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DE2505201A1 - Supraleiter - Google Patents

Supraleiter

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Publication number
DE2505201A1
DE2505201A1 DE19752505201 DE2505201A DE2505201A1 DE 2505201 A1 DE2505201 A1 DE 2505201A1 DE 19752505201 DE19752505201 DE 19752505201 DE 2505201 A DE2505201 A DE 2505201A DE 2505201 A1 DE2505201 A1 DE 2505201A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
bronze
copper
niobium
wire
tin
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19752505201
Other languages
English (en)
Inventor
Robert N Randall
James Wong
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SUPERCON Inc
Original Assignee
SUPERCON Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US440524A external-priority patent/US3910802A/en
Priority claimed from US05/440,523 external-priority patent/US3930903A/en
Application filed by SUPERCON Inc filed Critical SUPERCON Inc
Publication of DE2505201A1 publication Critical patent/DE2505201A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10NELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10N60/00Superconducting devices
    • H10N60/20Permanent superconducting devices

Landscapes

  • Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
  • Superconductor Devices And Manufacturing Methods Thereof (AREA)

Description

  • Supraleiter Die Erfindung betrifft Supraleiter, und zwar insbesondere Supraleiter vom Typ II, die aus intermetallischen Verbindungen von Beta-Wolfram-Struktur hergestellt sind.
  • Etwa 1955 gaben Matthias und Mitarbeiter in den Beil Laboratorien die Entdeckung von Niobstannid Nb3 Sn und dessen kritischer Temperatur von 18°K bekannt, eine Entdeckung, welche die Erzeugung hoher kritischer Felder und hoher kritischer Ströme versprach.
  • In den 1960-iger Jahren wurden andere Beta-Wolfram-Verbindungen bekanntgegeben, und zwar insbesondere V3Ga und viele ternäre und quaternäre Verbindungen auf der Basis von Nb 3Sn und V3Ga, welche kritische Temperaturen von 15 bis 200 K und darüber etmöglichten.
  • Es wurden große Anstrengungen unternommen, praktisch herstellbare und verwendbare Formen dieser Verbindungen zu erzeugen. In den Jahren 1960 - 1963 wurden von der Superior Tube Corporation und Materials Research Corporation der Beil Laboratories in den Vereinigten Statten von Amerika Nb3Sn-Drähte entwickelt, indem Niob und Zinnpulver oder zerkleinertes Nb 3Sn in Niob-, Monel-oder Kupferrohre gepackt bzw. in diesen Rohren verdichtet wurden, wobei weiterhin die gepackten bzw. verdichteten Rohre zu Drähten gezogen und einer Diffusionserhitzung unterworfen wurden, so daß es zur Ausbildung supraleitfähiger Kerne von Nb 3Sn kam. Etwa zur gleichen Zeit entwickelte die General Electric Company einen mit Zinn beschichteten Niobdraht, der in ähnlicher Weise erhitzt wurde, um eine Nb3Sn-Schicht zu erzeugen; die National Research Corporation entwickelte co-reduzierte, metallurgisch gebundene, Niob-Zinn-Schichtstoffe, welche in ähnlicher Weise zur Erzeugung von Nb3Sn-Schichten erhitzt wurden; die Radio Corporation of America entwickelte ein Beschichtungsverfahren, bei dem Nb3Sn mittels chemischem Dampf abgelagert wurde; und die Union Carbide entwickelte ein Nb3Sn-PlasmasprUhverfahren. Ähnliche Entwicklungen wurden in anderen wichtigen USA-Industrie-, Staats- und Universitätslaboratorien sowie an anderen Stellen durchgeführt und deren Ergebnisse in den USA sowie anderenorts kommerziell angeboten. Folgeentwicklungsarbeiten befaßten sich mit dem Anlöten auf stabilisierende Kupfer schichten und der Verwendung von Bronzequellen der Zinn- oder Galliumkomponenten der Beta-Wolfram-Verbindungen.
  • Jedoch war die Verwendung von Beta-Wolfram-Verbindungen klein im Vergleich mit den Legierungen Nb-Zr, Nb-Ti und Nb-Zr-Ti für niedrige kritische Ströme, und zwar wegen der größeren Stabilität, der einfachen Herstellung und der Duktilität dieser letzteren Legierungen. Ein typisches zusammengesetzes Drahtprodukt, das geflochten oder zu Kabel verarbeitet ist, und das auf den vorerwähnten Legierungen basiert, ist so ausgelegt, daß es im supraleitfähigen Zustand 1000 Ampere unter einem äußeren Feld von 40 Kilogauss leitet, und jeder Draht des geflochtenen Produktes umfaßt etwa 400 im Abstand befindliche Niob-Titan-Fäden in einer stabilisierenden Matrix aus reinem Kupfer.
  • Arbeiten in Großbritannien (siehe US-Patentschrift 3 728 165 von Howlett), in den USA (siehe US-Patentschrift 3 731 374 von Suenaga et al) und in Japan (siehe Applied Physics Letters vom Januar 1974, Furuto et al) befaßten sich mit der Herstellung von Supraleitern des Typs II durch Reaktion von Niob oder Vanadium mit Bronze, die Gallium oder Zinn enthält. Derartige Erzeugnisse wurden als Drähte produziert, welche im Abstand befindliche Fäden von Niob (beispielsweise) in einer Zinnbronzematrix aufweisen, die auf einen schmalen Querschnittsbereich ausgezogen worden ist. Nach dem Ziehen wurde die Oberfläche des Niobs mittels einer Hochtemperaturdiffusion von Zinn von der Bronzematrix in das Niob zu Nb3Sn umgewandelt.
  • Obwohl Materialien der vorerwähnten Art deutlich die Erzeugung von Supraleitern für hohe Felder versprechen, weisen sie eine etwas beschränkte Stabilität und eine beschränkte Kapazität bezüglich des Führens absoluter Ströme auf.
  • Die im letzten Abschnitt erwähnten Veröffentlichungen befassen sich auch mit der Herstellung von Supraleitern des Typs II durch Reaktion von im Abstand voneinander befindlichen Niob-oder Vanadiumfäden in einem Draht mit Gallium oder Zinn, die von einer Bronzematrix des Drahtes zugeführt werden. Obwohl Materialien der vorerwähnten Art die Aussicht auf Supraleiter für hohe Felder eröffnen, weisen sie eine etwas beschränkte Stabilität auf. Aufgrund von Instabilität ist es nicht möglich, daß ihre gesamte, ihnen innewohnende, kritische Stromkapazität ausgenutzt werden kann. In der Fachwelt wurden in beträchtlichem Ausmaß Drähte verwendet, die im Abstand befindliche Fäden aus Niob-Titan-Legierung in einer Matrix aus reinem Kupfer aufwiesen, und zwar trotz der im Vergleich mit Supraleitern von Beta-Wolfram-Verbindung niedrigen kritischen Strömen, die diesen Legierungen bei hohen magnetischen Feldern eigen sind.
  • Mit der Erfindung sollen auf Beta-Wolfram-Verbindung basierende Drähte oder Drahtgeflechte oder Kabelprodukte geschaffen werden, die eine hohe Stabilität besitzen, welche ähnlich derjenigen der oben genannten Legierungsprodukte ist; insbesondere soll die Stabilität genügend groß sein, daß sie eine Realisierung eines größeren Teils der dieser Verbindung innewohnenden Stromleitungs-bzw. -aufnahmekapazität ermöglicht.
  • Weiterhin sollen mit der Erfindung solche auf Beta-Wolfram-Verbindung basierende Produkte zur Verfügung gestellt werden, die genügend duktil sind, so daß sie für die Fabrikation von elektromagnetischen Spulenwicklungen und ähnlichen Drähten oder Drahtgeflechten und Kabeln und die Verwendung in elektromagnetischen Spulenwicklungen und ähnlichen Drähten oder Drahtgeflechten und Kabeln geeignet sind.
  • Weiterhin sollen mit der Erfindung solche auf Beta-Wolfram-Verbindung basierende Produkte geschaffen werden, die eine Diffusionserhitzung von zwei Stunden oder weniger gestatten, und zwar im Einklang mit einer oder mehrerer der vorstehend erstrebten Eigenschaften.
  • Außerdem soll es gemäß der Erfindung möglich sein die Diffusionserhitzung in einem kontinuierlichen Tunnelofen vorzunehmen, um Wärmebehandlungen auszuschalten, die an Chargen von aufgespulten Drähten vorgenommen werden müssen.
  • Schließlich soll mit der Erfindung die praktische Verwendbarkeit von den Hochfeld- und Hochstrom-Eigenschaften der Beta-Wolfram-Verbindungen verfügbar gemacht werden, und zwar zusammen mit der elektrischen Stabilität und den mechanischen Eigenschaften von Legierungsleitern für magnetische Spulen, rotierende elektrische Maschinen, Kraftübertragungen u. dgl.
  • Im Rahmen der vorliegenden Anmeldung umfaßt der Begriff "Draht" sowohl Drähte als auch drahtartige Bänder bzw. Streifen, abgeflachte Drähte u. dgl. Mit dem Begriff ~Widerstandsverhältnis" ist das Verhältnis des bei Raumtemperatur (300° K) gemessenen elektrischen Widerstandes zu dem bei der Temperatur von flüssigem Helium (4,2° K) gemessenem Widerstand gemeint. Unter dem Begriff "metallurgische Bindung" soll eine Metall-zu-Metall-Bindung zwischen Schichten, die im wesentlichen frei von nichtmetallischen Phasen sind, verstanden werden.
  • Mit der Erfindung wird ein Supraleiter zur Verfügung gestellt, und zwar in Form eines supraleitfähigen Vielfadenprodukts, das eine Draht- oder Stabmatrix eines ersten normalleitfähigen Materials aufweist, welche Vielfachfäden besitzt, die durch die gesamte Matrix verteilt sind, wobei die Fäden Hautschichten von supraleitfähiger intermetallischer Verbindung von Beta-Wolfram-Struktur des supraleitfähigen Typs II und einen Kern eines zweiten normalleitfähigen Materials aufweisen, und wobei erfindungsgemäß das eine der beiden normalleitfähigs Materialien eine auf Kupfer basierende Bronze und das andere der beiden normalleitfähigen Materialien reines Kupfes mit einem Widerstandsverhältnis von größer als 100 ist.
  • In der einen Ausführungsform der Erfindung ist das erste normalleitfähige Material das reine Kupfer, während das zweite normalleitfähige Material die Bronze ist; auf diese Ausführungsform sei zunächst näher eingegangen: Mit der vorliegenden Erfindung wird ein Multifadenprodukt geschaffen, in denen die Fäden ringförmige Schichten von Niob (z.B.) aufweisen, die teilweise in Nb3Sn umgewandelt werden, und alles Kupfer, welches das Niob umgibt, ist hochleitfähiges Kupfer, das ein Widerstandsverhältnis von mehr als 100 besitzt, welches dem zusammengesetzen Supraleiter Stabilität verleiht.
  • Dieses Produkt wird in einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung erhalten, wenn Niob und Zinn dazu benutzt werden, den Niobstannid-Supraleiter auszubilden, indem man ein Niobrohr nimmt, das mit einer Zinnbronze gefüllt wird; dieses Rohr wird zusammen mit einer Anzahl von gleichartiger bzw. ähnlicher Rohre in einen Barren eingefügt, der dadurch hergestellt wird, daß man im Abstand längsverlaufende Löcher in einen aus reinem Kupfer bestehenden Block bohrt. Alternativ können derartige Rohre zur Ausbildung eines Barrens mit Kupfer umhüllt und in einer Hülle zusammengepackt werden.
  • Der zusammengesetzte Barren wird dann durch geeignete mechanische Behandlung, wie beispielsweise Strangpressen, Behandeln im Schmiedegesenk, Walzen, Ziehen u. dgl. in seinen Abmessungen herabgesetzt, bis die Dicke der Wand der Niobrohre auf ungefähr 2 bis 5 Mikron vermindert worden ist. Danach wird das Produkt auf eine Temperatur in der Größenordnung von 7500 C erhitzt, und zwar für 0,5 bis 2 Stunden, um das meiste des Zinns innerhalb der Zinnbronze im Inneren des Rohres mit einem Teil oder nahezu allem Material des Niobrohr reagieren zu lassen, jedoch sollte vorzugsweise wenigstens eine 2 bis 4 Mikron starke Niobschicht übrig gelassen werden, damit man eine festigende Verstärkung und einen Schutz des Kupfers vor Verunreinigung erzielt.
  • Das Zinn ist noch nicht ganz verbraucht. Es bleibt genügend Zinn in der Bronze, so daß die Bronze die hohen Widerstandseigenschaften (bei 4,2°K, oder, um es auf andere Weise zu sagen ein niedriges Widerstandsverhältnis) von einer Legierung oder von verunreinigtem Kupfer in stärkerem Maße besitzt als das hohe Widerstandsverhältnis von reinem Kupfer ist. Jedoch behält das reine Kupfer der Matrix seine Charakteristik des hohen Widerstandsverhältnisses durch die gesamte Behandlung bzw. das gesamte Behandlungsverfahren hindurch.
  • Das gleiche Behandlungsverfahren kann dazu angewendet werden, um Supraleiter unter Verwendung von anderen schwerschmelzbaren Metallen auszubilden, beispielsweise unter Verwendung von Vanadium, Molybdän, sowie unter Verwendung von anderen Bronzekernen, beispielsweise Galliumbronze, so daß andere supraleitfähige Verbindungen von Beta-Wolfram-Struktur entstehen.
  • Der nichtreagierte Teil der Schicht schwerschmelzbaren Metalls jedes Fadens ist metallurgisch an die aus supraleitfähiger Verbindung bestehende Schicht gebunden, die ihrerseits an der Grenzschicht zwischen der Schicht aus schwerschmelzbarem Metall und Bronzekern ausgebildet ist; und der vorerwähnte nichtreagierte Teil ist außerdem metallurgisch an die Kupfermatrix gebunden, und zwar im wesentlichen über die gesamte Fadenlänge, und da die Fäden kontinuierlich durch die- gesamte Länge des zusammengesetzen Drahtes verlaufen, erstreckt sich diese metallurgische Verbindung kontinuierlich über die gesamte Drahtlänge. Die Schichten der Fäden aus supraleitfähiger Verbindung sind dann im wesentlichen metallurgisch an die Matrix aus reinem Kupfer gebunden.
  • Dadurch wird erzielt, daß der Draht eine verbesserte Stabilität im Vergleich mit den oben beschriebenen Bronzematrixzusammensetzungen hat, und zwar weist er diese Stabilität in Übereinstimmung mit den Auslegungen für hohen Strom und hohe Feldstärken auf.
  • Der restliche (nicht reagierte) Teil der Schicht aus schwerschmelzbarem Metall bildet eine verfestigende Verstärkung, welche die Verbindungsschicht unter Druck setzt, und zwar unter Bedingungen der Abkühlung auf Kältetemperaturen, und infolgedessen wird dadurch die mechanische Leistungsfähigkeit verbessert.
  • Das schwerschmelzende Metall wird ebenfalls in wünschenswerter Weise zusammengedrückt. Der erschöpfte bzw. ausgebeutete Bronzekern ist im wesentlichen frei von schwächenden Poren bzw. Lunkern oder von Spannungs- bzw. Dehnungskonzentrationsstellen.
  • Es tritt kein Schmelzen und keine Wiederverfestigung des Bronzekerns im Verlauf der Diffusionserhitzungsbehandlung zum Erzeugen der supraleitfähigen Verbindung an der Grenzfläche des Bronzekerns und der Schicht schwerschmelzbarem Metalls jedes Fadens auf.
  • Bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung ist das erste normalleitfähige Material die Bronze, während das zweite normalleitfähige Material das Kupfer ist; auf diese Ausführungsform der Erfindung sei nun näher eingegangen: Durch die Erfindung wird in diesem Fall ein vielfädiges Produkt zur Verfügung gestellt, in dem die Fäden ringförmige Schichten von Niob (z.B.) aufweisen, welche teilweise in Nb3Sn umgewandelt werden, und jeder Faden besitzt einen Kern von Kupfer hoher Leitfähigkeit, das ein Widerstandsverhältnis von größer als 100 besitzt, wodurch dem zusammengesetzten Supraleiter Stabilität verliehen wird. Das wird in einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung dann, wenn Niob und Zinn zur Bildung des Niobstannid-Supraleiters verwendet werden, dadurch erzielt, daß man ein Niobrohr nimmt, welches mit einem Kern aus reinem Kupfer gefüllt ist; dieses Rohr wird zusammen mit einer Anzahl- von ähnlicher bzw. gleichartiger Rohre in einen Barren eingefügt, der dadurch hergestellt wird, daß man in Längsrichtung verlaufende, voneinander im Abstand befindliche Löcher in einen Zinn-Bronze-Block bohrt. Alternativ können solche Rohre mit Bronze umhüllt und zur Ausbildung eines zusammengesetzten Barrens in eine Hülle gepackt werden.
  • Der zusammengesetzte Barren wird dann in seinen Abmessungen durch geeignete mechanische Behandlung, beispielsweise Strangpressen, Behandlung im Schmiedegesenk, Walzen, Ziehen u. dgl., reduziert, bis die Wanddicke des Niobrohres auf ungefähr 2 bis 5 Mikron herabgesetzt worden ist. Danach wird das Produkt auf eine Temperatur in der Größenordnung von 7500 C erhitzt, und zwar für 0,5 bis 2 Stunden, um das meiste des Zinns innerhalb der Bronzematrix mit einem Teil oder nahezu allem Material des Niobrohres reagieren zu lassen, wobei jedoch vorzugsweise wenigstens eine 2 bis 4 Mikron dicke Niobschicht gelassen wird, um eine festigkeitverleihende Verstärkung und einen Schutz des Kupfers gegen Verunreinigung durch Diffundieren des Zinn zu erzielen.
  • Das Zinn wird nicht ganz verbraucht. Es bleibt genügend Zinn in der Bronzematrix, so daß die Bronze die hohen Widerstandseigenschaften (bei 4,2° K, oder um es anders zu sagen, niedriges Widerstandsverhältnis) einer Legierung oder von verunreinigtem Kupfer aufweist, und zwar mehr als das hohe Widerstandsverhältnis von reinem Kupfer. Jedoch behält der Kern aus reinem Kupfer in jedem Faden seine Eigenschaft hohen Widerstandsverhältnisses während der gesamten Behandlung. Die restliche Bronzematrix hohen Widerstandes ergibt eine Stabilisierung, und zwar insbesondere unter Bedingungen eines Impulsstrombetriebs.
  • Die gleiche Behandlung kann zur Ausbildung von Supraleitern unter Verwendung anderer schwerschmelzender Metalle, beispiels weise Vanadium, Molybdän, u.a. Bronzematrizen, beispielsweise Galliumbronze, angewandt werden, um andere supraleitfähige Verbindungen von Beta-Wolfram-Struktur zu erhalten.
  • Der nichtreagierte Teil der Schicht aus schwerschmelzendem Metall jedes Fadens ist metallurgisch an die Schicht aus supraleitfähiger Verbindung gebunden, welche ihrerseits an der Übergangs stelle zwischen der Schicht aus schwerschmelzbarem Metall und der Bronzematrix ausgebildet ist, und sie ist außerdem metallurgisch an den Kupferkern gebunden, und zwar im wesentlichen über die gesamte Fadenlänge hinweg, und da die Faden kontinuierlich über die gesamte Länge des zusammengesetzten Drahtes verlaufen, erstreckt sich diese metallurgische Bindung kontinuierlich über die gesamte Drahtlänge hinweg. Die Schichten supraleitfähiger Verbindung der Fäden sind dann ihrem Wesen nach metallurgisch an ihre jeweiligen Kerne aus reinem Kupfer gebunden. Das verleiht dem Draht eine erhöhte Stabilität im Vergleich mit den oben beschriebenen Zusammensetzungen, und diese Stabilität erhält der Draht in Übereinstimmung mit seiner Auslegung für hohen Strom und hohe Feldstärke.
  • Der restliche (nichtreagierte) Teil der Schicht von schwerschmelzbarem Metall ergibt eine verfestigende Verstärkung, die unter Druck gelangt, wenn Bedingungen der Abkühlung auf Kältetemperaturen zum Zwecke des Erzielens einer Supraleitfähigkeit der Verbindungsschicht hergestellt werden, eine komprimierende Belastung wird auch in der Nb 3Sn-Schicht hervorgerufen.
  • Es ist ein weiteres Merkmal der Erfindung, daß im Falle des Bruches der Niobrohrwände von irgendwelche statistisch verteilten oder zufälligen Fäden während des Arbeitns die Zinnverunreinigung auf die Kupferkerne nur dieser Fäden beschränkt ist und nicht andere Fäden beeinflußt.
  • Für die beiden vorstehend beschriebenen Ausführungsformen der Erfindung gilt gemeinsam folgendes: Der als Endprodukt erhaltene Leiter kombiniert die Vorteile hoher Feldstärke und hoher kritischer Temperatur der Beta-Wolfram-Verbindungen mit der Stabilität der Legierungsleiter.
  • Der Leiter der Erfindung kann insbesondere benutzt werden bei der Produktion von Magneten für die Plasmaforschung bei Feldern oberhalb von 10 Tesla, für Generatoren zur Erzeugung großer Wechselströme, für die induktive Energiespeicherung, für Magnete von Teilchenbeschleunigern und Blasenkammern, für NMR-Geräte, und für homopolare Motoren, sowie als Leiter für die Leistungsübertragung und in anderen Einrichtungen, bei denen eine oder mehrere der Vorteile hoher Feldstärke, hohen Stromes oder Betrieb bei höherer Temperatur im Vergleich mit Einrichtungen gleicher Art des Standes der Technik ausgenutzt werden soll.
  • Die Erfindung wird nachstehend anhand einiger in den Figuren der Zeichnung im Prinzip veranschaulichter, besonders bevorzugter Ausführungsbeispiele näher erläutert; es zeigen: Fig. 1 eine Querschnittsansicht einer Mehrschichtstange, die in eine Packung gemäß einem der Ausführungsbeispiele der Erfindung gebracht werden kann, Fig. 2 eine Querschnittsansicht einer gepackten Matrix, welche mehrere Stangen gemäß der Fig. 1 aufweist; Fig. 3 eine Querschnittsansicht eines zusammengesetzten Drahtproduktes, das aus der Packung nach Fig. 2 erzeugt worden ist; und Fig. 4 eine Kurvendarstellung, welche die Strom-Feld-Leistungsfähigkeit des zusammengesetzten Drahtprodukts der Fig. 3 und von zusammengesetzten Drahtprodukten nach dem Stande der Technik veranschaulicht.
  • Die nun folgende Beschreibung besteht aus zwei Hauptteilen, von denen sich der erste auf dasjenige Ausführungsbeispiel bezieht, bei welchem die Matrix aus reinem Kupfer besteht und der Kern der Fäden aus Bronze, während sich der zweite Teil auf dasjenige Ausführungsbeispiel der Erfindung bezieht, bei dem die Matrix aus Bronze besteht und der Kern der Fäden aus reinem Kupfer.
  • In jedem der beiden Beschreibungsteile wird auf die Zeichnung Bezug genommen, wobei die an sich schematisch dargestellten Figuren der Zeichnung einmal zur Erläuterung des einen und dann zur Erläuterung des anderen dieser beiden Ausführungsbeispiele dienen, also die Bezugszeichen jeweils zwar innerhalb der einzelnen Ausführungsbeipiele gleiche Bedeutung haben, sich jedoch von Ausführungsbeispiel zu Ausführungsbeispiel unterscheiden.
  • Zunächst wird das Ausführungsbeispiel erläutert, bei welchem die Matrix aus reinem Kupfer und der Kern der Fäden aus Bronze besteht: Es sei zunächst auf Fig. 1 Bezug genommen, die eine Querschnittsansicht eines Mehrschichtstabes zum Packen in ein Kupferrohr zeigt, und zwar stellt dieser Mehrschichtstab eine zusammengefügte Komponente dar, die dazu benutzt werden kann, das erfindungsgemäße Verfahren durchzuführen. Diese Komponente 10 weist ein nahtloses Rohr oder einen mit einer zentralen Bohrung bzw. Ausnehmung versehenen Stab von schwerschmelzbarem Metall 12 auf, das bzw. der einen Kern 14 von Zinnbronze oder Galliumbronze umschließt; das schwerschmelzbare Metall ist aus der Gruppe ausgewählt, die Niob, Vanadium und deren herstell- bzw.
  • verarbeitbare Legierungen umfaßt, und zwar einschließlich folgender Legierungen: Niob-0,5 bis s0 Gewchtsprozent Zirkon; Niob-1bis 30 Gewichtsprozent Tantal; Niob--ibt i0Gewichtsprozent Molybdän; Vanadium-Chrom, Vanadium-Titan. Ternäre oder quaternäre Legierungen können auch nstelle der elementaren oder binären Legierungsformen von #anadium Ueli Niob verwendet wer den.
  • Das schwers chmel zbare Metall kann schwerschmelzbare Elemente oder Legierungen enthalten, beispielsweise #Tb-Ta, S Zr, Nb-Ti, und/oder das schwerschmelzbare Metall kann durch legierende Zusätze modifiziert werden. Niob-1 Gewichtsprozent Zr ist ein bevorzugtes schwersciimelzbares Metall hoher Festigkeit.
  • Die Bronze kann durch Zufügung von solchen Elementen wie Germanium, Aluminium oder Silizium zur Erzeugung einer vorteilhaften ternären Verbindung vom Typ II aufgrurld nachfolgender Diffusionserhitzungsbehandlung modfiziert werden. Die Zinnbronze kann mit Umhüllungen von Niob oder Nioblegierung verwendet werden, und die Galliumbronze kann mit Umhüllungen von Vanadium oder Vanadiumlegierung zur Erzeugung von Vanadiumgallium (V3Ga) verwendet werden.
  • Die Komponente besitzt weiterhin eine äußere Umhüllung 16 von Kupfer hoher Leitfähigkeit, wie es beispielsweise die insbesondere in den USA gehandelte OFHC-Sorte ist. Die Komponente wird vorzugsweise hergestellt mittels vorheriger Zus ammenfügungen großer Abmessungen, bei denen beispielsweise das Rohr 16 einen äußeren Durchmesser von 12,7 bis 304,8 mm und einen inneren Durchmesser von 10,922 bis 292,1 mm besitzt, und bei denen weiterhin das Rohr 12 einen äußeren Durchmesser von 10,922 bis 292,1 mm und einen inneren Durchmesser von 8,89 bis 228,6 m.m hat, und be denen ferner der Durchmesser des Kerns 14 8 bis 228,6 mm £tragt, wobei kein Abstand bzw. Zwischenraum zwischen den einzelnen aufeinanderfolgenden Teilen vornanden ist, was man durch übliche bekannte Techniken erreIchen kann, wie beispielsweisw durch Einsenken oder Schrumpfpassungt Der auf diese Weise zusammengefügte Barren wird stranggepreßt oder im Schmiedegesenk behandelt, derart, daß man eine lange Stange von einem äußeren Durchmesser von 1,5875 bis 19,05 mm erhält (alle Schichten weisen eine proportionale Verminderung auf, und zwar auf einer Flächenbasis, welche dem Flächenherabsetzungsverhältnis von Barren zu Stange entspricht. Die Stange wird in Logen vG# 15,24 cm bis 60,96 cm geschnitten.
  • Es sei nun auf Fig. 2 Bezug genommen, in der eine Mehrzahl von Stangenlängen 10A gezeigt ist, die in der oben in Verbindung mit Fig. 1 beschriebenen Weise erzeugt worden sind; diese Stangenlängen sind in einen Extrusionsbarren 20A von Kupferlegierung in rohrförmiger Form gepackt, der wegen seiner Fabrikationsverträglichkeit mit dem schwerschmelzbaren Metall gewählt worden ist. Zusätzliche Drähte 22A aus Kupfer hoher Leitfähigkeit, beispielsweise aus dem Kupfer der Sorte OFHC, können in die Zwischenräume der Packung eingefügt bzw. eingeschlossen werden. Der äußere Durchmesser des rohrförmigen Barrens 20A beträgt 50,8 mm bis 30,48 cm, und der innere Durchmesser ist 90 bis 95 % von diesem Wert.
  • Die Komponenten 10A weisen Schichten 14A, 12A, 16A auf, welche den ursprünglichen Schichten 14 bzw. 12 bzw. 16 entsprechen.
  • Von 6 bis 30 000 Stablängen 10A sind in einen Barren 20A gepackt. Der Barren besitzt ein nasenförmiges vorderes Ende und ist an seinem äußeren Ende mit einer Kappe versehen, wie es in der Strangpreßtechnik praktisch üblich ist. Dieser Barren wird stranggepreßt, und zwar mit einem Flächenreduzierungsverhältnis von 10 bis 100-fach bei einer Temperatur von 500 bis 6500 C, wobei die Strangpreßkraft von 180 bis 12000 t und die Geschwindigkeit von 2,54 bis 10,16 m pro Minute beträgt; dann erfolgt eine Abschreckung; und weiterhin wird der Barren dann durch Behandlung im Schmiedegesenk und durch Ziehen bearbeitet. Im Verlauf der Behandlung im Schmiedegesenk oder des Ziehens kann als Gegenmaßnahme zur Bearbeitungshärtung eine Zwischenwärmebehandlung bei 500 bis 650°C während einer halben bis einer Stunde an dem zusammengesetzten Produkt erfolgen.
  • Derartige Anlaß- bzw. Entspannungsbehandlungen werden vorzugsweise nach jeder Reduzierung der Fläche um 50 % vorgenommen.
  • Nachdem das Produkt die endgültige Drahtform erreicht hat, wird das Drahterzeugnis verdrillt, und zwar mit einer Rate von 0,1 bis 15 Schlägen bzw. Verdrillungen pro 2,54 cm Lauflänge, und dann wird das Produkt einer Endwärmebehandlung bei 700 bis 7500 C während einer halben Stunde bis 100 Stunden zum Zwecke der Diffusionsreaktion der Schichten 12A und 14A unterworfen.
  • Das erhaltene Verbunddrahtprodukt, wie es in Fig. 3 veranschaulicht ist, ist typischerweise von ungefähr 0,254 mm Durchmesser, weist eine Anordnung von in Abstand befindlichen Fäden 1OB in einer Kupfermatrix 16B auf, die von einer äußeren Kupferlegierungsschicht 20B umschlossen ist. Jeder Faden besitzt eine Schicht 12B aus schwerschmelzbarem Metall, die typischerweise einen äußeren Durchmesser von 8 Mikron und einen inneren Durchmesser von 5 Mikron aufweist, sowie eine Schicht 18B aus supraleitfähiger Verbindung, die eine radiale Dicke von bis zu 2 Mikron besitzt, so daß sie 10 bis 50 Volumenprozent des Fadens einnimmt, und schließlich weist jeder Faden einen Restkern 14B von 2 bis 4 Mikron Durchmesser auf.
  • Das Drahtziehen kann bei größeren Abmessungen als 0,254 mm gestoppt werden, beispielsweise bei 6,35 mm zum Quadrat oder 6,35 mm Durchmesser, und die Schichtabmessungen des sich ergebenden Fadens bzw. der sich ergebenden Fadenkomponente sind entsprechend größer als diejenigen des oben beschriebenen Produkts von 0,254 mm Durchmesser. Bei kleineren Abmessungen mit einem Drahtdurchmesser von 0,254 bis 0,508 mm ist das Zinn im Bronzekern (wie 13 Gewichtsprozent desselben) funktionell nach einer kurzen Zeit der Diffusionserhitzungsbehandlung in der Größenordnung von einer viertel bis einer Stunde erschöpft.
  • Bei größeren Abmessungen ist genug Zinn in den Bronzekernen der Fäden, so daß man zusätzliches Nb3Sn erhält, und zwar über längere Erhitzungszeiten in der Größenordnung von 30 bis 60 Stunden.
  • Der Draht kann unter teilweisem oder vollständigem Verbrauch des Niobs oder eines anderen schwerschmelzbaren Metalls in der Schicht aus Niob oder schwerschmelzbarem Metall jedes Fadens hergestellt werden. Ein teilweiser Verbrauch ist zu bevorzugen, damit man eine Restschicht aus schwerschmelzbarem Metall erhält, die eine Barriere gegen Verunreinigung und eine die Festigkeit erhöhende Verstärkung bildet. Selbst wenn die strukturelle Integrität der Schichten aus schwerschmelzbarem Metall in zufälligen bzw. einzelnen Fäden gebrochen wird, ist die Zinnverunreinigung auf lokale Bereiche beschränkt, und zwar wegen der Erschöpfung des Zinnvorrates, der von einem kleinen Bronzekern desjenigen Fadens aufgebracht worden ist, welcher die gebrochene Schicht aus schwerschmelzbarem Metall aufweist, sowie durch die bevorzugte Anziehung des Zinns durch Niob.
  • Die Kurvendarstellung der Fig. 4 zeigt kr tische Ströme, die gegen ein äußeres Feld aufgetragen sind, wobei zwei Drähte (Kurven A und B), welche in Übereinstimmung mit dem oben beschriebenen Verfahren erzeugt worden sind, bei 4,2° K untersucht wurden, und außerdem sind Daten für zwei Drähte (Kurven C und B) eingetragen, die vom United Kingdom Atomic Energy Research Establishment (UKAERE) veröffentlicht bzw. genannt worden sind; diese letztere Organisation ist Inhaberin des eingangs genannten USA-Patents 3 728 165 von Howlett, und die letzteren beiden Drähte sind offensichtlich in Übereinstimmung mit dem Verfahren dieser letzteren Patentschrift erzeugt rforo den. Die Drähte der jeweiligen Datenkurven haben die folgenden Parameter: Draht Draht- Anzahl Volumen- Zeitdauer Temperatur durch- der % an rei- der Dif- der Difmesser Fäden nem Kupfer fusions- fusionsin der erhitzungs- erhitzungs-Matrix behandlung behandlung A l,7272 mm 400 50 56 60 Std. 750 C B 0,3048 mm 400 50 % 30 Std. 7500 C C 0,1524 mm 343 nichts 50-lOO Std. 600-800° C D O,254 mm 1369 nichts 50-lOO Std. 600-800° C Ein scharffierter Bereich von Kurven E bezieht sich auf kommerziell erhältliche stabile Verbunddrähte der Sorte VSF von 0,2032 sowie 0,2794 und 0,4064 mm Durchmesser, die 400 Niob-Titan-Mengenvolumenverhältnisse von 1 : 1 enthalten.
  • Die Verbunddrähte, welche von den Kurven A bis D charakterisiert werden, ergeben alle eine Betriebsfähigkeit bei höheren Feldern als die Drähte von E. Die Drähte der Kurven A und B haben dynamische elektrische Stabilität Xled mechanische Eigenschaften, welche stärker denjenigen der Drahte der Kurve E angenähert sind als es bei den Drähten der Kurven C und D der Fall ist.
  • Ein Bericht, der von UKAERE herausgegeben wurde, stellt fest, daß die dynamische Stabilität der Drähte der Kurven C und D u. dgl. dadurch verbessert werden könnte, daß man zusätzlich reines Kupfer auf oder in die Matrix aufbringt bzw. einfügt, beispielsweise dadurch, daß reine Kupferfäden, welche mittels eines eine Diffusionsbarriere bildenden Materials umhüllt sind, in der Matrix in der Nähe der supraleitfähigen Fäden anordnet. Jedoch würde eine wesentliche Verbesserung der dynamischen Stabilität durch dieses Verfahren eine oder mehrere der folgen Nachteile nach sich ziehen: Erhöhte Anzahl von eingebrachten Fäden, vergroßerter Querschnittsbereich oder reduziertes Bronzereservoir (und infolgedessen reduziertes Reservoir von Zinn oder Gallium) für die Herstellung der supraleitfähigen Verbindung. Jede der letzteren Folgen könnte eine Herabsetzung des kritischen Stroms als Preis für verbesserte Stabilisierung nach sich ziehen.
  • Die Diffusionserhitzungsbehandlung bei der vorliegenden Erfindung kann dadurch erfolgen, daß man den auf Spulen aufgewickelten gezogenen Draht in einem Ofen chargenweise erhitzt oder dadurch, daß man den Draht durch einen rohrförmigen Ofen hindurchlaufen läßt. Es wurde festgestellt, daß Fäden mit weniger als 10 Mikron Durchmesser, die einen Bronzekern mit 4 bis 7 Mikron Durchmesser enthalten, in etwa 15 Minuten bei 700 bis 8000 C wärmebehandelt werden können, wenn man eine ausreichene Diffusion und Reaktion für die Zwecke der vorliegenden Erfindung erzielen will.
  • Nunmehr wird die eingangs der Figurenbeschreibung genannte zweite Ausführungsform der Erfindung näher erläutert, bei welcher die Matrix aus Bronze besteht, während der Kern der Fäden reines Kupfer ist, wozu auf die Fig. 1 bis 3 der Zeichnung Bezug genommen wird: Zunächst sei näher auf Fig. 1 eingegangen, die eine Querschnittsansicht einer zusammengefügten Komponente veranschaulicht, welche zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendet wird. Die Komponente 10 weist ein nahtloses Rohr oder eine mit einer zentralen Bohrung bzw. Ausnehmung versehene Stange aus schwerschmelzbarem Metall 12 auf,das bzw. die einen Kern 14 von reinem Kupfer umschließt. Das schwerschmelzbare Metall ist aus der Gruppe ausgewählt, welche Niob und Vanadium sowie deren herstell- bzw. verarbeitbare Legierungen umfaßt, und zwar insbesondere folgende Legierungen: Niob-0,15 bis 5,0 Gewichtsprozent Zirkon; Niob-1bB30Gewichtsprozent Tantal; Niob-Ibis 10 Gewichtsprozent Molybdän; Vanadium-Chrom, Vanadium-Titan. Ternäre oder quaternäre Legierungen können ebenfalls anstelle der elementaren oder binären Legierungsformen von Vanadium und Niob verwendet werden. Niob-1 Gewichtsprozent Zr ist ein bevorzugtes schwerschmelzbares Metall hoher Festigkeit.
  • Die Komponente besitzt ferner eines äußeres Rohr 16 aus einer Zinnbronze. Die Bronze kann durch Zufügung von solchen Elementen wie Germanium, Aluminium oder Silizium modifiziert werden, was aufgrund nachfolgender Diffusionserhitzungsbehandlung zur Erzeugung einer vorteilhaften ternären Verbindung vom Typ II führt. Die Zinnbronze kann mit Umhüllungen aus Niob oder Nioblegierung verwendet werden, und die Galliumbronze kann mit Umhüllungen von Vanadium oder Vanadiumlegierungen verwendet werden.
  • Die Komponente wird vorzugsweise durch Vorzusammenfügungen in größeren Abmessungen hergestellt, bei denen beispielsweise das Rohr 16 einen äußeren Durchmesser von 12,7 mm bis 30,48 cm besitzt, während das Rohr 12 einen äußeren Durchmesser von 10,922 mm bis 29,21 cm und der Kern 14 einen Durchmesser von 8,89 mm bis 22,86 cm aufweist, wobei keine Zwischenräume zwischen den einzelnen aufeinanderfolgenden Komponenten vorhanden sind, was durch eine übliche Technik erreicht werden kann, wie beispielsweise durch Einsenkung oder Schrumpfpassung. Der auf diese Weise zusammengefügte Barren kann einer Strangpressung oder einer Behandlung im Schmiedegesenk unterworfen werden, derart, daß man eine lange Stange mit einem äußeren Durchmesser von 1,5875 mm bis 19,05 mm erhält (alle Schichten weisen eine proportionale Reduktion auf einer Flächenbasis auf, welche dem Flächenverhältnis des Barrens zur Stange entspricht). Die Stange wird in Längen von 15,24 cm bis 60,96 cm geschnitten.
  • Es sei nun auf Fig. 2 Bezug genommen, wonach eine Mehrzahl von Stangenlängen 1OA, die in der Weise ausgebildet worden sind, wie sie in Verbindung mit Fig. 1 beschrieben wurde, in einen Kupferlegierungs-Extrusionsbarren 20A von Rohrform gepackt sind, der wegen seiner fabrikatorischen Verträglichkeit mit dem schwerschmelzbaren Metall gewählt worden ist. Zusätzliche Drähte 22A aus reinem Kupfer oder aus Bronze können in den Zwischenräumen der Packung angeordnet sein. Der äußere Durchmesser des rohrförmigen Barrens 20A kann 5,08 bis 30,48 cm betragen, und der innere Durchmesser ist 90 bis 95 56 dieses Wertes.
  • Die Komponenten 10A weisen Schichten 14A, 12A, 16A auf, welche den ursprünglichen Schichten 14 bzw. 12 bzw. 16 entsprechen.
  • In den Barren 20A sind 6 bis 30 000 der Stablängen 1OA gepackt.
  • Der Barren besitzt ein nasenförmiges vorderes Ende und ist an seinem rückwärtigen Ende in Übereinstimmung mit der üblichen Strangpreßpraxis mit einer Kappe versehen. Er wird unter einem Flächenreduktionsverhältnis vom 10 bis 100-fachen bei einer Temperatur von 500 bis 6500 C stranggepreßt, wobei die Strangpreßkraft 180 bis 12 000 t und die Geschwindigkeit 2,54 bis 10,16 m pro Minute beträgt; der Barren wird dann abgeschreckt und weiter durch Behandlung im Sehmiedegesenk und durch Ziehen bearbeitet. Im Verlauf der Behandlung im Schmiedegesenk oder des Ziehens kann eine Zwischenwärmebehandlung während einer halben bis einer Stunde bei einer Temperatur.von 500 bis 6500 C an dem Verbundprodukt als Gegenmaßnahme zur Bearbeitungshärtung durchgeführt werden. Derartige Anlaß- oder Entspannungsbehandlungen werden vorzugsweise nach jeder Flächenreduzierung um 50 56 vorgenommen.
  • Nachdem das Produkt die endgültige Drahtabmessung erreicht hat, wird das Drahterzeugnis verdrillt, und zwar mit einer Rate von 0,1 bis 15 Schlägen bzw. Verdrillungen pro 2,54 cm laufender Länge, und dann wird das Produkt einer Endwärmebehandlung bei 700 bis 7500 C während einer halben Stunde bis 100 Stunden unterworfen, und zwar zum Zwecke der Diffusionsreaktion des Niobs mit dem Zinn aus der Bronzematrix.
  • Das erhaltene Verbunddrahtprodukt, das in Fig. 3 dargestellt ist und typischerweise einen Durchmesser von etwa 0,254 mm besitzt, weist eine Anordnung von im Abstand befindlichen Fäden 1OB in einer Bronzematrix 16B auf, die durch eine äußere Kupferlegierungsschicht 20B umschlossen ist. Jeder Faden besitzt eine äußere Schicht 18B von supraleitfähiger Verbindung, die eine radiale Dicke von O bis 2 Mikron besitzt und typischerweise einen äußeren Durchmesser von 8 bis 10 Mikron hat, sowie eine Restschicht 12B aus schwerschmelzbarem Metall, die einen inneren Durchmesser von 4 - 5 Mikron besitzt und einen Kupf erkern 143 umschließt.
  • Das Drahtziehen kann bei größeren Abmessungen als 0,254 mm gestoppt werden, beispielsweise bei Abmessungen von 6,35 mm ins Quadrat oder von 6,35 mm Durchmesser,und die Abmessungen des sich ergebenden Fadens sowie der Schichten der Fadenkomponente sind entsprechend größer als diejenigen des oben beschriebenen Drahtprodukts mit einem Druchmesser von 0,254 mm.
  • Der Draht kann so hergestellt werden, daß das Niob oder das andere schwerschmelzbare Metall der Schicht aus Niob oder anderem schwerschmelzbarem Metall jedes Fadens vollständig oder teilweise verbraucht wird. Jedoch ist ein teilweiser Verbrauch zu bevorzugen, da man dann eine Restschicht aus schwerschmelzbarem Metall erhält, die eine Verunreinigungsbarriere und eine festigkeitserhöhende Verstärkung bildet. Selbst wenn die strukturelle Integrität der Schichten aus schwerschmelzbarem Metall in zufälligen bzw. einzelnen Fäden gebrochen wird, dann ist die Zinnverunreinigung auf lokale Bereiche begrenzt, weil die Kupferkerne der anderen Fäden durch ihre jeweiligen Nb3Sn/Nb-Umhüllungen geschützt werden.
  • Zusammengefaßt betrifft die Erfindung in ihrer einen Ausführungsform einen stabilen für hohe Felder und hohe Ströme geeigneten Leiter, der dadurch erzeugt wird, daß man eine Mehrzahl von Mehrschichtstangen mit einem Bronzekern und einer inneren Niob-oder Vanadiumumhüllung sowie einer äußeren Kupferumhüllung in ein Rohr aus reinem Kupfer oder eine andere Anordnung bzw. Vorrichtung zur Ausbildung einer Matrix aus reinem Kupfer packt, daß man das gepackte Rohr abdichtet, daß man das gepackte Rohr zu einem Draht verarbeitet, und daß man eine Diffusionswärmebehandlung vornimmt, um eine supraleitfähige intermetallische Verbindung des Typs II von Beta-Wolfram-Struktur als Schicht innerhalb jedes der vielen Fäden, welche von den Stangen entstanden sind, erhält. Die Schicht der Verbindung von Beta-Wolfram-Struktur kann in weniger als 2 Stunden der Diffusionswärmebehandlung in einer Dicke von 0,2 bis 2 Mikron ausgebildet werden.
  • In einer anderen Ausführungsform betrifft die Erfindung zusammengefaßt einen stabilen, für hohe Felder und hohe Ströme geeigneten Verbunddraht, der eine Vielzahl von Fäden in einer erschöpften Bronzematrix aufweist, wobei jeder Faden eine supraleitfähige intermetallische Verbundschicht des Typs II von Beta-Wolfram-St;ruktur besitzt, die einen stabilisierenden Kupferkern umhüllt und metallurgisch an diesen gebunden ist, und zwar entweder direkt oder über eine Zwischenschicht von schwerschmelzbarem Metall.

Claims (7)

Patentansprüche
1. Supraleitendes Vielfadenprodukt, das eine Draht- oder Stabmatrix von einem ersten normalleitfähigen Material aufweist, welche eine Vielzahl von Fäden enthält, die überall in der Matrix verteilt sind, wobei die Fäden Hautschichten einer supraleitfähigen intermetallischen Verbindung des Typs II von Beta-Wolfram-Struktur und einen Kern eines zweiten normalleitfähigen Materials besitzen, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das eine der beiden normalleitfähigen Materialien eine auf Kupfer basierende Bronze und das andere der beiden normalleitfähigen Materialien reines Kupfer mit einem Widerstandsverhältnis größer als 100 ist.
2. Supraleitfähiges Produkt nach Anspruch l, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das erste normalleitfähige Material das reine Kupfer und das zweite normalleitfähige Material die Bronze ist.
3. Supraleitfähiges Produkt nach Anspruch l, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das erste normalleitfähige Material die Bronze und das zweite normalleitfähige Material das Kupfer ist.
4. Supraleitfähiges Produkt nach Anspruch 2 oder 3, d a -d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die intermetallische Verbindung Niobstannid und die Bronze eine Kupf er-Zinn-Bronze ist.
5. Supraleitfähiges Produkt nach Anspruch 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Fäden eine Niobschicht aufweisen, die metallurgisch an das Niobstannid gebunden ist.
6. Supraleitfähiges Produkt nach Anspruch 2 oder 3, d a -d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die intermetallische Verbindung Vanadiumgallium und die Bronze eine Kupfer-Gallium-Bronze ist.
7. Supraleitfähiges Produkt nach Anspruch 6 d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Fäden eine Vanadiumschicht aufweisen, die metallurgisch an das Vanadiumgallium gebunden ist.
Leerse ite
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EP0782752A1 (de) * 1994-06-23 1997-07-09 Igc/Advanced Superconductors, Inc. Supraleiter mit hohemkupfer volumen und dessen herstellungsmethode

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