ES2631912T3 - Composición adhesiva - Google Patents

Abstract

Una composición adhesiva que comprende 100 partes en masa de (1) un copolímero de bloques hidrogenado y 20 a 400 partes en masa de (2) un agente de pegajosidad, teniendo el copolímero de bloques hidrogenado 30 a 90% en masa de (1-A), expuesto a continuación, y 70 a 10% en masa de (1-B), expuesto a continuación: (1-A) un copolímero de bloques hidrogenado que comprende un bloque polimérico compuesto principalmente por un hidrocarburo aromático de vinilo y un bloque polimérico compuesto principalmente por un compuesto de dieno conjugado, y satisface los requisitos (a) a (c) y (i) expuestos a continuación: (a) un grado total de hidrogenación H (%) de enlaces dobles insaturados en base al compuesto de dieno conjugado es 20 a 70%, (b) un contenido del hidrocarburo aromático de vinilo es 20 al 60% en masa, (c) un peso molecular máximo es 30.000 a 60.000; y (i) un grado de hidrogenación de S (%) de enlaces vinilo en el dieno conjugado antes de la hidrogenación es no menor que 82%; y (1-B) un copolímero de bloques hidrogenado que comprende un bloque polimérico compuesto principalmente por dos hidrocarburos aromáticos de vinilo y un bloque polimérico compuesto principalmente por un compuesto de dieno conjugado, y satisface los requisitos (d) a (h) expuestos a continuación: (d) un grado total de hidrogenación H (%) de enlaces dobles no saturados en base al compuesto de dieno conjugado es 20 a 70%, (e) un contenido de los hidrocarburos aromáticos de vinilo es 20 al 60% en masa, (f) un peso molecular máximo es más que 60.000 y menos que 100.000, (g) un grado de hidrogenación S (%) de enlaces vinilo en el dieno conjugado antes de la hidrogenación es no menor que 82%, y (h) un copolímero de bloques del copolímero de bloques hidrogenado (1-B) en una etapa previa a la hidrogenación está representado por C-D-C, en donde C denota un bloque polimérico compuesto principalmente por un hidrocarburo aromático de vinilo y D denota un bloque polimérico compuesto principalmente por un compuesto de dieno conjugado.

Description

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Cuando el contenido de los hidrocarburos aromáticos de vinilo es menos que 20% en masa, se deteriora la retentividad de la composición adhesiva finalmente obtenida. Cuando el contenido de los hidrocarburos aromáticos de vinilo es más que 60% en masa, la pegajosidad de la composición adhesiva finalmente obtenida se deteriora.

Peso molecular de los copolímeros de bloques hidrogenados (1-A) y (1-B)

El copolímero de bloques hidrogenado (1-A) tiene un peso molecular máximo de 30.000 a 60.000, medido por cromatografía de permeación en gel (GPC) con poliestireno como patrón, y preferiblemente un peso molecular máximo de 35.000 a 55.000.

A un peso molecular máximo del copolímero de bloques hidrogenado (1-A) menor que 30.000, la retentividad de la composición adhesiva diana final se deteriora. A un peso molecular máximo del copolímero de bloques hidrogenado (1-A) mayor que 60.000, la viscosidad en estado fundido aumenta, de manera que el rendimiento de aplicación de la composición adhesiva se deteriora. Por consiguiente, ambos casos no son preferibles.

Además, el copolímero de bloques hidrogenado (1-B) tiene un peso molecular máximo de más de 60.000 y menor que 100.000, medido por GPC con poliestireno como patrón, y preferiblemente un peso molecular máximo de 65.000 a 95.000. Cuando el peso molecular máximo del copolímero de bloques hidrogenado (1-B) no es mayor que 60.000, la retentividad de la composición adhesiva diana final se deteriora. Cuando el peso molecular máximo del copolímero de bloques hidrogenado (1-B) no es menor que 100.000, la viscosidad en estado fundido se incrementa de manera que el rendimiento de aplicación de la composición adhesiva también se deteriora. Por consiguiente, ambos casos no son preferibles.

Contenido de los copolímeros de bloques hidrogenados (1-A) y (1-B)

El copolímero de bloques hidrogenado (1) contiene 30 a 90% en masa del copolímero de bloques hidrogenado (1-A) y preferiblemente 40 a 85% en peso, y 70 a 10% en peso del copolímero de bloques hidrogenado (1-B) y preferiblemente 65 a 15% en masa.

De este modo, se obtiene una composición adhesiva bien equilibrada en la retentividad, la pegajosidad y la viscosidad en estado fundido.

Peso molecular del copolímero de bloques hidrogenado (1)

Desde el punto de vista del equilibrio entre la retentividad y la pegajosidad de la composición adhesiva diana final y su viscosidad en estado fundido, el peso molecular del copolímero de bloques hidrogenado (el peso molecular máximo medido por GPC con poliestireno como patrón) (1) es preferiblemente 35.000 a 95.000, y más preferiblemente 40.000 a 90.000.

Método para producir el copolímero de bloques hidrogenado (1)

El copolímero de bloques hidrogenado (1) se obtiene como sigue, por ejemplo: se producen por separado dos tipos de copolímeros de bloques que son copolímeros de bloques de estireno butadieno y tienen un peso molecular diferente usando un método para polimerizar estireno en un disolvente de hidrocarburo inerte usando un compuesto de organolitio como iniciador de polimerización, polimerizando después el butadieno, y repitiendo estas operaciones dependiendo de los casos; los dos tipos de copolímeros de bloques se someten a la reacción de hidrogenación; y posteriormente, estos copolímeros de bloques hidrogenados se mezclan entre sí.

El peso molecular del copolímero de bloques hidrogenado (1) puede controlarse ajustando la cantidad del compuesto de organolitio.

La mezcla de los copolímeros de bloques hidrogenados se lleva a cabo como sigue: la reacción de hidrogenación se lleva a cabo después del final de la reacción de polimerización; las disoluciones de polimerización de los componentes respectivos, a los que se añade agua, un alcohol o un ácido para desactivar las especies activas, se mezclan en una composición predeterminada; posteriormente, por ejemplo, se realiza una separación por vapor para separar el disolvente de polimerización mezclado, y se realiza un secado.

Además, los polímeros obtenidos independientemente separando y secando el disolvente de polimerización se pueden mezclar con un rodillo predeterminado.

El copolímero de bloques hidrogenado (1) también puede producirse con un método de producción diferente al método mencionado anteriormente.

A saber, después de que se obtiene el copolímero de bloques hidrogenado (1-A), se añade al sistema de polimerización un agente de acoplamiento apropiado que tiene no menos que dos grupos funcionales con una cantidad predeterminada en relación al compuesto de organolitio usado como iniciador de polimerización para obtener un copolímero producto como componente (1-B). Así, los copolímeros de bloques hidrogenados (1-A) y (1-B) se obtienen simultáneamente dentro del mismo sistema de reacción.

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Según este método, el peso molecular máximo del componente (1-B) es un múltiplo entero del peso molecular máximo del componente (1-A) según el agente de acoplamiento, el contenido del compuesto aromático de monoalquenilo en el componente (1-A) es el mismo que en el componente (1-B). Aunque la estructura es limitada, el método es más ventajoso industrialmente que el método mencionado anteriormente.

En el método de producción mencionado anteriormente, se usan agentes de acoplamiento bifuncionales, trifuncionales, tetrafuncionales, pentafuncionales y hexafuncionales como agente de acoplamiento. Particularmente, es preferible el agente de acoplamiento bifuncional. Los ejemplos de los mismos incluyen compuestos de silicio halogenados tales como diclorodimetilsilano y fenilmetildiclorosilano; compuestos de alcoxisilicio tales como dimetildimetoxisilano; compuestos de estaño tales como diclorodimetilestaño; compuestos de éster tales como benzoato de metilo; vinilalenos tales como divinilbenceno; y compuestos de epoxi bifuncionales.

Los copolímeros de bloques hidrogenados (1-A) y (1-B) mencionados anteriormente pueden tener una forma de un polímero modificado en el que un grupo funcional que contiene grupos polares seleccionado de nitrógeno, oxígeno, silicio, fósforo, azufre y estaño está unido a un polímero, o la de un copolímero de bloques modificado en el que un copolímero de bloques hidrogenado está modificado por anhídrido de ácido maleico.

El copolímero de bloques hidrogenado (1) se obtiene llevando a cabo una retirada del disolvente por un método conocido de la disolución del copolímero de bloques hidrogenado (1) producido con el método de producción mencionado anteriormente. En este momento, los metales pueden ser despojados de ceniza cuando sea necesario, y puede usarse un terminador de reacción, antioxidante, neutralizador, agente tensioactivo predeterminados.

(2) Agente de pegajosidad

El material para el agente de pegajosidad que constituye la composición adhesiva de acuerdo con la presente realización no está limitado particularmente. Los ejemplos del mismo incluyen resinas que tienen una función de asignación de adhesión conocida, tales como resinas de terpeno de rosina, resinas de terpeno de rosina hidrogenada, resinas de cumarona, resinas de fenol, resinas de terpeno-fenol, resinas de hidrocarburo aromático y resinas de hidrocarburo alifático. Además de estos, específicamente, pueden usarse agentes de pegajosidad descritos en "Compounding Ingredients for Rubber and Plastics" (editado por Rubber Digest Co., Ltd.).

Estos pueden usarse solos, o pueden mezclarse y utilizarse no menos que dos tipos de los mismos.

La cantidad de agente de pegajosidad (2) utilizada es 20 a 400 partes en masa del agente de pegajosidad (2) en base a 100 partes en masa del copolímero de bloques hidrogenado (1), y preferiblemente 50 a 350 partes en masa.

Cuando la cantidad del agente de pegajosidad (2) es menor que 20 partes en masa, no se obtiene suficiente fuerza de pegajosidad. Por otra parte, cuando la cantidad de agente de pegajosidad (2) supera 400 partes en masa, la retentividad se deteriora. En ambos casos, las propiedades pegajosas y adhesivas se deterioran.

Ablandador

También pueden usarse aceites de proceso conocidos a base de nafteno, a base de parafina y a base de aromas para la composición adhesiva en la presente realización como material ablandador. Estos pueden usarse solos, o pueden mezclarse y usarse.

El uso del ablandador reduce la viscosidad de la composición adhesiva, de manera que se obtienen efectos de mejora en la procesabilidad y mejora en el adhesivo.

Sin embargo, es probable que los aceites a base de aroma perjudiquen el tono de color y la estabilidad térmica de la composición adhesiva diana final. Por esta razón, es necesario determinar la cantidad de ablandador a ser utilizado según un fin.

Específicamente, en el caso en el que se use la composición adhesiva según la presente realización como una composición adhesiva, la cantidad del ablandador es preferiblemente 0 a 50 partes en masa en base a 100 partes en masa del copolímero de bloques hidrogenado (1), más preferiblemente 0 a 30 partes en masa, y aún más preferiblemente 0 a 20 partes en masa. Cuando la cantidad del ablandador a ser añadida supera 50 partes en masa, no se puede obtener una adhesividad suficiente en la composición adhesiva.

Por otra parte, en el caso en el que se use la composición adhesiva según la presente realización como una composición pegajosa, la cantidad del ablandador es preferiblemente 10 a 200 partes en masa en base a 100 partes en masa del copolímero de bloques hidrogenado (1), y más preferiblemente 20 a 180 partes en masa, y aún más preferiblemente 30 a 150 partes en masa. Cuando la cantidad del ablandador supera 200 partes en masa, no se puede obtener una retención suficiente.

Aditivos

Pueden añadirse diversos aditivos, tales como un antioxidante y un estabilizador a la luz, a la composición adhesiva en la presente realización cuando sea necesario.

Los ejemplos del antioxidante incluyen antioxidantes fenólicos impedidos tales como 2,6-di-terc-butil-4-metilfenol, propionato de n-octadecil-3-(4'-hidroxi-3',5'-di-terc-butilfenilo), 2,2'-metilenbis(4-metil-6-terc-butilfenol), 2,2'metilenbis(4-etil-6-terc-butilfenol), 2,4-bis[(octiltio)metil]cresol, acrilato de 2-terc-butil-6-(3-terc-butil-2-hidroxi-5metilbencil)-4-metilfenilo, acrilato de 2,4-di-terc-amil-6-[1-(3,5-di-terc-amil-2-hidroxifenil)etil]fenilo, y acrilato de 2-[1(2-hidroxi-3,5-di-terc-pentilfenilo)]; antioxidantes a base de azufre tales como tiodipropionato de dilaurilo y tiodipropionato de laurilestearilo, tetrakis(β-lauriltiopropionato) de pentaeritritol; y antioxidantes a base de fósforo tales como fosfito de tris(nonilfenilo) y fosfito de tris(2,4-di-tert-butilfenilo).

Los ejemplos del estabilizador de la luz incluyen agentes absorbentes de ultravioleta a base de benzotriazol tales como 2-(2'-hidroxi-5'-metilfenil)benzotriazol, 2-(2'-hidroxi-3',5'-terc-butilfenil)benzotriazol y 2-(2'-hidroxi-3',5'-di-tercbutilfenil)-5-clorobenzotriazol; agentes absorbentes de ultravioleta basados en benzofenona tales como 2-hidroxi-4metoxibenzofenona; y estabilizadores de luz de amina impedida.

Además, pigmentos tales como óxido de hierro rojo y dióxido de titanio; ceras tales como cera de parafina, cera microcristalina y cera de polietileno de bajo peso molecular; resinas termoplásticas a base de poliolefina o a base de aromáticos de vinilo de bajo peso molecular tales como poliolefinas amorfas y copolímeros de etileno acrilato de etilo; cauchos naturales; y cauchos sintéticos tales como cauchos de poliisopreno, cauchos de polibutadieno, cauchos de estireno-butadieno, cauchos de etileno-propileno, cauchos de cloropreno, cauchos acrílicos, cauchos de isopreno-isobutileno, cauchos de polipentenámero y copolímeros de bloques a base de estireno-isopreno pueden añadirse a la composición adhesiva en la presente si fuera necesario.

Método para producir una composición adhesiva

La composición adhesiva en la presente realización puede producirse con un método conocido.

Por ejemplo, la composición adhesiva puede producirse mezclando uniformemente el copolímero de bloques hidrogenado (1) mencionado anteriormente con el agente de pegajosidad (2) bajo condiciones de calentamiento usando un mezclador o amasador predeterminado.

Ejemplos

En lo sucesivo, la presente invención se describirá más específicamente usando Ejemplos y Ejemplos Comparativos, pero la presente invención no se limitará a los Ejemplos expuestos a continuación.

En primer lugar, se produjo un copolímero de bloques hidrogenado (1) que sirvió como materia prima, y se identificó midiendo sus propiedades físicas, y se clasificó como Polímeros 1 a 10.

Método para medir las propiedades físicas

Contenido de estireno

El contenido de estireno se calculó a una intensidad de absorción de 262 nm usando un espectrofotómetro de ultravioleta (UV200, fabricado por Hitachi, Ltd.).

Peso molecular máximo y relación de composición

Se usó GPC (un aparato de medida: fabricado por Waters Co., Ltd.; columnas: tres columnas en total, dos ZORBAX PSM 1000S’s y una PSM60-S fabricadas por E. I. du Pont de Nemours), y se usó tetrahidrofurano como disolvente. La condición de medida fue a una temperatura de 35ºC.

Con respecto al peso molecular máximo, se determinó el peso molecular en un pico del cromatograma usando una curva de calibración determinada a partir de la medida de un patrón de poliestireno disponible en el mercado (creada usando un peso molecular máximo del patrón de poliestireno).

La relación de composición en el caso en que el copolímero de bloques hidrogenado (1) estaba compuesto por un copolímero de bloques hidrogenado (1-A) y un copolímero de bloques hidrogenado (1-B) se calculó en base a una relación de superficie de cada pico del cromatograma.

Cantidad de enlaces vinilo y grado de hidrogenación

La cantidad de enlaces vinilo y el grado de hidrogenación se midieron usando un aparato de resonancia magnética nuclear (fabricado por Bruker Corporation, DPX-400).

Preparación de un copolímero de bloques y su producto hidrogenado

Un autoclave que tenía un volumen de 100 l y que incluía un agitador y una camisa, se lavó, se secó y se sometió a reemplazo mediante nitrógeno. Se puso en el autoclave una disolución de ciclohexano que contenía 40 partes en masa de estireno y se sometió a un tratamiento de purificación de antemano.

A continuación, se añadieron n-butil-litio y tetrametiletilendiamina, y se llevó a cabo la reacción de polimerización a 70ºC durante 1 hora.

Posteriormente, se añadió una solución de ciclohexano que contenía 60 partes en masa de butadieno y se sometió a un tratamiento de purificación de antemano, y se llevó a cabo la reacción de polimerización durante 1 hora.

5 Después, se añadió fenilmetildiclorosilano como agente de acoplamiento para realizar el acoplamiento, y se obtuvo una mezcla de un polímero acoplado y un polímero no acoplado.

Se tomaron muestras de una parte de las disoluciones de copolímero de bloques obtenidas, y se añadieron 0,3 partes en masa de propionato de octadecil-3-(3,5-dibutil-terc-butil-4-hidroxifenilo) a 100 partes en masa del copolímero de bloques. Posteriormente, se calentó la disolución para eliminar el disolvente.

10 El copolímero de bloques ası obtenido se denominó Polímero 1.

En el Polímero 1, el contenido de estireno fue 40% en masa, la cantidad de enlaces 1,2-vinilo de polibutadieno fue 34% en masa, y el peso molecular fue 88.000.

A continuación, la disolución del copolímero de bloques en una etapa previa al muestreo se hidrogenó bajo una condición de temperatura de 70ºC usando di-p-tolilbis(1-ciclopentadienil)titanio y n-butil-litio como catalizador de

15 hidrogenación. Se tomó una muestra de una parte de la disolución polimérica y se denominó Polímero 2.

En este Polímero 2, el grado total de hidrogenación H de enlaces dobles insaturados en base al butadieno (denominado en lo sucesivo "grado de hidrogenación H") fue 41%, y el grado de hidrogenación de los enlaces vinilo fue 92%.

Se cambiaron las cantidades de n-butil-litio, tetrametiletilendiamina y fenilmetil-diclorosilano a ser añadidas. Mientras

20 que otras condiciones eran las mismas, la polimerización se llevó a cabo con el mismo método que en el caso del Polímero 1 mencionado anteriormente para obtener una disolución de copolímero de bloques.

Posteriormente, la hidrogenación se llevó a cabo con el mismo método que en el caso del Polímero 2 mencionado anteriormente usando esta disolución de copolímero de bloques. Así, se produjeron el Polímero 3 a Polímero 12.

La Tabla 1 a continuación muestra las propiedades de los Polímeros 1 a 12.

Tabla 1 Polímero Cantidad de Grado de Grado de Contenido de Peso molecular Peso molecular (1-A)/(1-B) enlaces vinilo V hidrogenación H (%) hidrogenación S de estireno (%) máximo del máximo del (%) los enlaces vinilo componente (1-A) (x componente (1-B) (x (%) 10.000) 10.000) Polímero 1 34 0 0 40 4,1 8,8 64/36 Polímero 2 34 41 92 40 4,1 8,8 64/36 Polímero 3 34 43 95 40 4,6 9,5 49/51 Polímero 4 36 44 95 40 4,3 9,0 78/22 Polímero 5 30 42 97 48 3,3 6,8 80/20 Polímero 6 29 42 98 47 3,1 6,5 48/52 Polímero 7 40 48 93 40 4,5 9,4 50/50 Polímero 8 34 42 94 35 4,2 9,0 65/35 Polímero 9 32 39 97 40 5,0 10,5 32/68 Polímero 10 35 40 92 48 4,9 10,3 95/5 Polímero 11 33 41 91 40 2,8 5,8 46/54 Polímero 12 34 39 94 48 2,7 5,6 76/34

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A continuación, se produjeron muestras de la composición adhesiva utilizando los Polímeros 1 a 12 producidos como se mencionó anteriormente. Ejemplos 1 a 7, Ejemplos Comparativos 1 a 5 Copolímero de bloques (hidrogenado) (o Polímeros 1 a 10): 100 partes en masa Agente de pegajosidad (ARKON M100 (fabricado por Arakawa Chemical Industries, Ltd.)): 300 partes en masa

Ablandador (Diana Process Oil PW-90 (fabricado por Idemitsu Kosan Co., Ltd.)): 100 partes en masa Estos se combinaron y se amasaron en estado fundido con un recipiente de 1 L que tenía un agitador a 180ºC durante 2 horas para obtener una composición adhesiva termofusible diana.

En la composición adhesiva, se mezcló 1 parte en masa de acrilato de 2-terc-butil-6-(3-terc-butil-2-hidroxi-5metilbencil)-4-metilfenilo como estabilizante en base a100 partes en masa del copolímero de bloques (hidrogenado) (Polímeros 1 a 10).

Ejemplos Comparativos 6 y 7

Se produjo una composición adhesiva por el mismo método en las mismas condiciones que en el Ejemplo 1, excepto que se cambiaron las cantidades del agente de pegajosidad y del ablandador a ser mezclado. Medida y evaluación de la composición adhesiva Se midieron las siguientes propiedades físicas con respecto a las composiciones adhesivas de los Ejemplos 1 a 7 y

de los Ejemplos Comparativos 1 a 7. La Tabla 2 expuesta a continuación muestra los resultados de las medidas. Viscosidad en estado fundido Usando un viscosímetro de tipo Brookfield, se midió la viscosidad en estado fundido de la composición adhesiva

bajo una condición de temperatura de 140ºC. Adherencia en bucle (N/15 mm) Se utilizó una muestra en bucle que tenía una longitud de 250 mm x una anchura de 15 mm, y se midió en un área

de contacto de 15 mm x 50 mm, un tiempo de adhesión de 3 segundos y una tasa de adhesión y pelado de 500 mm/min, usando una placa de acero inoxidable como cuerpo a ser unido.

Fuerza de adherencia (N/10 mm) Se unió una muestra que tenía una anchura de 25 mm a una placa de acero inoxidable, y se midió la fuerza de despegado a 180ºC de la muestra a una tasa de pelado: 300 mm/min.

Retentividad (minutos) La retentividad se midió según JIS Z-1524. A saber, se unió una cinta adhesiva a una placa de acero inoxidable de manera que un área de 25 mm x 25 mm de

la cinta adhesiva pudiera entrar en contacto con la placa de acero inoxidable, y se midió un tiempo hasta que la cinta adhesiva se deslizó aplicando 1 kg de carga a la cinta adhesiva a 60ºC.

Tasa de cambio en la viscosidad en estado fundido (%) Usando un viscosímetro de tipo Brookfield, se determinó una tasa de cambio en la viscosidad en estado fundido a continuación, donde η0 era la viscosidad en estado fundido de la composición adhesiva inmediatamente después de amasar a 180ºC y η1 era la viscosidad en estado fundido a 180ºC en 48 horas después de que la composición adhesiva se dejó como estaba bajo una atmósfera de temperatura a 180ºC. Esto se usó como una escala para la estabilidad térmica.

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Con respecto a cada una de la viscosidad en estado fundido, la adherencia en bucle, la fuerza de adherencia, la retentividad y la tasa de cambio en la viscosidad en estado fundido, se muestran a continuación criterios de decisión que son buenos en la práctica.

La viscosidad en estado fundido no es superior a 3.000 mPa.s (cP). Cuando la viscosidad en estado fundido-supera este valor, la procesabilidad se deteriora.

La adherencia en bucle no es menor que 4,0 N/15 mm. Cuando la adherencia en bucle es menor que este valor, la pegajosidad inicial es inferior, con lo que la adhesión es difícil.

5 La fuerza de adherencia no es menor que 5,0 N/10 mm. Cuando la fuerza de adherencia es menor que este valor, se produce un despegado fácilmente.

La retentividad no es menor que 50 minutos. Cuando la retentividad es menor que este valor, se produce fácilmente un despegado para una fuerza de cizallamiento.

La tasa de cambio en la viscosidad en estado fundido es de -35 a +35%. Un cambio mayor que este hace imposible 10 un revestimiento estable.

Tabla 2

Cantidad de mezcla (partes en masa) Tipo de componente (1) Viscosidad Adherencia Fuerza de Retentividad Tasa de Componente Componente Componente en estado en bucle adherencia (minutos) cambio en la

(1) (2) (3) fundido (N/15 mm) (N/ 10 mm) viscosidad en ((mPa.s) estado fundido (cP), a (%) 140ºC) Ejemplo 1 100 300 100 Polímero 2 1.450 4,8 6,1 96 -22 Ejemplo 2 100 300 100 Polímero 3 900 9,8 6 70 -29 Ejemplo 3 100 300 100 Polímero 4 2.100 4,6 8 234 -30 Ejemplo 4 100 300 100 Polímero 5 740 5,8 9,3 56 -27 Ejemplo 5 100 300 100 Polímero 6 2.600 4,9 9,1 587 -28 Ejemplo 6 100 300 100 Polímero 7 1.850 4,2 5,5 160 -27 Ejemplo 7 100 300 100 Polímero 8 1.600 10,2 5 40 -32 Ejemplo 100 300 100 Polímero 1 900 7,5 8,4 9 -25 Comparativo 1 Ejemplo 100 300 100 Polímero 9 4.500 2,5 4,5 285 -23 Comparativo 2 Ejemplo 100 300 100 Polímero 10 1.020 6,2 8,5 11 -20 Comparativo 3 Ejemplo 100 300 100 Polímero 11 1.020 6,2 8,5 11 -20 comparativo 4 Ejemplo 100 300 100 Polímero 12 800 4,5 4,7 4 -20 Comparativo 5 Ejemplo 100 500 100 Polímero 2 1.100 2,5 10,7 5 -18 Comparativo 6 Ejemplo 100 15 100 Polímero 2 3.800 5,2 0,6 800 50 comparativo 7

Componente (1): Copolímero de bloques Componente (2): Resina de petróleo saturada alicíclica (ARKON M100, fabricada por Arakawa Chemical Industries, Ltd.) Componente (3): Aceite de proceso a base de parafina (PW-90, fabricado por Idemitsu Kosan Co., Ltd.)

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