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CN110862840A - 一种提质煤制合成气的方法 - Google Patents

一种提质煤制合成气的方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种提质煤制合成气的方法，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气。本发明的方法，通过将低阶煤中气化还原获得提质煤，提质煤中的挥发分少，杂质少，再将提质煤气化制备成的提质煤自身带有一定的温度，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含H2和CO的合成气，所制备合成气中H2和CO有较高的摩尔比，并且杂质少，质量高，能耗低，充分有效地利用了低阶煤中的煤质。

Description

一种提质煤制合成气的方法
技术领域
本发明涉及煤物质清洁利用技术领域，尤其涉及一种提质煤制合成气的方法。
背景技术
我国是一个富煤、贫油、少气的国家，煤炭消费量占一次能源消费量的60％以上，这决定了在相当长的一段时间内，以煤为主的能源结构难以改变。从已探明的煤矿品质看，我国煤炭中低阶煤所占比重非常大，因而合理而高效的利用中低阶煤生产高品质化工产品显得尤为重要。近些年来，煤气化、煤热解、煤气净化及煤气分离等技术的不断发展，使中低阶煤的清洁高效利用得到了越来越多的重视。
甲醇是基本的有机化工原料和溶剂，又是化工产品，它在基本有机化工中的用途仅次于乙烯、丙烯和苯等。甲醇在化工生产中具有非常重要的地位和极其广泛的用途，主要用于制造甲醛、醋酸、氯甲烷、甲氨、硫酸二甲脂、烯烃等多种有机产品，也是农药、医药的重要原料之一。目前甲醇的深加工产品已达120多种，广泛应用于化工、轻工、交通运输、医药、纺织等行业。
我国很多中低阶煤的品质差、灰分高、含水量高，低阶煤的利用通常是热解气化到粗制煤气和提质煤，一般热解是在有大量氧气(或空气)的条件下进行的，热解时一部分低阶煤将于氧气反应用于供热并且产生了大量的CO2。由于CO2不能燃烧，属于无效气体，并且因为有氧燃烧，粗制煤气中含氮量过高，降低了粗制煤气中H2和CO能量密度，使粗制煤气热值降低，除了回炉燃烧外，热解产出粗制煤气难有其它经济价值。而且由于是有氧热解，导致提质煤的量交少甚至得不到提质煤，最终用提质煤途径制得的甲醇的量少之又少，极大的浪费了低阶煤中的有效的煤资源，低阶煤的利用率低。
这部分提质煤的挥发分较低，煤物质的含量高，而且经气化还原反应后的提质煤自身具有较高的温度，潜热较大，而提质煤与H2O的反应为吸热反应，反应方程式为C+H2O＝CO+H2，因此可利用提质煤与H2O和O2反应制备包含CO和H2的第三合成气，这样制备的第三合成气中的杂质气体少，热值较大，而且降低了反应的能耗。
提质煤与H2O(水蒸气)的反应为吸热反应，反应方程式为C+H2O＝CO+H2，因此现有的技术是，将从气化还原工艺反应后得到的提质煤为带温的提质煤，因提质煤含有一定温度，温度一般为350℃-800℃，所以其自身带有较高的潜热，本工艺在充分利用提质煤自身潜热的基础上，先通入O2使得一部分少量的提质煤燃烧放热，使得环境温度快速达到800-1300℃，再通入另外一大部分提质煤与水蒸气在此温度下反应生成CO和H2，得到的气体为第三合成气，在实际生产过程中，一般采用连续不间断通入O2和水蒸气，以使得提质煤与水蒸气反应不间断的制备合成气。但是由于通入O2或空气，一方面消耗煤，另一方面，形成的CO2排入大气污染环境，再有就是合成气中需要通过脱碳工艺脱除合成气中的二氧化碳，又需要能量。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的是针对现有技术的不足，提供了一种提质煤制合成气的方法，通过将烘干后的低阶煤中在无氧或者微氧条件下气化还原除掉大部分挥发分获得提质煤，提质煤中的挥发分少，杂质少，而且提质煤失身带有一定的温度，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含H2和CO的合成气，所制备合成气中H2和CO有较高的摩尔比，并且杂质少，质量高，能耗低，充分有效地利用了低阶煤中的煤物质。
为解决上述技术问题，本发明提供了如下技术方案：
一种提质煤制合成气的方法，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气。
本发明的原料低阶煤可以是粉煤也可以是块煤，当低阶煤采用块煤时，对过大块煤可以通过破碎、筛分处理以获得粒度较小的粉煤。通过烘干工艺烘干后的低阶煤进入至气化还原工艺进行反应，为了一进一优化工艺，在烘干后的低阶煤进入气化还原工艺前还可以增设气化进料工艺，以便将烘干后的低阶煤快速进入气化还原工艺，增大物料的表面积，有利于加快气化还原反应。
烘干工艺将低阶煤中大部分的水分去除，得到烘干后的低阶煤和废气，烘干后的低阶煤进入气化还原工艺发生反应得到高温的合成气和带有一定温度的提质煤。
其中，气化还原工艺是在无氧或微氧条件下对烘干后的低阶煤进行加热的化学反应工艺。烘干后的低阶煤进入气化还原工艺，在烟气等加热介质的加热下，反应过程中无需加入添加剂等其他物质，温度一般为350℃-800℃，压力≤30Kpa下发生复杂化学反应的过程，得到固态的碳和高温的合成气，其中，固态的碳即为提质煤，提质煤中的挥发分8-15wt％。高温的合成气为包含CO、H2、CO2、烃类、煤焦油、萘、卤化物、灰尘和含硫化合物等的多杂质气体。
从气化还原工艺得到的提质煤与H2O(水蒸气)反应，即为将提质煤气化制备包含CO、CO2和H2的合成气的过程，主要的反应方程式为C+H2O＝CO+H2。因为在气化还原工艺阶段烘干后的低阶煤中大部分挥发分、焦油等已经被气化除掉，所得提质煤中煤物质的含量较高，因此利用提质煤所得的合成气中杂质气体较少，而且这里提质煤自身具有一定的温度，潜热利用，可减少生能耗。优选地，所述水蒸气预热至800-1300℃,使得所述提质煤在800-1300℃条件下和水蒸气反应。优选地，所述所述水蒸气和所述提质煤反应前，预热至800-1300℃。优选地，在无氧或微氧条件下，通过电阻丝加热所述提质煤，使得所述提质煤在800-1300℃温度下和水蒸气反应。优选地，所述电阻丝含有镍和铬。
提质煤的颗粒大小也影响合成气的产生，优选地，所述提质煤的经过粉碎工艺，使得所述提质煤的颗粒粒度介于100目至300目。
为使得水蒸气附着在提质煤颗粒上及内部的缝隙里面，有利于合成气的生成，优选地，所述水蒸气流经电极，所述电极上施加超过10KV的直流电电压，使得水蒸气带上电荷。
基于以上技术方案，本发明中的方法，通过将低阶煤中气化还原获得提质煤，提质煤中的挥发分少，杂质少，再将提质煤气化制备成的提质煤自身带有一定的温度，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含H2和CO的合成气，所制备合成气中H2和CO有较高的摩尔比，并且杂质少，质量高，能耗低，充分有效地利用了低阶煤中的煤物质。
具体实施方式
下面结合具体实施例来对本发明进行进一步说明，但并不将本发明局限于这些具体实施方式。本领域技术人员应该认识到，本发明涵盖了权利要求书范围内所可能包括的所有备选方案、改进方案和等效方案。
本发明中，若非特指，所采用的原料和设备等均可从市场购得或是本领域常用的。下述实施例中的方法，如无特别说明，均为本领域的常规方法。
一种提质煤制合成气的方法，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气。
本发明的原料低阶煤可以是粉煤也可以是块煤，当低阶煤采用块煤时，对过大块煤可以通过破碎、筛分处理以获得粒度较小的粉煤。优选采用粉煤作为原料，一方面是因为粉煤无需再经破碎、筛分处理，节省工艺步骤，烘干时受热面积大，烘干效率高，另一方面是粉煤相对块煤价格低廉。优选采用粒度小于20mm的粉煤，再进一步优选采用粒度小于6mm的粉煤。
低阶煤中挥发分含量一般为20％-55％，焦油的含量为3％-15％左右，固定碳的含量为30％-60％、水的含量为10％-40％，剩余为灰尘等其他杂质。低阶煤的煤化程度低，但优选固定碳的含量为40％-60％之间的低阶煤。
烘干一般只能除去低阶煤中大部分的自由水，而不能除掉低阶煤中的结合水，因此，低阶煤通过烘干工艺处理后得到烘干后的低阶煤和废气，所得烘干后的低阶煤依然含有一定量的水分，这部分剩余的水分可在后续的气化还原工艺中气化变成水蒸气。
通过烘干工艺烘干后的低阶煤进入至气化还原工艺进行反应，在烘干后的低阶煤进入气化还原工艺前还可以增设气化进料工艺，以便将烘干后的低阶煤快速进入气化还原工艺，增大物料的表面积，有利于加快气化还原反应。
其中，气化还原工艺是在无氧或微氧条件下对烘干后的低阶煤进行加热的化学反应工艺。烘干后的低阶煤进入气化还原工艺，在烟气等加热介质的加热下，反应过程中无需加入添加剂等其他物质，温度一般为350℃-800℃，压力≤30Kpa下发生复杂化学反应的过程，得到固态的碳和高温的合成气，其中，固态的碳即为提质煤，提质煤中的挥发分8-15wt％。高温的合成气为包含CO、H2、CO2、烃类、煤焦油、萘、卤化物、灰尘和含硫化合物等的多杂质气体。
其中，气化还原工艺可以为一级，也可以为多级。当采用一级气化还原工艺时，主要是为了得到大部分高温的合成气，温度的高低直接影响后续产气量、提质煤的产量和一级提质煤的温度，气化还原工艺的反应温度为350℃-800℃，提质煤中的挥发分含量为8-15wt％，进一步优选，气化还原工艺的反应温度为400-750℃；再进一步优选450-700℃。当采用多级气化还原工艺时，多级气化还原工艺主要作用是把上一级气化还原工艺内的无法气化的固体物质(包括气化后的粉煤，固体杂质等)，一定量的无法在一定停留时间内气化的类似沥青等高沸点油状物继续气化和停留时间短来不及析出或者温度达不到酚类化合物、芳香烃化合物等的缩聚反应条件，继续反应气化，有利于提高气体产量和提质煤的品质。
除了保证气化还原工艺的温度合理之外，同时也得保证气化还原工艺内一定的停留时间，停留时间太短，挥发分还未完全逸出气化，影响气体产量的同时，更多的影响提质煤的质量；停留时间太长，虽然产品得到了保证，但产量跟不上，所以保持一个合理的气化还原反应停留时间对产品产量和质量的至关重要。由于原料低阶煤的品种不同，一般气化还原工艺内物料的停留时间为30min-4h。
本发明中优选采用两级气化还原工艺，烘干工艺烘干后的物料先进入一级气化还原工艺再进入二级气化还原工艺，烘干后的低阶煤先进入一级气化还原工艺得到一级气体和一级固体，一级固体再进入二级气化还原工艺继续气化得到二级气体和二级固体，二级固体即为提质煤；一级气化还原工艺的进料温度为80℃-120℃，出气温度为180℃-550℃，反应温度为450℃-650℃，出料温度为350℃-600℃；所述二级气化还原工艺的进料温度为350℃-600℃，出料温度为450℃-750℃，反应温度为550℃-800℃，出气温度为450℃-700℃。当采用两级气化还原工艺时，主要是为了使大部分挥发分完全气化掉，既能得到大量的气体又能得到挥发分更低的提质煤，其中提质煤中的挥发分含量为3-8wt％。
提质煤与H2O(水蒸气)的反应为吸热反应，反应方程式为C+H2O＝CO+H2，从气化还原工艺反应后得到的提质煤为带温的提质煤，因提质煤含有一定温度，温度一般为350℃-800℃，所以其自身带有较高的潜热，本工艺在充分利用提质煤自身潜热的基础上，优选地，所述水蒸气预热至800-1300℃,使得所述提质煤在800-1300℃条件下和水蒸气反应。优选地，所述所述水蒸气和所述提质煤反应前，预热至800-1300℃。优选地，在无氧或微氧条件下，通过电阻丝加热所述提质煤，使得所述提质煤在800-1300℃温度下和水蒸气反应。优选地，所述电阻丝含有镍和铬。
提质煤的颗粒大小也影响合成气的产生，优选地，所述提质煤的经过粉碎工艺，使得所述提质煤的颗粒粒度介于100目至300目。
为使得水蒸气附着在提质煤颗粒上及内部的缝隙里面，有利于合成气的生成，优选地，所述水蒸气流经电极，所述电极上施加超过10KV的直流电电压，使得水蒸气带上电荷。
这里的提质煤优选粒度较小的提质煤，大力度的提质煤可用于直接售卖，小粒度的提质煤，容易造成粉尘且运输不方面，容易造成环境污染，优选采用提质煤筛分后的小粒度的粉状提质煤气化制备合成气。优选地，所述提质煤的经过粉碎工艺，使得所述提质煤的颗粒粒度介于50目至1000目。优选地，所述提质煤的经过粉碎工艺，使得所述提质煤的颗粒粒度介于100目至300目。
下通过对比实验，分析得到的合成气成分，从而分析本发明的低阶煤分质利用的提质煤制合成气的技术进步。
实验例1
一种提质煤制合成气的方法，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气。
在实施例1中，低阶煤采用粒度小于20mm的粉煤；
在实施例1中，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，在提质煤的温度处在1000℃左右时，通入800-1300℃的水蒸气，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气，具体的是通入的水蒸气，使得提质煤和水蒸气在约1000℃的温度下反应。
实验例2
实验例2参考实验例1，不同的是，在实验例2中，在无氧或微氧条件下，通过电阻丝加热所述提质煤，使得所述提质煤在800-1300℃温度下和水蒸气反应。具体的，使得提质煤在约1000℃温度下和水蒸气反应，得到合成气。
实验例3
实验例3参考实验例1，不同的是，在实验例3中，为使得水蒸气附着在提质煤颗粒上及内部的缝隙里面，有利于合成气的生成，优选地，所述水蒸气流经电极，所述电极上施加超过10KV的直流电电压，使得水蒸气带上电荷。
对比例1
一种提质煤制合成气的方法，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，所述提质煤、水蒸气和氧气反应，使得提质煤在含氧气条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气。
本工艺在充分利用提质煤自身潜热的基础上，先通入O2使得一部分少量的提质煤燃烧放热，使得环境温度快速达到800-1300℃，再通入另外一大部分提质煤与水蒸气在此温度下反应生成CO和H2，得到的气体为水煤气，水煤气中主要包含CO、CO2和H2。采用连续不间断通入O2和水蒸气，以使得提质煤与水蒸气反应，温度维持在800-1300℃，不间断的制备水煤气。
表2试验例1-3与对照例1生产的合成气气的成分分析表*
组成 实验例1 实验例2 实验例3 对照例1
CH<sub>4</sub> 0.86 0.92 0.90 0.54
H<sub>2</sub> 44.62 48.36 50.36 24.53
CO 40.12 37.22 35.12 34.70
CO<sub>2</sub> 1.68 1.45 1.28 27.71
N<sub>2</sub> 1.38 1.25 1.35 1.28
H<sub>2</sub>O 10.68 10.26 10.46 10.64
其他* 0.59 0.54 0.53 0.60
硫含量 3600ppm 54ppm 36ppm 3500ppm
H<sub>2</sub>/CO 1.11 1.30 1.43 0.71
注：1.含量为体积百分数含量；
2.其他包括其他烷烃和氨。
由表2的结果，分析得到的合成气气的成分，我们可以得到，首先，由于实验例1、实验例2和实验例3提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气，所以在合成气中，H2/CO，均高于对照例1，且在实验例1、实验例2和实验例3的合成气中，二氧化碳的量明显低于对照例1。其次，我们意外的发现，在实验例2和实验例3中，得到的合成气中，硫含量明显减少，由此，通过电阻丝加热所述提质煤，使得所述提质煤在800-1300℃温度下和水蒸气反应，和所述水蒸气流经电极，所述电极上施加超过10KV的直流电电压，使得水蒸气带上电荷，均有助于H2S电离成单质硫，从而表现在合成气中，硫含量明显降低。
综上所述，本发明中的方法，通过将低阶煤中气化还原获得提质煤，提质煤中的挥发分少，杂质少，再将提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，从而气化成含有CO、CO2和H2的合成气，用于制备甲烷等产品，得到的合成气中，杂质少，质量高，从而充分有效地利用了低阶煤中的煤物质，能耗低，符合国家煤炭综合利用方向。
以上所述，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (7)

1.一种提质煤制合成气的方法，其特征在于，低阶煤通过气化还原工艺制备得到提质煤，所述提质煤与饱和水蒸气反应，使得提质煤在无氧或微氧条件下和水蒸气反应，制备得到包含CO和H2的合成气。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述水蒸气预热至800-1300℃,使得所述提质煤在800-1300℃条件下和水蒸气反应。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述所述水蒸气和所述提质煤反应前，预热至800-1300℃。
4.根据权利要求1或3所述的方法，其特征在于，在无氧或微氧条件下，通过电阻丝加热所述提质煤，使得所述提质煤在800-1300℃温度下和水蒸气反应。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述电阻丝含有镍和铬。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述水蒸气流经电极，所述电极上施加超过10KV的电压，使得水蒸气带上电荷。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述低阶煤的经过粉碎工艺，使得所述提质煤的颗粒粒度介于100目至300目。
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