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CN107112442B - 有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件，具体而言，涉及一种如下的有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件：可提高有机发光元件的光提取效率，尤其可以降低工艺成本。为此，本发明提供一种有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件，所述方法的特征在于，包括如下的步骤：混合物制造步骤，将多个热可塑性高分子混合于金属氧化物纳米分散液而制造混合物；混合物涂覆步骤，将所述混合物涂覆于基底基板上；以及混合物烧制步骤，将涂覆的所述混合物烧制，其中，在进行所述混合物烧制步骤时，所述多个热可塑性高分子被气化，在所述混合物烧制步骤完成之后，所述金属氧化物纳米分散液被制作成矩阵层，在所述矩阵层的内部，在气化之前曾由所述热可塑性高分子占据的位置处形成闭气孔。

Description

有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提 取基板及包含该基板的有机发光元件
技术领域
本发明涉及一种有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件，尤其涉及一种可提高有机发光元件的光提取效率，尤其可降低工艺成本的有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件。
背景技术
通常，发光装置大致可区分为：有机发光装置，利用有机物而形成发光层；无机发光装置，利用无机物而形成发光层。其中，构成有机发光装置的有机发光元件是一种如下的元件：从电子注入电极(cathode)注入的电子与从空穴注入电极(anode)注入的空穴在有机发光层中结合而形成激子(exiton)，该激子释放能量并实现发光，作为这种自发光型元件，具有低电功率驱动、自发光、宽视场角、高分辨率及天然颜色呈现、迅捷的响应速度等优点。
近来，旨在将这种有机发光元件应用于便携式信息设备、像机、时钟、事务用设备、汽车等的信息显示窗口、电视、显示器或照明用设备等的研究正在活跃地进行。
为了提高如上所述的有机发光元件的发光效率，存在如下的方法：提高构成发光层的材料的发光效率；或者提高从发光层发出的光的光提取效率。
在此，光提取效率取决于构成有机发光元件的各个层的折射率。对于一般的有机发光元件而言，当从发光层中释放的光以临界角以上的角度发射时，在作为阳极的透明电极层之类的折射率较高的层与基板玻璃之类的折射率较低的层之间的界面处引起全反射，从而光提取效率降低，因此，存在有机发光元件的整体的发光效率降低的问题。
对此进行如下具体说明。对于有机发光元件而言，发光量中只有20％释放到外部，80％左右的光因波导(wave guiding)效应和全反射效应而损失，所述波导效应由包括基板玻璃和阳极及空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层、电子注入层等的有机发光层的折射率差异引起，所述全反射效应由基板玻璃与空气的折射率差异引起。即，内部有机发光层的折射率为1.7～1.8，作为阳极而一般使用的ITO的折射率约为1.9。此时，两层的厚度大约为200～400nm，其非常薄，基板玻璃的折射率则是1.5，因此在有机发光元件内自然而然形成平面波导通道。据计算，由所述原因引起的内部波导模式所致损失的光的比率大约达到45％。此外，基板玻璃的折射率约为1.5，外部空气的折射率则是1.0，因此当光从基板玻璃向外部逸出时，以临界角以上的角度入射的光引起全反射，从而被孤立于基板玻璃内部，如此孤立的光的比率大约达到35％，因此只有尚不足发光量的20％左右的量被释放到外界。
为了解决这种问题，对于将因光波导模式而消失的80％的光引出到外界的光提取层的研究正在活跃地进行。在此，光提取层大致分为内部光提取层和外部光提取层。此时，对于外部光提取层而言，将包括多样的形态的微透镜的薄膜设置在基板外部，从而可以获取光提取效应，然而却存在不显著地受透镜形态的约束的特性。并且，内部光提取层直接提取因光波导模式而消失的光，从而具有效率可增大性远比外部光提取层高的优点。
在此，以往为了制造这种内部光提取层，主要使用了如下的方法：通过图案化而在层内形成折射率不同的结构；或者涂覆金属氧化物粒子之类的折射率不同的物质。其中，在涂覆折射率不同的物质的方法中，例如使用芯(core)和壳(shell)的折射率不同的芯-壳纳米粒子，或者使用芯构成为中空的纳米粒子，从而制造出折射率偏差增大的内部光提取层。
然而，对于芯-壳纳米粒子或芯构成为中空的纳米粒子而言，其价格与一般的纳米粒子相比，是高出5倍或10倍以上的高价，因此如果利用这些粒子制造内部光提取层，则存在工艺成本增加的问题。
[现有技术文献]
韩国授权专利公报第1093259号(2011.12.06.)
发明内容
技术问题
本发明是为了解决如上所述的现有技术的问题而提出的，本发明的目的在于提供一种有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件，其可可以提高有机发光元件的光提取效率，尤其可以降低工艺成本。
技术方案
为此，本发明提供一种有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，包括如下的步骤：混合物制造步骤，将多个热可塑性高分子混合于金属氧化物纳米分散液而制造混合物；混合物涂覆步骤，将所述混合物涂覆于基底基板上；以及混合物烧制步骤，将涂覆的所述混合物烧制，其中，在进行所述混合物烧制步骤时，所述多个热可塑性高分子被气化，在所述混合物烧制步骤完成之后，所述金属氧化物纳米分散液被制作成矩阵层，在所述矩阵层的内部，在气化之前曾由所述热可塑性高分子占据的位置处形成闭气孔。
其中，在所述混合物制造步骤中，作为所述金属氧化物而可使用折射率n为1.5～2.7的金属氧化物。
在所述混合物制造步骤中，作为所述金属氧化物，可将包括SiO2、TiO2、ZrOx、ZnO及SnO2的金属氧化物候选组中的任意一个物质或两个以上的物质组合而使用。
在所述混合物制造步骤中，作为所述金属氧化物而可使用金红石(rutile)结晶相态或锐钛矿(anatase)结晶相态的所述TiO2。
在所述混合物制造步骤中，作为所述热可塑性高分子而可使用包括如下物质的候选组中的任意一种物质：聚对苯二甲酸、聚苯乙烯、聚丙烯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯、聚萘二甲酸及聚碳酸酯。
并且，在所述混合物涂覆步骤中，可通过棒涂覆而将所述混合物涂覆于所述基底基板上。
在所述混合物涂覆步骤中，可按层对层(LbL；Layer-by-Layer)形态将所述混合物涂覆于所述基底基板上。
所述混合物涂覆步骤可包括如下的过程：针对各个层，在涂覆所述混合物之后，进行干燥。
在所述混合物烧制步骤完成之后，所述方法还可以包括如下的步骤：平坦层形成步骤，在制作成的所述矩阵层上形成平坦层。
在所述平坦层形成步骤中，作为所述平坦层可使用无机物或有机与无机杂化物质。
而且，在所述平坦层形成步骤之前，所述方法还可以包括：封盖层形成步骤，在所述矩阵层上形成封盖层。
在所述封盖层形成步骤中，作为所述封盖层，可使用与构成所述矩阵层的所述金属氧化物相同的物质。
在所述混合物烧制步骤中，可在所述热可塑性高分子的熔点温度以下的温度下执行一次烧制，并在所述热可塑性高分子的沸点温度以上的温度下执行二次烧制。
并且，在所述混合物烧制步骤中，可以以单一热处理工艺进行所述一次烧制和二次烧制。
在所述混合物烧制步骤中，可制作形成能够对所述热可塑性高分子提供气化通道(path)的多孔性结构的所述矩阵层，以在所述热可塑性高分子气化的情况下构成所述闭气孔被封闭的结构。
作为所述基底基板，可使用柔性基板。
作为所述基底基板，可使用厚度为1.5mm以下的薄板玻璃。
另外，本发明提供一种有机发光元件用光提取基板，其特征在于，包括：基底基板；矩阵层，形成于所述基底基板上，并由多孔性结构的金属氧化物构成；以及多个闭气孔，形成于所述矩阵层的内部，通过多个热可塑性高分子的气化而形成，其中，所述闭气孔根据所述金属氧化物的粒子大小而形成为球形形状或盘形状。
其中，所述矩阵层的厚度可以是200～2000nm。
所述闭气孔的直径可以是30nm至1μm。
所述多个闭气孔可以以构成层的形态形成于所述矩阵层的内部。
而且，所述有机发光元件用光提取基板还可以包括：平坦层，形成于所述矩阵层上，表面与有机发光元件相接。
所述有机发光元件用光提取基板还可以包括：封盖层，形成于所述矩阵层与所述平坦层之间。
所述封盖层可由与构成所述矩阵层的所述金属氧化物相同的物质形成。
所述闭气孔可根据所述金属氧化物的粒子大小而形成为球形形状或盘形状。
并且，所述闭气孔的形状可根据所述热可塑性高分子的形态和大小而得以确定。
另外，本发明提供一种有机发光元件，其特征在于，所述有机发光元件用光提取基板配备于光线出射的路径上。
有益效果
根据本发明，在矩阵层内部使热可塑性高分子气化，从而在该位置处予以形成可实现光的散射的闭气孔，从而可以使从有机发光元件发射的光的路径复杂化或者多变化，据此，可提高有机发光元件的光提取效率。
并且，根据本发明，对混合于金属氧化物纳米分散液的热可塑性高分子的形态和大小进行调节，从而可以控制形成于该位置处的闭气孔的形态和大小。
而且，根据本发明，对金属氧化物纳米分散液与热可塑性高分子的混合比例进行调节，从而可以控制形成于矩阵层内部的闭气孔的形成密度。
并且，根据本发明，可通过棒涂覆(bar coating)而将混合物以LbL(层对层；Layer-by-Layer)形态涂覆于基底基板上，据此，可获得闭气孔在内部构成层的矩阵层。
而且，根据本发明，在矩阵层与平坦层之间形成由与矩阵层相同的金属氧化物构成的封盖层(capping layer)，从而可以减小平坦层的形成厚度，据此，有机发光元件的有机发光层与作为内部光提取层发挥作用的矩阵层之间的距离被缩小，其结果可进一步提高光提取效率。
并且，根据本发明，通过使热可塑性高分子气化而形成的闭气孔取代现有的价格高昂的散射粒子的作用，从而可以显著地降低工艺成本。
附图说明
图1为表示根据本发明的一个实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工艺顺序图。
图2至图4为按照工艺顺序表示根据本发明的一个实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工序图。
图5为将根据本发明的一个实施例而制造的光提取基板应用于有机发光元件的情形的剖面图。
图6和图7为利用电子显微镜拍摄根据本发明的一个实施例而制造的光提取基板的平面和剖面的照片。
图8为表示当使用构成多孔性结构的TiO2时形状因TiO2的大小而异的闭气孔的电子显微镜照片。
图9为利用电子显微镜拍摄当矩阵层由非多孔性物质构成时制作成的气孔的形态的照片。
图10为表示根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工艺顺序图。
图11至图14为按照工艺顺序表示根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工序图。
图15和图16为利用电子显微镜拍摄根据本发明的另一实施例制造的光提取基板的平面和剖面的照片，图15和图16为表示平坦层形成前后的情形的照片。
图17为表示根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工艺顺序图。
图18和图19为按照工艺顺序表示根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工序图。
图20至图22为利用电子显微镜拍摄根据本发明的又一实施例制造的光提取基板的平面和剖面的照片，其中，图20为表示封盖层形成之前的情形的照片，图21为表示平坦层形成之前的情形的照片，图22为表示平坦层形成之后的情形的照片。
图23为电子显微镜照片，表示基于作为热可塑性高分子使用的聚苯乙烯粒子的大小及作为金属氧化物使用的TiO2与聚苯乙烯粒子的体积比的闭气孔形成密度。
图24为表示基于闭气孔的大小(直径)的光提取效率的曲线图。
图25为表示基于闭气孔的密度的光提取效率的曲线图。
具体实施方式
以下，参考附图详细说明根据本发明的一个实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法、有机发光元件用光提取基板及包含该基板的有机发光元件。
并且，在描述本发明的过程中，如果判断为对相关公知功能或构造的具体说明有可能使本发明的要义变得不必要地混乱，则省略其详细说明。
如图1所示，根据本发明的一个实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法是用于制造光提取基板(图5的100)的方法，所述光提取基板布置于从有机发光元件(图5的10)发射的光线向外部出射的路径上，从而起到用于使从有机发光元件10发射的光线向外部出射的通道作用，并使有机发光元件10的光提取效率提高，与此同时起到将有机发光元件10从外界环境加以保护的作用。
如图1所示，上述根据本发明的一个实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法包括混合物制造步骤S1、混合物涂覆步骤S2及混合物烧制步骤S3。
首先，混合物制造步骤S1是用于制造将会构成内部光提取层的混合物(图2的120)的步骤。在根据本发明的一个实施例的混合物制造步骤S1中，在金属氧化物纳米分散液(图2的121)混合多个热可塑性高分子(图2的122)，从而制造混合物120。此时，在混合物制造步骤S1中，作为用于形成将会构成矩阵层(matrix layer，图4的130)的纳米分散液121的金属氧化物，可使用高折射率(high refractive index；HRI)金属氧化物，例如可以使用折射率n为1.5～2.7的金属氧化物。即，在混合物制造步骤S1中，作为构成纳米分散液121的金属氧化物，可将包括SiO2、TiO2、ZrOx、ZnO及SnO2的金属氧化物候选组中的任何一个或者两个以上进行组合而使用。尤其，在混合物制造步骤S1中，作为构成纳米分散液121的金属氧化物，可使用金红石(rutile)结晶相态或锐钛矿(anatase)结晶相态的TiO2。此时，在作为后续工序进行的混合物烧制步骤S3中，当这种TiO2纳米分散液121构成多孔性结构的TiO2矩阵层130时，可以根据TiO2的大小而控制起到光散射体作用的闭气孔140的形状，对此以下将会更加详细地说明。
另外，在混合物制造步骤S1中，作为用于使闭气孔140的形成得以实现的热可塑性高分子122，可使用包括如下的物质的候选组中的任意一种物质：聚对苯二甲酸(polyethyleneterephthalate)、聚苯乙烯(polystyrene)、聚丙烯(polypropylene)、聚丙烯酸(poly(acrylic acid))、聚甲基丙烯酸甲酯(poly(methylmethacrylate))、聚萘二甲酸(polyethylenenaphthalate)及聚碳酸酯(polycarbonates)。热可塑性高分子122在作为后续工序而进行的混合物烧制步骤S3中被气化，对此以下将会更加详细地说明。
其次，如图2所示，混合物涂覆步骤S2是将通过混合物制造步骤S1制造的混合物120涂覆于基底基板110上的步骤。此时，在混合物涂覆步骤S2中，为了使作为后续工序进行的混合物烧制步骤S3中得以制造成闭气孔(图4的140)，优选将混合物120以充分的厚度涂覆于基底基板110上。例如，在混合物涂覆步骤S2中，为了使基于烧制的收缩后制作而成的矩阵层130的厚度成为200～2000nm，可按与之相比更厚的厚度将混合物120涂覆在基底基板110上。
另外，对于用于涂覆混合物120的基底基板110而言，当根据本发明的一个实施例而制造的光提取基板(图5的100)应用于有机发光元件(图5的10)时，布置于有机发光元件10的前方(即，从有机发光元件10发射的光与外界气体相接的部分)，从而将发射的光透射到外部，与此同时起到将有机发光元件10从外界环境下加以保护的封装(encapsulation)基板的作用。这种基底基板110作为透明基板，只要是透光率优良且机械物性优良的基板则不受限制。例如，作为基底基板110，可以使用作为能够实现热固化或UV固化的有机膜的高分子系列的物质。并且，作为基底基板110，可以使用作为化学钢化玻璃的钠钙玻璃(SiO2-CaO-Na2O)或铝硅酸盐系玻璃(SiO2-Al2O3-Na2O)。在此，当采用根据本发明的一个实施例而制造的光提取基板100的有机发光元件10用于照明时，作为基底基板110可以使用钠钙玻璃。此外，作为基底基板110，还可以使用由金属氧化物或金属氮化物构成的基板。另外，在本发明的一个实施例中，作为基底基板110可使用柔性(flexible)基板，尤其可以使用厚度为1.5mm以下的薄板玻璃。此时，可通过融合(fusion)工艺方法或浮动(floating)工艺方法制造如上所述的薄板玻璃。
其次，如图3所示，混合物烧制步骤S3是对通过混合物涂覆步骤S2而涂覆于基底基板110上的混合物120进行烧制的步骤。在根据本发明的一个实施例的混合物烧制步骤S3中，对构成混合物120的金属氧化物纳米分散液121进行烧制，从而将其制作成矩阵层130。与此同时，在混合物烧制步骤S3中，使混合于混合物120的多个热可塑性高分子122气化，并在热可塑性高分子122曾经占据的位置处予以形成闭气孔140。
为此，在混合物烧制步骤S3中，可在热可塑性高分子122的熔点温度以下执行一次烧制，然后在热可塑性高分子122的沸点温度以上执行二次烧制。例如，当作为热可塑性高分子122而使用聚对苯二甲酸(PET)时，可在作为其熔点温度的250℃以下的温度下一次烧制混合物120，然后在作为其沸点温度的350℃以上的温度下二次烧制混合物120。即，在混合物烧制步骤S3中，可将混合物120中包含的热可塑性高分子122的按种类而异的熔点温度和沸点温度作为基准，执行一次烧制和二次烧制。此时，在混合物烧制步骤中，可对热处理工序予以温度区段，从而以单一热处理工序执行一次烧制和二次烧制。
如果以如上所述的热处理工艺执行混合物烧制步骤S3，则多个热可塑性高分子122被气化。另外，如图4所示，构成混合物120的金属氧化物纳米分散液121由矩阵层130制成，矩阵层130的内部中在被气化之前曾由热可塑性高分子122占据的位置处形成闭气孔140。这表示闭气孔140的形态和大小可通过控制热可塑性高分子122的形态和大小而调节。并且，由于在曾经被热可塑性高分子122所占据的位置处形成闭气孔140，所以形成于矩阵层130的内部的多个闭气孔140的形成密度由混合于金属氧化物纳米分散液的热可塑性高分子122的混合量所确定。这表示，形成于矩阵层130内部的闭气孔140的形成密度可通过调节金属氧化物纳米分散液121与热可塑性高分子122的混合比例而被控制。
此外，通过混合物烧制步骤S3，矩阵层130可形成为200～2000nm的厚度，闭气孔140的直径可形成为30nm～1μm。
如图4所示，如果这种混合物烧制步骤S3完毕，则根据本发明的一个实施例的有机发光元件用光提取基板100制造而成。图6和图7作为利用电子显微镜拍摄了根据本发明的一个实施例制造的光提取基板的平面和剖面的照面，图示出矩阵层和闭气孔理想地形成的情形。
另外，图9作为当矩阵层由非多孔性物质构成时制作而成的气孔的形态被电子显微镜所拍摄的照片，如果热可塑性高分子被气化，则以盘形态的结构或开放结构形成气孔。
在本发明的一个实施例中，为了代替开放结构的气孔而制造可实现与现有的散射粒子相同的光散射效果的闭气孔140结构，按使混合物烧制步骤S3进行时制作而成的矩阵层130具备多孔性结构的方式，控制用于构成金属氧化物纳米分散液121的TiO2的大小。如此，当矩阵层130具有多孔性结构时，矩阵层130的多孔性结构提供针对热可塑性高分子122的气化通道(path)，从而形成作为封闭结构的气孔的闭气孔140，而并非开放结构的气孔。
图8为表示当使用构成多孔性结构的TiO2的情况下形成闭气孔的情形的电子显微镜照片。此时，该照片表示闭气孔根据构成纳米分散液的TiO2的大小而形成为不同形状。右侧照片是以30～50nm大小的TiO2粒子构成的纳米分散液的情形，左侧照片是以5～10nm大小的TiO2粒子构成的纳米分散液的照片。对于TiO2的大小为30～50nm的纳米分散液而言，热可塑性高分子的形状得以保存，从而制作成球形(spherical)形状的闭气孔，对于TiO2的大小为5～10nm的纳米分散液而言，制作成作为原形状的盘(disk)形状的闭气孔。当如此调节用于构成纳米分散液的TiO2的大小时，闭气孔的形状变得不同，因此连闭气孔的形状也能够予以控制。
另外，如图5所示，对于通过上述工艺制造成的光提取基板100而言，其布置于从有机发光元件10发射的光线出射的有机发光元件10的一个表面，从而作为使有机发光元件10的光提取效率提高的光功能性基板发挥作用。此时，形成于矩阵层130及其内部的多个闭气孔140构成有机发光元件10的内部光提取层。此时，形成于矩阵层130的内部的多个闭气孔140形成与矩阵层130之间的折射率差异，与此同时使从有机发光元件10发射的光的路径复杂化或者多变化，从而起到提高朝向前方的光的提取效率的作用。如此，对于通过使热可塑性高分子122气化而形成的闭气孔140而言，相比于现有的散射粒子，可实现与之等同的光散射效果，因此可替代以往曾使用于内部光提取层的昂贵的散射粒子。即，如果通过根据本发明的一个实施例的光提取基板制造方法制造有机发光元件用光提取基板100，则可以显著地减少工艺成本。
此外，虽然并未具体图示，然而为了针对根据本发明的一个实施例的光提取基板100和有机发光元件10的封装(encapsulation)，有机发光元件10由在与设置于对向的位置处的基板(未图示)之间布置的阳极、有机发光层及阴极的层叠结构所构成。在此，阳极为了使空穴注入理想地发生，可由功函数(work function)较大的金属例如Au、In、Sn或ITO之类的金属或金属氧化物构成。而且，阴极为了使电子注入理想地发生而可由功函数较小的Al、Al:Li或Mg:Ag的金属薄膜构成。此时，在有机发光元件为全面发光型的情况下，阴极可以为了使被有机发光层发射的光理想地透射而可由Al、Al:Li或Mg:Ag的金属薄膜的半透明电极(semitransparent electrode)和氧化铟锡(indium tin oxide；ITO)之类的氧化物透明电极(transparent electrode)薄膜的多层结构所构成。此外，有机发光层可包括依次层叠于阳极上的空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层及电子注入层而形成。在此，当有机发光元件由照明用白色有机发光元件构成时，发光层例如可形成为发射蓝色区域的光的高分子发光层和发射橙色-红色区域的光的低分子发光层的层叠结构，此外还可以形成为多样的结构而实现白色发光。并且，有机发光元件可由串联(tandem)结构形成。据此，有机发光层可配备为多个，并可将连接层(interconnecting layer)作为媒介而交替布置。
根据这种结构，如果在阳极与阴极之间被施加正向电压，则电子从阴极开始通过电子注入层和电子传输层而移动到发光层，空穴则从阳极开始通过空穴注入层和空穴传输层移动到发光层。另外，注入到发光层内的电子与空穴在发光层再结合而生成激子(exciton)，这种激子从激发态(excited state)向基态(ground state)迁移而发射光，此时，所释放的光的亮度与流过阳极和阴极之间的电流量成比例。
以下，参照图10至图16而对根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板的制造方法进行说明。
图10为表示根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板的制造方法的工艺顺序图，图11至图14是以工艺顺序表示根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工序图，图15和图16为利用电子显微镜拍摄根据本发明的另一实施例而制造的光提取基板的平面和剖面的照片，图15和图16为表示平坦层形成前后的情形的照片。
如图10所示，根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法包括混合物制造步骤S1、混合物涂覆步骤S2、混合物烧制步骤S3及平坦层形成步骤S4。
与本发明的一个实施例相比，本发明的另一实施例仅在混合物涂覆步骤和平坦层形成步骤上存在区别，因此省略关于相同工序的详细的说明。
如图11所示，在根据本发明的另一实施例的混合物涂覆步骤S2中，通过棒涂覆(bar coating)而以层对层(LbL；Layer-by-Layer)形态将混合物120涂覆在基底基板110上。图11示例性图示了将混合物120涂覆为三个层的状态，而并非特别地限制构成LbL形态的层的数量。在混合物涂覆步骤S2中，通过棒涂覆而对由混合物120构成的一个层进行涂覆，然后在大约100℃的温度下进行干燥并去除溶剂，随后在其上再次涂覆混合物120，可按这种方式以LbL形态将混合物120涂覆在基底基板110上。如此，倘若以LbL形态涂覆混合物120，则混合物120内部的热可塑性高分子122也被排列为构成层的形态。
如图12和图13所示，如果对通过混合物涂覆步骤S2而在基底基板110上以LbL形态被涂覆的混合物120进行烧制，则金属氧化物纳米分散液121被制作成矩阵层130。并且，以在混合物120内部构成层的形态排列的多个热可塑性高分子122被气化，而且在该位置处以构成层的形态形成闭气孔140。此时，如同图15的电子显微镜照片所示，随着在烧制时构成各个层的混合物120收缩，对于用于构成即将形成矩阵层130的表面的最上端层的混合物120而言，以比排列于内部的热可塑性高分子122的高度更低的高度被收缩。与此同时，烧制时热可塑性高分子122被气化，因此在烧制完毕之后，在矩阵层130的表面形成凹凸。
根据本发明的另一实施例的光提取基板(图14的200)是使用为有机发光元件(图5的10)的内部光提取层的基板，该基板中的与有机发光元件10相接的矩阵层130的表面须由高平坦面构成。
据此，如图14所示，对于根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法而言，为了使烧制完成之后表面平坦度下降的矩阵层130的表面平坦度提高，包括用于将平坦层250形成于矩阵层130上的平坦层形成步骤S4。
在平坦层形成步骤S4中，作为平坦层250，可使用无机物或有机无机杂化物质。例如，作为无机物可使用SiO2或ZrO2之类的金属氧化物。而且，作为有机无机杂化物质，可使用硅氧烷(siloxane)系聚合物中包含有金属氧化物的物质。
在平坦层形成步骤S4中，可通过旋涂(spin coating)而将构成平坦层250的物质涂覆于矩阵层130上。此时，在旋涂时调节每分钟的旋转数，从而可以调节所形成的平坦层250的厚度。在此，为了填充矩阵层130的凹凸结构，并使之具备优良的表面平整度，优选使平坦层250至少具有500nm以上的厚度。图16为平坦层形成之后的电子显微镜照片，当与形成平坦层之前拍摄的图15的照片相比时，可确认通过平坦层而使表面平坦度得到显著的提高。
在平坦层形成步骤S4完成之后，制造成根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板200。根据本发明的另一实施例的有机发光元件用光提取基板200包括多个闭气孔140，而所述多个闭气孔140在矩阵层130的内部以构成层的形态形成。如此，倘若多个闭气孔140在矩阵层130的内部构成层，则可以使从有机发光元件(图5的10)发射的光的路径更加复杂化或者多变化，据此可进一步提高有机发光元件(图5的10)的光提取效率。
以下，参阅图17至图22而对根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法进行说明。
图17为表示根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工艺顺序图，图18和图19是以工艺顺序示出根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法的工序图，图20至图22为利用电子显微镜拍摄根据本发明的又一实施例制造的光提取基板的平面和剖面的照片，其中，图20为表示封盖层形成之前的情形的照片，图21为表示平坦层形成之前的情形的照片，图22为表示平坦层形成之后的情形的照片。
如图17所示，根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板制造方法包括混合物制造步骤S1、混合物涂覆步骤S2、混合物烧制步骤S3、封盖层形成步骤S4及平坦层形成步骤S5。
与本发明的另一实施例相比而言，本发明的又一实施例的区别仅在于还包括封盖层形成步骤，因此省略关于相同工序的详细的说明。
如图18所示，在根据本发明的又一实施例的封盖层形成步骤S4中，在混合物烧制步骤S3完成之后所制成的矩阵层130上形成平坦层250之前，形成封盖层(capping layer)360，所述封盖层360可以使表面形成有凹凸的矩阵层130的表面粗糙度得到缓解。此时，在封盖层形成步骤S4中，作为封盖层360，使用与用于构成矩阵层130的金属氧化物相同的物质而在矩阵层130上形成封盖层360。
如此，倘若在矩阵层130上以与此相同的物质形成封盖层360，则矩阵层130与封盖层360具备彼此相同的光学特性，因此可以消除因在它们的界面的附加性的散射而可能导致无法预测光路径的变量。并且，如果在矩阵层130上以与此相同的物质形成封盖层360，则封盖层360可在一定程度上使形成于矩阵层130的表面的凹凸结构平坦化，因此其结果如同图19所示，可以减小平坦层250的形成厚度。如果将图20和图21的平坦层形成前后的照片进行比较，则可用肉眼确认基于平坦层的形成的表面粗糙度改善效果。
在封盖层形成步骤S4之后，如果在封盖层360上形成平坦层250的平坦层形成步骤S5完成，则制造成根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板300。根据本发明的又一实施例的有机发光元件用光提取基板300因封盖层360而具有平坦层250的厚度相比于本发明的其他实施例而缩小的结构。如此，倘若平坦层250的厚度减小，则有机发光元件(图5的10)与矩阵层130之间的距离最小化，从而可以进一步提高有机发光元件(图5的10)的光提取效率。并且，将图22的示出在封盖层上形成平坦层的情形的照片与图16的示出以不配置封盖层方式直接形成平坦层的情形的照片进行比较，如果在矩阵层130与平坦层250之间形成封盖层360，则即使平坦层250的厚度变薄，也反而可以使平坦层250的表面平坦度进一步提高，据此可更加巩固有机发光元件(图5的10)的元件稳定性。
另外，为了了解是否可以控制形成于矩阵层内的闭气孔的密度是，在将聚苯乙烯(PS)珠与TiO2混合之后将其涂覆于膜并烧制，从而测量出所形成的闭气孔的密度，并将其示于图23。在此，将300nm、450nm、600nm大小的聚苯乙烯(PS)珠以30wt％分散的分散液与TiO2分别以1:1、1:2、1:3、1:4的体积比进行混合，然后将其涂覆在膜并执行烧制。如同在图23的电子显微镜照片中看到的那样，可确认如下的事实：聚苯乙烯(PS)珠的浓度越高，所形成的闭气孔的密度越大。此时，在聚苯乙烯(PS)珠的大小相同的情况下，可确认为在体积比为1:1时的闭气孔的密度最大。
图24为表示与可使有机发光元件的光提取效率最大化的闭气孔的大小相关的模型化结果的曲线图，矩阵层被设定为折射率取2.6且涂覆厚度为800nm，平坦层被设定为折射率取1.78且涂覆厚度为400nm。其结果确认了如下的事实：当闭气孔的直径大约为400nm时，光提取效率达到最大。
并且，图25为表示与可使有机发光元件的光提取效率最大化的闭气孔的密度相关的模型化结果，矩阵层被设定为折射率取2.6且涂覆厚度为800nm，平坦层被设定为折射率取1.78且涂覆厚度为400nm，气孔的直径则根据图24的模型化结果而被设定为400nm。其结果确认了如下的事实：当闭气孔的密度大约为46％时，光提取效率达到最大。
基于如上所述的实验值和模型化结果，当进行在金属氧化物纳米分散液中混合多个热可塑性高分子而制造混合物的混合物制造步骤时，如果在金属氧化物纳米分散液中将直径大约为400nm的热可塑性高分子与金属氧化物以1:1的体积比混合，则所形成的闭气孔的直径大约可被控制为400nm，且形成于矩阵层的内部的闭气孔的形成密度大约可被控制为46％，据此，可以实现光提取效率的极大化。
如上所述，本发明虽然借助于有限的实施例和附图进行了说明，然而本发明并非限定于如上所述的实施例，但凡是在本发明所属的技术领域中具备基本知识的人员，即可从以上记载中实现多样的修改和变形。
因此，本发明的范围不应局限于所述的实施例而予以确定，须借助于权利要求书以及与权利要求书均等的内容加以确定。

Claims (21)

1.一种有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，包括如下的步骤：
混合物制造步骤，将多个热可塑性高分子混合于金属氧化物纳米分散液而制造混合物；
混合物涂覆步骤，将所述混合物涂覆于基底基板上；以及
混合物烧制步骤，将涂覆的所述混合物烧制，
其中，在进行所述混合物烧制步骤时，所述多个热可塑性高分子被气化，在所述混合物烧制步骤完成之后，所述金属氧化物纳米分散液被制作成矩阵层，在所述矩阵层的内部，在气化之前曾由所述热可塑性高分子占据的位置处形成闭气孔，
在所述混合物烧制步骤完成之后，还包括如下的步骤：平坦层形成步骤，在制作成的所述矩阵层上形成平坦层，
在所述平坦层形成步骤之前，还包括：封盖层形成步骤，在所述矩阵层上形成封盖层，
在所述封盖层形成步骤中，作为所述封盖层，使用与构成所述矩阵层的所述金属氧化物相同的物质。
2.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物制造步骤中，作为所述金属氧化物而使用折射率n为1.5～2.7的金属氧化物。
3.如权利要求2所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物制造步骤中，作为所述金属氧化物，将包括TiO2、ZrOx、ZnO及SnO2的金属氧化物候选组中的任意一个物质或两个以上的物质组合而使用。
4.如权利要求3所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物制造步骤中，作为所述金属氧化物而使用金红石结晶相态或锐钛矿结晶相态的所述TiO2。
5.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物制造步骤中，作为所述热可塑性高分子而使用包括如下物质的候选组中的任意一种物质：
聚对苯二甲酸、聚苯乙烯、聚丙烯、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯、聚萘二甲酸及聚碳酸酯。
6.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物涂覆步骤中，通过棒涂覆而将所述混合物涂覆于所述基底基板上。
7.如权利要求6所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物涂覆步骤中，以层对层形态将所述混合物涂覆于所述基底基板上。
8.如权利要求7所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，所述混合物涂覆步骤包括如下的过程：
针对各个层，在涂覆所述混合物之后进行干燥。
9.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述平坦层形成步骤中，作为所述平坦层使用无机物或有机与无机杂化物质。
10.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物烧制步骤中，在所述热可塑性高分子的熔点温度以下的温度下执行一次烧制，并在所述热可塑性高分子的沸点温度以上的温度下执行二次烧制。
11.如权利要求10所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物烧制步骤中，以单一热处理工艺进行所述一次烧制和二次烧制。
12.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，在所述混合物烧制步骤中，制作形成能够对所述热可塑性高分子提供气化通道的多孔性结构的所述矩阵层，以在所述热可塑性高分子气化的情况下构成所述闭气孔被封闭的结构。
13.如权利要求1所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，作为所述基底基板，使用柔性基板。
14.如权利要求13所述的有机发光元件用光提取基板制造方法，其特征在于，作为所述基底基板，使用厚度为1.5mm以下的薄板玻璃。
15.一种有机发光元件用光提取基板，包括：
基底基板；
矩阵层，形成于所述基底基板上，并由多孔性结构的金属氧化物构成；以及
多个闭气孔，形成于所述矩阵层的内部，通过多个热可塑性高分子的气化而形成，
还包括：平坦层，形成于所述矩阵层上，表面与有机发光元件相接，
还包括：封盖层，形成于所述矩阵层与所述平坦层之间，
所述封盖层由与构成所述矩阵层的所述金属氧化物相同的物质形成。
16.如权利要求15所述的有机发光元件用光提取基板，其特征在于，所述矩阵层的厚度为200～2000nm。
17.如权利要求15所述的有机发光元件用光提取基板，其特征在于，所述闭气孔的直径为30nm至1μm。
18.如权利要求15所述的有机发光元件用光提取基板，其特征在于，所述多个闭气孔以构成层的形态形成于所述矩阵层的内部。
19.如权利要求15所述的有机发光元件用光提取基板，其特征在于，所述闭气孔根据所述金属氧化物的粒子大小而形成为球形形状或盘形状。
20.如权利要求15所述的有机发光元件用光提取基板，其特征在于，所述闭气孔的形状根据所述热可塑性高分子的形态和大小而得以确定。
21.一种有机发光元件，其特征在于，如权利要求15至20中的任意一项所述的有机发光元件用光提取基板配备于光线出射的路径上。
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