CN116359160A - 一种中红外离散时间拉伸光谱方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种中红外离散时间拉伸光谱方法，其特点是该方法包括：1）制备重复频率略有差别的双色脉冲光源；2）对脉冲光源1输出脉冲进行波长展宽与时间拉伸为非线性差频的信号光，对脉冲光源2输出脉冲进行功率放大，为非线性差频的泵浦光；3）泵浦光脉冲对信号光的时域展宽光谱光学取样，获得中红外离散时间拉伸的脉冲序列；4）中红外离散啁啾脉冲经待测样品，通过低带宽中红外探测器测量吸收光谱信息。本发明与现有技术相比具有宽波段、高速度、高分辨优点，借助低带宽的单点探测器完成中红外光谱的测量，无需色散分光元件和机械扫描装置，解决了中红外波段缺乏时间、高色散时域拉伸介质的难题，拓展了时间拉伸技术在中红外波段应用。
Description
技术领域
本发明涉及中红外光谱技术领域，尤其是一种中红外离散时间拉伸光谱方法。
背景技术
中红外波段位于分子的指纹光谱区，覆盖了众多分子的振转能级跃迁谱线，能够提供被测样品显著的红外吸收特征，为定性或定量提取分子的组成成分以及结构信息提供了重要手段，已成为现代结构化学和分析化学最常用和不可缺少的工具，被广泛应用于物理、生物、化学等各个领域。中红外光谱技术对样品的适用性相当广泛，能够用于表征固态、液态或气态样品，尤其在无机、有机、高分子化合物检测方面更是表现出优异性能，如测试迅速、操作方便、重复性好、灵敏度高及试样用量少等特点。发展高速率中红外光谱技术一直以来是该领域的前沿热点，对于测量快速变化的动态光谱具有重要意义，如研究气体燃烧或蛋白质构象变化等随机或非重复现象。此外，高帧频中红外光谱技术能够提供高通量的光谱信息获取与分析手段，在物质检测、大气遥感、环境监测等领域也具有举足轻重的作用。
然而，现有的中红外光谱测量技术受限于工作机制或器件性能，长期面临着光谱测量速率不足的困境。如常见的色散型光谱仪，其借助光栅、棱镜等分光器件，将待测光谱在空间展开，然后利用线阵或者面阵探测器捕获所形成的空间啁啾光束，通过单次曝光即可获得光谱信息。为了保证光谱测量的分辨率，所采用的线阵或面阵探测器一般要求具有足够的像素个数，导致中红外多像素探测器的帧频普遍不高，严重制约了中红外光谱测量的刷新率。傅里叶红外光谱仪作为另一种广泛使用的光谱测量工具，以迈克尔逊干涉仪为核心，通过扫描干涉仪两臂的光程差获取被测光场的干涉图，进行傅里叶变换操作后即可还原出被测光源的光谱信息，具有光通量大、分辨率高等优势。尽管傅里叶红外光谱仪借助单点探测器即可完成干涉图测量，但采集过程却不可避免地依赖于机械扫描，极大限制了光谱刷新速率。
近年来，新兴的时间拉伸光谱技术应运而生，为高速红外光谱测量提供了一条有效途径，其基于光场时空二象性的基本原理，通过色散傅里叶变换过程将脉冲光谱信息映射到时域，利用单像素探测器测量时变强度信息，即可还原出待测光谱，最终实现超高速的单发脉冲光谱测量。通常，时间拉伸光谱测量技术需要引入很大的群速度色散延迟(一般需要达到0.1ns/nm)，从而满足远场衍射条件，实现频谱在时间轴上一一对应的关系。此外，为了获得较高的光谱分辨率，该技术还对探测与采集系统的带宽提出了很高要求(一般需要达到10G Hz以上)。鉴于上述两个严格条件，时间拉伸光谱技术目前大部分工作在近红外波段。相对而言，中红外波段缺乏低损耗、高色散的传输介质，传统玻璃光纤在中红外具有严重的吸收损耗，同时该波段光电探测器的带宽受限，通常仅为GHz以下。因此，缺乏高效时间拉伸介质以及高速红外探测器件是制约时间拉伸技术往中红外波段拓展的主要障碍。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术的不足而提供的一种中红外离散时间拉伸光谱方法，利用离散时间拉伸效应，有效降低了中红外探测与采集系统的带宽限制，通过低带宽单像素探测器即可实现高速率、高分辨的中红外光谱测量。通过异步光学采样的非线性差频过程，直接制备了时域啁啾的中红外脉冲序列，规避了在中红外波段缺乏低损耗、高色散时域拉伸介质的困境。该方法无需任何色散分光元件和机械扫描装置，借助单点探测器即可实现中红外拉伸光谱测量，具有结构简单、系统稳定、易于操作的优点，可以较好的解决中红外波段缺乏高色散时域拉伸介质的难题，进一步拓展了时间拉伸技术在中红外波段的应用，为物质检测、大气遥感、环境监测等领域应用提供有力支撑。
实现本发明目的具体技术方案是：一种中红外离散时间拉伸光谱方法，其特点是该方法具体包括下述步骤：
1)制备重复频率略有差别的双色脉冲光源：脉冲光源1的中心波长为1550nm，重频频率为fr1，脉冲光源2的中心波长为1030nm，重频频率为fr＝fr-Δfr，其中Δfr为两台激光器的重复频率差。
2)控制双色光源的脉冲输出特性：对脉冲光源1输出脉冲进行波长展宽与时间拉伸，作为后续非线性差频的信号光，对脉冲光源2输出脉冲进行功率放大，作为后续非线性差频的泵浦光。
3)异步光学取样的非线性差频：泵浦光脉冲对信号光时域展宽光谱进行高速光学取样，产生中心波长随时间变化的中红外闲频光，即获得中红外离散时间拉伸的脉冲序列。
4)测量中红外吸收光谱：中红外离散啁啾脉冲经过待测样品后，各光谱成分的吸收程度将直接映射在中红外脉冲序列的时域包络上，通过低带宽中红外探测器即可快捷方便地测量吸收光谱信息。
所述非线性异步光学采样，其泵浦脉冲可对时域拉伸的信号脉冲进行高精度的波长扫描，使得产生的中红外啁啾光谱在时域上放大了N倍(N＝fr/Δfr)，利用低带宽的探测器即可获得高精度的光谱分辨率，极大降低了高精度光谱测量对于探测带宽的要求。
本发明与现有技术相比具有以下显著的技术效果和进步：
1)通过异步光学取样的非线性差频，产生了中红外啁啾脉冲序列，获得了中红外时间拉伸离散光谱。该技术突破了传统时间拉伸光谱技术长期难以拓展到中红外波段的技术瓶颈，为实现宽波段、高速率、高分辨的中红外光谱测量提供了新方法。
2)利用低带宽的探测器即可获得高精度的光谱分辨率，极大降低了高精度光谱测量对于探测带宽的要求。
3)通过非线性异步光学采样技术，使得产生的中红外啁啾光谱在时域上放大了N倍(N＝fr/Δfr)，该技术无需任何分光元件和机械扫描装置，具有结构简单、系统稳定、易于操作的优点。
附图说明
图1为本发明构建的光谱探测系统结构示意图；
图2为中红外离散时间拉伸光谱测量示意图；
图3为中红外离散时间拉伸光谱分辨率与影响因素的关系图；
图4为实施例1的光谱探测系统结构示意图。
具体实施方式
参阅图1，本发明基于异步光学取样的非线性差频过程，直接制备时域啁啾的中红外脉冲序列，该方法主要包括如下几个步骤：
1)制备重复频率略有差别的双色脉冲光源：脉冲光源1的中心波长为1550nm，重频频率为fr，脉冲光源2的中心波长为1030nm，重频频率为fr＝fr-Δfr，其中Δfr为两台激光器的重复频率差。
2)控制双色光源的脉冲输出特性：对脉冲光源1输出脉冲进行波长展宽与时间拉伸，作为后续非线性差频的信号光；对脉冲光源2输出脉冲进行功率放大，作为后续非线性差频的泵浦光。
3)异步光学取样的非线性差频：泵浦光脉冲对信号光的时域展宽光谱进行高速光学取样，产生中心波长随时间变化的中红外闲频光，即获得中红外离散时间拉伸的脉冲序列。
4)测量中红外吸收光谱：中红外离散啁啾脉冲经过待测样品后，各光谱成分的吸收程度将直接映射在中红外脉冲序列的时域包络上，通过低带宽中红外探测器即可快捷方便地测量吸收光谱信息。
基于异步光学采样的非线性差频过程是本发明实现中红外离散时间拉伸光谱的核心步骤，下面结合附图对该过程的基本原理进行解释说明，并对相关重要参数进行推导与分析，为具体实施中优化光谱测量性能提供有益指导。
参阅图2，图中的有关参数定义如下：脉冲光源1和脉冲光源2输出光谱的中心波数分别为υ和υ，重复频率分别为fr和fr-Δfr，脉冲宽度分别为t和t，脉冲周期分别为T＝1/fr和T＝1/(fr-Δfr)。对脉冲光源1的输出脉冲进行时间拉伸，实现光谱到时间的映射，并假设时间拉伸后的脉冲宽度可以占满整个脉冲周期，即t＝T。
所述脉冲光源2产生的泵浦脉冲对脉冲光源1时间拉伸后的信号脉冲进行非线性异步光学取样，每对双色脉冲之间的相对时延随着脉冲序数而线性递增，故泵浦脉冲可依次对信号光谱中的
成分进行相互作用，光学异步扫描的有效步长为Δτ＝(T-T)＝Δfr/fr，扫描周期为T＝1/Δfr。
本发明利用非线性差频过程产生了中心波数为υ中红外闲频光，根据能量守恒定律，满足如下关系：υ＝υ-υ。设定信号光、泵浦光和闲频光脉冲的光谱宽度分别为Δ、Δ和Δ，泵浦脉冲单次采集到的信号光谱宽度Δ可表示为：Δ＝D·t＝Δ/T·t＝Δ·fr·t，其中时间拉伸幅度为D＝Δ/T。设定泵浦脉冲为高斯形态，并满足傅里叶变换极限，则对应的脉冲宽度可表示为
其中时间带宽积κ＝0.441，通过上述定义参数对中红外光谱性能进行公式推导并加以分析。
1)光谱分辨率：红外闲频光的波数宽度为：Δυ＝Δυ+Δυ，其中Δυ为泵浦脉冲单次采集到的信号光谱波数宽度，可以推导出中红外离散脉冲的光谱波数宽度Δυ由下述(a)式表示为：
在本光谱测量系统中，光谱分辨率是指离散脉冲之间的波数间隔，根据瑞利判据可知，要实现中红外脉冲序列的有效光谱分辨，相邻脉冲对应的波数间隔应不小于脉冲自身的波数宽度。因此，中红外光谱的最高分辨率即为离散脉冲对应光谱宽度Δυ。
由公式(a)可知，在泵浦脉冲光谱宽度Δλ为唯一自变量的情况下，中红外脉冲光谱宽度Δυ在满足Δυ＝Δυ时存在极小值。此时，可以得到
当Δυs＞＞Δυ2，即Δλ2→0时，可以忽略公式(a)中第二项，得到/>
当Δυs＜＜Δυ2，即Δλ2→+∞时，可以忽略公式(a)中第一项，得到/>
2)光谱扫描帧频：在本光谱测量系统中，光谱扫描帧频由两个脉冲光源的重频差Δfr决定，虽然较大的Δfr可以实现更高的光谱测量速率，但在异步光学采样过程中扫描步长Δτ＝Δfr/fr1 2也会变大。当Δfr很大时，会造成较大的采样时间间隔，使得相邻中红外脉冲的中心波数间隔过大，降低光谱分辨率；当Δfr比较小时，采用时间间隔过小，导致相邻中红外脉冲的光谱相互交叠，在牺牲了光谱扫描帧频的同时，并未提升光谱分辨率。因此，在保证获得最高光谱分辨率的情况下，通过选取合适的重频差，可以实现扫描帧频的最优化，满足中红外离散脉冲相邻脉冲对应的波数间隔应等于脉冲自身波数宽度。据此，可以推导出最优帧频由下述(b)表示为：
参阅图3,该图绘制了在不同重复频率条件下光谱分辨率与泵浦脉冲谱宽的关系图。设定信号光的中心波长为1550nm，光谱宽度为200nm(可以覆盖1450～1650nm的波长范围)，经过时间拉伸后脉冲宽度占满整个重复周期。泵浦光的中心波长为1030nm，通过非线性差频可以产生中心波长为3070nm的闲频光。得到的中红外离散啁啾脉冲序列对应的光谱范围是2741～3556nm。通过以上参数条件，绘制不同泵浦脉冲谱宽(即不同泵浦脉冲宽度)与中红外光谱分辨率的关系曲线。如图3所示，自下到上分别为重复频率在20/200/2000MHz下的关系曲线。其中，曲线最小值的标记点即为泵浦脉冲参数对应的最高中红外光谱分辨率，在20MHz的重复频率下，泵浦脉冲的最优光谱宽度为0.05nm，光谱分辨率为0.92nm。根据公式(b)可推算出光谱扫描帧频约为24kHz，随着重频的升高，可以实现的最优光谱分辨率也会变大。
通常，光谱分辨率、光谱帧频、光谱宽度之间相互制约，在具体实施过程中可以根据需要对不同参数进行优化，以获得所关注的特性光谱测量性能。比如，若想增加可覆盖的光谱宽度，可利用光谱展宽操作将信号脉冲光谱宽度提高到400nm(1350～1750nm)，对应的中红外光谱宽度可以覆盖(2503～4345nm)，此时光谱分辨率为1.3nm，扫描帧频为17kHz；若想提高扫描帧频，可将重复频率提升到2000MHz，扫描帧频可达到24MHz，而光谱分辨率则降到9.2nm；若想要提升光谱的分辨率，可以适当将信号脉冲光谱覆盖范围减小到5nm，此时光谱分辨率可达到0.14nm，光谱的扫描帧频为0.15MHz。
以下结合附图以及实施例示意图对本发明特征及其它相关特征作进一步详细说明，以便于同行业人员的理解：
实施例1
参阅图4，该光谱探测系统包括：时钟源101、脉冲光源102、脉冲光源103、高非线性光纤104、单模光纤105、波分复用器106、准直器107、平凸透镜201、非线性差频晶体202、平凸透镜203、滤光片204、反射镜205和206、待测样品301、中红外探测器302以及计算机303组成，其具体实施过程如下：
1)制备重复频率为Δfr的双色脉冲光源：以时钟源101作为精确的频率标准控制双色脉冲光源重频稳定，脉冲光源102的重复频率为20MHz，中心波长为1030nm，光谱宽度为0.08nm，脉冲宽度为20ps；脉冲光源103的重复频率为20.025MHz，中心波长为1550nm。
2)控制双色光源的脉冲输出特性：脉冲光源103的输出脉冲首先通过高非线性光纤104将光谱展宽至200nm(1450～1650nm)，后经过单模光纤105进行时间拉伸，使其占满整个50ns的周期，实现光谱到时间的映射，其中的时间拉伸幅度为4nm/ns。，将经过波长展宽与时间拉伸的脉冲光源103输出脉冲，作为后续非线性差频的信号光，将进行过功率放大的脉冲光源2输出脉冲，作为后续非线性差频的泵浦光。
3)异步光学取样的非线性差频：通过波分复用器106将信号光与泵浦光合束，经过光纤准直器107准直输出。实现异步光学取样的信号光与泵浦光通过平凸透镜201聚焦打进非线性差频晶体202上，输出光经过平凸透镜203实现准直，借助滤光片204滤波后得到中红外闲频光，即获得了中红外离散时间拉伸的脉冲序列，对应的波长范围在2741～3556nm的中红外离散光谱，其分辨率为1nm，扫描帧频为25kHz。
4)测量中红外吸收光谱：中红外离散啁啾脉冲经过两反射镜205、206进入待测样品301，其中各光谱成分的吸收程度将直接映射在中红外脉冲序列的时域包络上，利用低带宽中红外探测器302测量包络中每个离散脉冲的时变幅值信息，再通过计算机303处理分析得到样品的吸收光谱。
所述时钟源101为氢钟、铷钟等可作为频率标准的原子钟，该技术也可以借助信号发生器等设备对泵浦脉冲的重复频率进行调制，改变双色光源之间的重复频率差，来实现泵浦脉冲对信号脉冲中特定波长光谱的往复扫描，从而降低扫描时间；所述脉冲光源102是掺镱光纤激光器，经过功率放大后，可输出瓦量级的窄带皮秒脉冲；所述脉冲光源103是掺铒光纤激光器，输出毫瓦量级的宽带飞秒脉冲；所述高非线性光纤104具有较高的非线性系数提供足够的非线性效应，能够实现光谱的非线性展宽；所述单模光纤105主要运用的是G652D单模光纤，也可以使用光纤布拉格光栅等器件来实现时间拉伸；所述波分复用器106目的在于将泵浦光与信号光和束，可实现高功率光脉冲的传输；所述准直器107为高功率光纤准直器，将合束的泵浦光与信号光准直输出；
所述平凸透镜201用于将合束的泵浦光与信号光聚焦打到晶体上；所述非线性差频晶体202为啁啾极化结构的铌酸锂晶体，其中啁啾排布的极化周期，有效拓展了相位匹配带宽，进而实现宽带的频率转换。该实施例中所用到的非线性晶体的极化周期为25.2-32μm，温度设置为60℃，可以实现宽带的非线性差频。；所述平凸透镜203为CaF透镜，目的在于将经过样品后发散的中红外闲频光准直输出，以实现高效的光谱探测；所述滤波片204为2μm长通滤波片，该滤波片用于中红外脉冲光滤波，滤除1030nm泵浦光、1550nm信号光以及环境杂光等；所述反射镜205和206对红外波段具有较高的反射率，用于改变光路走向；
所述待测样品301包括不限于：生物组织、化学材料等。探测目标对不同波长的光吸收度不同，即可得到各个波长的吸收率；所述中红外探测器302为碲镉汞探测器，目的在于对包络中每个离散脉冲的时变强度信息进行实时探测。根据奈奎斯特采样理论可知，常规时间拉伸技术中采样率(N·fr)应大于所需最小带宽fr＝>t的两倍。最小探测器带宽fr＝>t＞fr/2＝20MHz2/2×25kFz＝8GFz。该方法结合异步光学采样技术，将采样的时间轴放大了N＝20MHz/25kHz＝800倍，因此，所需的最小探测带宽即为10MHz。当探测器带宽低于最小探测带宽时，离散脉冲失真，进而降低光谱分辨率；当探测器带宽高于最小探测带宽时，数据过多不利于时变脉冲幅值的采集，还会增加数据储存与处理的工作；计算机303分别对有无待测样品下的两组数据相除即可得到样品的吸收光谱信息。在该过程中探测系统对各波长的转换率、探测率因数据相除而不影响光谱吸收率标定结果；
本光谱探测系统适用更多波长的光源进行操作，可通过使用不同增益介质的激光器、光谱展宽、波长调谐等方法获取不同波段的脉冲光。例如，可以使用1800nm波段的掺铥脉冲激光器，也可以使用波长为1030nm掺镱脉冲激光器通过非线性器件将光谱展宽到1200～1400nm；
上述光谱探测系统可以利用其他非线性晶体进行频率转换，来获取中红外乃至远红外的宽光谱脉冲光，例如使用非线性硫镓银晶体，可以使得1200nm波段的信号光与1030nm的泵浦光进行非线性差频，产生8～11μm波段的中远红外光谱。
本说明书未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知的现有技术，最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明实施例技术方案的精神和范围。
Claims (2)
1.一种中红外离散时间拉伸光谱方法，其特征在于，该方法具体包括下述步骤：
1)制备异步双色脉冲光源
制备一脉冲光源的中心波长为1550nm，重复频率为fr1；另一脉冲光源的中心波长为1030nm，重复频率为fr2＝fr1-Δfr，其中Δfr为两台激光器的重复频率差；
2)控制双色光源的脉冲输出特性
对一脉冲光源的输出脉冲进行波长展宽与时间拉伸，作为后续非线性差频的信号光，对另一脉冲光源的输出脉冲进行功率放大，作为后续非线性差频的泵浦光；
3)异步光学取样的非线性差频
使用泵浦光脉冲对信号光时域展宽光谱进行非线性异步光学采样，产生中心波长随时间变化的中红外闲频光(中红外啁啾脉冲光)，获得中红外离散时间拉伸的脉冲序列；
4)测量中红外吸收光谱
中红外离散啁啾脉冲经待测样品后，各光谱成分的吸收程度将直接映射在中红外离散时间拉伸的脉冲序列的时域包络上，通过低带宽中红外探测器即可测量吸收光谱信息。
2.根据权利要求1所述中红外离散时间拉伸光谱方法，其特征在于，所述泵浦光脉冲对时域拉伸的信号脉冲进行波长扫描，使得产生的中红外啁啾光谱在时域上放大了N倍，N＝fr1/Δfr，利用低带宽的探测器即可获得高精度的光谱分辨率。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202310421147.7A CN116359160A (zh) | 2023-04-19 | 2023-04-19 | 一种中红外离散时间拉伸光谱方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202310421147.7A CN116359160A (zh) | 2023-04-19 | 2023-04-19 | 一种中红外离散时间拉伸光谱方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN116359160A true CN116359160A (zh) | 2023-06-30 |
Family
ID=86924403
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202310421147.7A Pending CN116359160A (zh) | 2023-04-19 | 2023-04-19 | 一种中红外离散时间拉伸光谱方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN116359160A (zh) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115356279A (zh) * | 2022-07-14 | 2022-11-18 | 华东师范大学 | 一种基于时间拉伸时频关联的中红外单光子光谱探测方法 |
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2023
- 2023-04-19 CN CN202310421147.7A patent/CN116359160A/zh active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115356279A (zh) * | 2022-07-14 | 2022-11-18 | 华东师范大学 | 一种基于时间拉伸时频关联的中红外单光子光谱探测方法 |
| CN115356279B (zh) * | 2022-07-14 | 2024-10-22 | 华东师范大学 | 一种基于时间拉伸时频关联的中红外单光子光谱探测方法 |
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