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CN112909187A - 钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构及其制备方法 - Google Patents

钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构及其制备方法 Download PDF

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CN112909187A
CN112909187A CN202110192855.9A CN202110192855A CN112909187A CN 112909187 A CN112909187 A CN 112909187A CN 202110192855 A CN202110192855 A CN 202110192855A CN 112909187 A CN112909187 A CN 112909187A
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刘宗涛
王尧
刘成法
邹杨
陈达明
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Abstract

本发明属于太阳电池技术领域，涉及一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构及其制备方法，它是先在硅片表面制备发射极，再在发射极上制备保护层，再局部去除保护层后在发射极上制备钙钛矿及相关功能层，得到发射极直接与复合层接触的太阳电池结构。本发明具有高效、低成本、制备简单的优点，提出的制备工艺具有可行性高，适用性广等优点。

Description

钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构及其制备方法
技术领域
本发明属于太阳电池技术领域，涉及一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构及其制备方法。
背景技术
无机-有机卤化物钙钛矿太阳电池凭借吸光系数高、载流子迁移率高、带隙可调、制备简易、成本低等优点，在近十年来取得了突破性的进展。另一方面，晶体硅太阳电池技术是目前光伏市场的主力军，经过多年的发展，其理论光电转换效率已接近极限。以晶体硅太阳电池为基底制备钙钛矿太阳电池组成两端叠层太阳电池，能大幅提高器件的光电转换效率，降低光伏系统造价成本，是目前光伏技术的研究热点之一。
目前报道的绝大多数钙钛矿/晶体硅两端叠层电池技术所使用晶体硅电池类型为异质结(HIT)太阳电池，HIT电池具有高开路电压高转换效率的优势，但其材料及设备成本昂贵，工艺条件要求苛刻，器件性价比相对较低，距离大规模量产还有一定距离。而当下，凭借高效率、易量产的优点，背面钝化(PERC)晶体硅太阳电池技术成为市场的主流。若以PERC电池为底电池制备钙钛矿两端叠层电池，能以较少的成本获得效率上的巨大突破，被认为是有望成为下一代产业化高效电池的切入点。与HIT电池不同的是，PERC电池的前表面需要进行合理的修饰，才能继续沉积钙钛矿及相关功能层。同时，晶体硅电池背电极的高温烧结需在修饰前完成，且烧结过程中不能污染晶体硅样品的前表面，因此，需要设计一种方法来同时满足上述条件下的制备。
发明内容
本发明的目的是针对上述问题，提供一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法。
本发明的另一目的是提供一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构。
为达到上述目的，本发明采用了下列技术方案：
一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，先在硅片表面制备发射极，再在发射极上制备保护层，再局部去除保护层后在发射极上制备钙钛矿及相关功能层，得到发射极直接与复合层接触的太阳电池结构。
一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，包括以下步骤：
步骤I，选择N型硅片进行表面处理，在正面制备P型发射极，
步骤II，在发射极上制备一层保护层，
步骤III，在N型硅片背面依次进行钝化层沉积、激光开孔和背面金属化，完成晶体硅底部结构的制备，得到晶硅样品，
步骤IV，将已制备的晶硅样品放置在盛满去保护液的沟槽上，正面与去保护液接触，去除掉保护层并清洗，
步骤V，激光切割得到正面无保护层的晶硅样品，
步骤VI，在晶硅样品正面依次制备复合层、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层、电极缓冲层、透明电极、金属电极和减反层，完成整体叠层太阳电池的制备。
进一步的，在步骤I中，所述的N型硅片电阻率范围为0.1-20ohm·cm，制备所述发射极层的方法包括硼扩散。
进一步的，在步骤II中保护层为氧化硅、氮化硅或氧化铝，制备保护层方法为热氧化法、湿化学法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法或常压化学气相沉积法。
进一步的，在步骤III中，钝化层为氧化硅、氮化硅或氧化铝中的一层或多层，制备钝化层的方法为热氧化法、湿化学法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法或常压化学气相沉积法。
进一步的，在步骤IV中，沟槽的开口面积小于晶硅样品面积，去保护层液仅与保护层接触而不与其他层发生接触。
进一步的，在步骤V中，激光切割的部分为无保护层部分，得到样品的面积小于或等于IV步骤中已去掉保护层的面积。
进一步的，在步骤VI中，采用PECVD、ALD、磁控溅射法、溶液法或热蒸法中的一种或多种制备复合层，复合层材料为纳米晶硅、多晶硅、SnO2、TiO2、ZnO2、ITO、FTO、IZO、或AZO中的一种或多种；复合层的厚度为1～500nm；
采用溶液法、磁控溅射法、喷雾热解法、热蒸发法、原子层沉积法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备电子传输层，电子传输层材料为SnO2、TiO2、ZnO2、ITO、FTO、IZO、富勒烯及衍生物、BaSnO3或AZO中的一种或多种，电子传输层的厚度为1～500nm；
采用旋涂法、喷雾热解法、热蒸发法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备钙钛矿层，对于化学结构通式为ABX3的钙钛矿材料，材通式中的A为钾、铯、铷、甲胺基或者甲脒基中的一种或几种一价阳离子；材料中的B为铅或锡中的一种或几种二价阳离子；X为碘、溴、氯中的一种或几种一价阴离子；钙钛矿层的厚度为100～1000nm；
采用旋涂法、热蒸发法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备空穴传输层，穴传输层材料为Sprio-OMeTAD、PTAA、NiOx、P3HT、PEDOT:PSS、CuSCN、CuAlO2或Spiro-TTB中的一种或多种，空穴传输层的厚度为1～500nm，
采用ALD、PECVD、旋涂法、溅射法或热蒸发法中的一种或多种制备电极缓冲层，电极缓冲层材料为MoOx、LiF、SnO2、TiO2、SiO2、或非晶硅中的一种或多种，电极缓冲层的厚度为1～500nm，
采用ALD、PECVD、旋涂法、溅射法或热蒸发法中的一种或多种制备透明电极，透明电极材料为SnO2、TiO2、IZO、AZO、石墨烯或银纳米线中的一种或多种，透明电极层的厚度为1～500nm，
采用热蒸发法或丝网印刷法中的一种或多种制备金属电极；金属电极材料为Au、Ag、Al或Cu中的一种或多种，金属电极层的厚度为1～500nm，
采用蒸镀、溅射或ALD中的一种或多种制备减反层，减反层材料为LiF、MgF2、Si3N4、SiO2或者绒面柔性贴膜中一种或多种，减反层的厚度为0.1～5mm。
进一步的，富勒烯及衍生物为C60、C70或PCBM。
一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构，包括P型硅片，所述的P型硅片背面从里到外依次设有钝化层和背电极，P型硅片正面从里到外依次设有发射极、复合层、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层、电极缓冲层、透明电极、金属电极和减反层。
与现有的技术相比，本发明的优点在于：
本发明提供了一种钙钛矿/晶体硅两端叠层太阳电池结构及制备方法，该电池结构具有高效、低成本、制备简单的优点，提出的制备工艺具有可行性高，适用性广等优点。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明
图1为本发明的结构示意图。
图2为晶体硅底部结构制备流程图。
图中：P型硅片1、钝化层2、背电极3、发射极4、复合层5、电子传输层6、钙钛矿层7、空穴传输层8、电极缓冲层9、透明电极10、金属电极11、减反层12。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好的理解本发明方案，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整的描述。
实施例1
一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤I，选择N型硅片进行表面处理，在正面制备P型发射极，
步骤II，在发射极上制备一层保护层，
步骤III，在N型硅片背面依次进行钝化层沉积、激光开孔和背面金属化，完成晶体硅底部结构的制备，得到晶硅样品，
步骤IV，将已制备的晶硅样品放置在盛满去保护液的沟槽上，正面与去保护液接触，去除掉保护层并清洗，去保护液为氢氟酸，本实施例中为10wt％浓度的氢氟酸，去保护液是针对保护层而设计的，必须满足在不腐蚀前表面Si的前提下去除保护层，本领域技术人员根据这个条件可以调整氢氟酸的浓度，
步骤V，激光切割得到正面无保护层的晶硅样品，
步骤VI，在晶硅样品正面依次制备复合层、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层、电极缓冲层、透明电极、金属电极和减反层，完成整体叠层太阳电池的制备。
在步骤I中，所述的N型硅片电阻率范围为0.1-20ohm·cm，制备所述发射极层的方法包括硼扩散。
在步骤II中保护层为氧化硅、氮化硅或氧化铝，制备保护层方法为热氧化法、湿化学法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法或常压化学气相沉积法。
在步骤III中，钝化层为氧化硅、氮化硅或氧化铝中的一层或多层，制备钝化层的方法为热氧化法、湿化学法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法或常压化学气相沉积法。
在步骤IV中，沟槽的开口面积小于晶硅样品面积，去保护层液仅与保护层接触而不与其他层发生接触。
在步骤V中，激光切割的部分为无保护层部分，得到样品的面积小于或等于IV步骤中已去掉保护层的面积。
在步骤VI中，采用PECVD、ALD、磁控溅射法、溶液法或热蒸法中的一种或多种制备复合层，复合层材料为纳米晶硅、多晶硅、SnO2、TiO2、ZnO2、ITO、FTO、IZO、或AZO中的一种或多种；复合层的厚度为1～500nm；
采用溶液法、磁控溅射法、喷雾热解法、热蒸发法、原子层沉积法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备电子传输层，电子传输层材料为SnO2、TiO2、ZnO2、ITO、FTO、IZO、富勒烯及衍生物、BaSnO3或AZO中的一种或多种，电子传输层的厚度为1～500nm；富勒烯及衍生物为C60、C70或PCBM；
采用旋涂法、喷雾热解法、热蒸发法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备钙钛矿层，对于化学结构通式为ABX3的钙钛矿材料，材通式中的A为钾、铯、铷、甲胺基或者甲脒基中的一种或几种一价阳离子；材料中的B为铅或锡中的一种或几种二价阳离子；X为碘、溴、氯中的一种或几种一价阴离子；钙钛矿层的厚度为100～1000nm；
采用旋涂法、热蒸发法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备空穴传输层，穴传输层材料为Sprio-OMeTAD、PTAA、NiOx、P3HT、PEDOT:PSS、CuSCN、CuAlO2或Spiro-TTB中的一种或多种，空穴传输层的厚度为1～500nm，
采用ALD、PECVD、旋涂法、溅射法或热蒸发法中的一种或多种制备电极缓冲层，电极缓冲层材料为MoOx、LiF、SnO2、TiO2、SiO2、或非晶硅中的一种或多种，电极缓冲层的厚度为1～500nm，
采用ALD、PECVD、旋涂法、溅射法或热蒸发法中的一种或多种制备透明电极，透明电极材料为SnO2、TiO2、IZO、AZO、石墨烯或银纳米线中的一种或多种，透明电极层的厚度为1～500nm，
采用热蒸发法或丝网印刷法中的一种或多种制备金属电极；金属电极材料为Au、Ag、Al或Cu中的一种或多种，金属电极层的厚度为1～500nm，
采用蒸镀、溅射或ALD中的一种或多种制备减反层，减反层材料为LiF、MgF2、Si3N4、SiO2或者绒面柔性贴膜中一种或多种，减反层的厚度为0.1～5mm。
晶体硅/钙钛矿两端叠层太阳电池结构较为复杂，沉积层数较多，若能在保证器件高效率的前提下，简化电池的结构，去掉部分功能层的制备工艺，则更有利于电池整体制造成本的降低。因此，在本发明中，去除了晶硅底电池结构中通常使用的正面钝化层，提出了一种硅发射极直接与复合层接触的连接方式。另一方面，在晶硅样品的制备过程中，背面电极的烧结往往会污染正面的发射层，为了实现正面表面的高洁净度，本发明采用先在正面制备保护层，再局部去除的方法，通过后续激光切割，得到正面洁净的晶体硅样品，并以此为基底制备顶部钙钛矿部分。本发明中提出的电池结构具有高效、低成本、制备简单的优点，提出的制备工艺具有可行性高，适用性广等优点。
实施例2
采用158×158cm2的P型硅片，电阻率为0.85ohm·cm，对硅片进行预清洗和制绒，再通过RCA清洗，去除表面的颗粒物质与金属离子。接着进行低压磷扩散，扩散后测硅片电阻率为70ohm·cm。随后进行正面氧化层制备，再通过水层保护正面氧化物的方法，去除背面的氧化物，以对背面进行抛光处理。抛光处理后，对硅片进行第二次RCA清洗，清洗完成后再进行正面氧化硅的制备。接着，依次使用ALD工艺在背面制备氧化铝，使用PECVD工艺在背面制备氮化硅。制备完成后进行激光开孔和背面金属印刷。
将已制备好的晶体硅样品如图2所示放置在盛满HF的聚四氟乙烯沟槽上，沟槽的口径为5×5cm2，硅样品的正面与HF接触，通过反应10分钟后，移开硅样品，反应过程中保证HF只与硅样品正面接触。反应完成后使用去离子水对正面进行冲洗并吹干。随后，使用激光切割，获得5×5cm2范围内，已被去除氧化硅层的晶体硅样品，以此来完成后续钙钛矿电池部分的制备。
首先制备复合层，在制备之前使用紫外光清洗机处理样品10分钟。购买Alfa质量分数为15％的SnO2水溶液，将浓度稀释至5％，取100微升滴加在样品上，放在旋涂仪上以3000rpm的速度旋涂30秒后，将样品移至加热台上，150摄氏度处理30分钟。
随后采用蒸发法制备空穴传输层，称取100mg Spiro-TTB至蒸发舟中，蒸发过程真空度为5×10-4Pa，加热电流为30A，蒸发速率保持为
Figure BDA0002945822770000081
蒸发完成后膜厚为30nm。接着沉积钙钛矿层，首先制备钙钛矿前驱体溶液，将232.16mg FAI，31.92mg CsBr，414.9mgPbI2，220.2mg PbBr2溶于800微升DMF和200微升DMSO的混合溶剂中，搅拌2小时至完全溶解。在制备之前，使用紫外光清洗机处理样品10分钟后将其送至手套箱进行钙钛矿层旋涂制备。滴加80微升至样品上，以1000rpm的速度旋涂10秒后，加速至3000rpm，旋涂30秒，在此速度下旋涂进行10秒时，快速滴加110微升的氯苯，待旋涂结束后，将样品放在100摄氏度加热台上，加热处理30分钟。
将样品从手套箱中取出送至热蒸发仪进行电极缓冲层的制备，称取100mg LiF至蒸发舟中，蒸发过程真空度为5×10-4Pa，加热电流为30A，蒸发速率保持为
Figure BDA0002945822770000091
蒸发完成后膜厚为2nm。
取出样品后使用磁控溅射法制备ITO透明电极，ITO靶材与基底的距离为6厘米，工作过程中先依次使用机械泵和分子泵将腔体真空度抽至5×10-4Pa，接着通入氩气，保持气流量为35mL/min，通入10分钟后，将工作气压调整至0.5Pa，预溅射15分钟后开始在基底上沉积ITO薄膜，沉积时间为5分钟，沉积完成后取出，薄膜厚度为100nm。
再将样品盖上掩模板，送至热蒸发仪进行金电极的制备，称取1g金至蒸发舟中，蒸发过程真空度为5×10-4Pa，加热电流为55A，蒸发速率保持为
Figure BDA0002945822770000092
蒸发完成后膜厚为60nm。
取出样品，换掩模板，送至热蒸发仪进行MgF2减反层的制备，称取100mg MgF2至蒸发舟中，蒸发过程真空度为5×10-4Pa，加热电流为50A，蒸发速率保持为
Figure BDA0002945822770000093
蒸发完成后膜厚为150nm。
实施例3
本实施例是基于实施例1或2的制备方法，得到一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构包括P型硅片1，所述的P型硅片背面从里到外依次设有钝化层2和背电极3，P型硅片正面从里到外依次设有发射极4、复合层5、电子传输层6、钙钛矿层7、空穴传输层8、电极缓冲层9、透明电极10、金属电极11和减反层12。其中金属电极11连接透明电极10，端部延伸出减反层12。
本文中所描述的具体实施例仅仅是对本发明精神作举例说明。本发明所属技术领域的技术人员可以对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代，但并不会偏离本发明的精神。

Claims (10)

1.一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，先在硅片表面制备发射极，再在发射极上制备保护层，再局部去除保护层后在发射极上制备钙钛矿，得到发射极直接与复合层接触的太阳电池结构。
2.一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤I，选择N型硅片进行表面处理，在正面制备P型发射极，
步骤II，在发射极上制备一层保护层，
步骤III，在N型硅片背面依次进行钝化层沉积、激光开孔和背面金属化，完成晶体硅底部结构的制备，得到晶硅样品，
步骤IV，将已制备的晶硅样品放置在盛满去保护液的沟槽上，正面与去保护液接触，去除掉保护层并清洗，
步骤V，激光切割得到正面无保护层的晶硅样品，
步骤VI，在晶硅样品正面依次制备复合层、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层、电极缓冲层、透明电极、金属电极和减反层，完成整体叠层太阳电池的制备。
3.根据权利要求2所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，在步骤I中，所述的N型硅片电阻率范围为0.1-20ohm·cm，制备所述发射极层的方法包括硼扩散。
4.根据权利要求2所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，在步骤II中保护层为氧化硅、氮化硅或氧化铝，制备保护层方法为热氧化法、湿化学法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法或常压化学气相沉积法。
5.根据权利要求2所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，在步骤III中，钝化层为氧化硅、氮化硅或氧化铝中的一层或多层，制备钝化层的方法为热氧化法、湿化学法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法或常压化学气相沉积法。
6.根据权利要求2所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，在步骤IV中，沟槽的开口面积小于晶硅样品面积，去保护层液仅与保护层接触而不与其他层发生接触。
7.根据权利要求2所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，在步骤V中，激光切割的部分为无保护层部分，得到样品的面积小于或等于IV步骤中已去掉保护层的面积。
8.根据权利要求2所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，在步骤VI中，采用PECVD、ALD、磁控溅射法、溶液法或热蒸法中的一种或多种制备复合层，复合层材料为纳米晶硅、多晶硅、SnO2、TiO2、ZnO2、ITO、FTO、IZO、或AZO中的一种或多种；复合层的厚度为1～500nm；
采用溶液法、磁控溅射法、喷雾热解法、热蒸发法、原子层沉积法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备电子传输层，电子传输层材料为SnO2、TiO2、ZnO2、ITO、FTO、IZO、富勒烯及衍生物、BaSnO3或AZO中的一种或多种，电子传输层的厚度为1～500nm；
采用旋涂法、喷雾热解法、热蒸发法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备钙钛矿层，对于化学结构通式为ABX3的钙钛矿材料，材通式中的A为钾、铯、铷、甲胺基或者甲脒基中的一种或几种一价阳离子；材料中的B为铅或锡中的一种或几种二价阳离子；X为碘、溴、氯中的一种或几种一价阴离子；钙钛矿层的厚度为100～1000nm；
采用旋涂法、热蒸发法、刮涂法、涂布法或印刷法中的一种或多种制备空穴传输层，穴传输层材料为Sprio-OMeTAD、PTAA、NiOx、P3HT、PEDOT:PSS、CuSCN、CuAlO2或Spiro-TTB中的一种或多种，空穴传输层的厚度为1～500nm，
采用ALD、PECVD、旋涂法、溅射法或热蒸发法中的一种或多种制备电极缓冲层，电极缓冲层材料为MoOx、LiF、SnO2、TiO2、SiO2、或非晶硅中的一种或多种，电极缓冲层的厚度为1～500nm，
采用ALD、PECVD、旋涂法、溅射法或热蒸发法中的一种或多种制备透明电极，透明电极材料为SnO2、TiO2、IZO、AZO、石墨烯或银纳米线中的一种或多种，透明电极层的厚度为1～500nm，
采用热蒸发法或丝网印刷法中的一种或多种制备金属电极；金属电极材料为Au、Ag、Al或Cu中的一种或多种，金属电极层的厚度为1～500nm，
采用蒸镀、溅射或ALD中的一种或多种制备减反层，减反层材料为LiF、MgF2、Si3N4、SiO2或者绒面柔性贴膜中一种或多种，减反层的厚度为0.1～5mm。
9.根据权利要求8所述的钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构的制备方法，其特征在于，富勒烯及衍生物为C60、C70或PCBM。
10.一种钙钛矿晶体硅两端叠层太阳电池结构，其特征在于，包括P型硅片(1)，所述的P型硅片背面从里到外依次设有钝化层(2)和背电极(3)，P型硅片正面从里到外依次设有发射极(4)、复合层(5)、电子传输层(6)、钙钛矿层(7)、空穴传输层(8)、电极缓冲层(9)、透明电极(10)、金属电极(11)和减反层(12)。
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CN113659080A (zh) * 2021-08-13 2021-11-16 江苏盛开高新材料有限公司 一种钙钛矿叠层电池及其制备方法
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