DE69706207T2 - Verfahren zur Verhinderung der Ablagerung von radioaktiven Korrosionsprodukten in einem Kernkraftwerk - Google Patents
Verfahren zur Verhinderung der Ablagerung von radioaktiven Korrosionsprodukten in einem KernkraftwerkInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Verhinderung der Ablagerung von radioaktiven Korrosionsprodukten in Kernkraftanlagen mit Reaktoren von Siedewassertyp, zu welchen ein Reaktor mit einem Reaktorkern und Oberflächen außerhalb des Reaktorkerns gehören, die in direktem oder indirektem Kontakt mit Reaktorwasser gelangen.
- Es ist äußerst wünschenswert, die Strahlendosis, der das Personal in einer Kernkraftanlage ausgesetzt ist, niedrig zu halten. Ein großer Teil dieser Strahlendosis wird bei der Durchführung von Überholungen, Wartungen und Reparaturvorgängen aufgenommen, wenn die Kernkraftanlage abgeschaltet ist, wobei das Personal unter anderem einer Strahlung bei der Arbeit an Pumpen, Leitungen und dergleichen eines Reaktorwasserkreises außerhalb des Reaktorkerns ausgesetzt ist. Der Grund hierfür besteht darin, das radioaktive Korrosionsprodukte sich auf den Oberflächen von Systemteilen außerhalb des eigentlichen Kerns ablagern. Co-60 ist verantwortlich für den absolut größten Teil der radioaktiven Strahlung, die von diesen Korrosionsprodukten ausgeht. Co-60 hat ferner eine Halbwertszeit von 5,3 Jahren, was bedeutet, daß es praktisch nicht möglich ist, die Höhe der radioaktiven Strahlung dadurch zu verkleinern, daß man das Personal die Arbeit erst ausführen läßt, nachdem der Reaktor für eine gewisse Zeitspanne abgeschaltet gewesen ist.
- In dem Reaktorwasserkreis und einem Speisewasserkreis verursacht das Wasser die Trennung kleiner Mengen von Material verschiedener Bauteile, mit denen es in Kontakt kommt. Ein großer Teil dieser Bauteile besteht aus rostfreiem Stahl, von welchem sich Eisen, Nickel und geringe Mengen von Kobalt in Form von Ionen und Partikeln lösen. In älteren Anlagen sind Bauteile im Reaktor- und Speisewasserkreis, wie zum Beispiel Ventile, die Kobalt enthalten, vorhanden, welche die Menge des abgeschiedenen Kobalts vergrößern. Die Metalle, die so in das Reaktorwasser und das Speisewasser gelangt sind, lagern sich als Oxide, sogenanntes "Crud", auf Oberflächen im Kreis ab. Der Crud- Überzug auf den Oberflächen besteht aus verschiedenen Arten von Metalloxiden, und diese sind, da sie sich beispeilsweise auf Hüllrohren für nuklearen Brennstoff befinden, einer starken Neutronenstrahlung ausgesetzt. Dabei werden die Metallatome in dem Crud-Überzug in Isotope übergeführt, von denen ein Teil radioaktiv ist. Partikel fallen ab und Ionen trennen sich von dem radioaktiven Crud-Überzug und gelangen auf diese Weise ins Wasser. Dabei werden die Partikel und Ionen zusammen mit dem Reaktorwasser zu Teilen transportiert, die außerhalb des Kerns liegen, wobei sie zu diesen Teilen radioaktives Material tragen. Die radioaktiven Partikel und die Ionen lagern sich dann als sekundär abgelagerter Crud-Überzug auf Oberflächen außerhalb des Kerns ab. Folglich entsteht ein radioaktiver Crud-Überzug auch außerhalb des Kerns, und es ist diese Crud-Überzug, der dazu führt, daß das Personal bei der Wartung und bei Reparaturarbeiten radioaktiver Strahlung ausgesetzt ist.
- Um die Bildung von radioaktiven Korrosionsprodukten auf Oberflächen von Systemteilen außerhalb des Kerns klein zu halten, sind mehrere Maßnahmen unternommen worden, unter anderem die folgende. Gemäß einer Maßnahme wird der Crud- Überzug auf den Brennstoff in der Weise beeinflusst, daß er in einer Oxidstruktur mit einer geringen Löslichkeit, wie zum Beispiel einer Spinell-Struktur, übergeht. Dabei wird beispielsweise die Reaktion (I) verwendet
- (Ni,Co)0 + Fe&sub2;O&sub3; → (Ni,Co)Fe&sub2;O&sub4; (I)
- Dabei bezeichnet (Ni,Co)O Nickeloxid, welches mit Kobalt kontaminiert ist, Fe&sub2;O&sub3; bezeichnet Hematit und (Ni,CO)Fe&sub2;O&sub4; bezeichnet Strukturen einer Spinell-Art, wobei die beiden Ersterwähnten unter Betriebsbedingungen eine größere Löslichkeit in Wasser haben als das Letzterwähnte. Um die Reaktion im allgemeinen vollständig auf die rechte Seite von (I) zu bringen, wird durch verschiedene Verfahren ein Überschuß an Eisen sichergestellt. Dadurch gehen zum Beispiel alle Kobalt-Ionen in die Spinell-Struktur, und folglich haben sie eine relativ geringe Löslichkeit in Wasser, wodurch die Verbreitung von radioaktiven Korrosionsprodukten zu den Systemteilen außerhalb des Kerns wesentlich herabgesetzt wird. Gemäß einer anderen Maßnahme werden die Kobalt-Ionen und die Kobaltatome in dem Oxidüberzug durch Zugabe von Zink-Ionen zu dem Reaktorwasser einer Konkurrenz ausgesetzt. Die Zink- und Kobalt-Ionen konkurrieren dann um die gleichen Plätze in den Oxidstrukturen. Dabei verdrängen die Zink-Ionen die Kobalt-Ionen, und dadurch wird Co60 nicht so schnell auf den Oberflächen der Systemteile absorbiert. Die Kobalt-Ionen in dem Wasser können dann bei der üblichen kontinuierlichen Reinigung des Reaktorwassers beseitigt werden.
- Der Grund für die mögliche Knappheit von Eisen(III)oxid im Reaktorwasser während der Reaktion (I) besteht darin, daß die kontinuierliche Kondensatreinigung manchmal zu effektiv in Bezug auf die Reinigung von Eisen ist. Das Bestreben, das Wasser so gut wie möglich zu reinigen, führt dazu, daß große Mengen von Eisen entfernt werden, was zu einem Eisendefizit in dem Reaktorwasser führt. Daher wird gemäß einem japanischen Stand der Technik ein Teil des Kondensats an der Reinigungsanlage vorbeigeführt, um auf diese Weise die Menge an Eisen(III)oxid, die bei der Reinigung entfernt wird, zu verkleinern. Dieses Verfahren hat den großen Nachteil, daß auch eine erhöhte Menge an Kobalt-Ionen im Reaktorwasser vorhanden ist.
- Ein anderes japanisches Verfahren gemäß dem Stand der Technik gibt dem Reaktorwasser Eisen(III)oxid zu durch anodische Auflösung von Eisen.
- Ein anderes Verfahren gemäß dem Stand der Technik gibt Eisen(III)-Ionen in Form von Eisen(III)-Oxalat zu. Das Oxalat-Ion wird dabei im Reaktor zersetzt. Das Verfahren hat den Vorteil, das Eisen(III)-Oxalat in Wasser löslich ist, während eine Zersetzung des Oxalat-Ions nur Kohlenstoffdioxid und Wasser ergibt, wobei das Kohlendioxid das Wasser zusammen mit dem Dampf in Form von Gas verläßt. Der Nachteil besteht darin, daß während der Zersetzung des Oxalat- Ions sich Kohlensäure bildet, welche den ph-Wert verkleinert, was zu einem Angriff auf das Konstrukionsmaterial und den Crud-Überzug führen kann. Außerdem zersetzt sich das Oxalat-Ion nicht augenblicklich sondern verbleibt kurze Zeit in dem Reaktorwasser, und es ist möglich, daß es während dieser Zeit Probleme bezüglich der Verbreitung von Radioaktivität und Korrosion verursachen kann.
- Der Stand der Technik, der sich mit der Zugabe von Zink- Ionen zu dem Reaktor- und Speisewasser in einer Kernkraftanlage befaßt, hält ein Verfahren bereit, bei welchem die Zink-Ionen in Gestalt von organischen Salzen zugegeben werden und bei dem das organische Gegen-Ion in gasförmige Produkte und Wasser im Reaktor zerlegt wird. Wie bei der Zugabe von Eisen in Form von Eisen(III)-Oxalat hat dieses Verfahren den Nachteil, daß das Gegen-Ion, eine Zeitspanne im Kühlwasser vorhanden ist, bevor es zerfällt, und daß organische Säuren und schließlich Kohlensäure während des Zerfalls gebildet werden.
- Folglich kennt der Stand der Technik kein verfügbares Verfahren, das im wesentlichen frei von Sekundäreffekten ist und wirksam ist bei der Verhinderung der Ablagerung von radioaktiven Korrosionsprodukten auf Oberflächen der Systemteile, die außerhalb des Kerns liegen.
- Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu entwickeln, welches die oben genannten Probleme beseitigt.
- Diese Aufgabe wird gelöst durch das eingangs definierte Verfahren, welches gekennzeichnet ist durch folgende Schritte: Herstellung einer Lösung, welche Ionen mit mindestens einem Metall enthält, durch Lösung von mindestens einer löslichen Verbindung dieses Metalls. Zersetzung der Gegen-Ionen der Verbindung in der Lösung in gasförmige Produkte. Zugabe der Lösung, die eventuell in eine Mischung oder einen Schlamm übergeführt wurde, zu einem Kreis für Reaktorwasser oder Speisewasser. Der Vorteil des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht darin, daß die Metall-Ionen dem Kreis bei Abwesenheit von anderen Ionen zugegeben werden, welche die Prozesse in der Anlage stören könnten. Da keine Zersetzung von organischen Ionen im Reaktor stattfindet, werden keine organischen Säuren gebildet, welche den ph-Wert des Kühlwassers herabsetzen und dadurch zu Angriffen auf das Konstruktionsmaterial und den Crud-Überzug führen könnten.
- Gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung werden die Gegen-Ionen, die zu gasförmigen Produkten zerfallen wird, aus der Lösung/Mischung/Schlamm entgast, bevor letztere/letzterer dem Reaktorwasser oder Speisewasser zugegeben wird. Dies bedeutet, daß in zuverlässiger Weise garantiert ist, daß keine Ionen in Form von in Wasser gelösten gasförmigen Produkten dem primären Kühlkreislauf zugeführt werden.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel der Erfindung wird die Lösung vorbereitet durch Auflösung von mindestens einer löslichen Metallverbindung, die ein oder mehrere Gagen-Ionen hat, die bei der Zersetzung zumindest nicht nur in gasförmige Produkte übergehen, und durch Auswechseln dieser Gegen-Ionen durch Gegen-Ionen, die bei der Zersetzung in gasförmige Produkte übergehen, und zwar vor der Zersetzung und der Zugabe zu dem Reaktorwasser- oder Speisewasserkreis. Die Anwendung dieses Auswechselns von Gegen-Ionen ist zweckmäßig, wenn Metallverbindungen, die in Wasser löslich sind und Gegen-Ionen enthalten, die zu gasförmigen Produkten zersetzt werden, fehlen, schwer zugänglich oder extrem teuer sind. Das Ausführungsbeispiel ermöglicht somit auch die Verwendung des Verfahrens gemäß der Erfindung in solchen Fällen.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel der Erfindung wird die Zersetzung durch Erhöhung der Temperatur herbeigeführt. Das Ausführungsbeispiel hat den Vorteil, daß während der Zersetzung keine Mittel zugegeben werden, welche Probleme bereiten könnten bezüglich der Ausbreitung von Radioaktivität und Korrosion.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel der Erfindung wird die Zersetzung durch Zugabe eines oder mehrerer Oxidationsmittel herbeigeführt. Gemäß einer Anwendung des Ausführungsbeispiels werden Oxidationsmittel verwendet, welche gasförmig sind oder welche bei der Zersetzung in gasförmige Produkte übergehen. Gemäß einer anderen Anwendung des Ausführungsbeispiels wird als Oxidationsmittel mindestens eines der Mittel Wasserstoffsuperoxid und Ozon verwendet. Dank dieser gasförmigen Oxidationsmittel wird garantiert, daß solche Mittel nicht in dem Reaktorwasser oder Speisewasser verbleiben.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung wird die Zersetzung durch die Anwendung von UV-Strahlung herbeigeführt. Wie bei dem Fall erhöhter Temperatur bedeutet das Fehlen der Zugabe von Verbindungen während der Zersetzung eine Garantie, daß keine derartigen Mittel dem Reaktorwasser oder Speisewasser zugegeben werden.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung wird die Zersetzung durch die Anwendung von Ultraschall herbeigeführt. Wie bei dem vorhergehenden Ausführungsbeispiel wird hierdurch garantiert, daß keine aus der Zersetzungsbehandlung herrührenden Mittel dem Reaktorwasser oder Speisewasser zugegeben werden.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung ist die Metallverbindung ein organisches Salz. Dies bedeutet, daß das Gegen-Ion organisch ist und daher zu gasförmigen Produkten, wie Kohlendioxid und Wasser, zersetzt werden kann.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung enthält die Metallverbindung Eisen. Dies ist vorteilhaft bei Kernkraftanlagen, die unter einem Eisendefizit im Reaktorwasser leiden. Gemäß einer Anwendung des Ausführungsbeispiels enthält die Metallverbindung Eisen(III)-Ionen. Diese Ionen sind aktiv, wenn das Reaktorwasser ein Eisendefizit aufweist. Gemäß einer anderen Anwendung des Ausführungsbeispiels wird die Zufuhr von Eisen zu dem Reaktorwasser oder Speisewasser derart gesteuert, daß Bedingungen geschaffen werden, unter denen die Bildung von Korrosionsprodukten, wie zum Beispiel Spinellen, MeFe&sub2;O&sub4;, die eine vergleichsweise niedrige Lösungsrate unter Betriebsbedingungen haben, unterstützt wird, während die Bildung von Korrosionsprodukten, wie zum Beispiel Metalloxiden, MeO, die eine vergleichsweise hohe Lösungsrate in Wasser unter Betriebsbedingungen haben, unterdrückt wird. Dies bedeutet, daß ein großer Teil der radioaktiven Korrosionsprodukten in dem Reaktor in Strukturen mit niedriger Löslichkeit in Wasser bei Betriebsbedingungen übergeht und daher im allgemeinen nicht im Wasser gelöst ist. Folglich wird die Ausbreitung von radioaktiven Korrosionsprodukten auf Systemteile, die außerhalb des Kerns liegen, verhindert. Entsprechend besteht gemäß einer anderen Anwendung des Verfahrens gemäß der Erfindung die Verbindung mindestens aus einer der Verbindungen Eisen(III)-Oxalat und Eisen(III)-Acetat. Diese beiden Verbindungen sind in Wasser löslich und stellen Gegen-Ionen zur Verfügung, von denen nach ihrer Zersetzung nur gasförmige Produkte übrig bleiben.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung enthält die Metallverbindung Zink. Gemäß einer Anwendung dieser Ausführungsbeispiel wird die Zufuhr von Zink zu dem Reaktorwasser oder Speisewasser derart gesteuert, daß der Zinkgehalt des Wassers auf einem solchen Niveau gehalten wird, daß Zink-Ionen mit Kobalt-Ionen bei der Adsorption an den genannten Flächen konkurrieren. Dadurch wird erreicht, daß ein Teil der Kobalt-Ionen nicht Teil der Korrosionsprodukten werden, sondern in Gestalt von Ionen im Wasser sind. Gemäß einer anderen Anwendung des Ausführungsbeispiels wird der Zinkgehalt des Wassers auf einem solchen Niveau gehalten, daß die Zink-Ionen im allgemeinen die Kobalt-Ionen bei der Adsorption auf den genannten Flächen verdrängen. Der Oxid-Überzug wird daher im allgemeinen Zink statt Kobalt und Co60 enthalten, die selbst sich gelöst im Wasser befinden. Gemäß einer anderen Anwendung des Ausführungsbeispiels werden die Kobalt-Ionen in dem Wasser des Reaktorkreises oder des Speisewasserkreises von diesen separiert. Gemäß einer anderen Anwendung des Ausführungsbeispiels ist die Verbindung mindestens eine der Verbindungen Zink-Citrat, Zink-Phthalat, Zink-Lactat, Zink-Oxalat, Zink-Tartrat und Zink-Valerat. Jede dieser Zink-Verbindungen ist in Wasser löslich und hat ein organisches Gegen-Ion, welches bei der Zersetzung nur in gasförmigen Produkten resultiert.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung wird der Austausch von Gegen-Ionen durch Verwendung eines Ionenaustauschers herbeigeführt.
- Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens gemäß der Erfindung ist die Metallverbindung, welche Gegen- Ionen enthält, die bei der Zersetzung nicht nur gasförmige Produkte produziert, ein anorganisches Metallsalz. Gemäß einer Anwendung des Ausführungsbeispiels ist die Metallverbindung ein Metall-Nitrat. Nitrate sind im allgemeinen löslich und daher geeignet, als lösliche Anfangsverbindung verwendet zu werden.
- Die vorliegende Erfindung wird nun genauer beschrieben unter Bezug auf Ausführungsbeispiele, die in der Zeichnung gezeigt sind.
- Fig. 1 zeigt eine schematische Zeichnung eines wärmeerzeugenden Kernkraftwerkes mit einem Siedewasserreaktor, dessen primären Kühlkreislauf Metall-Ionen gemäß dem Verfahren nach der vorliegenden Erfindung zugeführt werden.
- Fig. 1 zeigt ein wärmeerzeugendes Kernkraftwerk mit einem Siedewasserreaktor, in welchem ein wärmeerzeugender Kern mit Brennstoffelementen und Steuerstäben in einem Reaktortank 10, der mit Wasser gefüllt ist, angeordnet ist. Der Reaktorkern wird durch ein System aus Kreisläufen 20,30 für das Reaktor- und Speisewasser gekühlt, die an den Reaktortank 10 angeschlossen sind. Im Reaktorkern erzeugter Dampf wird einer Dampfturbine 21 zugeführt, in der sich der Dampf entspannt und dabei dem Rotor der Turbine 21 Energie zuführt. Nachdem der Dampf die Turbine 21 passiert hat, wird er im Kondensator 22, der Kühlwasserkreise mit Pumpen enthält, gekühlt. Die Kondensatpumpen pumpen das Kondensat von dem Kondensator 22 durch ein Kondensat-Reingungsfilter 23 und nach Vorerwärmung im Vorwärmer 24 mittels einer Pumpe 25 zurück in den Reaktortank 10. In der Figur ist auch ein Kreislaufsystem 30 gezeigt mit Einrichtungen 31 zur Kühlung des Reaktorwassers im Zusammenhang mit einer Stillsetzung des Reaktors und Einrichtungen 32 zur Reinigung des Reaktorwassers.
- Zur Steuerung und Begrenzung der Erzeugung eines Strahlungsfeldes in den an den Reaktortank 10 angeschlossenen Kreisläufen 20 und 30 während des Betriebes des Kraftwerkes, werden dem Wasser Metall-Ionen in einer geeigneten Form zugeführt, welches in dem Reaktortank und den Kreisläufen 20 und 30 zirkuliert. Gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung werden die Metall-Ionen in Form einer Lösung, Mischung oder eines Schlamms von einer Ausrüstungseinrichtung 40 zugeführt. Diese Lösung, Mischung oder dieser Schlamm ist vorbereitet durch Auflösung einer lösbaren Metallverbindung, deren Gegen-Ion in Wasser in einem Reaktionsgefäß 41 der Ausrüstung 40 zu gasförmigen Produkten und Wasser zersetzt werden kann. Die Auflösung findet statt während gerührt und möglicherweise während erwärmt wird, und es entsteht eine Lösung, die Metall-Ionen und Gegen-Ionen enthält. Die Lösung wird dann zu einer Reihe von Gefäßen 42 geleitet zwecks Zersetzung der Gegen- Ionen in gasförmige Produkte und Wasser. Diese Zersetzung findet statt unter Rühren, durch Erwärmung, Zugabe von Oxidationsmitteln, UV-Bestrahlung der Lösung oder Ultraschallbehandlung derselben. Es ist zweckmäßig, eine Kombination aus Erwärmung, Oxidationsmitteln und UV-Bestrahlung zu verwenden. Geeignete Oxidationsmittel sind solche, die bei ihrer Zersetzung gasförmige Produkte und möglicherweise Wasser produzieren, wie zum Beispiel Wasserstoffsuperoxid und Ozon. Nach der Zersetzung ist die Lösung schließlich in einen feinverteilten Schlamm übergegangen, der in ein Gefäß 43 zur Entgasung der gasförmigen Produkte geleitet wird, bevor der Schlamm den Kreisläufen 20 und 30 zugeführt wird.
- In solchen Fällen, in welchen man die verlangten Metall- Ionen nicht aus einer Verbindung erhält, deren Gegen-Ion nur gasförmige Produkte bei der Zersetzung produziert, ist es möglich, eine andere lösliche Verbindung des Metalls in dem Reaktionsgefäß 41 zu lösen und dann die erhaltene Lösung einer Ionen-Austauschersäule 44 zuzuführen, die mit Gegen-Ionen beschickt ist, die nur gasförmige Produkte bei der Zersetzung erzeugen, um die zuerst erwähnten Gegen-Ionen in der Lösung gegen Gegen-Ionen in der Säule auszutauschen. Die gewonnene Lösung, Mischung oder der gewonnene Schlamm wird weiter zu den in Reihe angeordneten Gefäßen 42 geleitet zwecks Zersetzung des Anions in gasförmige Produkte und wird dann, wie zuvor beschrieben, dem Gefäß 43 zwecks Entgasung zugeführt und wird danach den Kreisläufen 20 und 30 zugeführt. Geeignete Metall-Ionen zur Einspeisung in die primären Kühlkreise 20 und 30 sind, wie zuvor erwähnt, Eisen(III)-Ionen und Zink-Ionen. Diese dem Speisewasser zugeführten Ionen befinden sich in demselben Zustand wie die Ionen, die dem Wasser in den Kreisläufen 20 und 30 und dem Reaktortank 10 durch natürliche Korrosion zugeführt werden. Die Zuführung der Metall-Ionen wird in der Weise gesteuert, daß ein optimaler Gehalt im Speisewasser erreicht und aufrechterhalten wird.
- Die Positionierung der Einrichtung 40 für die Anwendung des Verfahrens gemäß der Erfindung ist nicht kritisch, und sie kann im Prinzip an beliebiger Stelle in Verbindung mit den Kreisläufen 20 und 30, vorzugsweise in Verbindung mit dem Kreislauf 20, plaziert sein.
- Eisen(III) -Oxalat, Fez (C&sub2;O&sub4;)&sub3;, wird in dem Reaktionsgefäß 41 unter Rühren und Erwärmung in Wasser gelöst. Die Lösung wird dann der Reihe von Gefäßen 42 zugeführt zwecks Zersetzung des Gegen-Ions unter der Wirkung von Wärme, Zugabe von Wassersuperoxid und UV-Strahlung. Das Oxalat-Ion reagiert dabei mit dem Wasserstoffsuperoxid gemäß folgender Reaktion:
- C&sub2;O&sub4;²&supmin; + H&sub2;O&sub2; → 2CO&sub2;(aq) + 2OH&supmin;
- wobei die Hydroxid-Ionen, die während der Reaktion gebildet werden, als Eisen(III)-Hydroxide und entsprechende Oxid-Hydroxide, alternativ Oxide ausfällen. Dabei wird ein Schlamm aus Eisen(III)oxid-Hydroxid gebildet, das im Wasser fein verteilt und frei von anderen Ionen ist. Der Schlamm wird dem Gefäß 43 zur Entgasung des Kohlendioxids zugeführt wonach er dem Primärkühlkreis 20 zugeführt wird. Dank der feinen Verteilung des Schlamms sind die Eisen(III)-Ionen für eine Reaktion in den Kreisläufen 20 und 30 leicht zugänglich.
Claims (22)
1. Verfahren zur Verhinderung der Ablagerung von
radioaktiven Korrosionsprodukten in Kernkraftanlagen des
Siedewasserreaktors Typs, welche einen Reaktor mit einem
Reaktorkern enthalten, welche Ablagerung auf Oberflächen
außerhalb des Reaktorkerns in direktem oder indirektem
Kontakt mit dem Reaktorwasser stattfindet, gekennzeichnet
durch folgende Schritte:
- Herstellung einer Lösung, welche Ionen mit mindestens
einem Metall enthält, durch Lösung von mindestens einer
löslichen Verbindung dieses Metalls,
- Zersetzung des Gegen-Ion oder der Gegen-Ionen der
Verbindung in der Lösung in gasförmige Produkte,
- Zugabe der Lösung, die eventuell in eine Mischung oder
einen Schlamm übergeführt wurde, zu einem Kreis für
Reaktorwasser oder Speisewasser.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die zu gasförmigen Produkten
zersetzten Gegen-Ionen aus der/dem Lösung/Mischung/Schlamm
entgast werden, bevor letztere/letzterer dem Kreis für das
Reaktorwasser oder Speisewasser zugegeben wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch
folgende Schritte:
- Herstellung einer Lösung durch Auflösen mindestens
einer löslichen Metallverbindung, die ein oder mehrere
Gegen-Ionen hat, die während der Zersetzung zumindest
nicht nur in gasförmige Produkte übergehen, und
- vor der Zersetzung und der Zugabe zu dem Kreis für
Reaktorwasser oder Speisewasser Austauschung dieser
Gegen-Ionen durch Gegen-Ionen, die bei der Zersetzung
in gasförmige Produkte übergehen.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Zersetzung durch Erhöhung der Temperatur herbeigeführt wird.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Zersetzung durch die Zugabe eines oder mehrerer
Oxidationsmittel herbeigeführt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, daß Oxidationsmittel verwendet
werden, die gasförmig sind oder die bei der Zersetzung in
gasförmige Produkte übergehen.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 und 6,
dadurch gekennzeichnet, daß als
Oxidationsmittel mindestens eines der Mittel
Wasserstoffhyperoxid und Ozon verwendet wird.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Zersetzung durch die Anwendung von UV-Strahlung herbeigeführt
wird.
9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Zersetzung durch die Anwendung von Ultraschall herbeigeführt
wird.
10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die
metallische Verbindung ein organisches Salz ist.
11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die
metallische Verbindung Eisen enthält.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch
gekennzeichnet, daß die Metallverbindung Eisen-
(III)-Ionen enthält.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 und 12,
dadurch gekennzeichnet, daß die Zufuhr
von Eisen zu dem Reaktorwasser oder Speisewasser derart
gesteuert wird, daß Bedingungen geschaffen werden, unter
denen die Produktion von Korrosionsprodukten, wie zum
Beispiel Spinellen, MeFe&sub2;O&sub4;, die eine vergleichsweise
niedrige Lösungsrate in Wasser unter Betriebsbedingungen
haben, unterstützt wird, während die Produktion von
Korrosionsprodukten, wie zum Beispiel Metalloxiden, MeO, die
eine vergleichsweise hohe Lösungsrate in Wasser unter
Betriebsbedingungen haben, unterdrückt wird.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 13,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Verbindung mindestens aus einer der Verbindungen Eisen-
(III)-Oxalat und Eisen(III)-Acetat besteht.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Metallverbindung Zink enthält.
16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch
gekennzeichnet, daß die Zufuhr von Zink zu dem
Reaktorwasser oder Speisewasser derart gesteuert wird, daß
der Zinkgehalt des Wassers auf einem solchen Niveau
gehalten wird, daß Zink-Ionen mit Kobalt-Ionen bei der
Adsorption an den genannten Flächen konkurrieren.
17. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch
gekennzeichnet, daß der Zinkgehalt des Wassers
auf einem solchen Niveau gehalten wird, daß die Zink-Ionen
im allgemeinen die Kobalt-Ionen bei der Adsorption auf den
genannten Flächen verdrängen.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 und 17,
dadurch gekennzeichnet, daß die Kobalt-
Ionen in dem Wasser des Reaktorwasserkreises oder des
Speisewasserkreises von diesem separiert weden.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Verbindung mindestens eine der Verbindungen Zink-Citrat,
Zink-Phthalat, Zink-Lactat, Zink-Oxalat, Zink-Tartrat und
Zink-Valerat ist.
20. Verfahren nach Anspruch 3 und einem der vorhergehenden
Ansprüche, dadurch gekennzeichnet,
daß der Austausch von Gegen-Ionen durch Verwendung eines
Ionenaustauschers herbeigeführt wird.
21. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 20,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Metallverbindung, welche Gegen-Ionen enthält, die bei der
Zersetzung nicht nur in gasförmige Produkte übergehen, ein
anorganisches Metallsalz ist.
22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch
gekennzeichnet, daß die Metallverbindung ein
Metall-Nitrat ist.
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