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CN1572862A - 油组合物 - Google Patents

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Abstract

一种包含与乙烯－乙烯酯共聚物冷流添加剂混合的，从动物或植物材料或两者的甲酯或其衍生物得到的油、或其与基于石油的油的大部分的混合物的组合物，所述冷流添加剂含有至少17摩尔％乙烯酯单元并且每100个主链亚甲基含有5个或更多个烷基分支。该共聚物改善了油的低温性能。

Description

油组合物
本发明涉及蜡晶体改性添加剂在由动物或植物材料或两者得到的油、或其衍生物、或其与基于石油的油的混合物中的用途。
从动物或植物材料得到的油主要是含有饱和或不饱和一元羧酸(例如含有10到25个碳原子的酸)的甘油三酯的代谢产物。
这样的油通常含有许多酸的甘油酯，其数量和种类随着油的来源而变化，并且可能还含有磷酸甘油酯。这样的油可以通过本领域中已知的方法得到。
这样的油的衍生物的例子是植物或动物油的脂肪酸的烷基酯，例如甲酯。这样的酯可以通过酯交换来制备。
因此，在该说明书中，衍生自动物或植物材料的油包括从所述动物或植物材料或两者得到的油或其衍生物。
FR-A-2,492,402描述了含有一种或多种以下通式所述动物或植物来源的脂肪酸酯的燃料组合物：
                        R1-COO-R2
其中R1含有5至23个碳原子，基本上是直链的、饱和或不饱和的脂肪族基团，R2含有1至12个碳原子，是直链或支化的、饱和或不饱和的脂肪族基团。这样的油组合物被描述为特别适用于柴油机、其十六烷值在宽范围内等同于衍生自矿物油的常规柴油燃料。
然而，这样的脂肪酸酯组合物作为柴油燃料的可使用性受到其低温性能的限制。DE-A-4,040,317指出在低于-5℃下该燃料可能因可过滤性不够而在供应管线中固化，并且描述了提高低温过滤性的方法，该方法包括加入脂肪酸的短链甲酯和所选择的聚合物材料，即衍生自含有1至22个碳原子的醇的丙烯酸和/或甲基丙烯酸的酯的聚合物酯或共聚物。
基于石油的油(即矿物油及其衍生物如原油、润滑油和燃料油、例如中间馏分燃料油)的低温性能在本领域中有详细的记载。类似地，使用添加剂来改变这些矿物油及其衍生物的蜡晶体结构是已知的。所述添加剂及其用途的例子记载于US-A-3,048,479、GB-A-1,263,152、US-A-3,961,916、US-A-4,211,534、EP-A-153,176和EP-A-153,177中。
与所述矿物油及其衍生物相反，本发明的衍生自动物或植物材料的油的低温性能主要受到作为主要组分存在的高分子量脂肪酸酯的沉淀的控制。此类脂肪酸酯通常衍生自饱和和不饱和脂肪酸的混合物。仅作为举例，菜籽油甲酯的主要成分是油酸、亚油酸、亚麻酸和芥酸的甲酯。
一般地，虽然在特定油中的各个组分的确切比率可能随着源材料中组分脂肪酸的季节性波动而变化，或者随着得到它们的特定方法而变化，此类不饱和脂肪酸的衍生物相对于它们的饱和类似物占统治地位。
乙烯类不饱和脂肪酸酯的优势在于为此类油提供了不同于上述矿物油的结晶行为，这两类油在结晶形态上的不同被认为是由于沉淀正烷烃和不饱和脂肪酸酯的的烃链的不同结构构型产生的。
EP0629231 B1概括性描述了通常用于石油燃料的冷流添加剂的应用来改善衍生自动物或植物油的油的低温性质。记载于EP0629231 B1中的添加剂包括乙烯不饱和酯共聚物流动改进剂。EP0629231 B1第11页中的聚合物A含有约16mol％的乙酸乙烯酯。
本发明基于以下发现：某些有限种类的乙烯-乙烯酯共聚物(即具有一定的乙烯酯含量和支化度的那些)在衍生自动物或植物油的燃料油及其与基于石油的燃料油的混合物中显示出提高了的低温性能。
本发明包含主要部分的从动物或植物油或两者的甲酯、或其衍生物、或其与基于石油的油的混合物，并且与小部分的乙烯-乙烯酯共聚物流动改进剂混合。所述乙烯-乙烯酯共聚物流动改进剂含有被氧烃基链分成片段的聚亚甲基主链，聚合物的乙烯酯含量是至少17、优选17至25、更优选17至19摩尔％，并且按每100个主链亚甲基的烷基数的计算，短链烷基分支的数目应该大于5、优选6至8。所述酯是含有2至30、优选2至10个碳原子的一元羧酸的酯。
优选以下共聚物：乙烯-乙酸乙烯酯、乙烯-丙酸乙烯酯、乙烯-己酸乙烯酯、乙烯-2-乙基己酸乙烯酯或乙烯-辛酸乙烯酯共聚物。按照通过GPC使用聚苯乙烯标准所测定的结果计，共聚物的分子量Mn是1,000至10,000、优选2,000至6,000、更优选3,000至5,000。
它们也可以是两种共聚物的混合物的形式，例如记载于US-A3,961,916中的那些。如果需要的话，共聚物可以衍生自另外的共聚单体，例如，它们可以是三元共聚物或四元共聚物或高级聚合物，例如另外的共聚单体是丙烯或异丁烯的情况。
共聚物可以通过共聚单体的直接聚合来制备。所述共聚物也可以通过乙烯不饱和酯共聚物的酯交换、或者通过水解和再酯化来制备，从而得到不同的不饱和酯共聚物。例如，乙烯-己酸乙烯酯和乙烯-2-乙基己酸乙烯酯共聚物可以通过该方法例如从乙烯-乙酸乙烯酯共聚物来制得。
本发明的聚合物可以与包含一种或多种下列物质的常规冷流添加剂组合使用：
(a)另一种乙烯-不饱和酯共聚物；
(b)梳形聚合物；
(c)极性氮化合物；
(d)含有环系统的化合物；
(e)烃聚合物；
(f)聚氧化烯烃化合物；
(g)烃基化的芳香族化合物倾点下降剂；或
(h)烷基酚醛缩合物
下面将更加详细地讨论本发明的特征。
油
衍生自动物或植物材料的油的例子是菜籽油、芫荽子油、豆油、棉籽油、向日葵油、蓖麻油、橄榄油、花生油、玉米油、杏仁油、棕榈仁油、椰子油、芥子油、牛油和鱼油。更多的例子还包括衍生自玉米、黄麻、芝麻、牛油树果、花生和亚麻子的油，并且可以通过本领域已知的方法由其衍生得到。优选菜籽油(其为用丙三醇部分酯化的脂肪酸的混合物)，因为它能够大量地并且用简单的方式通过压榨油菜籽得到。
作为脂肪酸的低级烷基酯，可以考虑下列例如商用混合物形式的物质：含有12至22个碳原子的脂肪酸(例如月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、棕榈油酸、硬脂酸、油酸、反油酸、岩芹酸、蓖麻油酸、桐酸、亚油酸、亚麻酸、花生酸、顺9-二十二碳烯酸、山嵛酸或芥酸)的乙酯、丙酯、丁酯以及特别是甲酯，其碘值是50至150、特别是90至125。具有特别有利的性能的混合物是主要含有(即含有至少20重量％)的含有16至22个碳原子和1、2或3个双键的脂肪酸的甲酯。优选的脂肪酸的低级烷基酯是油酸、亚油酸、亚麻酸和芥酸的甲酯。
所述类型的商用混合物可以通过例如动物和植物脂肪和油的裂解和酯化通过它们与低级脂肪醇的酯交换来得到。对于脂肪酸的低级烷基酯的生产，优选从高碘值的脂肪和油开始，例如从向日葵油、菜籽油、芫荽子油、蓖麻油、豆油、棉子油、花生油或牛油开始。优选基于新品种菜籽油的脂肪酸的低级烷基酯，其脂肪酸成分被由含有18个碳原子的不饱和脂肪酸衍生至大于80重量％。
特别优选的是本发明的能够用作生物燃料的油。生物燃料(即衍生自动物或植物材料的燃料)被认为燃烧时对环境的损害较小，并且可以从可再生的资源得到。已经报道它燃烧时所形成的二氧化碳少于等量石油馏出燃料(例如柴油)燃烧所产生的二氧化碳，并且形成非常少的二氧化硫。植物油的某些衍生物(例如通过与单羟基烷基醇的皂化和再酯化所得到的物质)可以用来代替柴油燃料。菜籽油酯、例如菜籽油甲酯(RME)可以以其本身的纯物质使用或者与石油馏出燃料混合使用。因此，生物燃料是从植物或动物材料或两者得到的能够备用作燃料的油或其衍生物。
虽然以上油中的许多都可以用作生物燃料，但优选植物油或其衍生物，其中特别优选的生物燃料是菜籽油、棉子油、向日葵油、橄榄油、棕榈油或其烷基酯衍生物，特别优选菜籽油甲酯。
本发明也适用于含有95-5重量％上述生物燃料和5-95重量％基于石油的燃料的混合物。基于石油的燃料油可以含有常压馏分或减压馏分、裂化瓦斯油，或者是任何比例的直馏馏分和热裂化和/或催化裂化馏出物的混合物。最普遍的石油馏出燃料是煤油、喷气式发动机燃料、柴油、采暖燃料油和重质燃料油。此类馏出燃料油大至在100至500℃的范围内沸腾。采暖燃料油可以是直馏常压馏分，或者也可以含有减压瓦斯油或裂化瓦斯油或两者。燃料还可以含有大量或少量衍生自Fisher-Tropsh法的成分。Fisher-Tropsh燃料(也被称作FT燃料)包括那些被描述为气-液燃料和煤或生物物质转化燃料的物质。为了制备此类燃料，首先产生合成气(CO2+H2)，然后通过Fisher-Tropsh法转化成正链烷烃。然后可通过诸如催化裂化/重整或异构化、加氢裂化和加氢异构化的方法将正链烷烃改性以得到多种烃类(诸如异链烷烃、环链烷烃和芳香族化合物)。所形成的FT燃料可以单独使用或者与其它燃料成分和燃料种类(例如本说明书中提到的那些燃料)组合使用。
油中添加剂的浓度可以是例如燃料重量计算1至10,000ppm的添加剂(活性成分)，例如可以是以燃料重量计算10至5,000ppm、如10至2,000ppm(活性成分)。
可通过例如本领域已知的方法将添加剂引入油中。在使用一种以上的添加剂成分或共添加剂成分的情况下，可将所述成分以任意组合共同或分别引入油中。
含有溶于或分散于载体液体(例如溶液中)的添加剂的浓缩物适宜被用作引入添加剂的方式。本发明的浓缩物适宜作为将添加剂引入油(例如馏出燃料)中的方式，所述引入可以通过本领域已知的方法来完成。所述浓缩物根据需要还可以含有其它添加剂并优选含有从3至75重量％、更优选3至60重量％、最优选10至50重量％的添加剂(优选在油溶液中)。载体液体的例子是有机溶剂(包括烃溶剂，例如石油馏分、如石脑油、煤油、柴油和采暖燃料油；芳烃，诸如芳香族馏分、例如以“SOLVESSO”为商品名销售的物质；和链烷烃，诸如己烷和戊烷和异链烷烃)。载体液体当然必须根据其与添加剂及与燃料的相容性选择。
可通过其它方法(例如本领域已知的那些方法)将本发明的添加剂引入油中。如果需要共添加剂的话，可以将它们与本发明的添加剂同时或在不同时加入油中。
与本发明的聚合物组合使用的常规冷流添加剂定义在以下(A)-(H)中。
(A)其它的乙烯-不饱和酯共聚物，更特别是除含有衍生自乙烯的单元外还含有以下分子式所示的单元的共聚物
                -CR7R8-CHR9-
其中，R8表示氢或甲基；R7表示-OOCR10或COOR10(其中R10表示氢或C1至C28、优选C1至C9的直链或支化烷基，其条件是当R7表示-COOR10时R10不表示氢)，并且R9表示氢或-COOR10。
这些可以包括含有乙烯与乙烯类不饱和酯或其衍生物的共聚物。例子是乙烯与不饱和羧酸的酯的共聚物。乙烯-乙烯酯共聚物是有利的；优选乙烯-乙酸乙烯酯、乙烯-丙酸乙烯酯、乙烯-己酸乙烯酯、乙烯-2-乙基己酸乙烯酯或乙烯-辛酸乙烯酯共聚物。
共聚物优选含有0.3至15摩尔％、优选从3.5至15摩尔％的乙烯酯。
它们也可以是两种共聚物的混合物的形式，例如记载于US-A3,961,916中的混合物。如果希望的话，共聚物可以衍生自另外的共聚单体，例如，它们可以是三元共聚物或四元共聚物或高级聚合物，例如另外的共聚单体是丙烯或异丁烯的情况。
共聚物可以通过共聚单体的直接聚合来制备。此类共聚物还可以通过乙烯不饱和酯共聚物的酯交换、或者通过水解和再酯化从而得到不同不饱和酯的共聚物来制备。例如，乙烯-己酸乙烯酯和乙烯-2-乙基己酸乙烯酯共聚物可以通过该方法例如从乙烯-乙酸乙烯酯共聚物来制得。
(B)梳形聚合物
此类聚合物是其中的含有烃基的支链是聚合物主链的侧链的聚合物，其记载于Comb-Like Polymers.Structure and Properties，N.A.Platéand V.P.Shibaev，J.Poly.Sci.Macromolecular Revs.，8，p 117-253(1974)中。
梳形聚合物通常含有一个或多个作为聚合物主链的侧链的、通常具有10至30个碳原子的长链烃基分支(例如氧烃基分支)，所述支链直接或间接地连接到主链上。间接连接的例子包括通过插入的原子或基团形成的连接，所述连接可包括共价连接和/或诸如盐中的离子连接。
有利地，梳形聚合物是其中至少25mol％并优选至少40mol％、更优选至少50mol％的单元是所述侧链含有至少6个原子、优选至少10个原子的单元的均聚物或共聚物。
作为优选的梳形聚合物的例子，可以提到下列通式所示的那些：
Figure A20041004967600101
其中D＝R11、COOR11、OCOR11、R12COOR11或OR11，
E＝H、CH3、D或R12，
G＝H或D，
J＝H、R12、R12COOR11或芳基或杂环基团，
K＝H、COOR12、OCOR12、OR12或COOH，
L＝H、R12、COOR12、OCOR12、COOH或芳基；
R11≥C10烃基；
R12≥C1烃基或亚烃基；并且m和n表示摩尔分数，m是有限的并且优选1.0至0.4，n小于1并且优选0至0.6。
有利地，R11优选表示含有10至30个碳原子的烃基，同时R12优选表示含有1至30个碳原子的烃基或亚烃基。
如果希望或需要的话，梳形聚合物可以含有衍生自其它单体的单元。
这些梳形聚合物可以是马来酸酐或富马酸或衣康酸和另一种乙烯类不饱和单体，例如α-烯烃、包括苯乙烯，或不饱和酯、例如乙酸乙烯酯的共聚物或者是富马酸或衣康酸的均聚物。优选但不必需要使用等摩尔量共聚单体，尽管2∶1至1∶2的摩尔比率是合适的。可以与例如马来酸酐发生共聚的烯烃的例子包括1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、1-十六碳烯和1-十八碳烯。
可以通过任何适宜的方法酯化梳形聚合物的酸或酸酐基团，并且，尽管优选但不必需要酯化至少50％的马来酸酐或富马酸。可以使用的醇的例子包括正癸-1-醇、正十二烷-1-醇、正十四烷-1-醇、正十六烷-1-醇、正十八烷-1-醇。该醇还可在每条链上包括最多一个甲基分支，例如，1-甲基十五烷-1-醇或2-甲基十三烷-1-醇。所述醇可以是正结构的醇或带有单甲基分支的醇的混合物。
优选使用纯净的醇类而不是可购得的醇混合物，但是，如果使用混合物，则R12是指烷基中的碳原子的平均数；如果使用在1或2位带有分支的醇，则R12是指醇的直链主链链段。
这些梳形聚合物可以尤其是富马酸酯或衣康酸酯的聚合物和共聚物，例如记载于EP-A-153176、EP-A-153177和EP-A-225688和WO 91/16407中的那些。
特别优选的富马酸酯梳形聚合物是富马酸烷基酯与乙酸乙烯酯的共聚物、其中烷基含有12至20个碳原子，更特别优选其中的烷基含有14个碳原子或其中的烷基是C14/C16烷基的混合物的聚合物，其例如通过溶液共聚富马酸与乙酸乙烯酯的等摩尔混合物，然后将形成的共聚物与醇或醇的混合物(所述醇优选直链醇)发生反应制备。使用混合物时，以使用重量比为1∶1的正C14和C16醇的混合物为有利。此外，可以有利地使用C14酯与混合的C14/C16酯的混合物。在此类混合物中，C14与C14/C16的重量比率有利地是1∶1至4∶1，优选2∶1至7∶2，最优选3∶1。梳形聚合物的数均分子量以蒸气相渗透压法结果计特别优选1,000至10,0000、更优选1,000至30,000。
其它适宜的梳形聚合物是α-烯烃的聚合物和共聚物以及苯乙烯与马来酸酐的酯化的共聚物以及苯乙烯与富马酸的酯化的共聚物；如上所述，根据本发明也可以使用两种或多种梳形聚合物的混合物，这样的使用可能是有利的。梳形聚合物的其它例子是烃聚合物，例如乙烯与至少一种α-烯烃的共聚物，所述α-烯烃优选含有至多20个碳原子，其例子是正癸烯-1和正十二碳烯-1。此类共聚物的数均分子量通过GPC测定优选至少为30,000。烃类共聚物可以通过本领域已知的方法、例如利用齐格勒型催化剂制备。
(C)极性氮化合物
此类化合物是带有一个或多个、优选两个或更多个式＞NR13的取代基的油溶性极性氮化合物，其中R13表示含有8至40个原子的烃基，所述取代基或所述取代基中的一个或多个可以是由其衍生的阳离子形式。油溶性极性氮化合物通常是能够充当燃料中的蜡结晶生长抑制剂的物质；它包含例如一种或多种下列化合物：
通过将至少1摩尔比率的烃基取代的胺与1摩尔比率的含有1至4个羧酸基团的烃基酸或其酸酐反应所形成的酰胺和/或胺盐，式＞NR13的取代基符合式-NR13R14的，其中R13如以上所定义，R14表示氢或R13，条件是R13和R14可以相同或不同，所述取代基构成该化合物的胺盐和/或酰胺基团的一部分。
可以使用含有30至300个、优选50至150个总碳原子的酯/酰胺。这些氮化合物公开于美国专利4,211,534中。适宜的胺主要是C12至C40的伯、仲、叔或季胺或其混合物，但是，也可以使用通常含有约30至300个总碳原子的短链胺，只要所形成的氮化合物是油溶性的即可。氮化合物优选含有至少一个直链C8至C40、优选C14至C24的烷基链段。
适宜的胺包括伯、仲、叔或季胺，但优选仲胺。叔或季胺仅形成胺盐。胺的例子包括十四烷胺、椰子胺和氢化动物脂胺。仲胺的例子包括二(十八烷基)胺和甲基二十二烷基胺。胺的混合物、例如衍生自天然物质的胺混合物也是适宜的。优选的胺是仲氢化动物脂胺，其烷基衍生自氢化动物脂肪(其中包含大约4％C14、31％C16和59％C18)。
适合用于制备氮化合物的羧酸及其酸酐的例子包括乙二胺四乙酸和基于环状骨架的羧酸、例如环己烷-1，2-二甲酸、环己烯-1，2-二甲酸、环戊烯-1，2-二甲酸和萘二甲酸，以及包括二烷基螺环二内酯在内的1，4-二甲酸。这些酸在环状部分通常含有约5至13个碳原子。优选用于本发明的酸是苯二羧酸，例如邻苯二甲酸、间苯二甲酸和对苯二甲酸。特别优选邻苯二甲酸及其酸酐。特别优选的化合物是通过将1摩尔比例的邻苯二甲酸酐与2摩尔比例的二氢化动物脂胺反应所形成的酰胺-胺盐。另一种优选的化合物是通过将该酰胺-胺盐进行脱水所形成的二酰胺。
其它的例子是长链烷基或亚烷基取代的二羧酸衍生物、例如取代的琥珀酸的单酰胺的胺盐，其例子在本领域是已知的并且例如记载于美国专利4,147,520中。适宜的胺可以是以上所描述的那些。
其它的例子是缩合物、例如记载于EP-A-327427中的那些。
(D)含有在环上带有至少两个以下通式的取代基的环状体系的化合物
                      -A-NR15-R16
其中A是任选被一个或多个杂原子中断的直链或支化脂肪族亚烃基，R15和R16相同或不同，并且均彼此独立地是任选地被一个或多个杂原子中断的含有9至40个原子的烃基，取代基相同或不同并且化合物任选地是其盐的形式。有利地，A含有1至20个碳原子并优选是亚甲基或聚亚甲基。此类化合物记载于WO 93/04148和WO 94/07842中。
(E)烃聚合物
适宜的烃聚合物的例子如以下通式所示：
其中T＝H或R17，其中
    R17＝C1至C40烃基，并且
    U＝H、T或芳基并且v和w表示摩尔分数，v是1.0至0.0，w是0.0至1.0。
烃聚合物的例子公开于WO 91/11488中。
优选的共聚物是数均分子量至少是30,000的乙烯α-烯烃共聚物。优选的α-烯烃至多含有28个碳原子。此类烯烃的例子是丙烯、1-丁烯、异丁烯、正辛烯-1、异辛烯-1、正癸烯-1和正十二碳烯-1。共聚物可以也包含少量、例如最多10重量％的其它可共聚单体，例如除α-烯烃之外的烯烃和非共轭二烯。优选的共聚物是乙烯-丙烯共聚物。
正如以上所示，按照通过凝胶渗透色谱(GPC)相对于聚苯乙烯标准测定的结果计，乙烯α-烯烃共聚物的数均分子量优选至少是30,000，有利地至少是60,000并优选至少是80,000。就其功能而言没有上限，但是在分子量超过150,000时粘度的增加导致混合困难，优选的分子量是从60,000和80,000至120,000。
有利地，共聚物的摩尔乙烯含量为50至85％。更有利地，乙烯含量是57至80％，优选58至73％；更优选62至71％，最优选65至70％。
乙烯α-烯烃共聚物优选其摩尔乙烯含量是62至71％并且数均分子量是60,000至120,000的乙烯丙烯共聚物；共聚物特别优选其乙烯含量是62至71％并且数均分子量是80,000至10,0000的乙烯丙烯共聚物。
共聚物可以通过本领域已知方法中的任何一种、例如利用Ziegler型催化剂来制备。聚合物应该基本上是无定形的，因为高度结晶的聚合物在低温下相对不溶于燃料油。
其它适宜的烃聚合物包括低分子量乙烯α-烯烃共聚物，按照蒸气相渗透压法测定的结果计，有利地，其数均分子量至多是7500，有利的是1,000至6,000，优选2,000至5,000。适当的α-烯烃是以上所给出的，或者苯乙烯，而丙烯再一次是优选的。有利地，乙烯含量是60至77摩尔％，尽管可以有利地使用含有最多86摩尔％的乙烯的乙烯-丙烯共聚物。
(F)聚氧化烯烃化合物
例子是聚氧化烯烃酯、醚、酯/醚及其混合物，尤其是含有至少一个、优选至少两个C10至C30直链烷基和其分子量最大是5,000、优选200至5,000的聚氧化烯烃二醇基团的那些，在所述聚氧化烯烃二醇中的烷基含有1至4个碳原子。这些物质形成了EP-A-0061895的主题。其它此类添加剂记载于美国专利4,491,455中。
优选的酯、醚、酯/醚符合以下通式：
              R18-O(D)-O-R19
其中R18和R19可以相同或不同，并且表示
(a)正烷基-
(b)正烷基-CO-
(c)正烷基-O-CO(CH2)x-或
(d)正烷基-O-CO(CH2)x-CO-x是例如1至30，烷基是直链的并且含有10至30个碳原子，D表示其中的亚烷基含有1至4个碳原子的二醇的聚氧亚烷基链段，例如基本直链的聚氧亚甲基、聚氧亚乙基或聚氧三亚甲基基团；可以存在某种程度的低级烷基侧链的分支(例如在聚氧丙烯二醇中)，但优选二醇基本上是直链的。D还可以含有氮。
适宜的二醇的例子是其分子量是100至5,000、优选200至2,000的基本直链的聚乙二醇(PEG)和聚丙二醇(PPG)。优选酯，并且含有10-30个碳原子的脂肪酸可用于与二醇反应以形成酯添加剂，优选使用C18-C24脂肪酸，特别是二十二酸。酯还可以通过酯化聚乙氧基化的脂肪酸或聚乙氧基化的醇来制备。
聚氧化烯烃二酯、二醚、酯/醚及其混合物作为添加剂是适宜的，二酯优选用于窄沸程馏出物中，此时还可以存在少量单醚和单酯(其经常在生产过程中形成)。优选存在大量的二烷基化合物。特别地，聚乙二醇、聚丙二醇或聚乙二醇/聚丙二醇混合物的硬脂酸或二十二酸的二酯是优选的。
聚氧化烯烃的其它例子是记载于日本专利公开2-51477和3-34790中的以及记载于EP-A-117108和EP-A-326356中的酯化烷氧基化胺。
(G)烃基化的芳香族化合物
这些物质是包含芳香族和烃基部分的缩合物。芳香族部分常规地是未取代的或被例如非烃取代基取代的芳烃。
此类芳烃优选含有最多数量的这些取代基基团和/或三个稠合环并优选萘。烃基部分是氢和含有通过碳原子连接到分子的其余部分的含碳部分。它可以是饱和或不饱和、直链或支化的，并且可以含有一个或多个杂原子，条件是它们基本上不影响该部分的烃性质。烃基部分优选烷基部分，常规地含有8个以上的碳原子。此类缩合物的分子量可以是例如2,000至20,0000，例如2,000至20,000，优选2,000至8,000。
如上所述，主要作为润滑油倾点下降剂和脱蜡助剂的例子在本领域是已知的，它们可以例如通过缩合卤化蜡与芳烃来制备。更具体而言，缩合可以是弗列德尔—克拉夫茨缩合，其中卤化蜡含有15至60、例如16至50个碳原子，其熔点是约200至400℃并且被氯化至含5至25重量％、例如10至18重量％的氯。制备类似缩合物的另一种方法可以是从烯烃和芳烃来制备。
(H)烷基酚醛缩合物
适宜的烷基酚醛缩合物记载于EP 0 311 452和EP 0 851 776中。
烷基酚醛缩合物可以通过下列成分之间的缩合反应来得到：
(i)至少一种醛或酮或其反应性等价物，和
(ii)至少一种包含一个或多个芳香基团的化合物，所述芳香基团包括至少一个式-XR1的取代基和至少另一个取代基-R2，其中：
X表示氧或硫，
R1表示氢或包括至少一个烃基的基团，和
R2表示优选含有4至40个碳原子、更优选含有8至30个碳原子、并且最优选含有8至18个碳原子的直链或支化烃基。
烷基酚醛缩合物可以以5至5,000ppm、优选10至1,000ppm、并且最优选20至500ppm的量存在于燃料油中。
实施例
以下通过实施例对本发明进行特别描述。
实施例1
添加剂
使用以下添加剂：
聚合物1：乙烯/乙酸乙烯酯共聚物，其乙酸乙烯酯的浓度为约38.1重量％(16.7摩尔％)，数均分子量为约2,470，并且每100个亚甲基单元含有约7.6个烷基分支
聚合物2：乙烯/乙酸乙烯酯共聚物，其乙酸乙烯酯的浓度为约15重量％(5摩尔％)，数均分子量为约6,500，并且每100个亚甲基单元含有约8个烷基分支
聚合物3：本发明的聚合物，其含有约40重量％(17.5摩尔％)的乙酸乙烯酯，数均分子量为约3,700，并且每100个亚甲基单元含有约6个烷基分支
共添加剂：梳形聚合物，富马酸二正十二烷酯/乙酸乙烯酯试验
将聚合物1、2、3和共添加剂溶于相同菜籽油甲酯燃料的样品中，然后通过“Journal of the Institute of Petroleum”第52卷第510期(1966年六月号)第173-285页中详细描述的方法测定冷过滤堵塞点(CFPP)试验。
CFPP是可滤性的度量。结果如下表所示。
添加剂            添加剂成分    共添加剂   总处理速率 CFPP，℃
 聚合物1  聚合物2  聚合物3
 ppmAi  ppmAi  ppmAi    ppmAi     ppmAi
基础燃料  0  0  0    0     0     -16
A  1920  0  0    80     2,000     -20
B  1440  480  0    80     2,000     -18
C  1782  137  0    80     2,000     -19
实施例A  0  0  1920    80     2,000     -24
实施例B  0  480  1440    80     2,000     -24
实施例C  0  137  1782    80     2,000     -26
注释：“ppm Ai”是指以重量ppm计的冷流添加剂的活性成分，即，不考虑任何量的载体溶剂。
本发明的实施例是实施例A、实施例B和实施例C，它们中的每一个均都包括在CFPP试验中表现出优良性能的本发明的聚合物-聚合物3。

Claims (10)

1、一种组合物，其包含与乙烯-乙烯酯共聚物冷流添加剂混合的从动物或植物材料或两者或其衍生物的甲酯得到的油、或其与基于石油的油的混合物，所述冷流添加剂含有至少17摩尔％乙烯酯单元并且按每100个主链亚甲基计含有5个或更多个烷基分支。
2、根据权利要求1的组合物，其中组合物还包含一种或多种下列物质：
(a)另一种乙烯-不饱和酯共聚物；
(b)梳形聚合物；
(c)极性氮化合物；
(d)含有环系统的化合物；
(e)烃聚合物；
(f)聚氧化烯烃化合物；
(g)烃基化的芳香族化合物倾点下降剂；或
(h)烷基酚醛缩合物。
3、根据权利要求1或2的组合物，其中共聚物含有17-25摩尔％的乙烯酯。
4、根据前述权利要求中的任何一项的组合物，其中乙烯基共聚物具有6-8个烷基分支。
5、根据前述权利要求中的任何一项的组合物，其中乙烯-乙烯酯共聚物是含有17-19摩尔％乙酸乙烯酯的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物。
6、根据前述权利要求中的任何一项的组合物，其中所述油的主要部分是选自菜籽油、棉子油、豆油、向日葵油、橄榄油或棕榈油的甲酯的生物燃料。
7、根据前述权利要求中的任何一项的组合物，其中组合物包括以油重量计算1至10,000ppm、优选10至5,000ppm的冷流添加剂(活性成分)。
8、用于与权利要求1的油相混合的添加剂浓缩物，其包含3至75重量％的根据权利要求1的所述共聚物的溶液。
9、含有至少17摩尔％乙烯酯单元并且按每100个主链亚甲基计含有5个或更多个烷基分支的乙烯-乙烯酯共聚物冷流添加剂的用于改善从动物或植物材料或两者或其衍生物的甲酯所得到的油、或其与基于石油的油的混合物的低温性能的用途。
10、改善从动物或植物材料或两者或其衍生物的甲酯所得到的油、或其与基于石油的油的混合物的低温性能的方法，其包括将含有至少17摩尔％的乙烯酯单元并且按每100个主链亚甲基计含有5个或更多个烷基分支的乙烯-乙烯酯共聚物冷流添加剂加入油中的步骤。
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