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CN105671654B - 一种离子感应式人工皮肤阵列结构及其制备方法 - Google Patents

一种离子感应式人工皮肤阵列结构及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种离子感应式人工皮肤阵列结构及其制备方法，其特征在于：是由复合电极纤维交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维编织成的织物结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极混合编织成的织物结构；其中，复合电极纤维由芯层和鞘层构成；芯层是由导电材料制成的柔性纤维电极，鞘层是由聚电解质制成的柔性纤维电极的包裹层；鞘层包裹在芯层的外表面且芯层两端露出。本发明是基于离子迁移运动的离子感应型人工皮肤阵列，可以模拟生物皮肤触觉生物电感应原理，相比其它类型的人工皮肤材料，感应能力更加强，反应更加灵敏。

Description

一种离子感应式人工皮肤阵列结构及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种新型电活性材料及其制备技术，具体涉及一种基于离子感应生电的人工皮肤阵列结构及其制备方法。
背景技术
人工皮肤能够模拟生物皮肤的触觉感知功能，在机器人、现代医疗健康监测、残疾人肢体器官、手术控制臂和穿戴电子产品等领域具有极大的应用潜力和产业化市场。
传统人工皮肤材料在柔韧性上与人体匹配性不佳，模拟人体皮肤的动态频率不具优势，皮肤触觉感知功能不真实。近年来，基于聚合物薄膜的人工皮肤在一定程度上改善了这些问题。
根据传感原理的不同，人工皮肤材料主要分为参数式及自发电式两类。其中参数式以Lipomi DJ等人开发的电阻型人工皮肤材料(Lipomi DJ,et al.Nat Nano,2011,6(12):788-792)和Takamatsu S等人研究的电容型人工皮肤材料(Takamatsu S,etal.Sensors and Actuators A:Physical,2012,184(0):57-63)为代表，在有源的情况下，通过测量由应力应变引起材料电学属性(电容或电阻)的变化，间接检测施加压力的变化。自发电式以Gao Q等人(Gao Q,et al.Langmuir,2012,28(51):17593-17596)和Mandal D等人(Mandal D,et al.Macromolecular Rapid Communications,2011,32(11):831-837)等为代表，分为压电型和离子型。
参数式柔性传感器均需要外接电源供电，能耗较大，而目前先进设备的智能化和多功能化对降低传感元件的能耗有特别苛刻的限制。在可自发电的两种不同类型柔性传感材料中，基于离子传递的离子型人工皮肤材料具有更好的温度稳定性和抗干扰能力。
离子型电致动聚合物(EAP,Electro-active Polymer)是一种新型离子型柔性材料。它与皮肤触觉感知机制相似，在压力作用下其内部离子会发生运动，从而使材料在压力方向上产生电势差，因此极具开发新型柔性人工皮肤材料的优势。然而传统离子型EAP直接作为人工皮肤传感器有两个不足：1)多数单独测量，难以阵列化；2)对局部小变形不够敏感。本发明将基于离子型EAP的基本原理，设计一种离子感应式人工皮肤阵列结构，具有重要的工程意义。
发明内容
本发明的目的在于提出一种离子感应式人工皮肤阵列结构及其制备方法，更真实地实现压力触觉感知功能，克服现有技术的不足。
为实现上述发明目的，本发明采用如下技术方案：
本发明提出一种离子感应式人工皮肤阵列结构，其特点在于：所述人工皮肤阵列结构是由复合电极纤维交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维编织成的织物结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极混合编织成的织物结构；
其中，所述复合电极纤维由芯层和鞘层构成；所述芯层是由导电材料制成的柔性纤维电极，所述鞘层是由聚电解质制成的柔性纤维电极的包裹层；所述鞘层包裹在芯层的外表面且芯层两端露出。
所述交叉排列的方式为上下分层式排列，位于同一层的复合电极纤维和/或柔性纤维电极相互平行，上下层之间复合电极纤维和/或柔性纤维电极的排列夹角为10°～90°。所述织物结构为二维经纬型织物结构、三维及多维经纬型织物结构或非经纬型织物结构。
所述柔性纤维电极和所述复合电极纤维的截面为圆形、椭圆形或矩形。构成同一个皮肤阵列结构的柔性纤维电极和/或复合电极纤维的截面结构可以相同也可以不同，任意选择
所述柔性纤维电极的径向长度为10～500μm、轴向长度不低于2cm；所述鞘层的厚度范围为10～500μm；所述人工皮肤阵列结构的整体厚度不大于2mm。
所述导电材料可选自金属材料(如金、铜、银、铂或其合金)、碳纳米管或碳纳米管和石墨烯的混合物；
所述聚电解质材料为离子交换膜材料(如Dupont公司Nafion系列、AsahiChemical公司的Aciplex系列离子膜、Asahi Glass公司的Flemion系列离子膜和SolvaySolexis公司的Aquivion系列离子膜)，或者中性聚合物(PVDF，壳聚糖)与离子液体(EMITFSI，etc)的混合体。
本发明人工皮肤材料的离子感应原理是在外力的作用下压力感应点产生电感应，电感应通过导电的芯层柔性纤维电极传导至外电路控制系统。其中压力感应点是复合电极纤维和/或柔性纤维电极成对交叉组成的接触点。
上述人工皮肤阵列结构的制备方法是：
(1)将导电材料通过电纺丝技术制成柔性纤维电极；或以丝状物(如纱线)为基，在所述丝状物上镀一层导电材料(如镀银纱线、镀铂纱线、镀铜纱线)，制成柔性纤维电极；也可采用金属丝直接作为柔性纤维电极；
(2)将聚电解质通过溶液蒸发成膜技术，包裹在柔性纤维电极上形成鞘层，制成复合电极纤维；对于其它材料还可以采用挤压、高温熔融等方式获得柔性纤维电极芯层-聚电解质鞘层复合结构。
(3)将复合电极纤维或将复合电极纤维和柔性纤维电极分层交叉排列成阵列结构，再通过热压成形技术将不同层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；位于同一层的复合电极纤维和/或柔性纤维电极相互平行，上下层之间复合电极纤维和/或柔性纤维电极的排列夹角为10°～90°。
或：将复合电极纤维或将复合电极纤维和柔性纤维电极编织成织物结构，再通过热压成形技术将不同层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；
(4)对步骤(3)制得的离子感应式人工皮肤阵列结构进行后处理以改善性能，即完成制备。
为了调节人工皮肤阵列结构的分辨率、增加人工皮肤阵列结构的拉伸强度，在步骤(3)交叉排列成阵列结构或编织成织物结构的过程中，加入纱线或者绝缘聚合物纤维。
步骤(4)所述后处理是首先将步骤(3)所制得的人工皮肤阵列结构在盐酸(0.1mol/L)或硫酸(0.05mol/L)中进行浸泡(不少于1h)，然后再在碱金属或碱土金属阳离子溶液中进行浸泡(不少于1h)。先用酸浸泡是为了除去人工皮肤材料的杂质，然后放入碱金属或碱土金属阳离子溶液中浸泡是为了替换里面的阳离子，采用比如钠离子进行导电。
本发明进一步提出上述人工皮肤阵列结构是用在仿生机器人、压力传感器或穿戴柔性电子器件中。
本发明的有益效果体现在：
本发明是基于离子迁移运动的离子感应型人工皮肤阵列，可以模拟生物皮肤触觉生物电感应原理，相比其它类型的人工皮肤材料，其感应原理更接近真实皮肤的触觉感应原理，感应能力更加强，反应更加灵敏。
本发明的人工皮肤主要基于离子型电致动聚合物的基本原理，设计织物型皮肤阵列，巧妙地利用电极纤维的各向异性，制造出具有足够的传感分辨率和力学强度的复合材料，可以很好地模拟生物皮肤触觉功能。
附图说明
图1为复合电极纤维的结构示意图；
图2和图3为本发明离子感应式人工皮肤阵列结构的两种结构形式的示意图；
图4为本发明实施例1中的人工皮肤阵列结构施加压力后的电响应结果图；
图5为本发明实施例2中的复合电极纤维生产装置的示意图；
图6a和图6b为本发明实施例2中的人工皮肤材料阵列结构的示意图；
图7为本发明实施例2中人工皮肤材料阵列结构在受力前后的内部离子状态图，其中图7(a)为受力前，图7(b)为受力后；
图8为本发明实施例3中的人工皮肤材料阵列结构的示意图；
图9为本发明实施例4中的人工皮肤材料阵列结构的示意图；
图中标号：1为进料口，2为加热模具，3为加热片，4为阀门，5为阀门把手，6为柔性纤维电极，7复合电极纤维，8纱线。
具体实施方式
本发明的人工皮肤阵列结构是由复合电极纤维(如图1所示)交叉排列构成的阵列式结构(如图2所示)，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维编织成的织物结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极混合编织成的织物结构(如图3所示)。
如图1所示，复合电极纤维由芯层和鞘层构成；芯层是由导电材料制成的柔性纤维电极，鞘层是由聚电解质制成的柔性纤维电极的包裹层；鞘层包裹在芯层的外表面且芯层两端露出。
以下进一步结合若干实施例对本发明的技术方案作更为具体的说明。
实施例1
本实施例按如下步骤制备基于金属丝和Nafion离子膜材料的离子感应式人工皮肤阵列结构：
(1)准备粘性片、铜丝和Nafion D520(5％)溶液(美国杜邦公司生产)，以铜丝(直径大约150μm、长度10cm)直接作为柔性纤维电极。
(2)以Nafion D520(5％)溶液(美国杜邦公司生产)作为聚电解质溶液，将其滴覆在铜丝上，50℃烘3小时，蒸发成膜，形成鞘层，制成复合电极纤维；
(3)以玻璃板为基底，首先将三根复合电极纤维平行排列在玻璃板上面，相邻复合电极纤维之间距离为5mm，末端用两张粘性片固定。然后将另外三根复合电极纤维呈90°垂直交叉排列在下层复合电极纤维上，相邻复合电极纤维的间距同样为5mm。
将排列好的阵列结构在50℃热压成形，使两层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；
(4)从玻璃板上剥落下整个阵列结构，在0.1mol/L的HCl中浸泡2小时；然后在0.2mol/L的NaCl溶液中浸泡2小时，得到性能良好的成品离子感应式人工皮肤阵列结构。
用多功能记录器GL900测量和记录人工皮肤材料的电压响应，将材料置于塑料板上，一对垂直的铜丝端部接通记录器，在两铜丝接触点处施加压力，结果如图4所示。可以看出施加压力后，电压先有一个快速上升的峰值，然后是快速衰减，这和传统的IPMC材料是类似的，电压峰值的大小与施加压力的大小有关。
实施例2
本实施例按如下步骤制备基于镀银纤维和Nafion离子膜材料的离子感应式人工皮肤阵列结构：
(1)将数根纤维丝状物在Ag纳米颗粒分散液中浸泡，然后蒸发溶剂，得到镀银纤维，作为柔性纤维电极；
(2)使用如图5所示的复合电极纤维生产装置，通过阀门把手5打开阀门4，将柔性纤维电极6插入加热模具2中，关上阀门4，横置，然后将Nafion D520(5％)溶液(美国杜邦公司生产)通过漏斗从进料口1倒入加热模具中，通过加热片3进行加热，先在80℃下保温30min，再将温度提升至120℃保温6h，最后升至140℃并保温30min。待装置冷却，加入适量去离子水并煮沸5min，即可得到复合电极纤维。
(3)如图6a和图6b所示，将复合电极纤维分两层交叉排列成阵列结构，各层均平行排列，层与层之间垂直排列，复合电极之间紧紧相连。再通过50℃热压成形将不同层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构。
(4)将步骤(3)制成的离子感应式人工皮肤阵列结构在0.1mol/L的HCl中浸泡2小时；然后在0.2mol/L的NaCl溶液中浸泡2小时，得到性能良好的成品离子感应式人工皮肤阵列结构。
图7a和图7b是本实施例样品在受力前后的内部离子运动图。从图中可以看出当接触点受力时，聚电解质中的阳离子(本实施例中是钠离子)会带着水分子向中心运动，即发生电荷转移，产生电流，通过柔性纤维电极传至外电路。
实施例3
本实施例按如下步骤制备由复合电极纤维和柔性纤维电极成对构成的离子感应式人工皮肤阵列结构：
(1)按实施例2中的方式制备镀银纤维，作为柔性纤维电极6；
(2)以Nafion D520(5％)溶液(美国杜邦公司生产)作为聚电解质溶液，将其滴覆在镀银纤维上，50℃烘3小时，蒸发成膜，形成鞘层，制成复合电极纤维7；
(3)如图8(a)和图8(b)所示，以复合电极纤维7作为下层，以柔性纤维电极6作为上层，两层间垂直，排布成阵列结构；然后将排列好的阵列结构在50℃下高温熔融，使两层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；
(4)将步骤(3)制成的离子感应式人工皮肤阵列结构在0.1mol/L的HCl中浸泡2小时；然后在0.2mol/L的NaCl溶液中浸泡2小时，得到性能良好的成品离子感应式人工皮肤阵列结构。
给予该人工皮肤材料压力后，电压通过柔性纤维电极-复合电极纤维接触点测量。
实施例4
本实施例按如下步骤制备一种添加纱线的基于复合电极纤维的离子感应式人工皮肤阵列结构：
(1)以铜丝直接作为柔性纤维电极，以Nafion D520(5％)溶液(美国杜邦公司生产)作为聚电解质溶液，将其滴覆在铜丝上，50℃烘3小时，蒸发溶剂形成鞘层，制成复合电极纤维；
(2)如图9所示，将纱线8、复合电极纤维7、柔性纤维电极6通过手编织，得到三者紧密排列的一经一纬型织物化结构。再通过热压将不同层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；
(3)将步骤(2)制成的离子感应式人工皮肤阵列结构在0.1mol/L的HCl中浸泡2小时；然后在0.2mol/L的NaCl溶液中浸泡2小时，得到性能良好的成品离子感应式人工皮肤阵列结构。
给予该人工皮肤材料压力后，电压通过铜丝-复合电极纤维接触点或者复合电极纤维-复合电极纤维接触点测量。该织物化材料制作简单，可以通过调节纱线来提升抗拉性能或调节分辨率。
以上所述仅是本发明的具体实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (6)

1.一种离子感应式人工皮肤阵列结构，其特征在于：所述人工皮肤阵列结构是由复合电极纤维交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极交叉排列构成的阵列式结构，或是由复合电极纤维编织成的织物结构，或是由复合电极纤维和由导电材料制成的柔性纤维电极混合编织成的织物结构；
其中，所述复合电极纤维由芯层和鞘层构成；所述芯层是由导电材料制成的柔性纤维电极，所述鞘层是由聚电解质制成的柔性纤维电极的包裹层；所述鞘层包裹在芯层的外表面且芯层两端露出；
所述交叉排列的方式为上下分层式排列，位于同一层的复合电极纤维和/或柔性纤维电极相互平行，上下层之间复合电极纤维和/或柔性纤维电极的排列夹角为10°～90°；
所述柔性纤维电极的径向长度为10～500μm、轴向长度不低于2cm；所述鞘层的厚度范围为10～500μm；所述人工皮肤阵列结构的整体厚度不大于2mm；
所述导电材料为金属材料、碳纳米管或碳纳米管和石墨烯的混合物；
所述聚电解质为离子交换膜材料、或者中性聚合物与离子液体混合而成的混合材料。
2.根据权利要求1所述的离子感应式人工皮肤阵列结构，其特征在于：所述织物结构为二维经纬型织物结构、三维及多维经纬型织物结构或非经纬型织物结构。
3.根据权利要求1所述的离子感应式人工皮肤阵列结构，其特征在于：所述柔性纤维电极和所述复合电极纤维的截面为圆形、椭圆形或矩形。
4.一种权利要求1～3中任意一项所述人工皮肤阵列结构的制备方法，其特征在于包括如下步骤：
(1)将导电材料通过电纺丝技术制成柔性纤维电极；或以丝状物为基，在所述丝状物上镀一层导电材料，制成柔性纤维电极；
(2)将聚电解质通过溶液蒸发成膜技术，包裹在柔性纤维电极上形成鞘层，制成复合电极纤维；
(3)将复合电极纤维或将复合电极纤维和柔性纤维电极分层交叉排列成阵列结构，再通过热压成形技术将不同层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；
或：将复合电极纤维或将复合电极纤维和柔性纤维电极编织成织物结构，再通过热压成形技术将不同层在接触点处相互压合，制成离子感应式人工皮肤阵列结构；
(4)对步骤(3)制得的离子感应式人工皮肤阵列结构进行后处理以改善性能，即完成制备；所述后处理是首先将步骤(3)所制得的人工皮肤阵列结构在盐酸或硫酸中进行浸泡，然后再在碱金属或碱土金属阳离子溶液中进行浸泡。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：为了调节人工皮肤阵列结构的分辨率、增加人工皮肤阵列结构的拉伸强度，在步骤(3)交叉排列成阵列结构或编织成织物结构的过程中，加入纱线或者绝缘聚合物纤维。
6.一种权利要求1～3中任意一项所述人工皮肤阵列结构的应用，其特征在于：用在仿生机器人、压力传感器或穿戴柔性电子器件中。
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