CN115094351B - 一种贫铀基吸储氢合金及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种贫铀基吸储氢合金及方法，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得吸储氢合金，所述铀镍储氢合金中U：Ni原子比为7：(1～3)时，Ni原子的掺杂位点包括贫铀超晶胞的内部以及面心，U：Ni原子比为8：(0.5～1.5)时，Ni原子的掺杂位点在贫铀超晶胞的内部，本发明的吸储氢合金具有优良的储氢和储氢同位素性能，不仅为氢能的发展起到促进作用，也为核聚变堆中的大规模氢同位素储存与供给系统的发展进步起到推动作用；同时本发明将核燃料行业产生的大量贫铀实现了资源化利用，为核能的可持续绿色发展做出贡献。
Description
技术领域
本发明属于氢能、核废料处理技术领域，具体属于一种贫铀基吸储氢合金及方法。
背景技术
贫铀是核燃料生产过程中产生的副产品，因其具有一定的放射性，其处理与储存成为一个公认的难题。随着核电技术的推广与发展。对核燃料的需求随之增加，副产物贫铀大量的累积。贫铀的资源化利用是处理贫铀副产物的有效手段。
铀在常温下即可与氢及其同位素反应生成氢化铀，因此可以将铀用作固态储氢材料。其应用于储氢具有一定的优势，如具有低的氢吸附压、吸氢速率快、且能够实现较高的体积储氢量，体积储氢量几乎是液态储氢方式的两倍以上。铀材料能够同时实现对氢及其同位素的储存，且氢及其同位素的氢化物的分解温度存在差别，基于这种差异可以实现对氢及其同位素的纯化与分离；尽管贫铀应用于固态储氢材料拥有极大的优势，但是也有一定的不足，其氢化物易粉化，吸储氢前后体积膨胀率高达75％以上，放氢的工作温度也较高，因此需要研究一种提升贫铀基吸储氢合金性能的方案。
发明内容
为了解决现有技术中存在的问题，本发明提供一种贫铀基吸储氢合金及方法，通过制备贫铀基吸储氢合金，降低合金储氢时的体积膨胀率以及放氢温度，获得高性能的储氢合金并实现贫铀的资源化利用。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种贫铀基吸储氢合金，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得，U：Ni原子比为7：(1～3)时Ni原子的掺杂位点包括贫铀超晶胞的内部以及面心。
进一步的，所述吸储氢合金中U：Ni原子比为7：3。
本发明还提供一种贫铀基吸储氢合金，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得，U：Ni原子比为8：(0.5～1.5)时Ni原子的掺杂位点在贫铀超晶胞的内部。
进一步的，所述吸储氢合金中U：Ni原子比为8：1。
本发明还一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，所述铀镍合金的结构通过第一性原理设计并计算得到。
进一步的，具体设计步骤如下：
S1确定U和Ni的原子比，基于U晶胞进行扩胞得到超晶胞，在U原子周围的不同位置进行Ni原子掺杂，得到目标合金的初始结构；
S2目标合金的初始结构进行弛豫和电子静态自洽，选择总能量小于1.0×10-6eV/atom，每个原子受力低于
的结构作为铀镍合金的优化结构；
S3对同一原子配比下的优化结构进行筛选，得到该原子配比下的最优结构的铀镍合金以及铀镍合金氢化物；
S4对不同原子配比下最优结构的铀镍合金进行筛选，选择铀镍合金形成能小于0.2，铀镍合金吸氢后体积膨胀率小于纯铀吸氢后的体积膨胀率，铀镍合金氢化物放氢热力学平衡温度降低的铀镍合金作为吸储氢合金。
进一步的，所述吸储氢合金的体积膨胀率η的计算公式如下：
其中，Vhydrid代表铀合金/纯铀氢化物的体积，Valloy,metak代表铀合金/纯铀的体积。
进一步的，所述吸储氢合金的热力学平衡温度Td的表示如下：
Td＝ΔH/ΔS
其中，ΔH是脱氢反应的焓变，ΔS是脱氢反应的熵变。
与现有技术相比，本发明至少具有以下有益效果：
本发明提供一种贫铀基吸储氢合金及方法，实现了核燃料行业产生的γ相的贫铀资源化利用，为核能的可持续绿色发展做出贡献，在γ相的铀晶体中掺杂Ni后，晶胞体积减小，晶格间隙尺寸变小，间隙中氢的稳定性降低，离解平衡压增大，这有助于放氢，并且Ni元素的掺杂并没有造成铀元素本身电子结构的巨大变化，保持了铀元素本身的吸氢能力；并且Ni元素本身价格低廉，其掺杂可有效降低体积膨胀率并降低热力学平衡温度；由此可见，本发明的吸储氢合金具有优良的储氢和储氢同位素性能，不仅为氢能的发展起到促进作用，也为核聚变堆中的大规模氢同位素储存与供给系统的发展进步起到推动作用。
本发明提供一种贫铀基吸储氢合金及方法，铀镍合金最优的原子比为7:3或8:1，这两种配比中Ni的掺杂量有较大区别，但体积膨胀率与放氢温度都有明显的下降，原子比为7:3的铀镍合金与铀含量相同纯铀材料相比，体积膨胀率有明显下降达到43.5％，放氢的热力学平衡温度低至541K；原子比为8:1的铀镍合金与铀含量相同纯铀材料相比，体积膨胀率达52.9％，放氢的热力学平衡温度低至543K，均显示了优良的储放氢性能，在储氢及氢同位素方面具有广泛应用前景。
附图说明
图1原子配比U:Ni为8:1的铀镍合金的体积膨胀率与储氢量的关系图。
图2原子配比U:Ni为7:3的铀镍合金的体积膨胀率与储氢量的关系图。
图3部分铀合金不同吸氢量下放氢温度Td。
图4原子配比U:Ni为7:3的铀镍合金的微观晶体结构图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步的说明。
合金化是改善铀材料性能的有效方案，通过合金化可以有效提高材料抗腐蚀性能，提高尺寸稳定性；γ相的铀合金具有高对称的体心立方结构其具有各向同性，在各个方向有良好的热导性，是合成储氢材料的理想状态，但是γ相的铀在室温下不能稳定的存在；镍是一种储量丰富、价格便宜且具有较好抗腐蚀性能的金属，可与多种元素构成合金，镍在γ相铀中有极高的固溶度，因此本发明提供一种贫铀基吸储氢合金采用贫铀为原料，掺杂镍元素，得到的铀镍储氢合金中U：Ni原子比为7：(1～3)或8：(0.5～1.5)，该铀镍合金能够克服纯铀储氢存在的膨胀粉化等问题和不足，适宜于作为储氢合金进行氢及氢同位素的储存。
优选的，镍的原子半径为0.123nm，铀原子半径为0.156nm，由于Ni原子的半径小于U原子，原子配比U:Ni为8:1下，Ni原子采用间隙掺杂的方式掺杂在U原子的超晶胞中，掺杂位点在贫铀超晶胞的内部；原子配比U:Ni为7:3下，Ni原子采用间隙掺杂与替代掺杂共同作用的方式掺杂在U原子的超晶胞中，掺杂位点包括贫铀超晶胞的内部以及面心。
优选的，间隙掺杂为将镍原子直接插入铀晶胞中的间隙位点，常见的掺杂位点有四面体位点以及八面体位点。
本发明还公开了一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，具体的，基于第一性原理设计并计算得到，第一性计算是根据原子核以及电子之间的相互作用，从量子力学基本原理出发，通过求解薛定谔波动方程得到微观结构，从而通过其他处理得到体系的物理性质以及化学性质的方法。由于直接求解多电子体系薛定谔方程存在极大的求解难度，因此对其进行了简化最后形成了密度泛函理论，本发明基于密度泛函理论进行了贫铀基吸储氢合金的设计，具体如下：
1.首先根据目标合金的原子比进行扩胞，γ相的铀晶体是体心立方结构BCC，通过2×2×1的扩胞得到一个超晶胞Supercell。
确定超晶胞中不同位点的U原子数目与种类，调整γ铀2×2×1超晶胞晶格的大小，在U原子周围的不同位置进行Ni原子掺杂，得到初始结构。
2.根据材料性质，量子力学基本原理，以及所需的实验精度选择合适的参数，使用VASP软件对步骤1得到的目标合金的初始结构进行弛豫和电子静态自洽，得到总能量小于1.0×10-6eV/atom，每个原子受力低于
的目标合金的优化结构；
3.对同一原子配比下的优化结构进行筛选，得到该原子配比下的最优结构，优化并计算上述最优结构铀镍合金的氢化物，得到同一原子配比下最优结构的铀镍合金以及铀镍合金氢化物；
优选的，根据能量最小原则对同一原子配比下的优化结构进行筛选；
4.对不同原子配比下最优结构的铀镍合金进行筛选，选择铀镍合金形成能小于0.2，铀镍合金吸氢后体积膨胀率小于纯铀吸氢后的体积膨胀率，铀镍合金氢化物放氢热力学平衡温度降低的铀镍合金作为本发明吸储氢合金。
5.对得到的吸储氢合金的体积膨胀率与储放氢性能进行验证：
本发明吸储氢合金储放氢的热力学性能通过热力学平衡温度Td(开始放氢温度/K)来表示：
Td＝ΔH/ΔS
其中，ΔH是脱氢反应的焓变，ΔS是脱氢反应的熵变。
UH3中固溶小原子半径Ni后，晶胞体积减小，晶格间隙尺寸变小，间隙中氢的稳定性降低，离解平衡压增大，这有助于放氢，且Ni元素的掺杂并没有造成铀元素本身电子结构的巨大变化同时保持了铀元素本身的吸氢能力。
吸储氢合金的体积膨胀率采用如下公式描述：
其中η代表合金的体积膨胀率，Vhydrid代表铀合金/纯铀氢化物的体积，Valloy,metal代表铀合金/纯铀的体积。
本发明中吸储氢合金以γ相的铀为基础，通过扩胞，Ni掺杂，结构优化与静态自洽最终得到理想的结构，将具有较低体积膨胀率和放氢温度的铀镍合金作为吸储氢合金，解决了贫铀储氢存在的体积膨胀率高、易粉化、放氢温度高等问题。
实施例1
设计原子配比U:Ni为7:3下，如图4所示，选用间隙掺杂与替代掺杂共同作用在铀晶胞中掺杂Ni，得到吸储氢合金，如图2所示，实际计算分析其吸氢量H/U＝3体积膨胀率可低至43.5％，放氢温度低至541K；U7Ni3中Ni元素比例较高，其体积膨胀率降低数目比较理想。这将有效的改善因为体积膨胀带来的应用过程中铀合金粉化的问题。
实施例2
设计原子配比U:Ni为7:2下，用间隙掺杂在铀晶胞中掺杂Ni，得到吸储氢合金，实际计算分析其吸氢量H/U＝3体积膨胀率可低至56.3％，放氢温度低至338K。Ni元素掺杂比例比U7Ni3少。相比于原子配比7:3是其体积膨胀率的结果较大，但是能够带来更低的放氢温度，其工作环境更加理想。
实施例3
设计原子配比U:Ni为7:1下，选用替代掺杂在铀晶胞中掺杂Ni，得到吸储氢合金，实际计算分析其吸氢量H/U＝3.1体积膨胀率65.4％，放氢温度低至398K。在原子配比7:1下，其趋势与7:2下类似。但与典型配比7:3相比，其体积膨胀率虽然有所降低，但性能差与7:3。其放氢温度则有明显的下降，有一定的优势。
实施例4
设计原子配比U:Ni为8:1下，用间隙掺杂在铀晶胞中掺杂Ni，得到吸储氢合金，如图1所示，实际计算分析其吸氢量H/U＝3体积膨胀率可低至52.9％，放氢温度低至543K。
实施例5
设计原子配比U:Ni为8:0.5下，用间隙掺杂在铀晶胞中掺杂Ni，得到吸储氢合金，实际计算分析其吸氢量H/U＝3体积膨胀率67.4％，放氢温度低至555K。
实施例6
设计原子配比U:Ni为8:1.5下，用间隙掺杂在铀晶胞中掺杂Ni，得到吸储氢合金，实际计算分析其吸氢量H/U＝3体积膨胀率可低至62.7％，放氢温度低至382K。
如图3所示，一定吸氢量下本发明铀镍合金的放氢温度均小于纯铀条件下的放氢温度。
Claims (8)
1.一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，其特征在于，具体设计步骤如下：
S1确定U和Ni的原子比，基于U晶胞进行扩胞得到超晶胞，在U原子周围的不同位置进行Ni原子掺杂，得到目标合金的初始结构；
S2目标合金的初始结构进行弛豫和电子静态自洽，选择总能量小于1.0×10-6 eV/atom，每个原子受力低于0.01 eV/ Å的结构作为铀镍合金的优化结构；
S3对同一原子配比下的优化结构进行筛选，得到该原子配比下的最优结构的铀镍合金以及铀镍合金氢化物；
S4对不同原子配比下最优结构的铀镍合金进行筛选，选择铀镍合金形成能小于0.2，铀镍合金吸氢后体积膨胀率小于纯铀吸氢后的体积膨胀率，铀镍合金氢化物放氢热力学平衡温度降低的铀镍合金作为吸储氢合金；
U：Ni原子比为7：（1~3）或8：（0.5~1.5）。
2.根据权利要求1的一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，其特征在于，所述贫铀基吸储氢合金的结构通过第一性原理设计并计算得到。
3.根据权利要求1所述一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，其特征在于，所述吸储氢合金的体积膨胀率
的计算公式如下：
其中，
代表铀合金/纯铀氢化物的体积，
代表铀合金/纯铀的体积。
4.根据权利要求1所述一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，其特征在于，所述吸储氢合金的热力学平衡温度
的表示如下：
其中，
是脱氢反应的焓变，
是脱氢反应的熵变。
5.根据权利要求1~4中任一项所述的方法设计的一种贫铀基吸储氢合金，其特征在于，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得，U：Ni原子比为7：（1~3）时Ni原子的掺杂位点包括贫铀超晶胞的内部以及面心。
6.根据权利要求5所述的一种贫铀基吸储氢合金，其特征在于，所述吸储氢合金中U：Ni原子比为7：3。
7.根据权利要求1~4中任一项所述的方法设计的一种贫铀基吸储氢合金，其特征在于，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得，U：Ni原子比为8：（0.5~1.5）时Ni原子的掺杂位点在贫铀超晶胞的内部。
8.根据权利要求7所述的一种贫铀基吸储氢合金，其特征在于，所述吸储氢合金中U：Ni原子比为8：1。
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Citations (6)
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-
2022
- 2022-07-05 CN CN202210785027.0A patent/CN115094351B/zh active Active
Patent Citations (7)
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|---|
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN115094351A (zh) | 2022-09-23 |
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