CN115404444B - 一种azo透明导电膜的制作方法及透明型太阳能电池器件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种AZO透明导电膜的制作方法及透明型太阳能电池器件，该制作方法，包括:以金属铝含量为1%～5%的氧化锌为原料，制作成AZO金属氧化物靶材；设定磁控溅射过程中氩气等离子体的工作压力为0.15～0.35Pa、成膜功率为4KW、成膜温度为200～300℃；制成厚度为大于400nm的AZO透明导电膜，此时透明导电膜形成晶格明显的六方晶束，其表面形貌为三、四、五、六棱锥型的混合尖端表面形状；当成膜压力从0.15Pa逐渐增加到0.35Pa时，多棱锥体的111或112晶向形成的晶面角度，也因晶束的宽度变化而发生明显的变化。制成的AZO透明导电膜可以同时作为太阳能电池器件中的聚光结构或透明正电极使用。本发明透明型太阳能电池器件包含AZO透明导电膜，充分利用入射光，提高光电转化效率。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池器件的产品设计及制造技术领域，尤其涉及一种AZO透明导电膜的制作方法及透明型太阳能电池器件。
技术背景
目前，基于消费者对各类穿戴类、便携类、手持类电子器件的依赖度越来越高，各类电子器件的电量功耗问题也变得日益突出，电子器件的低功耗、电池的高容量及快速充电等方案，也都成为开发设计人员挖空心思需要解决的问题。除此之外，设计者也逐渐认识到有必要为电子器件搭载可持续供电的外挂装置，包括但不限于光致发电太阳能电池器件、热致发电等器件的开发，逐渐成为电子产品设计的主流。针对太阳能光致发电电池器件，考虑到实际应用过程中，器件的正表面往往不能与环境光线的入射方向垂直，导致大部分入射光线被反射或散射掉，电池实际的光电转换效率比设计的效率要低一些，未能充分利用太阳光和室内的环境光。
发明内容
本发明针对上述现有技术的不足，即本发明要解决的技术问题为了有效提高入射光线的利用率。
为了解决上述技术问题，本发明的技术方案是：
第一方面，本发明提供一种AZO透明导电膜的制作方法，包括:
以金属铝含量为1%～5%的氧化锌为原料，制作成AZO金属氧化物靶材；
设定磁控溅射过程中氩气等离子体的工作压力为0.15～0.35Pa、成膜功率为4KW、成膜温度为200～300℃；
制成厚度为大于400nm的AZO透明导电膜，此时透明导电膜形成晶格明显的六方晶束，其表面形貌为三、四、五、六棱锥型的混合尖端表面形状；当成膜压力从0.15Pa逐渐增加到0.35Pa时，多棱锥体的111或112晶向形成的晶面角度，也因晶束的宽度变化而发生明显的变化。
作为优选的技术方案，设定工作压力为0.2Pa～0.25Pa，制成AZO透明导电膜的厚度为500～1000nm，此时AZO透明导电膜六方晶束的晶格顶部宽度为200～300nm，多棱锥体的111或112晶向的晶面夹角角度为100°～105°，AZO透明导电膜的折射率为n=1.75～1.85。
第二方面，本发明提供一种透明型太阳能电池器件，包括层叠设置的透明前基板、透明正电极层、PV光伏层、反射式金属负电极层、后盖；其中，透明前基板包括如权利要求1-2任一项方法制成的AZO透明导电膜，AZO透明导电膜设于透明前基板内侧，作为聚光结构。
作为优选的技术方案，透明前基板本体材料的折射率小于等于AZO透明导电膜的折射率，进而使得从太阳电池器件外界斜向入射到器件表面的光经过多次折射后，以趋向于垂直于器件表面的方向入射。
作为优选的技术方案，透明前基板的外表面设有减反射镀层，以便进一步提升入射光的利用率。
作为优选的技术方案，透明前基板为无色透明的刚性或柔性基材；当透明前基板为柔性基材时，在透明前基板表面制作一层或多层水汽阻隔光学膜层。
作为优选的技术方案，水汽阻隔光学膜层的材质为氮化硅、氧化硅、有机树脂涂层的一种或多种，设于透明前基板的一侧或双侧；当仅在透明前基板的一侧设置水汽阻隔光学膜层时，则设于透明前基板的内侧，即设有AZO透明导电膜的一侧。
作为优选的技术方案，透明正电极层为电导率为≥800S/cm的PEDOT:PSS材料制成。
作为优选的技术方案，还包括边框胶，边框胶为UV固化型或热固化型树脂或玻璃粉材料，边框胶用于将后盖与透明前基板粘结在一起；树脂内填充有水氧吸附颗粒及粒径均匀的间隔物，间隔物的粒径尺寸为2～100μm；当边框胶材质为UV固化型或热固化型树脂时，在后盖内表面涂布或贴附有干燥剂。
第三方面，本发明还提出一种透明型太阳能电池器件，包括层叠设置的透明前基板、透明正电极层、PV光伏层、反射式金属负电极层、后盖；其中，透明正电极层为如权利要求1-2任一项方法制成的AZO透明导电膜；在AZO透明导电膜表面再沉积一层ITO或IZO透明导电薄膜，ITO或IZO透明导电薄膜的厚度小于500nm。
本发明相对于现有技术取得了以下技术效果：本发明借助磁控溅射工艺，在特定的工作压力、成膜温度、成膜功率下，制成一定厚度的AZO透明导电膜，该透明导电膜表面形貌为三、四、五、六棱锥型的混合尖端表面形状，且多棱锥体的111或112晶向的晶面夹角角度为100°～105°，夹角较大时，外界入射的光线会得到更充分的利用。
该AZO透明导电膜可用于透明型太阳能电池器件的基板的内侧，作为聚光结构，也可直接作为透明型太阳能电池器件的透明正电极层。
进一步的，在AZO透明导电膜表面再沉积一层ITO或IZO等高功函数的透明导电薄膜。能够更好的使透明正电极的功函数与HTL层的HOMO（已占有电子的能级最高的轨道称为最高已占轨道，用HOMO表示）能级相匹配，从而更好的利用入射光。
综合以上，本发明制作的AZO透明导电膜应用在透明型太阳能电池器件中，具有很好的聚光作用，能够提高器件的光电转化率。
附图说明
图1为本发明实施例1提供的一种AZO透明导电膜的制作方法流程图；
图2为本发明实施例1提供的一种AZO透明导电膜的电镜扫描正视图；
图3为本发明实施例1提供的一种AZO透明导电膜的电镜扫描俯视图；
图4为本发明实施例2提供一种透明型太阳能电池器件结构示意图；
图5为本发明实施例2提供的聚光结构工作原理示意图；
图6为本发明实施例2提供的聚光结构工作原理示意图；
图7为本发明实施例3提供一种透明型太阳能电池器件结构示意图；
附图标记说明：透明前基板1；AZO透明导电膜2；透明正电极层3；HTL41;ACT-L42;ETL43;反射式金属负电极层5;后盖6;边框胶7；间隔物8；干燥剂9；减反射镀层10；ITO透明导电薄膜11；水汽阻隔光学膜层12。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明具体实施例及相应的附图对本发明技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“内”“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是本发明产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，或者是本领域技术人员惯常理解的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的设备或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
本发明提供一种AZO透明导电膜2的制作方法，借助磁控溅射工艺，设定工作压力为0.15～0.35Pa、成膜功率为4KW、成膜温度为200～300℃，制成厚度大于400nm的透明导电膜，经电镜扫描显示，此时透明导电膜形成晶格明显的六方晶束，其表面形貌为三、四、五、六棱锥型的混合尖端表面形状；当成膜压力从0.15Pa逐渐增加0.35Pa时，多棱锥体的111或112晶向形成的晶面角度，也因晶束的宽度变化而发生明显的变化。优选的，当设定工作压力为0.2Pa～0.25Pa，制成AZO透明导电膜2的厚度为500～1000nm，此时AZO透明导电膜2六方晶束的晶格顶部宽度为200～300nm，多棱锥体的111或112晶向的晶面夹角角度为100°～105°，AZO透明导电膜2的折射率为n=1.75～1.85。制成的AZO透明导电膜2可以同时作为太阳能电池器件中的聚光结构或透明正电极使用。
本发明一方面提出一种透明型太阳能电池器件，包括用上述方法制得的AZO透明导电膜2，用作聚光结构，设于透明前基板1的内侧，可以最大限度的使斜向入射到透明前基板1表面的光经过多次折射后，被活性层材料充分吸收，使器件的光电转换效率更高。
本发明另一方面提出一种透明型太阳能电池器件，包括用上述方法制得的AZO透明导电膜2，用作该器件的透明正电极层3，可以直接在其表面制作PV光伏层的第一层HTL41层，为了更好的使透明正电极的功函数与HTL41层的HOMO（已占有电子的能级最高的轨道称为最高已占轨道，用HOMO表示）能级相匹配，在AZO透明导电膜2表面再沉积一层高功函数的ITO透明导电薄膜11或IZO透明导电薄膜，ITO透明导电薄膜11或IZO透明导电薄膜的折射率与AZO透明导电膜2的折射率相近，厚度小于500nm，以便其在AZO透明导电膜2表面的形貌依然为凸起的多棱锥体状态，利于入射光线的径向传播。
实施例1
如图1所示，给出了一种AZO透明导电膜2的制作方法流程图，该制作方法借助磁控溅射工艺完成，具体的包括：
S10：以金属铝含量为1%～5%的氧化锌为原料，制作成AZO金属氧化物靶材；
S20：设定磁控溅射过程中氩气等离子体的工作压力为0.15～0.35Pa、成膜功率为4KW、成膜温度为200～300℃；
S30：制成厚度为大于400nm的AZO透明导电膜2，此时透明导电膜形成晶格明显的六方晶束。
如图2-3所示，给出了一种AZO透明导电膜2的电镜扫描图，其表面形貌为三、四、五、六棱锥型的混合尖端表面形状；当成膜压力从0.15Pa逐渐增加到0.35Pa时，多棱锥体的111或112晶向形成的晶面角度，也因晶束的宽度变化而发生明显的变化。
优选的，当设定工作压力为0.2Pa～0.25Pa，制成AZO透明导电膜2的厚度为500～1000nm，此时AZO透明导电膜2六方晶束的晶格顶部宽度为200～300nm，多棱锥体的111或112晶向的晶面夹角角度为100°～105°，AZO透明导电膜2的折射率为n=1.75～1.85。远大于前基板的折射率（n≈1.4～1.5），此时制成的透明导电膜如果作为聚光结构可以最大限度的使斜向入射到前基板表面的光经过多次折射后，被活性层材料充分吸收，使器件的光电转换效率更高。
实施例2
如图4所示，给出了一种透明型太阳能电池器件的结构示意图，该器件包括：层叠设置的透明前基板1、透明正电极层3、PV光伏层、反射式金属负电极层5、后盖6；其中，透明前基板1包括如实施例1中方法制成的AZO透明导电膜2，将AZO透明导电膜2设于透明前基板1内侧，作为聚光结构。
优选的，透明前基板1本体材料的折射率小于等于AZO透明导电膜2的折射率，进而使得从太阳电池器件外界斜向入射到器件表面的光经过多次折射后，以趋向于垂直于器件表面的方向入射。依次进入透明正电极层3、HTL41、光伏活性层（ACT-L42），并在光伏活性层ACT-L42被吸收生成激子，并在给受体界面分离形成电子和空穴，继而经由正负电极形成回路。
如图5-6所示，给出了聚光结构的工作原理示意图。其工作原理为：
设入射角为α，反射角为β，折射角为θ。聚光结构（AZO透明导电膜2）为光密介质，折射为n3，透明前基板1相对于空气（n1)也为光密介质，设其折射率为n2；且有n3≥n2＞n1。
当光从空气入射到透明前基板1中时，依据折射定律n1*Sinα=n2*Sinθ，因n1＜n2，推出入射角大于折射角（即α＞θ）。
当光继续从透明前基板1入射到聚光结构中时，依据折射定律n2*Sinα'=n3*Sinθ'，因n2≤n3，可再推出入射角大于等于折射角（即α'≥θ'）。
当光继续从聚光结构入射进入透明正电极层3中时，因n3≈n4，可假定光继续保持原来的方向入射进入透明正电极层3，依据折射定律n4*Sinα"=n5*Sinθ"，可分别假定n4大于和小于n5时的折射光线传播方向，可判定当AZO透明导电膜2的晶面夹角较大时，外界入射的光线会得到更充分的利用。因此，本发明实施例1中制备的AZO透明导电膜2的晶面夹角为100°～105°，外界入射的光线会得到更充分的利用，进而提高器件的光电转化效率。
优选的，透明前基板1的外表面设有减反射镀层10，以便进一步提升入射光的利用率。
优选的，透明前基板1为无色透明的刚性或柔性基材。刚性基材可以选择玻璃或厚的（t≥0.3mm）PC板、PET板等材质，柔性基材可以选择CPI、PET、PC、COP、COC、PMMA等无色透明的薄膜（t≤0.15mm）作为基材，此类柔性基材在制作过程中，一般需要借助刚性基板作为衬底，完成全部制程后，再从刚性衬底表面无损剥离下来。
优选的，当透明前基板1为柔性基材时，在透明前基板1表面制作一层或多层水汽阻隔光学膜层12。以便保证器件的电性及可靠性。
优选的，水汽阻隔光学膜层12的材质包括但不限于氮化硅、氧化硅、氮氧化硅、有机树脂涂层、或前述几种的组合结构，设于透明前基板1的一侧或双侧；当仅在透明前基板1的一侧设置水汽阻隔光学膜层12时，则设于透明前基板1的内侧，即设有AZO透明导电膜2的一侧。
优选的，透明正电极层3可以选用TCO（透明导电氧化物）、纳米银、碳纳米管、石墨烯、超薄的金属层（如镁银合金层），或直接使用电导率为≥800S/cm的PEDOT:PSS等材料制作。
PV光伏层，包括HTL41（空穴传输层）、ACT-L42（光伏活性层）和ETL43（电子传输层）三层基本结构。
其中，OPV太阳能电池的HTL41一般采用P3HT、PTAA、Spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS等制成，成膜厚度范围在40nm～80nm，优选的，膜层厚度为50nm。钙钛矿太阳能电池的HTL41包括前述有机类 HT材料，也可以是Cu2O、CuI、CuSCN、NiO等无机或无机配位化合物。
OPV类太阳能电池的活性层（ACT-L42）由聚合物给体材料（P3HT、PM6、PTZDI等）和聚合物型或大分子型受体材料（PCBM、Y6、DTY6等）构成。OPV也可以是由基于寡聚噻吩、苯并二噻吩、BDT、DTS、卟啉、IDT/IDTT、二噻吩并吡咯等小分子给体材料，与基于富勒烯、苝二酰亚胺、二噻吩吡咯并吡咯二酮、罗丹宁端基、茚满二酮端基等小分子受体共混构成的活性层。钙钛矿类太阳能电池的活性层可选择单纯的无机类钙钛矿（ABX3型、A2BBX6型等），也可选择有机无机杂化的钙钛矿电池。
OPV电池的ETL43可以采用小分子材料或聚合物材料，小分子化合物一般以蒸镀方式制作，包括芳香胺化合物、碱金属化合物等；聚合物一般采用溶液法制作，包括但不限于富勒烯及其衍生物（PC60BM、PC61BM、PC71BM等）、PCBA、ICBA、PFN、Bis-C60等。所述钙钛矿太阳能电池的ETL43包括前述有机类的ETL43材料及无机的TiO2、ZnO等。
优选的，反射式金属负电极层5，为可采用蒸镀方式成膜的银、铝、钼、金、锌等低电阻、高反射率（≥70%）的金属单质或合金制作而成。采用高反射率的金属的目的在于，可以将透过活性层时未能被其充分吸收的光，经过ETL43到达反射式金属负电极层5后，被反射回来再次被ACT-L42层吸收利用，进一步提高光电转换效率。
优选的，后盖6封装材料的材质，包括但不限于刚性的（如玻璃、石英等）或柔性的（如CPI、PET、PC、COP、COC、PMMA等）薄膜（t≤0.15mm）。当后盖6为柔性基材时，为了提高器件的可靠性，优选的，可以采用TFE方式对器件进行封装，也可以在柔性基材的内表面制作一层水气阻隔层，并通过内含水气吸附剂的OCA胶带，直接贴附在负极表面形成后盖6保护结构，达到水气阻隔效果，保证器件的可靠性。
优选的，还包括边框胶7，边框胶7为UV固化型或热固化型树脂，也可以是两种树脂相结合的树脂，边框胶7用于将后盖6与透明前基板1粘结在一起，进行封装；边框胶7内填充有水氧吸附颗粒及粒径均匀的间隔物8，间隔物8的粒径尺寸为2～100μm；进一步的，在后盖6内表面涂布或贴附有干燥剂9，可更加有效的提高产品的存储及使用寿命。
进一步的，边框胶7也可以采用玻璃粉材料，利用激光烧结的方式，将基板与后盖6粘结起来，采用此种方式时，一般不需要另外在器件内部设置干燥剂9。
实施例3
如图5所示，给出了另一种透明型太阳能电池器件的结构示意图，该器件包括：层叠设置的透明前基板1、透明正电极层3、PV光伏层、反射式金属负电极层5、后盖6。其中，透明正电极层3为如实施例1中方法制成的AZO透明导电膜2。
优选的，由于AZO透明导电膜2的功函数相比传统透明正极层材料如ITO或IZO等TCO材料的功函数略低，所以，为了更好的使透明正极层的功函数与HTL41层的HOMO（已占有电子的能级最高的轨道称为最高已占轨道，用HOMO表示）能级相匹配，可以在AZO透明导电膜2表面再沉积一层ITO或IZO等高功函数的透明导电薄膜，其高功函数导电薄膜的折射率与AZO透明导电膜2的折射率相近，厚度小于500nm，以便其在AZO透明导电膜2表面的形貌依然为凸起的多棱锥体状态，利于入射光线的径向传播。
Claims (8)
1.一种AZO透明导电膜的制作方法，其特征在于，包括:
以金属铝含量为1%～5%的氧化锌为原料，制作成AZO金属氧化物靶材；
设定磁控溅射过程中成膜功率为4KW、成膜温度为200～300℃；
制成厚度大于400nm的AZO透明导电膜，此时所述透明导电膜形成晶格明显的六方晶束，其表面形貌为三、四、五、六棱锥型的混合尖端表面形状；当成膜压力从0.15Pa逐渐增加到0.35Pa时，多棱锥体的111或112晶向形成的晶面角度，也因晶束的宽度变化而发生明显的变化；
设定磁控溅射过程中氩气等离子体的工作压力为0.2Pa～0.25Pa，制成AZO透明导电膜的厚度为500～1000nm，此时AZO透明导电膜六方晶束的晶格顶部宽度为200～300nm，多棱锥体的111或112晶向的晶面夹角角度为100°～105°，所述AZO透明导电膜的折射率为n=1.75～1.85。
2.一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，包括层叠设置的透明前基板、透明正电极层、PV光伏层、反射式金属负电极层、后盖；其中，所述透明前基板包括如权利要求1所述的制作方法制成的AZO透明导电膜，所述AZO透明导电膜设于所述透明前基板内侧，作为聚光结构；
所述透明前基板本体材料的折射率小于等于所述AZO透明导电膜的折射率，进而使得从所述透明型太阳电池器件外界斜向入射到器件表面的光经过多次折射后，以趋向于垂直于器件表面的方向入射。
3.根据权利要求2所述的一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，所述透明前基板的外表面设有减反射镀层，以便进一步提升入射光的利用率。
4.根据权利要求3所述的一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，所述透明前基板为无色透明的刚性或柔性基材；当所述透明前基板为柔性基材时，在所述透明前基板表面制作一层或多层水汽阻隔光学膜层。
5.根据权利要求4所述的一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，所述水汽阻隔光学膜层的材质为氮化硅、氧化硅、有机树脂涂层的一种或多种，设于所述透明前基板的一侧或双侧；当仅在所述透明前基板的一侧设置水汽阻隔光学膜层时，则设于所述透明前基板的内侧，即设有所述AZO透明导电膜的一侧。
6.根据权利要求2所述的一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，所述透明正电极层为电导率为≥800S/cm的PEDOT:PSS材料制成。
7.根据权利要求2所述的一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，还包括边框胶，所述边框胶为UV固化型或热固化型树脂或玻璃粉材料，所述边框胶用于将所述后盖与所述透明前基板粘结在一起；所述树脂内填充有水氧吸附颗粒及粒径均匀的间隔物，所述间隔物的粒径尺寸为2～100μm；当所述边框胶材质为UV固化型或热固化型树脂时，在所述后盖内表面涂布或贴附有干燥剂。
8.一种透明型太阳能电池器件，其特征在于，包括层叠设置的透明前基板、透明正电极层、PV光伏层、反射式金属负电极层、后盖；其中，所述透明正电极层为如权利要求1所述的制作方法制成的AZO透明导电膜；在所述AZO透明导电膜表面再沉积一层ITO或IZO透明导电薄膜，所述ITO或IZO透明导电薄膜的厚度小于500nm。
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