DE19611332A1 - Process for conditioning waste gas - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Konditionie rung von Abgasen gemäß dem Gattungsbegriff des Anspruchs 1.The invention relates to a method for conditioning tion of exhaust gases according to the preamble of claim 1.
Ein Verfahren dieser Gattung ist beispielsweise aus der DE-PS 44 10 213 bekannt.A method of this type is for example from DE-PS 44 10 213 known.
Für die Entstaubung von Abgasen werden neben Schlauchfiltern hauptsächlich elektrostatische Filter verwendet. Die Abschei deleistung dieser Elektrofilter ist u. a. von der Zusammenset zung der Flugasche abhängig. Bei Flugasche mit geringer elek trischer Leitfähigkeit (spezifischer elektrischer Widerstand < 10¹¹ Ohm cm) nimmt die Abscheideleistung drastisch ab. Der Grund für diese Abnahme der Abscheideleistung liegt darin, daß die auf den Abscheideelektroden im Filter abgeschiedene Staubschicht (Filterkuchen) ein Hindernis für den zwischen Sprüh- und Abscheideelektroden fließenden Strom darstellt. Die Staubschicht wird dann so dick und hat einen derart hohen elektrischen Widerstand, daß an ihr ein merklicher Anteil der Spannung abfällt, so daß Spannungsüberschläge im Filterkuchen auftreten. Diese Spannungsüberschläge führen zu Gasentladungen an den Abscheideelektroden, ein Effekt, der in der Literatur mit Rücksprühen (engl. back corona oder back ionization) be zeichnet wird. Die Folge dieser (unerwünschten) Entladungen ist, daß Ionen mit entgegengesetzter Polarität freigesetzt werden, die sich in Richtung der Sprühelektroden bewegen und die Ladung der entgegenkommenden Staubpartikel erniedrigen. Ein weiterer unerwünschter Effekt ist darin zu sehen, daß durch das Rücksprühen bereits abgeschiedene Staubpartikel aus dem Filterkuchen herausgeschleudert werden.For the dedusting of exhaust gases, in addition to bag filters mainly used electrostatic filters. The disgust The performance of these electrostatic filters is u. a. from the assembly dependent on the fly ash. For fly ash with low elec electrical conductivity (specific electrical resistance <10 11 ohm cm) the separation performance decreases drastically. Of the The reason for this decrease in separation performance is that the deposited on the separating electrodes in the filter Dust layer (filter cake) an obstacle to the between Spray and deposition electrodes represents flowing current. The The layer of dust then becomes so thick and so high electrical resistance that a noticeable portion of the Voltage drops so that voltage flashovers in the filter cake occur. These flashovers lead to gas discharges on the deposition electrodes, an effect that in the literature with back spraying (back corona or back ionization) is drawn. The consequence of these (undesirable) discharges is that ions of opposite polarity are released moving towards the spray electrodes and lower the charge of the oncoming dust particles. Another undesirable effect is the fact that already separated dust particles from the back spray be thrown out of the filter cake.
Die geschilderten Vorgänge treten insbesondere bei der Abgas reinigung von kohlebefeuerten Kraftwerken auf, in denen Kohle mit niedrigem Schwefelgehalt verbrannt wird.The processes described occur particularly in the exhaust gas cleaning of coal-fired power plants in which coal is burned with a low sulfur content.
Um die Abscheideleistung der Abgasreinigungsanlage derartiger Kraftwerke zu erhöhen, wird seit langem dem Abgas vor dem Elektrofilter Wasserdampf, Schwefeltrioxid oder Ammoniak zuge setzt. Diese Zusätze - in vergleichsweise geringer Dosierung zugesetzt - erhöhen die elektrische Leitfähigkeit der Flug asche um eine oder mehrere Größenordnungen, haben jedoch den Nachteil, daß aufwendige Zusatzeinrichtungen zur Lagerung, Aufbereitung und Einbringen des Zusatzes in das Abgas vor dem Elektrofilter notwendig sind. So wird z. B. in dem Konferenzbe richt von William G. Hankins und Ray E. George "A Novel, En ergy-efficient SO₃ Flue Gas Conditioning Process", 10th Parti culate Control Symposium, Washington D.D., April 5-8, 1993, Session B4 (Ash Properties and Particulate Collector Perfor mance) zunächst elementarer Schwefel zu Schwefeldioxid ver brannt und anschließend in einem Katalysator in Schwefeltrio xid umgewandelt, wobei komplizierte Randbedingungen eingehal ten werden müssen. Hinzu kommt, daß an einigen Standorten die Konditionierung durch Zusatz von Chemikalien nicht erwünscht oder gar durch gesetzliche Vorschriften nicht gestattet ist.To the separation performance of the emission control system of such Increasing power plants has long been the exhaust gas before Electrofilter water vapor, sulfur trioxide or ammonia added puts. These additives - in a comparatively low dosage added - increase the electrical conductivity of the flight ash by one or more orders of magnitude, but have that Disadvantage that complex additional devices for storage, Preparation and introduction of the additive into the exhaust gas before Electrostatic precipitators are necessary. So z. B. in the conference room directed by William G. Hankins and Ray E. George "A Novel, En ergy-efficient SO₃ Flue Gas Conditioning Process ", 10th party culate Control Symposium, Washington D.D., April 5-8, 1993, Session B4 (Ash Properties and Particulate Collector Perfor mance) first elemental sulfur to sulfur dioxide ver burns and then in a catalyst in sulfur trio xid converted, complied with complicated boundary conditions need to be. In addition, the Conditioning by adding chemicals is not desirable or is not permitted by law.
Bei einem anderen aus der US-A-5,011,516 bekannten Verfahren wird vor dem elektrostatischen Filter ein Teil des Schwefel dioxid enthaltenden heißen Abgasstroms katalytisch in Schwe feltrioxid umgewandelt und der so behandelte Teilstrom wieder in den Gashauptstrom eingedüst, der vor der Eindüsstelle auf eine niedrigere Temperatur herabgekühlt wurde. Another method known from US-A-5,011,516 becomes part of the sulfur in front of the electrostatic filter hot exhaust gas stream containing dioxide catalytically in Schwe field trioxide converted and the partial stream treated in this way again injected into the main gas flow, which in front of the injection point a lower temperature has been cooled down.
Einen anderen Weg beschreitet das aus der DE-PS 44 10 213 be kannte Verfahren. Anstelle einer katalytischen Umsetzung des Schwefeldioxids in Schwefeltrioxid erfolgt die Umwandlung in der Weise, daß das Abgas vor dem Eintritt in den elektrosta tischen Filter durch eine Gasentladungsstrecke mit stillen elektrischen Entladungen geführt wird. In der Entladung werden aus dem im Abgas mitgeführten Wasserdampf OH-Radikale erzeugt, die mit dem im Abgas stets vorhandenen Schwefeldioxid zu Schwefeltrioxid reagieren. Dieses wiederum reagiert mit Was serdampf zu Schwefelsäure, die auf den Partikeln kondensiert und zu einer Erhöhung der elektrischen Leitfähigkeit des auf den Abscheideelektroden des Elektrofilters abgeschiedenen Fil terkuchen führt. Auf diese Weise wird die Abscheideleistung im Filter auch bei der Abgasreinigung von Verbrennungsanlagen für schwefelarme Brennstoffe wesentlich verbessert, ohne daß Che mikalien dem Abgas zugesetzt werden müssen.Another way is that from DE-PS 44 10 213 be known process. Instead of a catalytic implementation of the Sulfur dioxide in sulfur trioxide is converted into the way that the exhaust gas before entering the elektrosta table filter through a gas discharge line with silent electrical discharges is conducted. Be in the discharge generates OH radicals from the water vapor in the exhaust gas, with the sulfur dioxide always present in the exhaust gas Sulfur trioxide react. This in turn reacts with what steam to sulfuric acid, which condenses on the particles and to increase the electrical conductivity of the the deposited electrodes of the electrostatic precipitator terkuchen leads. In this way, the separation performance in the Filters also in the exhaust gas cleaning of combustion plants for Low sulfur fuels improved significantly without Che microals must be added to the exhaust gas.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Konditionierung von Abgasen anzugeben, das die Abscheidelei stung im nachgeschalteten elektrostatischen Filter auch bei vergleichsweise geringen Schwefelkonzentrationen im Abgas er höht und darüber hinaus ohne chemische Zusätze auskommt und einfach und wirtschaftlich durchzuführen ist.The invention has for its object a method for Conditioning exhaust gases to indicate that the separating in the downstream electrostatic filter comparatively low sulfur concentrations in the exhaust gas increases and also manages without chemical additives and is easy and economical to carry out.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß als Masse- und/oder Hochspannungselektroden solche verwendet wer den, die auf ihren dem Abgaskanal zugewandten Oberfläche(n) mit einer katalytischen Beschichtung versehen sind.This object is achieved in that as Ground and / or high-voltage electrodes such who used those on their surface (s) facing the exhaust duct are provided with a catalytic coating.
Der Vorteil der Erfindung ist dabei insbesondere darin zu se hen, daß die durch die stillen elektrischen Entladungen ini tiierte Umwandlung von Schwefeldioxid zu Schwefeltrioxid durch die Anwesenheit eines Katalysators in unvorhersehbarer Weise gesteigert wird, weil an der Katalysatoroberfläche zusätzlich SO₂ zu SO₃ oxidiert wird. Die optimale Arbeitstemperatur des Katalysators kann dabei vorteilhaft durch die elektrische Lei stung in der stillen elektrischen Entladung eingestellt wer den.The advantage of the invention is to be se hen that ini. by the silent electrical discharges tied conversion of sulfur dioxide to sulfur trioxide the presence of a catalyst in an unpredictable manner is increased because additional on the catalyst surface SO₂ is oxidized to SO₃. The optimal working temperature of the Catalyst can be advantageous through the electrical Lei in the silent electric discharge the.
Die Erzeugung von OH-Radikalen aus Wasserdampf im Abgas und die anschließende Umwandlung von SO₂ in SO₃ erfolgt dabei in der Weise, daß in der stillen elektrischen Entladung OH-Radi kale entstehen, diese einen Teil des SO₂ über die Zwischenstufe HSO₃ zu SO₃ und schließlich zu H₂SO₄ umwandeln. H₂SO₄ konden siert auf den abzuscheidenden Staub- oder Aschepartikel und führt auf diese Weise zu einer Erhöhung der Leitfähigkeit des Filterkuchens auf den Abscheideelektroden des Elektrofilters.The generation of OH radicals from water vapor in the exhaust gas and the subsequent conversion of SO₂ into SO₃ takes place in the way that in the silent electrical discharge OH-Radi kale arise, this part of the SO₂ through the intermediate stage Convert HSO₃ to SO₃ and finally to H₂SO₄. H₂SO₄ based on the dust or ash particles to be separated and in this way leads to an increase in the conductivity of the Filter cake on the separating electrodes of the electrostatic filter.
H₂O in Form von Wasserdampf ist im Abgas reichlich vorhanden (typisch 6-9% und mehr). Der Hauptbestandteil des Abgases ist Stickstoff mit zwischen 70 und 75%. Wird in einem solchen Gasgemisch eine Gasentladung initiiert, so bilden sich in er ster Linie positive Ionen N₂⁺ und H₂O⁺. OH-Radikale entstehen durch Dissoziation von Wassermolekülen durch Kollisionen mit ElektronenH₂O in the form of water vapor is abundant in the exhaust gas (typically 6-9% and more). The main component of the exhaust gas is nitrogen with between 70 and 75%. Will in such Gas mixture initiates a gas discharge, so it form in it first line positive ions N₂⁺ and H₂O⁺. OH radicals are created by dissociation of water molecules through collisions with Electrons
e + H₂O → e + H + OH (1)e + H₂O → e + H + OH (1)
und durch Ionen-Rekombinationenand through ion recombinations
H₂O⁺ + H₂O → H₃O⁺ + OH (2).H₂O⁺ + H₂O → H₃O⁺ + OH (2).
Die am häufigsten vorkommenden Ionenart N₂+ geht dabei nicht verloren, sondern gibt ihre Ladung an Wassermoleküle ab und nimmt damit an der Reaktionskette (2) teil:The most common type of ion N₂ + does not work lost, but releases their charge to water molecules and takes part in the reaction chain (2):
N₂⁺ + H₂O → H₂O⁺ + N₂ (3).N₂⁺ + H₂O → H₂O⁺ + N₂ (3).
Zusätzlich zu diesen Reaktionen bilden sich aus den Spezies N₂* und O(¹D) OH-Radikale:In addition to these reactions, the species form N₂ * and O (¹D) OH radicals:
N₂* + H₂O → OH + N₂ + O (4)N₂ * + H₂O → OH + N₂ + O (4)
O(¹D) + H₂O → OH + OH (5).O (¹D) + H₂O → OH + OH (5).
Reaktionen von OH-Radikalen und SO₂ führen in einer sehr schnellen Dreierstoßreaktion zu HSO₃:Reactions of OH radicals and SO₂ lead in a very rapid three-shot reaction to HSO₃:
SO₂ + OH + M → HSO₃ + M (6)SO₂ + OH + M → HSO₃ + M (6)
worin M einen dritten Reaktionspartner bedeutet. Dieser kann irgendein Gasmolekül im Gasgemisch oder irgendeine Oberfläche sein, z. B. ein Flugaschepartikel sein. HSO₃ wird durch fol gende Reaktionen sehr schnell in SO₃ umgewandelt:where M represents a third reactant. This can any gas molecule in the gas mixture or any surface be, e.g. B. be a fly ash particle. HSO₃ is fol Reactions quickly converted into SO₃:
HSO₃ + OH → SO₃ + H₂O (7)HSO₃ + OH → SO₃ + H₂O (7)
HSO₃ + O₂ → SO₃ + H₂O (8).HSO₃ + O₂ → SO₃ + H₂O (8).
Das so gebildete HSO₃ führt bei den im Abgas herrschenden Be dingungen unmittelbar zur Bildung von H₂SO₄:The HSO₃ thus formed leads to the prevailing in the exhaust gas Be conditions immediately for the formation of H₂SO₄:
SO₃ + H₂O → H₂SO₄ (9).SO₃ + H₂O → H₂SO₄ (9).
In der Zeichnung sind Ausführungsbeispiele der Erfindung sche matisch dargestellt, und zwar zeigt:In the drawing, embodiments of the invention are cal represented mathematically, namely:
Fig. 1 einen stark vereinfachten Längsschnitt durch einen Abgaskanal mit integrierter Entladungsstrecke, wobei Masse- und Hochspannungselektroden mit einem Dielek trikum und einer darüberliegenden Katalysatorschicht beschichtet sind, Fig. 1 is a highly simplified longitudinal section through an exhaust gas duct with integrated discharge path, whereby mass and high voltage electrodes with a trikum Dielek and an overlying catalyst layer are coated,
Fig. 2 einen vereinfachten Querschnitt durch die Entla dungsstrecke gemäß Fig. 1. Fig. 2 is a simplified cross-section through the discharge up stretch in FIG. 1.
In Fig. 1 der Zeichnung gelang mit Partikeln beladenes Abgas aus einer Verbrennungsanlage 1, z. B. ein kohlebefeuerter Kes sel eines Kraftwerks, über eine Abgasleitung 2 zu einem elek trostatischen Filter 3. In der Abgasleitung 2 ist eine gene rell mit der Bezugsziffer 4 bezeichnete Entladungsstrecke vor gesehen, deren Aufbau aus Fig. 2 hervorgeht.In Fig. 1 of the drawing, particle-laden exhaust gas from an incinerator 1 , e.g. B. a coal-fired Kes sel of a power plant, via an exhaust pipe 2 to an electrostatic filter 3rd In the exhaust line 2 is a gene rell designated with the reference numeral 4 discharge line seen before, the structure of which is apparent from Fig. 2.
Quer zur Strömungsrichtung des Abgases sind im Beispielsfall abwechselnd drei Hochspannungselektroden 5 und zwei Masseelek troden 6 eingebaut. In der Praxis ist die Anzahl der Elektro den erheblich größer. Alle Elektroden 5, 6 weisen einen me tallischen Kern auf und sind mit einem Dielektrikum 7 be schichtet. Die Elektroden können wie in Fig. 1 dargestellt kreisrunden Querschnitt haben. Sie können jedoch auch platten förmig sein, wobei dann die Platten parallel zur Strö mungsrichtung des Abgases verlaufen. Das Dielektrikum 7 be steht aus Glas, Quarz, Email, Keramik oder einem gefüllten Kunststoff, also Materialien, wie sie auch beim Bau von Ozon erzeugern seit vielen Jahren verwendet werden. Weil es aus reicht, wenn nur ein Elektrodentyp mit einem Dielektrikum 7 beschichtet ist. Alternativ können auch nur die Hochspannungs elektroden 5 oder die Masseelektroden 6 mit einem Dielektrikum versehen sein.Transversely to the flow direction of the exhaust gas in the example, three high-voltage electrodes 5 and two Masseelek electrodes 6 are installed alternately. In practice, the number of electrical devices is considerably larger. All electrodes 5 , 6 have a metallic core and are coated with a dielectric 7 be. The electrodes can have a circular cross-section as shown in FIG. 1. However, they can also be plate-shaped, in which case the plates run parallel to the flow direction of the exhaust gas. The dielectric 7 be made of glass, quartz, enamel, ceramic or a filled plastic, i.e. materials such as those used in the construction of ozone generators for many years. Because it is sufficient if only one type of electrode is coated with a dielectric 7 . Alternatively, only the high-voltage electrodes 5 or the ground electrodes 6 can be provided with a dielectric.
Der Abstand zwischen benachbarten Elektroden beträgt wenige Millimeter bis 50 mm. Die Masseelektroden 6 sind jeweils par allelgeschaltet und mit dem einen auf Erdpotential liegenden Anschluß einer Hochspannungsquelle 8 verbunden. Die Abgaslei tung liegt ebenfalls auf Erdpotential. Die Hochspannungselek troden 5 sind gleichfalls parallelgeschaltet und an den ande ren Pol der Hochspannungsquelle 8 angeschlossen. Die Hochspan nungsquelle 8 liefert eine Wechselspannung, deren Spannung so hoch ist, daß sich zwischen den Masse- und Hochspannungselek troden 6 bzw. 5 stille elektrische Entladungen ausbilden, also typischerweise im Bereich 10-100 kV. Die Frequenz der Wech selspannungsquelle liegt vorzugsweise im Bereich zwischen 10 kHz und einigen 10 MHz, einem Frequenzbereich, den moderne Schaltnetzteile (engl. switch-mode power supply) liefern kön nen.The distance between adjacent electrodes is a few millimeters to 50 mm. The ground electrodes 6 are each connected par allel and connected to the one ground potential connection of a high voltage source 8 . The exhaust pipe is also at earth potential. The high-voltage electrodes 5 are also connected in parallel and connected to the other pole of the high-voltage source 8 . The high voltage source 8 supplies an alternating voltage, the voltage of which is so high that electrodes 6 and 5 form silent electrical discharges between the ground and high voltage electrodes, typically in the range 10-100 kV. The frequency of the AC voltage source is preferably in the range between 10 kHz and a few 10 MHz, a frequency range that modern switch mode power supplies can supply.
Bei einer praktischen Realisierung der Erfindung ist die Ent ladungsstrecke 4 vorzugsweise als separate Baueinheit ausge bildet und kann leicht in den Abgaskanal eingebaut werden.In a practical implementation of the invention, the discharge path 4 is preferably formed out as a separate unit and can be easily installed in the exhaust duct.
Erfindungsgemäß sind nun die Elektroden 5, 6 außen mit einer Katalysatorschicht 9 versehen. Weil das Katalysatormaterial selbst dielektrische Eigenschaften aufweist, kann dabei bei den Elektroden das eigentliche Dielektrikum 7 entfallen.According to the invention, the electrodes 5 , 6 are now provided on the outside with a catalyst layer 9 . Because the catalyst material itself has dielectric properties, the actual dielectric 7 can be omitted for the electrodes.
Die Katalysatorschicht 9 besteht im wesentlichen aus Vanadium pentoxid. Generell können Katalysatormaterialien verwendet werden, die unter Abgasbedingungen Schwefeldioxid in Schwefel trioxid umwandeln, z. B. solche, wie sie auch in der eingangs genannten US-A-5,011,516 verwendet werden.The catalyst layer 9 consists essentially of vanadium pentoxide. In general, catalyst materials can be used which convert sulfur dioxide into sulfur trioxide under exhaust gas conditions, e.g. B. those as used in the aforementioned US-A-5,011,516.
Im Betrieb und bei eingeschalteter Hochspannung laufen bei al len Ausführungsformen die eingangs anhand von Summenreaktionen geschilderten Vorgänge ab. Der im Abgas stets vorhandene Was serdampf reagiert - initiiert durch die Entladungen in der Ent ladungsstrecke 4 - mit dem ebenfalls vorhandenen Schwefeldio xid zu Schwefeltrioxid und schließlich zu Schwefelsäure, die auf den Staubpartikel kondensiert und letztendlich die Leit fähigkeit des Filterkuchens erhöht, der sich auf den Abschei deelektroden des elektrostatischen Filters 2 bildet.In operation and with the high voltage switched on, the processes described at the outset based on sum reactions take place in all embodiments. The water vapor that is always present in the exhaust gas reacts - initiated by the discharges in the discharge section 4 - with the sulfur dioxide also present to sulfur trioxide and finally to sulfuric acid, which condenses on the dust particles and ultimately increases the conductivity of the filter cake, which increases on the Abschei deelektroden the electrostatic filter 2 forms.
BezugszeichenlisteReference list
1 Verbrennungsanlage
2 Abgasleitung
3 elektrostatisches Filter
5 Hochspannungselektroden
6 Masseelektroden
7 Dielektrikum
8 Hochspannungsquelle
9 Kat.-Schicht auf 5 bzw. 6 1 incinerator
2 exhaust pipe
3 electrostatic filters
5 high voltage electrodes
6 ground electrodes
7 dielectric
8 high voltage source
9 cat.-layer on 5 or 6
Claims (2)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE1996111332 DE19611332A1 (en) | 1996-03-22 | 1996-03-22 | Process for conditioning waste gas |
Applications Claiming Priority (1)
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| DE1996111332 DE19611332A1 (en) | 1996-03-22 | 1996-03-22 | Process for conditioning waste gas |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
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| DE19611332A1 true DE19611332A1 (en) | 1997-09-25 |
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ID=7789091
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| DE1996111332 Withdrawn DE19611332A1 (en) | 1996-03-22 | 1996-03-22 | Process for conditioning waste gas |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| DE (1) | DE19611332A1 (en) |
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