CN110163276A - 一种近红外光谱建模样本的筛选方法 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的提供一种基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，在不给定其他信息的情况下，仅通过光谱将样本划分为若干个类，每一类中的样本较为接近。其中，接近的定义为，在随机赋予的类别下进行建模，接近的样本有较大的概率归为一类；具体地，通过建模样本的近红外光谱，自动挑选出若干样本进行物质含量的测定及建模。在由于时间，成本等因素下不能进行大批量物质含量检测的情况下，该方法减少建模样本的使用，且不会导致建模精度的大幅下降。
Description
技术领域
本发明属于数据分析与数学建模领域，具体涉及一种近红外光谱建模的建模样本筛选方法。
背景技术
红外光谱因其快速、准确和无损而被广泛应用于化工、食品、制药等行业。光谱多元校正技术能够有效地用于物质成分含量检测和在线过程监测。与流动分析仪，气相色谱等传统的分析化学方法不同，从近红外光谱图上并不能直接得到如感兴趣物质的含量等信息。使用近红外光谱进行定性定量分析一般采用二次建模方式，即基于一组已知样本建立校正模型。这一组已知样本称为校正集样本或训练集样本，通过这组样本的光谱及其对应数据(例如样本中感兴趣物质的含量，由其他分析化学手段测定)，利用多元校正或模式识别方法建立校正或识别模型。对于待测样本，只需测定其红外光谱，根据建立的模型可以快速给出定量或定性结果。
近红外光谱建模分析的基本流程包含下列几个步骤：(1)建模样本的收集，(2)红外光谱和参考数据的测定，(3)数据处理与建模，(4)新样本红外光谱测定，(5)新样本含量预测。在得到测试样本的红外光谱后，便可通过已建立的校正模型对其感兴趣物质含量进行预测。
在实际应用中，需要多少样本才能成功建模是一个关键问题。建模数据集中的每一个样本都需采集光谱和测定待建模物质的含量。而使用传统化学方法测定物质含量所需的人工，仪器，耗材等要求较高，企业需承受很高的时间和经济成本压力。而目前尚未发现有效的减少建模样本数量的办法，覆盖物质含量范围，增大样本差异等经验性的指导意见仅能提供参考，不具有实际的操作性。
发明内容
本发明的目的提供一种基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，在不给定其他信息的情况下，仅通过光谱将样本划分为若干个类，每一类中的样本较为接近。其中，接近的定义为，在随机赋予的类别下进行建模，接近的样本有较大的概率归为一类；具体地，通过建模样本的近红外光谱，自动挑选出若干样本进行物质含量的测定及建模。在由于时间，成本等因素下不能进行大批量物质含量检测的情况下，该方法减少建模样本的使用，且不会导致建模精度的大幅下降。
为了实现上述发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，包括如下步骤：
步骤1)对提供的K个样品，在近红外光谱仪上采集其样品光谱；
步骤2)对K个样本，随机给定其类别标签；
步骤3)对步骤2)重复进行N1次，在每一次中，对样本光谱与给定标签进行分类建模，保存该次的标签及建模正确率；
步骤4)记N1次建模中正确率最高的一次为第p次，找出第p次所对应的类别标签；
步骤5)利用第p次中建模正确的样本进行分类建模，不正确的样本作为预测样本，用预测标签代替原有的随机标签；
步骤6)构造一个M(K行K列)的矩阵，将步骤5)步的结果记录下来；其中，如果样本i与样本j属于同一类，M(i,j)＝1，否则，M(i,j)＝0；
步骤7)执行步骤2至步骤6N2次，对每一次生成的M进行累加，生成Ms；
步骤8)给定阈值ths1，Ms中小于ths1的元素等于0；从第1个样本开始，对M(1，：)不为0的元素所对应的样本，逐一加入到样本1所在的集合中，需满足：snp/(snn+snp)>ths2，其中，snp为集合s中所有样本两两相比M(i,j)不为0的个数；snn为集合s中所有样本两两相比M(i,j)为0的个数，ths2设定为0.7；
步骤9)重复这一过程，直到每个样本都归属到某一子集中；
步骤10)在各个子集中挑选一定比例的样本，组成筛选集；
步骤11)对筛选集中的样本进行化学物质的检测，并建模。
在本发明一些优选实施方式中，步骤2)中类别的数量范围为3-5类；在本发明一些具体实施方式中，所述步骤2)中类别的数量范围为3类，每个样本的标签为1、2、3中的一个。
在本发明一些优选实施方式中，所述的步骤3)中的抽样次数不低于100次，本实验中N1设定为200次。
在本发明一些优选实施方式中，步骤3)中的建模方法为线性判别分析(LDA)；自变量是光谱，目标是给定的标签。
在本发明一些优选实施方式中，所述的步骤5)中的建模方法为LDA。
在本发明一些优选实施方式中，步骤7)中的迭代次数N2次不低于100次。
在本发明一些优选实施方式中，所述的步骤8)中的ths1设定为0.6*N2。
在本发明一些优选实施方式中，所述的步骤9)中的子集个数小于样本数；优选地，所述的子集个数约为样本数的1/5。
在本发明一些优选实施方式中，步骤10)中的比例设定为每个子集的1/3至1/4；若子集中的样本小于3个，则全部选择。
在本发明一些具体实施方式中，所述的样品为烟叶。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明可以在化学物质含量测定之前筛选样本，从而减少建模样本量；本发明通过抽样统计的方式，从光谱的角度对样本进行聚类；本发明提供的建模样本筛选方法建模精度较所有样本建模精度的下降程度可接受，且远高于随机选取该数目样本进行建模的精度。
附图说明
图1为本发明提供的方法步骤3)200次标签赋值及LDA建模结果；
图2为本发明提供分类建模中样本原标签与更新后标签(为直观显示，新标签值上浮0.2)；
图3Ms:两两样本是否属于同一类(较亮的像素表示该像素所在的行列代表的样本具有较高的相似性)；
图4为全样本建模结果；
图5为本发明提的方法筛选样本建模结果；
图6为采用随机方法筛选样本建模结果。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
本实施例首先对样本进行随机类别的标注(如三类条件下，每个样本随机标注为1,2,3的一种)；标注后利用光谱与标签进行建模，重复多次后，找出建模效果最好的标注，同一标注的样本较为接近；重复上述过程若干次，对任意样本与其他样本是否接近均可以统计；最终，再将接近的样本合并为一类。
本发明在建模中，尽可能用不同类的样本建模，在同一类的样本中，抽样选取少量建模；该方法可以在未知其他信息的情况下；对样本间的代表性进行分析，同一类的样本可以由其中的一个或几个样本代表；建模应优先选用不同类的样本，以增强模型的代表性。
详细的技术方案包括如下步骤：
步骤1)选取某企业库存烟叶样本94个。取样后将样本按照烟草行业标准《YC/T31-1996烟草及烟草制品试样的制备和水分测定烘箱法》制备成粉末样本(将烟叶置于烘箱中，40℃下干燥4h，用旋风磨(FOSS)磨碎过40目筛)，密封平衡1d后进行光谱测量；
步骤2)对步骤1)中的获取的94个烟叶样本的，对94个烟叶样本的光谱，随机给定其类别标签，标签选自1或2或3；然后进行线性判别分析(Linear Discriminate Analysis,LDA)建模，自变量是光谱，目标是给定的标签。
线性判别分析是一种线性学习方法，亦称Fisher线性判别。线性判别的思想：给定训练样例集，设法将样例投影到一条直线上，使得同类样例的投影点尽可能接近，异样样例的投影点尽可能远离；在对新样本进行分类时，将其投影到同样的直线上，再根据投影点的位置来确定新样本的类别。
步骤3)对步骤2重复进行200次，在每一次中，对样本光谱与给定标签进行LDA建模，如图1所示，保存该次的标签及建模正确率；
此处的建模正确率是指模型预测标签与设定标签相符的样本数/样本总数；
步骤4)记200次建模中正确率最高的一次，在本实施例中，选择正确率最高的第56次，找出第56次所对应的类别标签；需要说明的是，多次随机样本建模，最高正确率应高于55％；
步骤5)利用第56次中建模正确的样本进行分类建模，不正确的样本作为预测样本，用预测标签代替原有的随机标签，标签值前后变化见图2；本步骤的用意是对假定的随机标签进行修正，使得样本自行归结为可分的几类，使得类内样本较为接近；
步骤6)构造一个M(K行K列)的矩阵，将步骤5)的结果进行记录。其中，如果样本i与样本j属于同一类，M(i,j)＝1，否则，M(i,j)＝0；利用M(K行K列)可以反映出样本集中不同样本间是否接近；
步骤7)执行步骤2至步骤6 200次，对每一次生成的M进行累加，生成Ms，即，重复执行步骤2至步骤6，把每次生成的M进行加和(M为0 1组成的矩阵)；利用Ms表征两两样本是否属于同一类(见图3)；
步骤8)利用Ms对样本进行聚类，具体操作流程如下：
给定阈值ths1，Ms中小于ths1的元素等于0；从第1个样本开始，对Ms(1，：)不为0的元素所对应的样本，逐一加入到样本1所在的集合中，snp为集合s中所有样本两两相比M(i,j)不为0的个数；snn为集合s中所有样本两两相比M(i,j)为0的个数。需满足：
snp/(snn+snp)>ths2；ths2设定为0.7；
如果两个样本a,b较为接近，则有较大概率M(a,b)＝1；因此Ms(a,b)值代表着a，b两个样本的接近程度；阈值ths1是将Ms中较小的值置为0，即认为这些样本对是不接近的；阈值ths1与步骤7)的抽样次数相关，在执行中设定为0.6*200＝120。
称样本1所在的类为集合S；根据Ms的值，逐步将与S相近的样本加入进来；其准则为，新加入的样本与原集合中样本的相近数量大于一定的阈值(阈值ths2)。
步骤9)重复这一过程，直到每个样本都归属到某一子集中。在原数据中剔除集合S所含的样本，即删除Ms中对应的行列。将删除后的Ms(1，：)作为新的启示样本，按步骤8扩充为集合S2。最终，使得所有样本都归结到某一个集合中；在本实施例中；94个样本共聚为26个子集；
步骤10)在各个子集中挑选一定比例的样本，组成筛选集，所述的比例设定为每个子集的1/3至1/4；若子集中的样本小于3个，则全部选择。
步骤11)利用选出的样本进行建模，建模方法为偏最小二乘；目标为总糖；图5为本发明提的方法筛选样本建模结果。
实施例2
本实施例采用现有技术提供的全样本建模方法，图4为全样本建模方法的建模结果。
实施例3
本实施例采用随机方法筛选样本建模结果，图6为采用随机方法筛选样本建模结果。
对比例
对实施例2全样本建模，实施例1筛选样本建模及实施例3随机筛选建模3中方法进行比较；其中，随机建模为30次的统计结果；预测样本为97个独立于建模样本的样本，其总糖值由流动分析仪测得。
表1列出了实施例1、2与3的建模方法的平均预测误差。
| 方法 | 平均预测误差 |
| 实施例2 | 0.74 |
| 实施例1 | 0.80 |
| 实施例3 | 0.92(std:0.17) |
从表1中可以看出，全样本建模效果最佳，平均预测误差为0.74；如果在建模样本中按一定比例随机挑选样本进行建模，500次建模的平均误差为0.92；使用本方法，在建模样本仅为原始样本1/3的情况下，平均预测误差为0.80。即在满足误差要求的条件下，大幅降低了建模样本数量，节省了为测定建模样本化学含量所需的时间成本和人工、仪器、试剂成本。
Claims (10)
1.一种基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤1)对提供的K个样品，在近红外光谱仪上采集其样品光谱；
步骤2)对K个样本，随机给定其类别标签；
步骤3)对步骤2)重复进行N1次，在每一次中，对样本光谱与给定标签进行分类建模，保存该次的标签及建模正确率；
步骤4)记N1次建模中正确率最高的一次为第p次，找出第p次所对应的类别标签；
步骤5)利用第p次中建模正确的样本进行分类建模，不正确的样本作为预测样本，用预测标签代替原有的随机标签；
步骤6)构造一个M(K行K列)的矩阵，将步骤5)步的结果记录下来；其中，如果样本i与样本j属于同一类，M(i,j)＝1，否则，M(i,j)＝0；
步骤7)执行步骤2至步骤6 N2次，对每一次生成的M进行累加，生成Ms；
步骤8)给定阈值ths1，Ms中小于ths1的元素等于0；从第1个样本开始，对M(1，：)不为0的元素所对应的样本，逐一加入到样本1所在的集合中，需满足：snp/(snn+snp)>ths2，其中，snp为集合s中所有样本两两相比M(i,j)不为0的个数；snn为集合s中所有样本两两相比M(i,j)为0的个数，ths2设定为0.7；
步骤9)重复这一过程，直到每个样本都归属到某一子集中；
步骤10)在各个子集中挑选一定比例的样本，组成筛选集；
步骤11)对筛选集中的样本进行化学物质的检测，并建模。
2.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：步骤2)中类别的数量范围为3-5类；优选地，所述步骤2)中类别的数量范围为3类，每个样本的标签为1,2,3中的一个。
3.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：所述的步骤3)中的抽样次数不低于100次，本实验中N1设定为200次。
4.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：步骤3)中的建模方法为线性判别分析(LDA)；自变量是光谱，目标是给定的标签。
5.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：所述的步骤5)中的建模方法为LDA。
6.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：步骤7)中的迭代次数N2次不低于100次。
7.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：所述的步骤8)中的ths1设定为0.6*N2。
8.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：所述的步骤9)中的子集个数小于样本数；优选地，所述的子集个数约为样本数的1/5。
9.根据权利要求1所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：步骤10)中的比例设定为每个子集的1/3至1/4；若子集中的样本小于3个，则全部选择。
10.如权利要求1～9任意一项所述的基于近红外光谱建模的建模样本筛选方法，其特征在于：所述的样品为烟叶。
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