DE1793442A1

DE1793442A1 - Verfahren zum katalytischen Hydrieren von Adipinsaeurenitril

Info

Publication number: DE1793442A1
Application number: DE19681793442
Authority: DE
Inventors: Long Joseph Frederick; Keister George Philip; Buehler Oscar Robert
Original assignee: EI Du Pont de Nemours and Co
Current assignee: EIDP Inc
Priority date: 1967-09-19
Filing date: 1968-09-18
Publication date: 1971-07-01
Also published as: US3461167A; DE1793442C3; GB1196208A; FR1581881A; DE1793442B2

Description

P 17 93 442, 8-42 Neue Unterlagen

B. I. DU PONT DE NBMOURS AND COMPANY 10th and Market Streets« Wilmington, Delaware I9898, V.St.A.

Verfahren zum katalytisohen Hydrieren von Adlpinsäurenitril

Die Erfindung betrifft ein Verfahren sum katalytisohen Hydrleren von Adipinsäurenitril in Gegenwart von Ammoniak zur Erzeugung von Hexamethylendiamin« wobei das Verhältnis des verwendeten Ammoniaks zum verbrauchten Adlpinsäurenitril und die Menge unerwünschter Nebenprodukte vergllohen mit bekannten Methoden herabgesetzt werden.

Hexamethylendiamin kann durch katalytisches Hydrieren von Adlplnsäurenltril in Gegenwart von Ammoniak nach bekannten Methoden hergestellt werden. Die Menge unerwünschter Nebenprodukte ist umso geringer« je höher das Verhältnis der vorliegenden Ammoniakmenge zu der vorliegenden Menge an Adipinsäurenitril in der Hydrierungszone ist. Bin anderer« sich ebenfalls mit der vorliegenden Relativmenge an Ammoniak steigernder Vorteil liegt In dem Aufnahme- bzw. Ab-

1 0 9 8*2 7 /i 9 T 7

leitungseffekt des Ammoniaks für die Reaktionswärme der exotherm verlaufenden Hydrierung. Eine volle Ausnutzung dieser Vorteile war bisher nicht wirtschaftlich, da sich die Kosten für die Pumpförderung und Wiedergewinnung von Ammoniak mit dem lineatz zunehmender Mengen an Ammoniak in dem Verfahren erhöhen· Die vorlie— _A gende Erfindung stellt eine Methode zur Verfügung, mit welcher das Verhältnis der eingesetzten Ammoniakoenge zur Menge des verbrauchten Adipinsäurenitrils verkleinert, aber noch ein hohes Verhältnis der vorliegenden Ammoniakmenge zur Menge des Adipinsäurenitrils in der Reaktionszone aufrechterhalten wird.

Das Verfahren gemäss der Erfindung zur katalytischen Hydrierung von Adipinsäurenitril zu Hexamethylendiamin in Gegenwart von Ammoniak ist dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktionsteilneh-

¹" ■■ " '■".'■ Λ V'!·

mer auf mindestens zwei hintereinandergeechaltete Reaktionszone» ™ verteilt werden und das in der ersten Reaktionszone vorhandene Ammoniak der folgenden Reaktionszone zugeführt wird.

Sie Erfindung ist nachfolgend näher an Hand der Zeichnung beschrieben, in der

Pig. 1 an einer von der Seite im Aufriss und Schnitt gezeichneten ReaktlonBvorriohtung ein System zur !Durchführung einer ÄüsfÜhrungsform der Erfindung und ^f t >v ^

Fig. 2 schematisoh ein zur Durchführung einer anderen Ausführungeform der Erfindung geeignetes System zeigt, ΐ ^ :; ?

- 2 109827/1917

AD-4188

Die Reaktionsvorrichtung 2 nach Fig. 1 ist mit einem Bodenelnlass 4 und einem Kopfauslass 6 versehen. Mit dem Einlass 4 stehen Zuführungsleitungen 8, 10 und 12 für die Zufuhr von Ammoniak, Wasserstoff bzw. Adiponitril unter Druck but Reaktionsvorrichtung in Verbindung. In der Reaktionsvorrichtung 2 befinden sich im vertikalen Abstand die Hydrierkatalysatorschichten 14 und 16, deren jede für den Hindurchtritt der durch die Leitungen 8, 10 und 12 zugeführten Bestandteile und der aus diesen entstehenden Reaktionsprodukte in Richtung nach oben durchlässig ist. Zwischen den Katalysatorschichten 14 und 16 ist eine weitere Zuführungsleitung für die Zuführung von weiterem Adiponltril zur Reaktionsvorrichtung 2 vorgesehen.

Nach dem Verfahren gemäss der Erfindung erfolgt die Strömung der Stoffe, nämlich der nicht umgesetzten, zugeführten Bestandteile und der Reaktionsprodukte, hintereinander nach oben durch die die erste Reaktionszone bildende Katalysatorschicht 14 und dann die eine zweite oder folgende Reaktionszone in der Reihe bildende Katalyeatorschicht 16. Das durch die Leitung 20 zugeführte Adiponitril vermischt sich mit den Bestandteilen und Produkten der Katalysatorschl'iht 14 und strömt in die Katalysatorschicht 16.

In jeder Reaktionβzone werden solche Reaktionsbedingungen angewandt, dass das in dieser vorliegende Adiponitril zumindest im wesentlichen in Hexamethylendiamin übergeführt wird. Das in der ersten Reaktior.szone gebildete Hexamethylendiamin wird somit durch die zweite Feaktlonszone geführt, überraschenderweise unterliegt das Hexametnylendiamln bei dieser Hindurchführung keinerlei Abbau.

10982?/Ί917

»AD

Zusammen mit dem in der ersten Reaktionszone gebildeten Hexamethylendiamin strömen nicht umgesetzter Wasserstoff und das Ammoniak von der ersten Reaktionszone zur zweiten Reaktionszone, in welcher die Hydrierung des durch die Leitung 20 zugeführten Adiponitrile erfolgt.

Da das in der ersten Reaktionszone befindliche Adiponitril zumindest im wesentlichen bei seinem Hindurchströmen durch die erste Reaktionszone in Hexamethylendiamin übergeführt wird, kann der folgenden Reaktionszone (durch die Leitung 20) weiteres Adiponitril zugeführt werden, ohne das für die zweite Reaktionszone gewünschte Ammoniakgleichgewicht zu stören. Das Ammoniak stellt bei der Hydrierung keinen Reaktionsteilnehmer dar. .

Wenn gewünscht, kann man die Reaktionsmischung zwischen den Reaktionszonen abkühlen, wie durch eine Hindurehleitung der Mischung durch eine in der Reaktionsvorrichtung 2 vorgesehene Kühlschlange 30. Eine weitere Kühlung bei den Reaktionssonen kann auch mit Mitteln wie einem (nicht eingezeichneten) Kühlmantel bei der Reaktionsvorrichtung und bzw. oder (nicht eingezeichneten) Kühlrohren in den Katalysatorschichten 14 und 16 erfolgen.

Aus der Reaktionsvorrichtung tritt durch den Auslass 6 eine Mischung von Ammoniak, nicht umgesetztem Wasserstoff, Hexamethylendiamin aus beiden Reaktionszonen und brauchbaren wie auch Abfall darstellenden Nebenprodukten aus. Diese Bestandteile werden durch einen Kühler 22 und dann zu einem Flüssig-Gas-Separator 24 geleitet, der mit einer Leitung 26, die nauptsächlich gasförmige Bestandteile, meistens Wasserstoff und Ammoniak, führt, und einer

10982V-¹⁹¹⁷

Leitung 28 versehen ist, die hauptsächlich flüssige Bestandteile, meistens Hexamethylendiamin, führt.

Der Vorteil der Aufteilung der katalytischen Hydrierung von Adiponitril in Form des Ammoniakeinsatzes auf mehr als eine Reaktionszone lässt sich erkennen, wenn man einem System mit einer Einzelreaktionezone und dann dem System von Fig. 1 bestimmte Beschikkungs- und Gewinnungswerte zuordnet. Bei einem Einzelzonensystem mit einer Adiponitrilzuführung von 4,5 kg/Std., wobei ein Gewichtsverhältnis von Ammoniak zu Adiponitril von 4 : 1 gewünscht wird, würde die Ammoniakzuführung zu der Einzelzone mit 18 kg/Std. erfolgen. Je 4,5 kg in dem System verbrauchtes Adiponitril sind somit 18 kg Ammoniak pumpzufOrdern und wiederzugewinnen.

Bei dem gleichen Adiponitrileinsatz, beim System nach Fig. 1 kann die Adiponitrilbeschickung in 2,25 kg/Std. durch die Leitung 12 und 2,25 kg/Std. durch die Leitung 20 unterteilt werden. Zur Erzielung des gleichen Verhältnisses von Ammoniak zu Adiponitril von 4 : 1 in der ersten Reaktionszone wären durch die Leitung 8 nur 9 kg Ammonlak/Std. zuzuführen. Da das Ammoniak keinen Reaktionsteilnehmer darstellt, liegt die gesamte so zugeführte Ammoniakmenge von 9 kg/Std. in der zweiten Reaktionsi'one vor. Das Verhältnis von Ammoniak zu Adiponitril von 4 : 1 wird in der zweiten Reaktionszone erhalten, well das der ersten Ileakt ions zone mit 2,25 kg/Std. zugeführte Adiponitril in -Hexamethylendiamin übergeführt wird.

Anstatt 18 kg Ammoniak auf 4,5 kg verbrauchtes Adiponitril, wie bei dem Einstlreaktlonssonensyttem, btnCtigt man somit bei dem Doppe 1- rβaktionMyβtem nach Fig. 1 nur 9 k& Ammoniak auf 4,5 kg vtrbrauoh-

- 3.· 109827/1917

tee Adiponitril.

Diese Eineparungen bezüglich des Ammoniakeinsatzes steigen mit der Zahl der Auftellungen der Hydrierungsreaktion. Z. B. braucht bei einem Adiponitrileinsatz von 4,5 kg/Std. bei einem System mit 4 Reaktionszonen jeder Zone Adiponitril nur mit etwa 1,13 kg/Std. zugeführt zu werden. Die Menge des der ersten Reaktionszone zugeführten Ammoniaks (das der Reihe nach zu den folgenden Zonen gelangt) beträgt in diesem Falle nur etwa 4,5 kg/Std.

Anstatt einer Betrachtung der Erfindung im Hinblick auf die Einsparungen bezüglich des verminderten Ammoniakstnsatzes können die sich einstellenden Vorteile auch in Form der Erhöhung der Produktionskapazität für Hexamethylendiamin bei gleichbleibender Menge des in einem Einzelreaktionszonensystem eingesetzten Ammoniaks betrachtet werden. ν

Ein anderes System zur Durchführung des Verfahrens und Erzielung der Vorteile gemäss der Erfindung zeigt die Fig. 2, nach welcher drei Reaktionsvorrichtungen 40, 42 und 44 eingesetzt werden, deren jede eine (nicht eingezeichnete) einzelne Hydrierungskatalysator- ' schicht enthält, um drei Reaktionszonen zu bilden. Jede Reaktionsvorrichtung ist mit einer Einlassleitung H6 und einer Auslassleitung 48 versehen, wobei mit jeder Einlassleitung Zuführungsleitungen 50 und 52 für Adiponitril bzw. Vasseretciff in Verbindung atehen. Die Einlassleitung für die Reaktionevorriohtung 40 weist eine weiter« Zuführungsleitung 54 für Ammoniak auf. Diese speeielle Einlassleitung steht ferner für später erläuterte Zweck· auch mit . Rückführleitungen 56 und 58 in Verbindung.

- 6 -1088277t91?

Hit der Auslassleitung 48 der Reaktionsvorrichtungen 40 und 42 ist diesen jeweils ein Kühler 60 nachgeschaltet, welcher das von der Reaktionsvorrichtung abströmende Gut auf die für die Flüssig-Gas-Trennung gewünschte Temperatur kühlt, sowie ein Flüssig-Gas-Separator 62 und ein anderer Kühler 64, welcher die Gasfraktion auf ungefähr die für die nächste Reaktionsvorrichtung gewünschte Temperatur kühlt. Die Auslassleitung der Reaktionsvorrichtung 40 führt dann weiter sur Einlassleitung 46 der Reaktionsvorrichtung 42, was entsprechend für die Auslassleitung der Reaktionsvorrichtung 42 und die Einlassleitung der Reaktionsvorrichtung 44 gilt. Jeder Flüssig-Gas-Separator 62 weist am Boden eine' Leitung 70 zur Austragung des flüssigen, von der Reaktionsmischung der vorhergehenden Reaktionsvorrichtung abgetrennten Hexamethylendiamine auf. Das aus den Leitungen 70 erhaltene Hexamethylendiamin wird vereinigt und, wenn gewünscht, nach an sich bekannten Methoden raffiniert.

Das hauptsächlich aus Ammoniak und etwas nicht umgesetztem Wasserstoff aus der vorhergehenden Reaktionsvorrichtung bestehende Produktgas der den Reaktionsvorrichtungen 40 und 42 nachgeschalteten Flüssig-Gae-Separatoren 62 wird den Einlassleitungen 46 der jeweils folgenden Reaktionsvorrichtung zugeführt.

Die Leitung 48 der Reaktionsvorrichtung 44 steht mit einem Kühler 60 und weiter mit (nicht eingezeichneten) an sich bekannten Einrichtungen tür Gewinnung von Hexamethylendiamin und Abgabe von Kreislaufammoniak an die Leitung 56 und Kreislaufwasserstoff an die Leitung 58 in Verbindung.

- 7 -109827/1917

Zur Durchführung des Verfahrene genäse der Erfindung in dem System gemäss Fig. 2 unterteilt man B. B. die in Hexaeefchylendiarain zu überführende Gesamtmenge an Adiponitril in drei im wesentlichen gleiche Beschickungen, deren jede jeweils (durch die leitung 50) einer Reaktionsvorrichtung zusammen mit der for die Hydrierung gewünschten Wasserstoffmenge zugeführt wird. Das Ammoniak für das gesamte System wird durch die Leitungen 46 und die Leitung 5* (Ergänzungezufuhr) in der der Erzielung des gewünschten Verhältnisses von Ammoniak zu Adiponitril in der Reaktiölvorrichtung 40 und somit im wesentlichen des gleichen Verhältnisses in den Reaktionsvorrichtungen 42 und 44 entsprechenden Menge zugeführt. Da bei der Hexamethylendiamin-Abtrennung durch die Separatoren 62 zwischen den Zonen ein geringfügiger Ammoniakverlust eintreten kann« kann sich eine aufeinanderfolgende Abnahme des AsHnoniak-Adiponitril-Verhältnisses in den Reaktionsvorrichtungen 42 und 44 ergeben. Zur Verhinderung eines Absinkens dieser Verhältnisse auf einen su niedrigen Wert kann man das Verhältnis in der ersten Reaktionsvorrichtung 40 entsprechend höher einstellen und bsw. oder die verlorengehenden , geringfügigen Mengen durch Irglnzungszufuhr von Ammoniak zu den Reaktionsvorrichtungen 42 und 44 ausgleichen.

Die zur Umwandlung des Adiponitrile in Hexamethylendiamin führende katalytische Hydrierung in jeder Reaktionszeit» entspricht in allen Beziehungen der herkömmlichen Reaktion. So sind bei jeder Reaktionszone gemäss der Erfindung die bekannten Katalysatoren, Katalysatorträger und/Katalysatorformen in Form «ines Festbett- oder Aufschlämmungskaialysatorsystems, die bekannten Temperaturen und Drücke und die/bekannten Reaktionsteilnehmeranteile für diese

109827/1917

1793U2

AO-U88 3

Reaktion voll anwendbar. Einer kurzen Zusammenfassung einiger dieser bekannten Merkmale kann dienen, date tu typischen Hydrierkatalysatoren Ni, Co, Cu, Zn» Pt₉ Pd, Rb und Re als freie Netalle, Oxide oder Salze gehören. Zur Umsetsung kann man die Reaktionsteilnehmer über oder durch die Katalysatoren führen. Zu typischen Reaktionstemperaturen in jeder Zone gehört ein Bereich von 25 bis 200° C, vorzugsweise jedoch von 70 bis 170° C. Zu typischen Drücken in jeder Zone gehören solche von 1,8 bis 703 atü, vorzugsweise 21 bis 492 atü (25 bis 10 000 bzw. 300 bis 7000 psig). Man kann die Reaktionsteilnehmer der Reaktionszone getrennt zuführen oder sie zuvor vereinigen und dann der Zone zuführen. Der Wasserstoff liegt in jeder Reaktionszone im allgemeinen im überschuss über die stöchiometrisch zur Hydrierung des Adiponitrile benötigte ' Menge vor. In jeder Reaktionszone können auch zusätzliche Bestandteile, wie Nebenproduktunterdrücker oder Katalysatorpromotoren, vorliegen.

Die Aufteilung der katalytischer! Hydrierung bedeutet, dass die Gesamtmenge an Adiponitril, die in dem Reaktorreihensystem zu verbrauchen ist, in getrennte Beschickungen für getrennte Reaktion β zone η des Systems unterteilt wird und das Adiponitril in jeder Reaktionszone zumindest im wesentlichen einer Überführung in erwünschte Produkte, nämlich Hexamethylendiamin und ε-Aminocapronitril, unterliegt. Die Reaktion kann in im wesentlichen etwa gleiche Anteile, wie für Fig. 1 beschrieben, oder in ungleiche Anteile, d. h. unter Zuführung unterschiedlicher Adiponitrll-Mengtn zu jeder Reaktionszone des System·, aufgeteilt verdien. Z. B. kann man der einen Reaktionszone etwa die doppelte Menge an Adiponitril zuführen, die einer anderen Reaktiontson· der Reih· zugeführt - 9 -

109827/1917

JUM188 *°

führt wird. So kann man bei einen Zwei-Zonen-System ein Drittel des Adiponitrile der einen Zone zuführen und in dieser umsetsen und die verbleibenden zwei Drittel der anderen Zone euführen und in dieser umsetzen. Eine Ungleich-Aufteilung kann Anwendung finden, wenn Reaktionssonen (Reaktionsvorrichtungen) verschiedener QrÖsee angewandt werden und bsw» oder wenn die Reaktionebedingungen in aufeinanderfolgenden Zonen, a. B. die Temperaturen, Katalysatoren usw., voneinander abweichen.

Der Umwandlungsgrad bei der Unsetsung in jeder Zone entspricht mindestens einer Umwandlung des Adiponitrils in gewünschte Produkte von etwa 90 % und in den meisten Fällen von Ober 95 %* Die folgende(n) Zone(n) können jedoch herangesogen werden, um die in vorhergehenden Soneη begonnene Umsetzung su Ende su fahren; eine solche Arbeitsweise kann notwendig sein, wenn der Katalysatorwirkungsgrad von Zone su Zone variiert. Diese Zuendeführung geht jedoch auf Kosten der Kapazität der folgenden Zone für die Umwandlung von ⁿneu»mⁿ Adiponitril in Hexamethylendiamin. So ist es im allgemeinen erwünscht, die Umsetzung in Jeder Zone auf einen Grad der Umwandlung des Adiponitrile in gewünschte Produkte von mindestens 75 % durchzuführen, wobei die letste Reaktionssone der Reihe die sur Ereielung der gewünscht en Hexamethylendiamin ausbeut β benötigte Umwandlung bewirkt. -

Der Vasriirstoff-Reaktionsteilnehmer kanti vollständig der ersten Reaktiorssone zugeführt oder auf die verschiedenen Reaktionsionen der ReJ.ie susammen mit dem Adiponitril aufgeteilt werden. "

Die in jeder Reaktionssone vorliegende Menge an Ammoniak liest

- 10 -109827/1917

AD-418S

sich in der jeweils gewünschten Weise variieren. Vorzugsweise arbeitet man mit einem Gewichtsverhältnis von Ammoniak zu Adiponitril von 0,5 : 1 bis 6:1. Vorzugsweise wird das Adlponitrll unter Berücksichtigung eines sich aus der Hexamethylendlamin-Gewinnung nach jeder Zone ergebenden Ammoniakverlustes jeder folgenden Reaktionszone in einer solchen Menge zugeführt, dass das Verhältnis von Ammoniak zu Adiponitril mindestens im wesentlichen gleich demjenigen zu Beginn der Umsetzung in jeder Zone ist.

Bei der praktischen Durchführung der Erfindung werden mindestens zwei Reaktionszonen eingesetzt, wobei die Maximalzahl von den wirtschaftlichen Gegebenheiten eines gegebenen Systems abhängt. Vorzugsweise arbeitet man mit 2 bis 4 Reaktionszonen. Die Gewinnung des Hexamethylendiamine zwischen den Reaktionszonen und nach der letzten Reaktioiszone kann nach an sich bekannten Methoden erfolgen, z. B. nach der Arbeitsweise der holländischen Patentanmeldung 6 600 260.

Die Umsetzung in jeder Zone der Reih« wird so durchgeführt und bzw. oder die Zwisehenzonenkdhlung so angewandt, dass die Ausgangstemperaturen be*, der gesamten Reaktionszonenreihe innerhalb eines Bereiches von etwa 50° C variieren, d. h. der Unterschied zwischen der niedrigsten Ausgangstemperatur und höchsten Ausgangstemperatur beträgt β ti a 50° C oder darunter. Vorzugsweise liegt der Temperaturbereich am Ausgang innerhalb etwa 20° C.

Die folgerden Beispiele dienen der weiteren Erläuterung der Erfindung. ^;

IAD ORIGINAL

109827/1917

AD-4188 Λ

B eJBPiel 1

Sie Umsetzung wird mit der Abänderung in einem ReaktorBietern der in Fig. 2 gezeigten Art durchgeführt, dass man anetatt drei zwei Reaktionsvorrichtungen einsetzt» deren jede reduziertes Kobaltoxid als Katalysator enthält· Der gesamte Wasserstoff wird der ersten Reaktionsvorrichtung zugeführt, und zwischenden Reaktionsvorriohtungen erfolgt keine Hexamethylendiamin-uewinnungo Die Beschickung der ersten Reaktionsvorrichtung besteht aus einem hohen überschuss an Wasserstoff (8496 nr /Std._t auf Normalbedingungen bezogen), Adiponitril, das einige im Kreislauf zurückgeführte Zwisohenverbindungen, wie f-Aminocapronitril enthält, mit 1350 kg/Std. und Ammoniak mit 6^50 kg/Std. bei einer Eingangetemperatur von 88⁰C. Der Druck in der ersten Reaktionsvorrichtung beträgt 333 Atm., und die Ausgangetemperatur 135⁰C. Das von der ersten Reaktionsvorrichtung abströmende Out wird genügend abgekühlt, um bei der zweiten Reaktionsvorriohtung die gleiche Ausgangetemperatur zu erhalten. Dieses abströmende Out zusammen mit 1350 kg Adiponitril/std. wird der zweiten Reaktionsvorriohtung zugeführt. Das von der zweiten Reaktionsvorriohtung abströmende Gut wird abgekühlt und durch einen Flüssig-ßas-Separator geführt, wobei man das Hexamethylendiamin aus der FlOssigphaee gewinnt.

Beispiel 2 Das Beispiel 1 wird mit der Abänderung wiederholt, das· man

- 12 -

109827/1917 bad omqwal

der ersten Reaktionevorriohtung Adiponitril mit 1800 kg/Std. und Ammoniak mit 7200 kg/Std· zusammen mit Wasβerstoff mit auf Normalbedingungen bezogen, 8496 or/Std. zuführt. Sie Temperatur am Eingang der ersten Reaktionevorriohtung beträgt -92° C und die Ausgangstemperatur jeder Reaktionsyorriohtung 130° C. Das von der ersten Reaktionsvorriehtung abströmende Gut wird zur Aufrechterhaltung der Auegangetemperatur abgekühlt, und in die zweite Reaktionevorriohtung wird Adiponitril mit 1710 kg/Std. eingeführt.

Bei beiden obigen Beispielen liegt die Menge an zu verwerfenden Hebenprodukten unter der Menge solcher Produkte, die man bei gleichen Arbeitsbedingungen unter Einsatz einer einzigen Reaktionsvorriehtung erhält. Darüber hinaus liegt der Temperaturanstieg in jeder Reaktionsvorrichtung unter dem bei einer gleiohen, einstufigen Arbeitsweise erhaltenen.

SL . _Am ORIGINAL INSPECTED

- 13

109827/1917

Claims

S.Z. du Font de Nemours 18. August 1970 and Company A1M1i® Patentansprüche

1. Verfahren zum katalytischen Hydrieren von Adipinsäurenitril zu Hexamethylendiamin in Gegenwart von Ammoniak, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktionsteilnehmer auf mindestens zwei hintereinandergesohaltete Reaktionszonen verteilt werden und das in der ersten Reaktionszone vorhandene Ammoniak der folgenden Reaktionszone zugeführt wird·

2» Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Teil des aus der ersten Reaktionezone erhaltenen Reaktionsgemieohes, der der folgenden Reaktionezone zugeführt wird, gekühlt wird,

3· Verfahren naoh Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Reaktionsgemisoh so stark gekühlt wird, dass die Austrittstemperatur der genannten folgenden fieaktionsaone sich um nioht mehr als 50° 0 von der Austrittstemperatur der ersten Reaktionezone unterscheidet.

- 14 -

Neue Un

109827/1917

AD-4188

4* Verfahren nach. Anspruch 1 "biß 3» dadurch gekenneeionnet, dass nan jeder Reaktionesone Ammoniak und Adipinaäurenltril in etwa den gleiohen Gewiohteyerhältnls

- 15 -

109827/1917

Leerseite