DE3123860C2

DE3123860C2 - Verfahren und Vorrichtung zur stufenweisen Anreicherung von Deuterium und/oder Tritium durch Isotopenaustausch

Info

Publication number: DE3123860C2
Application number: DE3123860A
Authority: DE
Inventors: Claus Benedict von der Prof. 5100 Aachen Decken; Nicolaos 5170 Jülich Iniotakis
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1981-06-16
Filing date: 1981-06-16
Publication date: 1984-08-09
Also published as: EP0067439A1; JPS57209629A; JPH0327253B2; US4533539A; ATE12480T1; SU1507206A3; CA1190025A; GR79489B; US4687644A; EP0067439B1; DE3123860A1

Abstract

Bei einem Verfahren zur stufenweisen Anreicherung von Deuterium und/oder Tritium in einem für den Isotopenaus tausch von Deuterium und Tritium mit Wasserstoff geeigneten Stoff wird zunächst Deuterium und/oder Tritium enthaltendes Wasser in einen Trägergasstrom eingeführt und reduziert. Dabei wird im Trägergasstrom ein Wasserstoff (H ↓2)-Partialdruck von maximal 100 mbar eingestellt. Der Trägergasstrom wird an der Primärseite einer für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Austauschwand entlanggeführt, auf deren Sekundärseite ein weiterer Trägergasstrom fließt, der einen für den Isotopenaustausch geeigneten Stoff in dessen Gasphase enthält. Vom sekundärseitigen Trägergasstrom werden nach Isotopenaustausch von Deuterium und/oder Tritium mit Wasserstoff gebildete Reaktionsprodukte abgeführt. Als Stoff für den Isotopenaustausch im sekundärseitigen Trägergasstrom wird bevorzugt Wasser bzw. Wasserdampf verwendet. Eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zeigt die Zeichnung.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur stufenweisen Anreicherung von Deuterium und/oder Tritium durch Isotopenaustausch in einem für den Isotopenaustausch von Deuterium und Tritium mit Wasserstoff geeigneten Stoff sowie auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.

Die Erzeugung von Deuterium, Di, und Tritium, T2, ist nicht nur für die Kernfusionstechnologie von Bedeutung, bei der Deuterium und Tritium als »Brennstoffe« dienen und unter Abgabe von Energie zu Helium verschmolzen werden. Bekannt ist die Verwendung von Deuterium auch bei Schwerwasser moderierten Kernreaktoren, bei denen D2O als Moderator eingesetzt ist. Tritium wird für die Herstellung von Leuchtpigmenten beispielsweise für Leuchtfarben sowie als Komponente für die Gasfüllung in Leuchtstoffröhren und bei de'r Herstellung von Überspannungsableitern angewendet. Auch zur Strahlenmodulation in Teilchenbeschleunigern wird Tritium als Target eingesetzt. Tritium dient darüber hinaus zur Markierung von chemischen Verbindungen, beispielsweise in der Biochemie.

Deuterium ist im natürlichen Wasserstoff und im Wasser mil 0,015 At-% enthalten, im Wasserstoff überwiegend als HD, in Wasser in Form von HDO. Tritium ist im natürlichen Wasserstoff nur in verschwindend geringer Konzentration vorhanden, es fällt jedoch beispielsweise als Nebenprodukt beim Betrieb von Kernreaktoranlagen, insbesondere bei Schwerwasserreaktoren und Hochtemperaturreaktoren sowie bei der Wiederaufarbeitung von abgebrannten Kcrnbrenuelementen an. Da das Tritium radioaktiv ist und in Form von HTO unmittelbar in den Biozyklus aufgenommen wird, können selbst geringe Tritiummengen, die bei der Entsorgung von Kernreaktoranlagen entstehen, nicht unbeachiet bleiben. Zur Entsorgung des anfallenden Tritiums ist es bekannt. Tritium in Wasser anzureichern und zu binden.

Zur Anreicherung von Deuterium oder Tritium in Wasserstoff und Wasser sind verschiedene Verfahren bekannt, siehe hierzu K. M. Mackay et al., »Deuterium and Tritium«, in »Comprehensive Inorganic Chemistry«, volum I, Pergamon Press, New York, 1973, Seiten 77 bis 84, sov/ie NUKEM 500, »Herkunft, Handhabung und Verbleib von Tritium«. RSI-510 321/196 - SR 165, Februar 1980. und F.W. Becker »Heavy Water Production«, Int. Atomic Energy Agency, Wien, 1962, Seiten 12 bis 15. Eine Anreicherung wird beispielsweise durch Destillation flüssigen Wasserstoffs bei einer Temperatur von etwa 23° K oder durch Destillation von Wasser bei 70°C und Unterdruck erreicht. Als Verfahren mit einem hohen Trennfaktor ist die Wasserelektrolyse bekannt, zu deren Durchführung jedoch in gleicher Weise wie bei der Destillation von Wasserstoff neben der Erfüllung erhöhter Sichcrheitsforderungcn (hohe Dichtigkeit, Explosionsschutz) auch ein erheblicher Energiebedarf bezogen auf die angereicherte Deuterium- oder Tritiummenge zu decken ist. Letzt- res ist vor allem deshalb der Fall, weil von einer niedrigen Ausgangskonzentratiotr von Deuterium und Tritium im Wasser ausgegangen werden muß. Bekannt sind daneben auch Verfahren, bei denen durch Isotopenaustausch in flüssiger Phase Deuterium und Tritium in Wasser angereichert werden, siehe H. J. Fiek et aL »Tritium-Anreicherung durch Isotopenaustausch zwischen Wasserstoff und Wasser, mittels hydrophoben Katalysators für die Kernbrennstoff-Wiederaufbereitung«, Chem.-Ing.-Techn. 52, 1980, Seiten 892 bis 895. Die Austauschgeschwindigkeiten sind jedoch bei einem solchen Verfahren auch bei Anwendung von Katalysatoren verhältnismäßig gering. Hinzu kommt, daß bisher bekannte Katalysatoren eine hohe Störanfälligkeit aufweisen.

In einer Veröffentlichung von W. Walcher. »Technische Methoden zur Isotopentrennung«·, Umschau, 1960, Heft 3, Seiten 645 bis 647. wird die Trennung von Isotopen mittels einer porösen Wand beschrieben, bei der die unterschiedlich schnelle Diffusion der i-Vassersioffe ausgenutzt wird. Zur Durchführung dieses Verfahrens ist das Aufrechterhallen eines Druckgefälles im System erforderlich.

Eine Schwerwassergewinnung unter Verwendung von Ammoniak, NHj, ist in KWU-Report. Nr. 32, April 1980, Seile 9. erwähnt. Das Schwerwasser wird durch monothermen Ammoniak-WasserstofMsotopenaustausch gewonnen. Nachteilig sind bei einem solchen Verfahren der hohe Energiebedarf, der insbesondere bei der angewandten eleklrolytischen Ammoniakspal-Jd lung entsteht und für die nachfolgende Ammoniaksynthese erforderlich ist. Auch bleibt die Ausbeute für ausgetauschtes Deuterium beim Ammoniak-Wasser-Isotopenaustausch gering.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur An- $5 reicherung von Deuterium und/oder Tritium in Wasser zu schaffen, das neben einer hohen Transportgeschwindigkeit für die am Isotopenaustausch beteiligten Niolekeln einen hohen Anreicherungsfaktor pro Anreicherungsstufe und eine hohe Ausbeute aufweist, so daß bei verhä/lnismaßig kleiner Slufenzahl und niedrigem Energieverbrauch ein insgesamt hoher Anreicherungsgrad erreichbar ist.

Diese Aufgabe der Erfindung wird bei einem Verfahren der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung 4i< durch die im Patentanspruch 1 angegebenen Maßnahmen gelöst. Danach wird pro Anreicherungsstufe Deuterium und/oder Tritium enthaltendes Wasser in einen inerten Trägergasstrom eingeführt, reduziert und auf einen Wasserstoff hfsVPartialdruck von maximal 100 mbar eingestellt. Im Anschluß daran wird der Trägcrgassirom an einer Seite (Primärseite) einer für die Per.neauon von Wasserstoff geeigneten Austauschwand aus Metall enilanggeführt, auf deren anderer Seite (Sekundärseile) ein weiterer Trägergasstrom strömt. der den für den Isotopenaustausch von Deuterium und Tritium mil Wasserstoff geeigneten Stoff in dessen Gasphase überführt enthält. Die durch die Austauschwand permei'jrenden Wasserstoffisotope Deuterium unä/oder Tritium werden nach Isotopenaustausch mit bo dem Stoff im Reaktionsprodukt gebunden. Als inertes Trägergas wird primärseitig der Austauschwand ein die Reduktion des Wassers, sekundarseitig ein den lsotopcnausiausch niehl störend beeinflussendes Gas. beispielsweise ein Inertgas wie Helium oder Argon vcrb5 wendet. Für den Isotopenaustausch ist vom sekundärseitigcn Trägergasstrom eine Stoffmenge pro Zeiteinheit mitzuführen, die zumindest um das für die Permeation von Deuterium und/oder Tritium erforderliche

Konzentrationsgefälle zwischen Primär und Sekundärseite der Austauschwand größer ist als die primärseilig im Trägergasstrom strömende Wasserstoffmenge pro Zeiteinheit dividert durch die Gleichgewichtskonstanie der für den Isotopenaustausch maßgebenden Reaklionsgieichung. Unter Konzentrationsgcfälle wird hier das Verhältnis von Partialdruck der Molekeln HD oder HT auf der Primärseile zum Partidaldruck der gleichen Molekeln HD oder HT auf der Sekundärseile der Austauschwand verstanden Soll im zugegebenen Stoff. Deuterium und Tritium zugleich angereichert werden, ist für diesen Fall zur Bestimmung der zumindest einzuführenden Stoffmenge die jeweils kleinere Gleichgewichtskonstante der für den Isotopenausiausch von Deuterium mit Wasserstoff oder Tritium mit Wasser- ii stoff maßgebenden Reaktionen zu berücksichtigen. Die >r* den sekundarscit^cn Tra^r^ssMrom einzuführende Stoffmenge ist jedoch stets kleiner zu bemessen, als die pro Zeiteinheit in den Trägergasstrom auf der Priniärseite der Austauschwand nach Reduktion des Wassers mitgefuhrte Wasserstoffmenge pro Zeiteinheit. Die durch Isotopenaustausch mil den Stoff entstandenen Reaktionsprodukte werden vom Trägergas von der Sekundärseite der Austauschwand abgeführt.

In vorteilhafter Weise findet beim crfindungsgemä-Ben Verfahren der Isotopenaustausch überwiegend auf der Oberfläche der Austauschwand statt, so daß bei hohen Transportgeschwindigkeiten der Molekeln an die Wand, wie sie in der Gasphase auftreten, der gewünschte Isotopenausiausch begünstigt wird. Dabei sorgt die jo Austauschwand, durch die die Wasserstoffisotope permeieren, zugleich für eine Trennung zwischen nieder- und hochangereicherter Gasfraktion. Die Austauschwand weist für die Atomisierung der Molekeln eine katalytische Wirkung auf. Durch Einstellen eines Wasser- j¹· stoff(H2)-Partialdruckes von maximal lOOmbar im primärseitigen Trägergasstrom ist die Permeation durch die Austauschwand auch über längere Betriebszeiten aufrechtzuerhalten. Die benötigte Energie pro Anrcicherungssiufe ist verhältnismäßig gering. Für die Aufheizung des Trägergasstromes kann die exotherme Reaktion des in den Trägergasstrom eingeführten Wassers genutzt werden.

Als Stoff für den Isotopenaustausch mit dem durch die Austauschwand permeierenden Wasserstoff-Deuterium-Tritium-Gemisch ist vor aliem Wasser bzw. Wasserdampf geeignet. Für den Isotopenaustausch läßt sich neben oder statt bevorzugt verwendeten Wassers beispielsweise auch Atiimoniak, NHj, oder Schwefelwasserstoff. H)S, einsetzen. Der auf der Sekundärseile der Austauschwand für den Isotopenausiausch zugegebene Stoff enthält dann überwiegend das Wasserstoffisotop H. so daß für Wasserstoff im Gegensatz zu den zu bindenden Wasserstoffisotopen Deuterium und-'odcr Tritium ein Konzentrationsgleichgewicht auf beiden Seiten 5~> der Austauschwand besteht.

Bei Zugabe von Wasser bildet sich beispielsweise aus HT und H D gemäß den Reaktionen

HT + H, O
HD - H;.O

HTO +
HDO+

H;

HTO und HDO. wobei durch Erhöhen des H..O-Partialdruckes im Trägergas der Übergang von HT in HTO und HD in HDO begünstigt wird. Für die Bestimmung der in den Trägergasstrom sckundärscitig einzuführenden Mindestwassermenge sind die Glcuhj'ewiehiskon stamen beider Reaktion /u berücksichtigen, für die Anreicherung von Tritium die Gleichgewichtskontanten der vorgenannten Gleichung (I), für die Anreicherung von Deuterium die Gleichgewichtskonstanten der vorgenannten Gleichung (2). Soll sowohl Deuterium als auch Tritium im Wasser angereichert werden, ist für diesen Fall die kleinere Gleichgewichtskonstante der Gleichungen maßgebend, die den Isotopenaustausch bestimmen. Die in den Trägergasstrom auf der Sekundiirscitc eingeführte Wassermenge ist jedoch stets geringer zu halten, als die im primärseitigen Trägergasstrom enthaltene Wasserstoffmenge, um eine Anreicherung zu erreichen. Bei Verwendung von Wasser als Stoff für den Isotopenausiausch im sekundärseitig strömenden Trägcrgas wird als Betriebstemperatur jeder Austauschslufe eine Temperatur im Temperaturbereich zwischen 100 und 300''C eingestellt. In diesem Temperaturbereich weisen die Gleichgewiehiskenstsriteri für den Isoiopcnausiausch mit Wasserdampf günstige Werte auf. Die Gleichgewichtskonstante für den Isotopenaustausch von Tritium .nit Wasserstoff beträgt beispielsweise bei 120°C ca. K = 3,6 und von Deuterium mit Wasserstoff bei der gleichen Temperatur ca. K = 2.46. Soll für diesen Fall Deuterium und Tritium im Wasser angereichert werden, so ist für die Bestimmung der dem sekundärseitigcn Trägergasstrom zumindest zuzuführen iien Wassermcngc die Gleichgewichtskonstante für den Isoiopenaustausch zwischen Deuterium und Wasserstoff maßgebend.

Wasserstoff, M>. ist sowohl primär als auch sekundärseilig der Auslauschwand mit gleichem Partialdruck im Gas einhalten. Ks wird somit aus dem Trägergassirom auf der Primiirseite nicht entfernt. Auf der Sekundärseite der Alislausch wand entstehen die auf der linken Seite der vorgenannten Gleichungen (I) und (2) aufgeführten Reaktionsprodukte. Sie werden vom sekundärseitigen Trägerga.s weggeführt. Das Trägergas strömt dann in die nächste Austauschstufe als primärseitigcr Trägergasstrom ein. In dieser Austauschstufe werden die Reaktionsprodukte — bei Verwendung von Wasser zum Isoiopenaustausch also mit Deuterium und/oder Tritium angereichertes Wasser — in gleicher Weise wie in der ersten Anreicherungsstufe zunächst reduziert, wobei im Trägergas erneut für Wasserstoff ein Partialdruck von maximal 100 mbar eingestellt wird. Das Trägcrgas wird dann primärseitig an der Austauschwand der weiteren Anrcicherungsstufe entlanggeführt. Die Wasserstoffisotope Deuterium und/oder Tritium permeiercn zur Sekundarscite der Austauschwand und reagieren hier weitgehend bereits auf der Oberfläche der Austauschwand mit dem auf dieser Seite der Austauschwand im Trägergas geführten Stoff durch Isoiopenaustausch. Die Reaktionsprodukte werden vom Trägergas abgeführt.

Weitcrc Ausbildungen des erfindungsgemäßen Verfahrcns sind in Patentansprüchen 4 bis 12 angegeben. Danach werden der Trägergasstrom auf der Primärseite der Austauschwand und der Trägergasstrom auf der Sekundärseite der Auslauschwand im Gegenstrom geführt, um für die Permeation ausreichende Konzentrationsdiffcrcnzen auf beiden Seiten der Austauschwand zu erreichen. Als Trägergas auf der Sekundärseite wird bevorzugt das auch auf der Primärseile der Austauschwand strömende Trägergas verwendet. Das Trägergas läßt sich für diesen Fall in vorteilhafter Weise aus dem primärscitig der Atislauschwand geführten Trügergassstroni entnehmen, sobald dieser nach Permeation des Deuteriums und/oder Ί riiiums von der Auslauschwand abströmt, l.s wird ein Teil des primärseilig strömenden

Trägergases entnommen und unter Zugabe des für den Isotopenaustausch geeigneten Stoffes zur .Sekundärseite der Austauschwand geführt. Mit dieser Maßnahme erreicht man zugleich einen Druckausgleich auf beiden Seiten der Austauschwand — bis auf einen geringen Unterdruck auf der Sekundärseite, der im wesentlichen dein L; jckverlust entspricht, der auf der Primärseite der Auslauschwand bei Durchströmen des Trägergases durch die Austauscheinrichtung entsteht — sowie einen Temperaturausgleich zwischen Primär- und Sckundiirseite der Austauschwand. Der den Isotopenaustausch bewirkende Stoff wird dem abgezweigten Teilgassirom des Tragergases so rechtzeitig zugeführt, daß beim Einlauf des Gases zur Sekundärseite der Austauschwand ein ausreichendes Konzentrationsgefälle /um Trägergas auf der Primärseite der Austauschwand vorhanden ist. Vorteilhaft ist es. den sckundarseitigen TrüKergasstrom nach Zugabe von Wasser oder Wasserdampf für den Isoiopenaustausch noch vor Durchströmen der Sckundärscite der Austauschwand über einen den Ionenaustausch /wischen Wasser. Wasserdampf und Wasserstoffisoiopen beschleunigenden Katalysator zu leiten, beispielsweise über Platin imprägnierte Aktivkohle. Solche Katalysatoren und solche in der bereits genannten L.iteraturstelle Chem.-Ing.-Technik 52. 1980. Seile 892 angegebene Katalysatoren lassen sich auch auf der Sekundärseitc der Austauschfläche zur Beschleunigung des Isotopenaustausches einsetzen. Um das erforderliche Konzentrationsgefälle noch vor Eintritt des abgezweigten Trägergases zur Sekundärseite der Austauschwand zu erzeugen, läßt sich der abgezweigte Teilstroni auch über ein Metalloxid-Bctt führen, indem der vom Trägergas mitgeführte Wasserstoff oxidiert wird, bevor dem Teilgasstrom der den Isotopenaustausch bewirkende Stoff zugeführt wird.

Zur Beschleunigung der gewünschten Atomisierung der Reduktionsprodukte Wasserstoff. Deuterium. Tritium (H>, Dj. Tj, HD, HT) wird der primärsciiigc Trägcrgasstrom vor Kontakt mit der Austauschwand noch über einen Katalysator, insbesondere über Metallhydrid, beispielsweise UHj. UDj geführt. Der Katalysator kann als Festbett-Katalysator oder als Imprägnierung auf der Primärseite der Austauschwand vorgesehen sein.

Zweckmäßig wird der von der Primärseitc der Auslauschwand abströmende Trägergasstrom — gegebenenfalls nach Entnahme eines zur Sekundärseite der Austauschwand geführten Tcilstroms — nach Oxidation des vom Trägergas mitgeführten Wasserstoffs und Abscheidung des dabei gebildeten Wassers im Kreislauf zum Eingang der Anreicherungsstufe zurückgeführt. Um für die Abtrennung des Wasserstoffs aus dem primärseitigen Trägergasstrom nur geringe Druckverluste hinnehmen zu müssen, wird der Trägergasstrom bei Oxidation des vom Trägergas mitgeführten Wasserstoffs bevorzugt an einer Seite (Primärseite) einer weiteren für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Austauschwand entlanggeführt, auf deren anderer Seite (Sekundärseite) ein Oxidationsmittel zur Oxidation des durch die Austauschwand permeierenden Wasserstoffs vorhanden ist. Als Oxidationsmittel eignen sich vor allem Sauerstoff oder Metalloxide, wie Kupferoxid oder Eisenoxid. Das als Reaktionsprodukt gebildete Wasser wird von der Sekundärseite der Austauschwand ebenfalls von Trägergas abgeführt und durch Kondensation abgeschieden. Ein Teil dieses Wassers läßt sich auf der Sekundärseile der Austauschwand als für den Isotopenaustausch geeigneter Stoff verwenden. In diesem Falle ist jedoch zur Gewinnung von Deuterium und/oder Tritium nur die Hälfte der Deuterium und/oder Tritium enthaltenden Wassermenge nutzbar, die bei Verwendung von Ausgangswasser auch als Stoff für den !solo's penaustausch auf der Sekundärseite der Austauschwand nutzbar ist. Als Ausgangswasser wird hier das Deuterium und/oder Tritium enthaltende Wasser bezeichnet, das in der ersten Anreicherungsstufc dem primarscitig der Austauschwand strömenden Trägergasstrom zugeführt wird.

Im folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens, die Teil der Erfindung ist. anhand von Ausführungsbeispielcn näher erläutert. Die Zeichnung zeigt schematisch eine Anlage zur Anreicherung von Deuterium und/ oder Tritium in Wasser bzw. Wasserdampf mit zwei Anrcicherungssiiifen. rinnen jedoch je nach gewünschtem Anreicherurgsgrad weitere Anreicherungsslufen gleichen Aufbaus nachschaltbar sind.

.Ό In der Zeichnung sind jeweils gleichartig aufgebaute Anlagenteilc, die in jeder der Anreicherungsstufen eingesetzt sind, mit gleicher Bczugs/ahl versehen. Zur Kennlliehmaehung der einzelnen Anreicherungsstufen sind diesen Bezugszahlen als Bezugs/eichen für die Anlagenieile Buchstaben hinzugefügt worden, die die zugehörige Anreicherungsstufe kennzeichnen. Für die erste Anrcichcrungsstufe wurde den Bezugszahlen der Zusatz »α», für die zweite Anreicherungsstufe der Zusatz »b« hinzugefügt.

jo Wie aus der Zeichnung ersichtlich ist. weist jede Anreicherungsstufe der Anlage in Strömungsrichtung 1;j, \b eines in einer Zuleitung 2.·/, 2b geführten Trägergasstromes hintereinander geschaltet eine Reduktionskammer 3a, 3b für im Trägergasstrom enthaltenes Wasser,

J5 das in der ersten Anrcichcrungsstufe über eine Zuleitung 4 mit Durchflußregler 5 in den Trägergasstrom eingeführt wird, eine Austauscheinrichtung 6a. 6b für Isotopenaustaiisch zwischen Deuterium und/oder Tritium und Wasserstoff sowie eine Oxidationskammer 7;/, Ib für vom Trägergasstrom aus der Austauscheinrichtung 6a, 6b mitgeführten Wasserstoff auf. Jede Auslauscheinrichtung 6a, 6b ist wie ein Wärmetauscher aufgebaut. Es lassen sich beispielsweise sowohl nach Art von Rohrbündelwärmetauschern, wobei beispielsweise Wendelrohrc eingesetzt sind, oder nach Art von Plattenwärmetauschern mit ebenen oder gewellten Wänden ausgebildete Apparate verwenden. Die sonst dem Wärmeaustausch dienenden Einbauten bilden in den Austauscheinrichtungen Austauschwände für die Permeation der Wasserstoffisotope. In der Zeichnung sind die Austp.uschwände lediglich schematisch dargestellt und mit Bezugsziffern 8a, Sb bezeichnet. Ihrem Zweck entsprechend bestehen die Austauschwände aus einem Material mit hoher Permeationsfähigkeit für Wasserstoff.

im Ausführungsbeispiel sind die Austauschwände aus Zirkon ausgebildet. Als Material für die Austuuschwände eignen sich jedoch auch Nb, Ta. V, Pd. Hf. Λ-Fe. Ti sowie Legierungen dieser Metalle oder auch aneinander gefügte Metallschichten.

f>o In jede der Austauscheinrichtungen 6a. 6b wird mit dem Trägergas nach Reduktion des in den Trägergasstrom eingeführten Wassers in der Reduktionskammer 3a.36 ein Wasserstoff /DeuterSum/Tritiurn-Gasgernisch eingeführt Der für die Permeation der Wasserstoffisotope vorgesehene Wasserstoffpartialdruck im Trägergas wird nach Reduktion des Wassers durch Einleiten weiteren Trägergases über eine Trägergasleitung 9a. 9i> mit Durchflußreglern 10a, 106 und 11 eingestellt. Um

ίο

optimale Bedingungen für die Permeation der Wasserstoffisotope durch die Austauschwand auch über längere Betriebszeiten hinweg zu erhalten, wird der Partialdruck für Wasserstoff nicht höher als 100 mbar eingestellt. Als Betriebstemperatur ist in der Austauschein- ί richtung eine Temperatur im Temperaiurbereich zwischen 100 und 300⁰C vorgesehen. Zur Aufheizung des Trägergases dient eine Heizung 12a, 126, die von einem Thermostaten 13a, 136 in der Austauscheinrichtung 6a, 66 gesteuert wird. Die Aufheizung des Trägergases erfolgt unter Ausnutzung der bei der Reduktion des Wassers in der Reduktionskammer 3a, 36 infolge exothermen Prozesses entstehenden Wärme.

Um den Transport der Molekeln zur Oberfläche der Molekeln zur Oberfläche der Austauschwand nicht zu hemmen und zur Begrenzung der umzuwälzenden Trägergasmasse ist es zweckmäßig bei einem Gcsamldruck zwischen 1 und 5 bar zu arbeiten. Bei höherem Druck werden in der Austauscheinrichtung größere Austauschflächen sowie Maßnahmen zur Abdichtung der Anlage benötigt.

Das Trägergas wird in Strömungsräumen 14a, 146. die jeweils auf der Primärseite der Austauschwand 8a. 86 angeordnet sind, an der Austauschwand entlanggeführt. Auf der Sekundärseile der Austauschwand 8a. Sb, strömt in den Austauscheinrichtungen ein weiterer Trägergasstrom in Gegenrichtung 15a, ISb zum Trägergas auf der Primärseite. Das sekundärseitige Trägergas wird über eine Gasleitung 16a, 166 in Strömungsräume 17a. 17f> der Austauscheinrichtung eingeführt. Im Aus- jo führungsbeispiel ist sowohl primär- als auch sekundärseitig als Trägergas Helium vorgesehen. Als Trägergas lassen sich jedoch auch andere Inertgase, insbesondere Argon verwenden. wobei

Im Strömungsraum 17a, 17i> der Austauscheinrich- js tung 6a, 66 ist in jeder Austauschstufe im Trägergas /ο = Wasser bzw. Wasserdampf enthalten, die über eine Wasser- oder Wasserdampfleitung 18a, 18b mit Durchflußregler 19a. 196 in den Trägergassirom eingeführt [H;] = werden. Wird Wasser in den Trägergasstrom eingeführt, so ist dieses noch vor Eintritt des Trägergases in den n- = sekundärseiligen Strömungsraum 17a. \7b der Austauscheinrichtung zu verdampfen. Der Wasserdampf reagiert im Strömungsraum 17a, 176 weitgehend bereits K^ — auf der Oberfläche der Austauschwand mit dem von der 4-> Primärseite der Austauschwand 8a. 86 permeicrenden Wasserstoffisotopen Deuterium und/oder Tritium durch Isotopenaustausch. Deuterium und/oder Tritium verlassen die Oberfläche der Austauschwand auf der mealion fördernde Konzentrationsgefälle zwischen Primär- und Sekundärseite der Austauschwand um so höher ist, je mehr Wasser in den Trägergasstrom eingeführt wird. Es ist somit eine Optimierung erforderlich, da mit steigender Wasscrinenge der erzielbare Anreicherungsgrad sinkt. Die beim Isotopenaustausch erhaltenen Reaktionsprodukte werden vom Trägergas von der Sekundärseite der Austauschwand abgeführt.

Zur Ausbildung de·; Trägergasstroms auf der Sekundärseite der Austauschwand wird im Ausführungsbeispiel ein Teil des von der Primärseite der Austauschwand in einer Abgasleitung 20a, 206 abströmenden Trägergases abgezweigt. Zur Einstellung des Teilgasstroms dienen sowohl Durchilußregler 21a, 21 b in der Abgasleitung 20;». 206 als auch Durchflußregler 22a, 226, die in die Gasleitung 16a, 166 eingesetzt sind, bevor diese in die Abgasleitung 20,ί, 206 mündet. Die Einstellung der abgezweigten TviiguMi'icnge beeinflußt die Konzentration des Wasserdampfes im sekundärseitigen Trägergasstrom. Vom Bypußfaktor, der das Verhältnis von Massendurchsatz des Trägergases auf der Sekundärseite der Auslauschwand zum Massendurchsatz des Trägergases auf der Prirnärseite angibt, ist die sich einstellende Wasserdampfkonzentration umgekehrt proportional abhängig. Die Wasserdampfkonzentration. H₂O, im sekundärseitigen Trägergasstrom ergibt sich bei Anreicherung von Deuierium unter Berücksichtigung von oben angegebener Reaktionsgleichung (2) und einer Ausbeute von nahezu 100% aus

IH₂O] = i_D

Konzentranionsgcfäüe für HD (HD-Partialdruck primärscitig zu HD-Partialdruck sekundärscitig)

Wasserstolfkonzentration im primärseitigen Trägergasstrom

Bypaßfaktor (Trägergas-Massendurchsalz sekundärscitiig zu Trägergas-Massendurchsatz primärseitig)

Glcichgewichtskonstantc für Reaktionsgleichung (2).

Der Trägergasstrom, der in der Abgasleitung 20a, 206 nach Entnahme des Teilgasstroms verbleibt, wird in die Oxidationskammer 7a, 76 eingeführt, in der der vom Sekundärseite überwiegend als HDO und D₂O bezie- 50 Trägergasstrom nach Abtrennung von Deuterium und/ hungsweise HTO und T₂O Molekeln und nur zu einem oder Tritium aus den Wasserstoff/Deuterium/Tritiumvernachlässigbar geringen Teil als HD, D₂ oder HT. T₂ Gemisch noch mitgeführte Wasserstoff, H₂. oxidiert Molekeln. Die vom Trägergasstrom hierzu pro Zeitein- wird. Im Ausführungsbeispiel ist die Oxidationskammer heit mitzuführende Wassermenge ist dem Massenwir- 7a. 76 analog zur Austauscheinrichtung 6a, 66 ausgebilkungsgesetz entsprechend zumindest um das für die 55 det und weist in gleicher Weise Austauschwände auf, die

Permeation von Deuterium und/oder Tritium erforderliche Konzentrationsgefälle zwischen Primär- und Sekundärseite der Austauschwand 8a, 86 größer zu bemessen, als die primärseitig im Inertgasstrom strömende Wasserstoff(H₂)-Menge pro Zeiteinheit dividiert durch die Gleichgewichtskonstante der für den gewünschten Isotopenaustausch zwischen Deuterium und/oder Tritium maßgebenden Reaktionsgleichung. Die Wassermenge ist jedoch kleiner einzustellen als die für die Permeation von Wasserstoff geeignet sind. An diesen Austauschwänden, die in der Zeichnung lediglich schematisch dargestellt und mit Bezugszeichen 23a, markiert sind, wird der Trägergasstrom in Strömungsräumen 24a, 246 der Oxidationskammer primärseitig entlanggeführt. Aus dem Trägergas permeiert der Wasserstoff durch die Austauschwände 23a, 236 und wird auf der Sekundärseitc jeder Austauschwand durch Oxidation gebunden. Ais Oxidationsmittel befindet sich im

pro Zeiteinheit im Trägergassirom auf der Primärseile b5 Ausführungsbeispid in den Sirömungsräumen 25a, 256

der Austauschwand mitgeführte Wasserstoffmenge, um ein Mctalloxid-Betl 26a, 266. beispielsweise ein Granu-

eine Anreicherung zu erzielen. Innerhalb dieser Gren- latbett aus Kupferoxid oder Eisenoxid, das bei Reaktion

zen ist die Wassermenge variierbar, wobei das die Per- mit dem permeierten Wasserstoff unter Bildung von

Wasser reduziert wird. Das Metalloxid-Bett 26a, 266 ist ti: der Zeichnung durch Punktieren der Strömungsräuine 25a, 256 kenntlich gemacht. Zur Oxidation des pci'-mderten Wasserstoffs ist jedem Strömungsraum 25a, 256 auch Sauerstoff über eine Sauerstoffleitung 27a, 27b mit Durchflußreglcr 28a, 28t zuführbar. Im allgemeinen wird der Wasserstoff in der Oxidationskammer 7a, Tb jedoch entweder an Metalloxid oder durch Einleitung von Sauerstoff in den Strömungsraum 25a, 256 oxidiert. Die Oxidationskammer 7a, Tb mit Austauschwänden 23a, 236 bietet vor allem hinsichtlich der beim Durchströmen des Trägergases zu berücksichtigenden Strömungswiderstända Vorteile. Sind diese von geringerer Bedeutung, läßt sich die Oxidation des vom Trägergas mitgeführten Wasserstoffs beispielsweise auch unmittelbar durch Einleiten des primärseitigen Trägergases in ein Metalloxid-Bett erreichen. Das sich dabei bildende Wasser wird abgeführt.

Im Ausführurgsbeispicl sind an der Oxidattanskammer 7a, Tb. zum Ein- und Abführen eines die Oxidationsprodukte von der Sekundärseite der Austau.schwand 23a, 236 abführenden Trägergases einerseits eine Zufuhrleitung 29a. 290 für Trägergas und eine Ableitung 30a. 306 für das mit Reaktionsprodukten beladene Trägergas angeschlossen. Der Trägergasstrom auf der Sekundärseite der Austauschwand wird im Gegenstrom zum auf der Primärseite der Austauschwand strömenden Trägergas geführt. Die Ableitung 30a, 306 mündet in einen Kondensator 31a. 316, in dem das mitgeführte Wasser kondensiert und über eine Kondcnsatleilung 32a, 326 abgezogen wird. Im Ausführungsbeispiel ist die Kondensatleitung 32a, 326 mit der Wassser- bzw. Wasserdampfleitung 18a, 186 verbindbar. Über einen Durchflußregler 33a. 336 läßt sich die Wassermenge regulieren, die vom Kondensator 31a, 316 in die Wasserbzw. Wasserdampfleitung 18a. 186 einleitbar ist.

lsi die gewünschte Anreicherung von Deuterium und/ oder Tritium durch Isotopenaustausch in mehreren hintereinander geschalteten Anreicherungsstufen erreicht, so wird das der letzten Anreichcrungsstufe sekundärseitig der Austauschwand entnommene Trägergas über eine Ausgangsleitung 34 in einen Kondensator 35 eingeführt. Im Kondensator 35 wird das mit Deuterium und/ oder Tritium angereicherte Wasser kondensiert und über die Kondensatleitung 36 abgeführt. Zur Erzeugung eines angereicherten Wasserstoff/Deuterium/Tritium-Gasgemisches ist an der Ausgangsleitung 34 auch eine zu einer Reduktionskammer 37 geführte Verbindungsleitung 38 angeschlossen. Das Trägergas läßt sich somit nach Schließen eines Ventils 39 am Eingang des Kondensators 35 und nach öffnen eines Ventils 40 in der Verbindungsleitung 38 in d:e Reduktionskammer37 einleiten, in der. beispielsweise in einem das Wasser reduzierenden Metallgranulat-Bett, ein mit Deuterium und/ oder Tritium hoch angereichertes Wasserstoff/Deuterium/Tritium-Gasgemisch gebildet wird, das über eine Gasleitung 41 abführbar ist

Das erzeugte hochangereicherte Wasser bzw. das erzeugte Wasserstoff/Deuterium/Tritium-Gasgemisch iäßt zur weiteren Anreicherung und zur Gewinnung von Deuterium und/oder Tritium beispielsweise Anlagen zur Wasserelektrolyse oder zum kaialytischen Isotopenaustausch, beispielsweise zum Isotopenaustausch an Platin zuleiten. Diese bekannten Verfahren sind jetzt wirtschaftlicher einsetzbar, da von einem Produkt mit hoher Deuterium- und/oder Tritium-Konzentration ausgegangen werden kann.
Wird bei Betrieb der beschriebenen Anlage in einen primürscitig zur ersten Anreicherungsstufe geführten Trägergasstrom von insgesamt 2,5 kg Helium pro Sekunde (d'cse Angabe bezieht sich auf das der Austauscheinrichtung 6a ingesamt /ugeführte Helium) über die Zuleitung 4 eine Wassermenge von 0,56 kg/ see = 2,02 t/h eingeführt, so stellt sich im Trägergas auf der Pnmärseitc der Austauschwand 8a bei nahezu vollständigem Umsatz bei der Reduktion des Wassers ein Wasserstoff(H₂)-Partialdruck von 46,2 mbar ein. Die ίο Austauschwand der ersten Anreicherungsstufe ist so ausgelegt, daß ca. 97% des im primärseitigen Trägergasstrom enthaltenen Deuteriums und/oder Tritiums zur Sekundärseite permeieren, in der Austauscheinrichtung ist beiderseits der Austauschwand ein Gesamtdruck von ca. 1 bar und eine Temperatur von 120⁰C eingestellt. Diese Betriebsverhältnisse gelten für alle Anreicherungsstufen der Anreicherungsanlage. Zur Aufnahme der permeierten Wasserstoffisotope strömt auf der Sekundärseite de^r Austauschwand ein Trägergasstrom "20 von 0,25 kg Hclium/sec (Bypaßfaktor der ersten Anreicherungsstufe ,ι., = 0,1). Der Trägergasstrom enthält eine Wassermenge von 0,277 Kg/sec s 1 t/h. Wird dieses Wasser insgesamt dem in der Oxidationskammer 7a gewonnenen Kondensatwassers entnommen, stellt sich in der ersten Anreicherungsstufe in der Austauscheinrichtung 6a im sckundärseitig abströmenden Trägergas bei 97% Ausbeute für D:O und HDO ein Partialdruck von 66,4 nbar ein. Damit ergibt sich ein Anreicherungsgrad S für Deuterium in der ersten Anreicherungsstufe von jo S = 2. Wird dem Trägergas auf der Sekundärseite der Austauschwand für den Isotopenaustausch Wasser mit einem Deuterium und/oder Tritiumgehalt zugegeben, der dem Deuterium und/oder Tritiumgehalt entspricht, dem das dem primärseitigen Trägergasstrom der ersten Anreicherungsstufe zugeführte Wasser aufweist (dieser Deuterium und/oder Tritiunigehali wird im folgenden als Ausgangsqualität bezeichn.M), so stellt sich im Trägergas auf der Sekundärseile der Austauschwand bei gleicher Ausbeute für D:O und HDO ein Pariialdruck von 99,b ubar ein. Dies entspricht einem Anreicherungsgrad von S= 3. Für den Tiitiumanieil im Träge"sas wird unter gleichen Voraussetzungen im Falle einer Verwendung von Kondensatwasser aus der Oxidationskammer ein Anreicherungsgrad von 5=3. bei Verwendung von Wasser mit Ausgangsqualität ein Anreicherungsgrad von 5=4 erreicht. Als Anreicherungsgrad wird dabei das Verhältnis von Deuterium oder Tritium-Partialdruck, [D] oder [T], bezogen auf den Gesamtpartialdruck der Wasserstoffisotope am sekundärseitigen Augang der Austauscheinricritung der /-ten Auslauschstufe, Bezeichnung Ai, zum Deuterium- oder Tritium-Partialdruck, [D] oder [T], bezogen auf den Gesamtpartialdruck der Wasserstoffisotope am primärseitigen Eingang der Austauscheinrichtung der ersten Anreicherungsstufe. Bezeichnung Ao. verstanden. Als Anreichcrungsgrad ergibt sich somit für

Deuterium

V [H]+ [DJ A, V

und für Tritium

Μ+pi

A/

[-π Hi+m

Bei der Berechnung der sich durch Isotopenaustausch einstellenden Partialdrücke für Deuterium und Tritium in der ersten Anreicherungsstufe wurde von einer Ausbeute von 97% ausgegangen. Unter Ausbeute wird die durch Isotopenaustausch im Wasser im sekundärseitigen Trägergasstrom gebundene Deuterium -oder Tritiummenge bezogen auf die Deuterium- oder Tritiummenge des der ersten Anreicherungsstufe primärseitig zugeführten Wassers verstanden. Die restlichen 3% des gewinnbaren Deuteriums oder Tritiums verbleiben im primärseitig abgeführten Trägergas und werden in der Oxidationskammer bei Oxidation des Wasserstoffs mit ubgeführt

Aus der ersten Anreicherungsstufe strömt der zwei-

IO Anreicherungsgrad von Sd = 735 bei Verwendung von Kondensatwasser aus der Oxidationskammer, von Sd = 14 bei Verwendung von Wasser mit Ausgangsquaiitäi. Für Tritium ergeben sich Anreicherungsgrade unter gleichen Voraussetzungen im ersten Falle von Si = 25, im zweiten Falle von St = 48.

In der siebten Anreicherungsstufe sind die im Trägergasstrom mitzuführenden Wassermengen nur noch gering. Die erforderlichen Austauschwände lassen sich so anpassen, daß bei der Permeation der Wasserstoffisotope durch die Austauschwand Ausbeuten von annähernd 1 erreichbar sind. In der siebten Austauschstufe sind dem sekundärseitigen Trägergasstrom nur noch 17,1 kg Wasser/h zuzuführen. Am Ausgang dieser Stufe ist für

ten Anreicherungsstufe ein Tragergas mit einer Wasser- ts Deuterium ein Anrcicherungsgrad von Sd = 118 bei menge von 0277 kg/sec = 1 t/h zu. Das Wasser wird in Verwendung von Kondensationswasser aus der Oxidader Reduktionskammer 36 in ein Wasserstoff/Deuten- tionskammer und ein Anreicherungsfaktor von um/Tritium-Gasgemisch überführt. Anschließend wird Sn = 237 bei Verwendung von Wasser mit Ausgangsdurch Zuführen weiteren Trägergases über die hinter qualität erreicht. In letzterem Falle befindet sich nun der der Redrkiionskammer 3d mündende Trägergasleitung 20 Deuteriumgehalt von insgesamt. 4 t Wasser von Aus-9b der Trägergasstrom auf 23 kg Helium/sec singe- gangsqualität in 17.1 kg Wasser. Nach der 12. Anreichestellt Damit ergibt sich für den Wasserstoff(H2)- Partial- rungsstufe ist für Deuterium ein Anreicherungsgrad von druck ein Wert von 23.1 mbar sowie —entsprechend Sd = 2.711 bzw. 3.620 erreicht Nach der 12. Anreichedem in der ersten Anreicherungsstufe erreichten Anrci- rungsstufe sind nur noch 0.453 kg Wasser/h weiter zu cherungsgrad — ein Deuterium(D₂. HD)-Partialdruck 25 verarbeiten.

von 6,64 μbar für den Fall einer Anreicherung mit Kondensatwasser aus der Oxidationskammer, beziehungsweise ein Deuterium(Dj. HD)-Partialdruck von 9,96 μbaΓ für die Anreicherung bei Verwendung von Das crfindungsgemäße Anreicherungsverfahren von Deuterium undJodzr Tritium in Wasser läßt sich in vorteilhafter Weise auch für die Entsorgung von Tritium enthaltenden Wassers anwenden, das bei der Kühlgasreinigung von Hochtemperatur-Kernreaktoranlagen tend bei der Wiederaufarbeitung von Brennelementen anfällt Das einer Kühlgasreinigungsanlage entnommene Wasser wird dann sowohl unmittelbar in den zur ersten Anreicherungsstufc geführten primärseitigen Trägcrgassirom. als auch in den sekundärseitigen Trägergassirom als Stoff für den Isotopenaustausch eingeführt. Wie oben gezeigt läßt sich dann bei einer Anlage mit mehreren Anreicherungsstufen eine Konzentration des über die Gasreinigungsanlage dem Kühlgas entzo-

Wasser von Ausgangsqualität im sekundärseitigen Trägergas. In gleicher Weise entspricht der Tritiumanteil dem in der ersten Stufe erreichten Anreicherungsgrad, wobei sich bei Verwendung von Kondensationswasser ein niedrigerer, bei Verwendung von Wasser mit Ausgangsqualität ein höherer Partialdruck einstellt

Die Austauscheinrichtung 66 der zweiten Anreicherungsstufe weist eine in gleicher Weise wie die Austauschwand 8a der ersten Anreicherungsstufc bemessene Austauschwand Sb auf. Die erzielbare Ausbeute beträgt in der zweiten Anreicherungsstufc 99%. Für die 40 gcnen Tritiums in Wasser erreichen, wobei die schließ-Ausbildung des auf der Sekundärseite der Austau- lieh mit den radioaktiven Verunreinigungen zu lagernde

Wassermenge um den Anreicherungsgrad zu verringern ist. Die beschriebene Anreicherungsanlage läßt sich bevorzugt in Verbindung mit einer Vorrichtung zum Abtrennen von Wasserstoff und/oder Deuterium und Tritium aus einem Kühlgasstrom von Hochtempcraturreaktoranlagen einsetzen, die in der nicht vorveröffentlichten deutschen Patentanmeldung P 31 21 125.9 beschrieben ist Diese Vorrichtung weist unmittelbar im Primärkühlgaskreislauf angeordnete Gasrcinigungskammern auf. die wie die Austauscheinrichtungen der hier beschriebenen Anreicherungsanlagt mit für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Austauschwänden ausgerüstet sind. Von den Gasreinigungskammern

von Kondensatwasser aus der Oxidationskammcr, von ss wird ein Trägergasstrom abgezogen, der dem Kühlgas-St = 12.2 bei Verwendung von Wasser von Ausgangs- kreislauf der Kcrnrcaktoranlagc entzogenes Deuterium qualität

Der Austauscheinrichtung der dritten Stufe strömt das Trägergas nun nur noch mit einer Wassemicngc von 0.54 t/h zu. Die für die Permeation der Wasserstoffisoto- to pe benötigte Austauschflächc kann somit bei auf <W.5"/o steigender Ausbeute um etwa 30% verringert werden. Bei gleichbleibendem Trägergasstrom von 2.5 k^ I IeIium/sec und einem BypaBfaktor von a, = 0.05 wird in den zur Sekundärseite der Austauschwand der dritten b"> Anreicherungsstufe geführten Trägergass'.rom noch 0.076 kg/sec = 0.272 t/h Wasser eingeführt Am Ausgang der dritten Stufe ergibt sieb für Deuterium ein

schwand 86 strömenden Trägergasstromes ist in der zweiten Anreicherungsstufe ein Bypaßfaktor von λ& = 0,05 eingestellt In den sekundärseitigen Trägcrgasstrom wird eine Wassermenge von 0.15 kg/- see = 034 t/h eingeführt Wird hierfür Kondensaiwasser aus der Oxidationskammer Tb verwendet stellt sich am Ende der zweiten Anreicherungsstufc für Deuterium ein Anreicherungsgrad von Sn — 3,7 ein, wird in den sekundärseitigen Trägergasstrom Wasser von Ausgangsqualität eingeführt, so wird für Deuterium ein Anreicherungsgrad von Sd = 6,59 erreicht. Für den Tritiumanteil ergibt sich in der zweiten Anreichcrungsstufc ein Anreicherungsgrad von Sr = 8.35 bei Verwendung und/oder Tritium in oxidierter Form enthält Dieser Trägergasstrom kann unmittelbar der Reduktionskammer der ersten Stufe der erfindungsgemäßen Anreicherungsanlagc zugeführt werden.

Hicr/u I Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur stufenweisen Anreicherung von Deuterium und/oder Tritium durch Isotopenaiistausch in einem für den Isotopenaustausch von Deuterium und Tritium mit Wasserstoff geeigneten Stoff, dadurch gekennzeichnet, daß Deuterium und/oder Tritium enthaltendes Wasser in einen inerten Trägergasstrom eingeführt und reduziert wird, wobei im Trägcrgasstrom ein Wasscrstoff(H2)-Partialdruck von maximal 100 mbar eingestellt wird, daß der Trägergasstrom im Anschluß daran auf einer Seite (Primärseite) an einer für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Austauschwand aus Metall entlanggeführt wird, auf deren anderer Seite (Sekundärseite) ein weiterer Trägergasstrom strömt, der den für den Isotopenaustausch geeigneten Stoff gasförmig enthält, und daß nach Isotopenaustausch von Deuterium und/oder Tritium mit Wasserstoff gebildete Reaktionsprodukte vom Sekundärseiligen Trägergas abgeführt werden.

2. Verfahren nach Anspruch I. dadurch gekennzeichnet, daß als Stoff für den Isotopcnaustaiisch in den sekundärscitigen Trägergasstrom Wasser bzw. Wasserdampf eingegeben wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß für den Isotopenaustausch eine Temperatur im Temperaturbereich zwischen 100 und 300^c C eingestellt ist.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche I. 2 oder 3. dadurch gekennzeichnet, daß der Triigergasstrom auf der Sekundärseite irn Gege<\simm /um Trägergasstrom aul der Primärseile der Auslauschwand geführt wird.

5. Verfahren nach einem der vorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß auf der Primärseiic und der Sckundärscitc der Aiisiauschwand das gleiche Trägergas verwendet wird.

b. Verfahren nach Anspruch 5. dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des von der Priniärseiic der Austauschwand abströmenden Trägergassi rums abgezweigt und nach Zugabe des für den Isoiopenaustausch geeigneten Stoffes zur .Sekundärscitc der Austauschwand geführi wird.

7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 2 bis 6. dadurch gekennzeichnet, daß der sekundärseilige Trägergassirom nach Zugabe von Wasser oder Wasserdampf noch vor Durchströmen der Sekundärseile der Austauschwand über einen Katalysator geleitet wird, der einen Ionenaustausch zwischen Wasser, Wasserdampf und Wasscrstoffisotopcn beschleunigt, die vom sekundärseitigcn Trägergasstrom mitgeführt werden.

8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator zusätzlich auf der .Sekundärseite der Auslauschwand eingesetzt ist.

9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der sekundärseilige Triigergasstrom vor Zugabt.· lies Stoffes für ilen hoiopcmuiMaiiseh über Meiallnvkl (!c-führi wird.

10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der priinarseitige Trägergasstroni vor und/oder im Hcreieh der Aiistauschwand über einen die Atomisierung der Rcdukiionsproduktc Wasserstoff. Deuterium. Tritium (H... Dj. T... HD. HT) beschleunigenden Katalysator geführt wird.

11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der von der Pripiärscite der Austauschwand abströmende Trägergasstrom nach Oxidation des vom Trägergas

> mitgeführten Wasserstoffs und nach Abscheidung des dabei gebildeten Wassers im Kreislauf zum Eingang der Anreicherungsstufe zurückgeführt wird.

12. Verfahren nach Anspruch 11. dadurch gekennzeichnet, daß das. Trägergas bei Oxidation des vom

ι» Trägergas mitgeführten Wasserstoffs an einer Seite (Primärseite) einer weiteren für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Auslauschwand entlanggeführt wird, auf deren anderer Seite (Sekundärseite) ein für die Oxidation des permeierenden Wasser- * Stoffs geeigneter Stoff vorhanden ist, und daß die auf der Sekundärseite gebildeten Reaktionsprodukte von einem weiteren Trägergasstrom abgeführt werden.

13. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens -'» nach Anspruch I. mit mehreren hintereinander geschatteten Anreicherungssiufen für die Anreicherung von Deuterium und/oder Tritium durch Isotopenaustausch in einem für den Isotopenaustausch von Deuterium und Tritium mit Wasserstoff geeig-

'■> neten Stoff, dadurch gekennzeichnet, daß in jeder Auslauschstufe eine Zuleitung (2a. 2b) für inertes Trägergas. dem Deuterium und/oder Tritium enthaltendes Wasser zugeführt ist. in eine Reduktionskammer (3, 3b) iinündet. der eine Austauscheinrich-

«> lung (6;;. 6b) für den Isotopenaustausch zwischen Deuterium und/oder Tritium und Wasserstoff nachgeschaliet ist. di.; wenigstens zwei von zumindest einer für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Aiisiauschwand (8a. 86,J aus Metall getrennte

>'· Strönuingsräumc (14a. 146. 17a, \7b) aufweist, von denen der an der einen Seile (Primärseite) der Austaiischwand angeordnete Sirömungsraum (14a. \4b) an dei Kedukiionskamnier (3;/. 3b) angeschlossen ist und an seinem Ausgang eine Abgasleitung (20a. 2Oi^ zum Abzug des Trägergases aufweist und in den an . der anderen Seile (Sckundärseiie) der Austauschwand (8a. 86,1 angeordneten Sirömungsraum (17a, 17b/¹ eine Trägergasleiiung (16a. \bb)für einen den Stoff für den Isotopenaustausch gasförmig ent-

■>'< hüllenden Triigergasstrom mündet, und daß am Ausgang des sekiiridärscitigcn Strömungsraumes (17a. 17ö^ eine Gasleitung (16, 34) für den die Reaktionsprodukte abführenden Trägergasstrom angeschlossen ist.

""

14. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Triigergaslcilung (16a, I6i>^ über einen Durchflußrcglcr (22a, 22b)an der Abgasleitung (20a. 2Oi^aHgCSChIoSSCn ist.

15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 13 oder 14. dadurch gekennzeichnet, daß die Abgasleitung (20;/, 20b) in einer Oxidationskammer (7a, Tb), mündet und die Zuleitung (2a, 2b) am Ausgang der Oxidullonskamnicr(7a. Tb)angeschlossen ist.

Ib. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis

"" I¹"». dadurch gekennzeichnet. JaU eine Triigergaslci-UiIi₁Z C»a. *h) mit Durchfliißregler (10a. lOb) in die Zuleitung (2a. 2b) zwischen Reaktionskammer (3;i, 3b)und Austauschcinrichiung(6a. 6^mündet.

17. Vorrichtung nach Anspruch 15. dadurch ge-

"' kcnn/eichnei. daß clic Oxidaiionskamnier (7a. Tb)auf einer Seite (Pnmärseitc) einer für die Permeation von Wasserstoff geeigneten Austauschwand (23 a, 21b) einen Sirömungsrmim (24a. 24b) für den Trä-

gergasstrom aufweist, auf deren anderer Seite (Sekundärseite) in einem Strömungsraum (25a, 25b) für einen Trägergasstrom ein für die Oxidation des permeierenden Wasserstoffs geeigneter Stoff vorhanden ist.

18. Vorrichtung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß im Ströinungsraum (25a, 25b) ein Metalloxid-Beit (263,26OJ vorgesehen ist.