C, de préférence supérieure ou égale à 500°C.
La projection de la valeur de la température Tminl sur le profil de la température T(L) à l'instant tl donne deux points, RI et R2. En RI et R2, la conversion est possible. Ainsi, est définie la zone de conversion catalytique ZR. La longueur LR de cette zone de conversion catalytique ZR est donc LR=R1R2.
Le profil de la température T(L) à l'instant tl est obtenu via une simulation numérique tenant compte de la longueur L de chaque canal (4), de longueur LC de chaque canal (3), de la nature des matériaux des plaques PR et PC et éventuellement PN, de la technique de soudage, de la nature du catalyseur et des paramètres de la conversion catalytique. Ce profil de température obtenu via la simulation permet de déduire rapidement la longueur de la zone de conversion catalytique et les paramètres de régulation de la conversion, notamment la pression et/ou le débit du fluide caloporteur et du fluide réactif.
Le profil de la température T(L) à l'instant tl suit une loi log normale avec une espérance EP et un écart type ET du logarithme de la variable. Une loi log normale est une loi dans laquelle le logarithme de la variable est distribué selon une loi normale d'espérance. Dans notre cas, EP dépond directement la longueur LTrl. ET est choisi supérieur à zéro et dépend de la nature des matériaux des plaques PR et PC et éventuellement de la plaque PN, de la technique de soudage, de la nature du catalyseur et des paramètres de conversions comme le débit du fluide réactif et/ou caloporteur.
Avantageusement, la valeur de l'écart type ET est comprise entre 0 et 5.
Pour éviter que la réaction catalytique s'effectue au point d'entrée du réacteur-échangeur, la longueur LTrl est choisie supérieure ou égale à la racine carrée de L/5. De préférence, LTrl supérieure 1 cm.
Avantageusement, Le profil de la température T(L) à l'instant tl suit une loi de poisson avec une espérance EP et un écart type ET. Par définition, une loi de poisson est une loi de probabilité discrète qui décrit le comportement du nombre d'évènements se produisant dans un laps de temps fixé, si ces évènements se produisent avec une fréquence moyenne connue et indépendamment du temps écoulé depuis l'évènement précédent. Dans notre cas, EP dépend directement de la longueur LTrl. ET est choisi supérieure à zéro et dépend de la nature des matériaux des plaques PR et PC et éventuellement de la plaque PN, de la technique de soudage, de la nature du catalyseur et des paramètres de conversions catalytique comme le débit du fluide réactif et/ou caloporteur.
La figure 6 montre le profil de la température T(L) de la conversion catalytique pendant la durée de la conversion Te. Cette figure montre qu'au cours de la conversion catalytique, le profil de la température T(L) évolue au cours du temps te de la conversion. En ce sens, les valeurs de la température Tmax (Te) longueur LTr (Te) sont mobile et évolue au cours du temps Te de la conversion catalytique, du point d'entrée El vers le point de sortie SI. Egalement, la valeur de ladite température Tmin et éventuellement de longueur LTs (Te) sont mobile et variable au cours du temps Te de ladite conversion catalytique. Toutefois, les valeurs Tmax (Te) sont supérieures aux valeurs de Tmin (Te) au cours de la conversion catalytique. Ce qui permet de maximiser la zone de conversion ZR et d'augmenter la durée de vie DdV du catalyseur. Ainsi, l'usure et/ou le vieillissement du catalyseur et/ou du réacteur-échangeur est largement retardé.
Avantageusement, le temps Te de la conversion catalytique est inférieur au temps Tr prédéterminé.
Le profil de la température T(L) de la figure 6 montre qu'au début de la réaction de conversion catalytique, le profil de la température T(L) à une valeur maximale Tmax à une longueur LTr du point d'entrée El et converge vers une valeur minimale Tmin à une longueur LTs du point de sortie SI. Au cours de la conversion catalytique, la valeur de Tmax diminue et la longueur LTr augmente, distribuant ainsi la température sur l'ensemble de la zone de conversion catalytique ZR et le long de cette zone ou du réacteur-échangeur.
Avantageusement, au début de la conversion catalytique, la valeur de Tmax est supérieure à 275°C et LTr est comprise entre 0 et 100 mm. Egalement, la valeur de Tmin est comprise entre une température ambiante et 350°C, la température ambiante étant comprise entre 20°C et 35°C. L'évolution du profil de la température T(L) au cours du temps Te de la conversion catalytique est principalement associée au vieillissement du catalyseur et/ou du réacteur-échangeur. Pour maintenir une conversion catalytique raisonnable, la longueur du réacteur L de chaque canal (4) de fluide réactif, la longueur LC de chaque canal (3) de fluide caloporteur et la longueur LR de la zone de conversion de chaque canal (4) de fluide réactif sont adaptées de sorte que le profil de la température T(L) au cours de la conversion catalytique dans chaque canal (4) soit évolutif avec une valeur Tmax (Te) à une longueur LTr (Te) et converge vers une valeur minimale Tmin (Te) à une longueur LTs(Tc), Te étant le temps de la conversion.
Avantageusement, au cours de la réaction catalytique, les valeurs de Tmax (Te) sont obtenues uniquement dans la zone de conversion catalytique ZR de longueur LR. Le réacteur échangeur selon l'invention étant configuré de sorte qu'à la fin de la zone ZR, la température soit minimale et égale à Tmin.
Si à la fin de la zone ZR, la température Tmax est supérieure à Tmin, les différents moyens de commandes pilotant la conversion catalytique arrête inopinément la réaction de conversion catalytique ou encore régule le flux de fluide caloporteur pour ajuster la température Tmax de sorte Tmax soit égale à Tmin.
Notant que, la variation ou une augmentation de la valeur de la température Tmin (Te) au cours de la conversion catalytique (au cours du temps Te de la conversion catalytique) résulte simplement de la dissipation thermique du réacteur - échangeur.
L'encadrement de Tmax (Te), LR et Tmin (Te) permettent de maximiser la durée de vie DdV du catalyseur en le consommant de manière raisonnable, mais aussi de maximiser la durée de vie du réacteur-échangeur lui-même. Ainsi le temps Tr est défini de manière prédéterminé en ce que le temps Te de conversion catalytique soit toujours inférieur audit temps Tr. Le temps Tr est choisi en fonction de la nature de la réaction, du catalyseur et des dimensions du réacteur-échangeur. Elle représente le temps selon laquelle !a réaction de conversion catalytique n'aura plus lieu ou serait terminée en utilisant le catalyseur le plus longtemps possible.
Plusieurs études dans l'état l'art permettent d'estimer la durée DdV de vie d'un catalyseur, cependant, l'invention permet d'utiliser raisonnablement le catalyseur de sorte à augmenter sa durée de vie DdV ou encore de respecter cette durée de vie DdV tout en maintenant un taux de conversion raisonnable, ceci en maîtrisant les températures de réactions dans les canaux (4) et le surchauffe du réacteur-échangeur.
Les valeurs de la température Tmax(Tc) diminuent au cours de la réaction catalytique en se déplaçant vers le point de sortie SI. Pour des raisons de sécurité, cette valeur de la température Tmax (Te) est inférieure ou égale à une valeur de température prédéterminée TmaxP. TmaxP est la valeur de la température que le réacteur-échangeur ne peut pas dépasser ou encore la valeur à laquelle la durée de vie du réacteur-échangeur et/ou du catalyseur est fortement dégradée. Egalement, pour des raisons de sécurité et pour garantir un durée de vie raisonnable au réacteuréchangeur, la valeur de la température Tmin (Te) converge vers une valeur limite prédéterminée Tlim inférieure ou égale à la température Tmax (Te) en fin de conversion catalytique.
Avantageusement, les dimensions et le nombre MC des canaux (4) et éventuellement le nombre NC de nappes (2), la quantité Q du catalyseur sont adaptés de sorte que la longueur L de chaque canal (4) soit supérieure ou égale à la longueur LTs (Te) et la longueur LTr (Te) soit inférieure ou égale à longueur LTs (Te).
Avantageusement, la taille volumique de chaque canal (4) est inférieure à 10000 cm3 et la longueur L et la longueur LR de chaque canal (4) sont comprises entre 10 mm et 1000 mm, bien entendu, LR étant inférieure à L.
Avantageusement, le nombre NR de nappes est compris entre 1 et 100 et le nombre MR de canaux (4) est compris entre 5 et 1000.
Avantageusement, la quantité Q du catalyseur dans chaque canal (4) est comprise entre lg et 8000g.
La quantité Q du catalyseur dans chaque canal (4), la longueur de conversion catalytique LR de chaque canal (4), la taille volumique de chaque canal (4), la taille volumique de chaque canal (3) sont adaptées de sorte que la longueur de conversion catalytique LR dans chaque canal soit inférieure à la longueur L de chaque canal. En outre, le profil de la température est ajusté de sorte que la valeur de la température Tmax soit le plus faible possible et inférieure à 500°C, ledit profil de la température étant une distribution log normale ou une distribution de poisson.
Avantageusement, la distribution de la température suit une loi de Lévy.
Notons que pour une bonne maîtrise de la température, dans le cas des plaques ajourées, il est nécessaire d'intercaler une plaque PN pleine sans rainure, d'épaisseur inférieure ou égale à 10 mm, entre la plaque PR et la plaque PC et inversement.
Avantageusement, le réacteur-échangeur comprend au moins un moyen MT de mesure de la température Tmax, notamment des thermocouples, coopérant au moins à un système d'injection SI du fluide réactif au point d'entrée PE, ledit système d'injection SI étant en outre connecté à un moyen de régulation du fluide réactif RF, de sorte que si la valeur de la température Tmax est sensiblement égale à la valeur de la température prédéterminée TmaxP, le moyen de régulation RF bloque ou régule le fluide réactif pendant un temps prédéterminé Treg jusqu'à ce que la température Tmax devient strictement inférieur à la température TmaxP.
Avantageusement, le réacteur échangeur comprend en outre au moins un moyen de mesure de la température minimale Tmin, connecté à au moins un système d'alimentation SA du réacteuréchangeur de sorte que si la température Tmin est sensiblement égale à la température prédéterminée Tlim, le système d'alimentation SA arrête la réaction de conversion catalytique tout en empêchant l'entrée du fluide réactif et en maintenant la circulation du fluide caloporteur pour un refroidissement maximal.
Selon d'autre caractéristique de l'invention, le catalyseur est dilué avec une poudre neutre pour le rendre plus efficace.
L'assemblage des plaques nécessitent principalement qu'au moins les étapes suivantes soient respectées :
- Mise en forme et usinage des plaque PN et PR de manière à réaliser dès les rainures,
- empilement alterné des plaques PN et PR et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant les nappes (1, 2) lesquelles comprennent des canaux (3, 4) de circulation de fluide caloporteur et réactif,
- remplissage de chaque canal (4) réactif, au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins d'une quantité Q de catalyseur de conversion.
on voit donc qu'il est possible de réaliser de façon industrielle un réacteur-échangeur pour la méthanation avec un taux de conversion efficace en évitant tout usure et/ou vieillissement du réacteur-échangeur et améliorant la distribution de la température et la réaction de conversion catalytique le long de chaque canal (4) du réacteur-échangeur.
Contrairement aux préjugés qui consistaient à croire qu'il est difficile d'effectuer une conversion catalytique de méthanation par la réaction Sabatier, réaction fortement exothermique dans un réacteur-échangeur, il est désormais possible de dimensionner et fabriquer un réacteuréchangeur pour la méthanation capable de réaliser une conversion catalytique aussi longtemps que possible avec un vieillissement retardé. II est donc possible d'utiliser le catalyseur pendant longtemps en effectuant une distribution de raisonnable de la température par une loi de probabilité de type log normale ou de poisson.
Le réacteur-échangeur selon l'invention n'est nullement limitée aux modes de réalisation décrits et représentés mais l'homme du métier saura y apporter toute variante conforme à son esprit, particulièrement dans d'autres domaines techniques de la conversion catalytique.
Claims (13)
1) Réacteur-échangeur à vieillissement maîtrisé, pour des réactions de conversion catalytique pendant un temps Tr prédéterminé, notamment du dihydrogène et du dioxyde de carbone ou du monoxyde de carbone, conçu selon une structure modulaire comprenant un empilement alterné suivant un axe OZ d'au moins une plaque PC et d'au moins une plaque PR, rainurées, assemblées de manière permanente pour former une structure monobloc ou monolithique comprenant :
- NC nappe (1) comprenant MC canaux (3), de longueur LC, adaptée à la circulation d'un fluide caloporteur principalement suivant la direction OY, d'un point d'entre E vers un point de sortie S,
- NR nappe (2) comprenant MR canaux (4), de volume VC, de longueur L, adaptée à une conversion catalytique pendant le temps Tr réalisée via la circulation d'un fluide réactif suivant la direction ΟΧ, OX étant perpendiculaire à OY, d'un point d'entré El vers un point de sortie SI en présence d'un catalyseur, à une pression P et avec une distribution de température T(L) le long de la longueur L dudit canal (4), chaque canal (4) étant rempli au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins une quantité Q de catalyseur de conversion et/ou de catalyseur mélangé avec au moins une quantité Qp d'une poudre inerte sous forme de grains et/ou de poudre, ledit catalyseur ayant une activité qui diminue au cours d'un temps Te de la conversion catalytique, définissant ainsi une durée de vie DdV du catalyseur, MC, MR, NC et NR étant des nombres entiers, caractérisé en ce que, chaque canal (4) comprend, suivant l'axe OX, une zone de conversion catalytique ZR de longueur LR inférieur à la longueur L de chaque canal, et caractérisé en ce que, la longueur L de chaque canal (4), la longueur LC de chaque canal (3) et ladite longueur de conversion catalytique LR de chaque canal (4) sont adaptées de sorte que le la distribution de la température T(L) dans chaque canal (4) présente une valeur maximale Tmax à une longueur LTr du point d'entré El et converge vers une valeur minimale Tmin à une longueur LTs du point de sortie SI, ladite distribution de température T(L) étant mobile au cours du temps Te de la conversion catalytique, du point d'entrée El vers le point de sortie SI, ledit temps Te de la conversion catalytique étant inférieur au temps Tr prédéterminé, et caractérisé en ce que le volume de chaque canal (4), le nombre MC des canaux (4), la longueur de conversion catalytique LR de chaque canal (4) et la quantité Q du catalyseur, sont adaptés de sorte que la longueur LTs soit inférieur ou égal 9/10 à la longueur L, et la longueur LTr soit inférieur à 9/10 de la longueur LTs.
2) Réacteur-échangeur selon la revendication 1 caractérisé en ce que la distribution de la température de chaque canal (4) suit une loi log normal évolutive ou de poison évolutive ou de Lévy.
3) Réacteur-échangeur selon la revendication 1 ou 2 caractérisé en ce que, la longueur LC =Beta x L et la longueur LR = Gama x L, Beta et Gama étant des coefficients de proportionnalité et étant comprise entre 0,2 et 0,99 et la longueur LR étant comprise entre 1/100 de la longueur L et 9/10 de la longueur L de chaque canal (4).
4) Réacteur-échangeur selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que la taille volumique des canaux (4) est inférieure à 10000 cm3 et la longueur LR de la zone ZR est comprise entre 10 mm et 1000 mm, et en ce que le nombre NR de nappes (2) est compris entre 1 et 100 et le nombre MR de canaux (4) est compris entre 5 et 1000.
5) Réacteur-échangeur selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que la quantité Q du catalyseur est comprise entre lg et 8000g.
6) Réacteur-échangeur selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins une plaque (5) PN, sans rainure, d'épaisseur inférieure 7 mm, intercalée entre la plaque PR et la plaque PC et inversement.
7) Réacteur-échangeur selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que, chaque plaque PR comprend 2 faces et l'une de leur face comprenant des rainures longitudinales suivant l'axe OX du repère OXYZ, lesdites rainures ayant une largeur millimétrique suivant l'axe OY, une longueur centimétrique suivant l'axe OX et en outre une profondeur millimétrique selon l'axe OZ, et en ce que, chaque plaque PC comprend 2 faces et l'une de leur face comprenant des rainures longitudinales suivant l'axe OY du repère OXYZ, lesdites rainures ayant une largeur millimétrique suivant l'axe OX, une longueur centimétrique suivant l'axe OY et en outre une profondeur millimétrique selon l'axe OZ, de préférence longueur des rainures sur les plaque PR et PC est comprise entre 25 millimètre et 1000 millimètre.
8) Réacteur-échangeur selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'il comprend au moins un moyen MT de mesure de la température Tmax, connecté à au moins un système d'injection SI du fluide réactif au point d'entrée El, ledit système d'injection SI étant en outre connecté à un moyen de régulation du fluide réactif RF, de sorte que si la valeur de la température Tmax est sensiblement égale à une valeur de la température prédéterminée TmaxP, le moyen de régulation RF bloque ou régule le fluide réactif pendant un temps prédéterminé Treg jusqu'à ce que la température Tmax devient inférieur à la température TmaxP, et caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins un moyen de mesure de la température Tmin, connecté à au moins un système d'alimentation SA du réacteur de sorte que si la température Tmin est sensiblement égale à une température prédéterminée Tlim, le système d'alimentation SA arrête la réaction de conversion catalytique tout en empêchant l'entrée du fluide réactif et en maintenant le circuit de fluide caloporteur.
9) Réacteur-échangeur selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que les plaques PR et PC sont ajourées.
10) Procédé d'assemblage du réacteur-échangeur selon les revendications 1 à 9 caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes :
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PR sur toute sa longueur L suivant l'axe OX pour obtenir des plaques rainurées,
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PC sur toute sa longueur LC suivant l'axe OY pour obtenir des plaques rainurées,
- empilement alterné des plaques rainurées PC et PR et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant les nappes (1, 2) et les canaux (3, 4) de circulation de fluide caloporteur et réactif,
- remplissage de chaque canal (4) réactif, au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins d'une quantité Q de catalyseur de conversion.
11) Procédé d'assemblage du réacteur-échangeur selon la revendication 10 caractérisé en ce qu'il comprend un empilement alterné suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant PR-PC-PR-PC-PR-PC ... ou PR-PR-PC-PC-PR-PR-PC-PC ... ou PR-PR-PC-PR-PR-PC...
12) Procédé d'assemblage du réacteur-échangeur selon la revendication 11 caractérisé en ce qu'il comprend une étape consistant à la intercalé une plaque PN sans rainure (5) entre une plaque PR et une plaque PC et inversement, et en ce qu'il comprend un empilement alterné suivant l'axe OZ selon l'ordre suivant PR-PN-PC-PN-PR-PN-PC-PN-PR-PN-PC...
13) Procédé d'assemblage du réacteur-échangeur selon les revendications 1 à 9 caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes :
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PR sur toute sa longueur L suivant l'axe OX pour obtenir des plaques rainurées,
- Mise en forme et usinage d'au moins l'une des faces de la plaque PC sur toute sa longueur LC suivant l'axe OY pour obtenir des plaques rainurées,
- empilement des plaques rainurées PC et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant une nappe (1) et les canaux (3) de circulation de fluide caloporteur de longueur LC,
- empilement des plaques rainurées PR et assemblage des dites plaques entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant une nappe (2) et les canaux (4) de circulation de fluide réactif de longueur L,
5 - empilement alterné des nappes (1) et (2) et assemblage des dites nappes entre elles par soudage diffusion, notamment par compression isostatique à chaud pour former un ensemble monolithique ou monobloc comprenant une multiplicité de nappes (2) et une multiplicité de nappes (1),
- remplissage de chaque canal (4) réactif, au moins partiellement sur sa longueur L, de manière au moins partiellement uniforme, d'au moins d'une quantité Q. de catalyseur de conversion.
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| FR2880967A1 (fr) * | 2005-01-14 | 2006-07-21 | Alfa Laval Vicarb Sa | Optimisation d'une reaction chimique dans un reacteur ouvert du type a plaques |
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2017
- 2017-09-29 FR FR1700997A patent/FR3071750B1/fr active Active
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