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CN105435600A - 一种污染气体的净化系统及净化方法 - Google Patents

一种污染气体的净化系统及净化方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种污染气体的净化系统及净化方法，特别是涉及对含H2S等硫化合物、NH3、三甲胺等胺类、以及VOCs等有害成分的气体的净化系统及净化方法。本发明所述的污染气体的净化系统包括化学链燃烧反应器、吸附塔、气体管道、压力计、压力调节阀、风机、加热器、电动阀和三通阀，所述的化学链燃烧反应器中充填有载氧体，所述的吸附塔内充填有吸附剂。本发明所述的污染气体的净化方法包括吸附、加热、脱附、还原和氧化等过程。本发明所述的污染气体的净化系统将变温吸附的原理与化学链燃烧的原理有机地结合起来，并应用于上述污染气体的处理，实现了高效率低能耗的硫化合物的脱硫、NH3与胺类的脱氮、以及VOCs的分解。

Description

一种污染气体的净化系统及净化方法
技术领域
本发明涉及一种气体净化系统，特别是涉及一种将变温吸附原理与化学链燃烧原理相结合的污染气体的净化系统及方法。
背景技术
垃圾填埋场、化工厂，涂料厂等场所，往往需要设置相应的气体净化装置，以处理其产生的含有H2S等硫化合物、NH3以及三甲胺、丁二胺等胺类的恶臭气体或含有三苯、甲醛等VOCs的废气。此外，垃圾填埋气、矿井瓦斯气、焦炉煤气等原料气，也需要相应的净化预处理技术，以去除其中的H2S、NH3、萘等有害成分。
目前，应用最为广泛的气体净化技术为变温吸附法和变温吸附-催化燃烧法。变温吸附法在吸附剂吸附饱和后需进行脱附再生，脱附出来的H2S、NH3等会对环境造成二次污染，因而仍需无害化处理。而当用于原料气净化时，通常将净化气体的一部分用作脱附气体，从而造成净化气体的收率降低。变温吸附-催化燃烧法利用热空气或水蒸气对吸附塔进行脱附再生，脱附气体导入催化燃烧室进行催化燃烧处理。该技术虽然解决了二次污染问题，但是也有不足之处。比如，在处理含有H2S等硫化合物的气体时，发生催化剂硫中毒而引起催化活性降低。在处理NH3或者胺类时，特别是在有O2共存在的情况下，需要严格控制工艺条件，否则会产生大量NOx，致使脱氮的选择性下降。另外，当采用蒸汽以外的加热介质进行脱附时，吸附质被加热介质所稀释，造成脱附气体的热值下降，因而需要给催化燃烧器提供助燃燃料，导致能耗增加。
综合上述对含有H2S等硫化合物、NH3、三甲胺等胺类、以及VOCs等有害成分的污染气体净化的现有技术，存在处理过程繁琐，处理条件要求严格，易产生大量NOx，易发生催化剂硫中毒，易造成净化气体收率低，能耗高等问题。
发明内容
为了解决上述现有技术存在的问题，本发明提出了一种污染气体的净化系统及净化方法，特别是对于含有低浓度H2S、NH3、胺类以及VOCs等有害成分的污染气体，所要解决的技术问题是在污染气体的处理过程中，不存在催化剂的硫中毒，不会产生NOx，处理条件易控制，能耗低等，从而更加适于实用。
本发明的目的及解决其技术问题是采用以下技术方案来实现的。
依据本发明提出的一种污染气体的净化系统，其特征在于：所述的净化系统包括化学链燃烧反应器、第1吸附塔、污染气体管道、空气管道、净化气体管道、还原反应产物气体管道、氧化反应产物气体管道、脱附气体循环管道、循环风机、化学链燃烧反应器压力计和压力调节阀、以及电动阀组；在脱附气体循环管道上设置有加热器；所述的化学链燃烧反应器中充填有载氧体，吸附塔内充填有吸附剂，所述的污染气体含有H2S等硫化合物、NH3、三甲胺等胺类、以及二甲苯等挥发性有机物中的一种或者多种有害成分。
本发明的目的及解决其技术问题还可采用以下技术措施进一步实现。
优选的，前述的污染气体的净化系统，其中所述的载氧体为铜基载氧体、铁基载氧体或镍基载氧体的一种或者两种以上的混合物，所述的吸附剂为活性炭、硅胶、活性氧化铝或分子筛的一种或两种以上的混合物。
优选的，前述的污染气体的净化系统，其中所述的铜基载氧体的活性物质为CuO，载体为Al2O3、SiO2或者TiO2中的一种或者两种以上的混合物；所述的铁基载氧体的活性物质为Fe2O3，载体为Al2O3、SiO2或者TiO2中的一种或者两种以上的混合物；所述的镍基载氧体的活性物质为NiO，载体为Al2O3、SiO2或者TiO2中的一种或者两种以上的混合物。
优选的，前述的污染气体的净化系统，其中所述的净化系统还包括第2吸附塔，以及第1吸附塔与第2吸附塔的切换阀组。
优选的，前述的污染气体的净化系统，其中所述的净化系统还包括二氧化硫捕集装置，所述的二氧化硫捕集装置设置在氧化反应气体管道上。
优选的，前述的污染气体的净化系统，其中所述的二氧化硫捕集装置为以氧化钙作脱硫剂的干法脱硫装置、以石灰石/石灰浆液作脱硫剂的湿法脱硫装置或浓硫酸生产装置。
优选的，前述的污染气体的净化系统，其中所述的净化系统还包括富氧气体管道或纯氧气体管道。
本发明的目的及解决其技术问题还采用以下的技术方案来实现。
依据本发明提出的一种污染气体的净化方法，采用上述污染气体的净化系统，其特征在于：包括，
(1)吸附。污染气体进入所述的第1吸附塔中，所述的污染气体中的有害成分被所述的第1吸附塔吸附；
(2)加热。当所述的第1吸附塔出口的净化气体中有害成分浓度达到设定值时，使脱附气体在第1吸附塔、化学链燃烧反应器之间循环，并加热；
(3)脱附。当所述的脱附气体和第1吸附塔的温度达到设定值时，所述的有害成分从第1吸附塔中被脱附出来；
(4)还原。化学链燃烧包含氧化态载氧体的还原过程和还原态载氧体的氧化再生过程。当化学链燃烧反应器的温度达到设定值时，所述的被脱附出来的有害成分与所述的化学链燃烧反应器中的氧化态载氧体发生还原反应，氧化态载氧体转化为还原态载氧体或者金属硫化物；调节压力，使所述的化学链燃烧反应器的压力保持恒定；
(5)氧化。当所述的第1吸附塔出口处的脱附气体中的有害成分浓度降低到设定值时，使第1吸附塔降温。打开空气管道或富氧气体管道或纯氧气管道阀门，所述的化学链燃烧反应器中的还原态载氧体或金属硫化物与氧气发生氧化再生反应，使所述的氧化再生反应的气体产物中的氧气浓度达到设定值。
优选的，前述的污染气体的净化方法，当所述的第1吸附塔出口的净化气体中有害成分浓度达到设定值时，使所述的污染气体进入所述的第2吸附塔中，同时，进行所述的加热、脱附、还原和氧化过程，当所述的第2吸附塔出口的净化气体中有害成分浓度达到设定值时，使所述的污染气体进入所述的第1吸附塔中，进入下一循环。
优选的，前述的污染气体的净化方法，还包括，使所述的氧化再生的反应产物气体进入所述的二氧化硫捕集装置。
优选的，前述的污染气体的净化方法，其中所述的步骤(3)中所述的吸附塔的脱附温度为100～300℃；步骤(4)中所述的还原反应的温度为200～500℃；步骤(5)中所述的氧化再生反应的温度为150～500℃。
借由上述技术方案，本发明污染气体的净化系统及净化方法至少具有下列优点：
(1)能耗低。脱附过程及还原过程采用通过闭路循环吸附塔中的气体来加热吸附剂及载氧体的方式，避免了大量脱附气体离开系统时带走的热量损失，且Cu基载氧体与有害成分的还原反应为放热反应，热量为自身所用，因而脱附过程及还原过程的能耗低；
(2)可实现硫化合物的硫捕集。还原过程中，H2S等硫化合物中的硫以金属硫化物的形式被捕集下来。在接着的氧化再生过程中，通过通入富氧可实现SO2的浓缩富集，从而可节省后续的干法或湿法脱硫工艺的成本及能耗。如果通入纯氧则可以得到纯的SO2，可将其转化为浓硫酸等，从而实现SO2的有效利用；
(3)氨和胺类脱氮的选择性高，脱氮效果显著。对于同时含有O2的氨和胺类的脱氮来说，吸附过程可以实现氨、胺类与O2的分离，然后在没有O2共存的条件下，在化学链燃烧反应器中实现氨和胺类的脱氮。与O2过强的氧化能力相比，铜基等载氧体的氧化态具有强弱适当的氧化能力，可将NH3和胺类中的氮氧化为零价的氮气，而难以将其进一步氧化为正二价的NO或正四价的NO2，因而脱氮的效果好，选择性高；
(4)有害成分排放总量少。由于还原产物气体和氧化产物气体的排放流量比现有的净化工艺小得多，所以排放气体中残留的有害成分的排放总量非常少；
(5)与催化燃烧法不同，载氧体不会发生硫中毒。载氧体的活性成分金属氧化物是大量的，虽然在反应过程中会与H2S等生成金属硫化物，但在随后的氧化再生反应中会被重新转化为金属氧化物，因而不存在载氧体硫中毒的问题。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，并可依照说明书的内容予以实施，以下以本发明的较佳实施例并配合附图详细说明如后。
附图说明
图1是本发明实施例1的污染气体的净化系统示意图。
图2是本发明实施例2的污染气体的净化系统示意图。
图3是本发明实施例3的污染气体的净化系统示意图。
图4是本发明实施例4-7污染气体的净化系统的示意图。
具体实施方式
为更进一步阐述本发明为达成预定发明目的所采取的技术手段及功效，以下结合附图及较佳实施例，对依据本发明提出的一种污染气体的净化系统及净化方法其具体实施方式、结构、特征及其功效，详细说明如后。在下述说明中，不同的“一实施例”或“实施例”指的不一定是同一实施例。此外，一或多个实施例中的特定特征、结构、或特点可由任何合适形式组合。
实施例1
请参考图1。本实施例所述的污染气体的净化系统包括：充填有载氧体103的化学链燃烧反应器101、充填有吸附剂104的吸附塔102、污染气体管道105、空气管道106、净化气体管道107、还原反应产物气体管道108、氧化反应产物气体管道109、脱附气体循环管道110、循环风机111以及电动阀组113～117，并在还原反应产物气体管道108上设置化学链燃烧反应器压力调节阀112、在循环风机111和化学链燃烧反应器101之间的脱附气体循环管道110上设置有加热器118。
本实施例采用的载氧体为铜基载氧体，其活性物质为CuO，载体为Al2O3；采用的吸附剂为活性炭。
污染气体经污染气体管道105进入吸附塔102进行吸附净化过程。污染气体中的硫化合物、NH3、胺类以及挥发性有机物等有害成分在常温下被吸附剂104吸附，净化气体从净化气体管道107排出。
当吸附塔102中的吸附剂104吸附饱和，即净化气体中的有害成分的总浓度达到设定值10mg/m3时，关闭污染气体管道105和净化气体管道107上的电动阀113和114，打开脱附气体循环管道110上的电动阀115，启动循环风机111，使脱附气体在吸附塔102、脱附气体循环管道110、加热器118、化学链燃烧反应器101之间进行循环，同时启动加热器118对脱附气体进行加热。当吸附塔被加热至100℃时，所述的有害成分从吸附剂脱附出来。
当化学链燃烧反应器101被加热至200℃时，脱附出来的有害成分与化学链燃烧反应器101中的氧化态载氧体进行还原反应，其中H2S与氧化态载氧体反应生成固态金属硫化物和水蒸气；硫化合物与氧化态载氧体反应生成固态金属硫化物，水蒸气和二氧化碳；NH3与氧化态载氧体反应生成氮气和水蒸气；胺类与氧化态载氧体反应生成氮气、水蒸气和二氧化碳；挥发性有机物与氧化态载氧体反应生成水蒸气和二氧化碳；同时，氧化态载氧体转化为还原态载氧体；调节所述化学链燃烧反应器压力调节阀112，使化学链燃烧反应器101出口的脱附气体的一部分作为还原产物气体从还原反应产物气体管道108排出，以维持化学链燃烧反应器的压力在0～5kPa.G。
当吸附塔102中的吸附剂104的全部或大部分脱附再生，即吸附塔102出口的脱附气体中的有害成分的总浓度降低到50mg/m3时，关闭脱附气体循环管道110上的电动阀115，吸附塔102进入冷却降温过程；关闭化学链燃烧反应器压力调节阀112，打开空气管道106以及氧化产物气体管道109上的电动阀116和117，使空气进入化学链燃烧反应器101中与还原态载氧体进行氧化再生反应，还原态载氧体与氧气反应生成氧化态载氧体，固态金属硫化合物与氧气反应生成氧化态载氧体和二氧化硫，氧化产物气体经氧化反应产物气体管道109排出。氧化再生反应在150℃下进行。
当化学链燃烧反应器101中还原态载氧体的全部或大部分被氧化再生，即氧化产物气体中的氧气浓度达到2％时，停止循环风机111，关闭空气管道106以及氧化产物气体管道109上的电动阀116和117。而当吸附塔102温度接近常温时，打开污染气体管道105以及净化气体管道107上的电动阀113和114，使污染气体进入吸附塔102进行吸附净化，从而完成一个吸附-脱附-还原-氧化-吸附的循环。
以处理NH3为例，在200℃下铜基载氧体的氧化态与NH3的还原反应，以及在150℃下还原态与O2的氧化再生反应的反应方程式以及标准自由能变化和反应热如下所示：
3CuO+2NH3(g)＝3Cu+N2(g)+3H2O(g)△Go＝-78.56kcal/mol
△Ho＝-40.05kcal/mol
2Cu+O2(g)＝2CuO△Go＝-55.72kcal/mol
△Ho＝-74.16kcal/mol
另外，以处理H2S为例，在200℃下铜基载氧体的氧化态与H2S的反应、以及在150℃下金属硫化物与O2的氧化再生反应的反应方程式以及标准自由能变化和反应热如下所示：
CuO+H2S(g)＝CuS+H2O(g)△Go＝-29.94kcal/mol
△Ho＝-28.93kcal/mol
CuS+1.5O2(g)＝CuO+SO2(g)△Go＝-86.25kcal/mol
△Ho＝-94.99kcal/mol
实施例2
请参考图2。本实施例与实施例1相比，不同之处在于：本实施例采用的载氧体为铁基载氧体，其活性物质为Fe2O3，载体为SiO2；采用的吸附剂为硅胶。脱附过程中，第1吸附塔102的脱附温度为150℃，还原反应过程中，还原反应的温度为300℃，氧化再生过程中，氧化再生反应的温度为250℃。
本实施例增加了充填有吸附剂201的第2吸附塔200、第1吸附塔102与第2吸附塔200的切换阀组203和204、化学链燃烧反应器101和第2吸附塔200连接的脱附气体循环管道206和电动阀205。
当第1吸附塔102中的吸附剂吸附饱和，即净化气体中的有害成分的总浓度达到设定值10mg/m3时，切换污染气体管道105以及净化气体管道107上的三通阀203和204，使污染气体进入第2吸附塔200中进行吸附净化，同时进行实施例1中对第1吸附塔102的加热升温、脱附过程以及化学链燃烧反应器101的还原、氧化再生过程，当化学链燃烧反应器101的还原态载氧体的全部或大部分被氧化再生，即氧化产物气体中氧气浓度达到设定值2％时，停止循环风机111，关闭空气管道106以及氧化产物气体管道109上的电动阀116和117。
当第2吸附塔200中的吸附剂201吸附饱和，即净化气体中的有害成分的总浓度达到设定值10mg/m3时，切换污染气体管道105以及净化气体管道107上的三通阀203和204，使污染气体进入第1吸附塔102中进行吸附净化，同时对第2吸附塔200进行加热升温、脱附过程以及化学链燃烧反应器101的还原、氧化再生过程。通过对各管道气体流量和各阀门切换时间的合理设置，可实现污染气体的连续净化。
以处理三甲胺为例，在300℃下铁基载氧体的氧化态与三甲胺的还原反应，以及在250℃下还原态与O2的氧化再生反应的反应方程式以及标准自由能变化和反应热如下所示：
63Fe2O3+2C3H9N(g)＝42Fe3O4+N2(g)+9H2O(g)+6CO2(g)
4Fe3O4+O2(g)＝6Fe2O3△Go＝-77.54kcal/mol
△Ho＝-111.83kcal/mol
实施例3
请参考图3。本实施例与实施例1和实施例2相比，不同之处在于：本实施例采用的载氧体为铜基载氧体，其活性物质为CuO，载体为TiO2；采用的吸附剂为活性氧化铝。脱附过程中，第1吸附塔102和第2吸附塔200的脱附温度为250℃，还原反应过程中，还原反应的温度为400℃，氧化再生过程中，氧化再生反应的温度为350℃。
本实施例在氧化反应产物气体管道109上设置二氧化硫捕集装置300，用来捕集氧化产物气体中的SO2，二氧化硫捕集装置300为以石灰石或石灰的浆液作脱硫剂的湿法脱硫装置。
以处理甲硫醇为例，在400℃下铜基载氧体的氧化态与甲硫醇的还原反应，以及在350℃下，金属硫化物与O2的氧化再生反应的反应方程式以及标准自由能变化和反应热如下所示：
4CuO+CH3SH(g)＝CuS+3Cu+CO2+2H2O(g)
△Go＝-121.34kcal/mol
△Ho＝-69.87kcal/mol
CuS+1.5O2(g)＝CuO+SO2(g)△Go＝-86.90kcal/mol
△Ho＝-113.44kcal/mol
另外，以处理甲苯为例，在400℃下铜基载氧体的氧化态与甲苯的还原反应，以及在350℃下还原态载氧体与O2的氧化再生反应的反应方程式以及标准自由能变化和反应热如下所示：
18CuO+C7H8(g)＝18Cu+7CO2(g)+4H2O(g)
2Cu+O2(g)＝2CuO△Go＝-47.15kcal/mol
△Ho＝-73.4lkcal/mol
实施例4
请参考图4。本实施例采用的载氧体为铜基和镍基载氧体的混合物，Z载体为Al2O3和SiO2，吸附剂为分子筛。脱附过程中，第1吸附塔102和第2吸附塔200的脱附温度为300℃，还原反应过程中，还原反应的温度为500℃，氧化再生过程中，氧化再生反应的温度为450℃。
本实施例将纯氧气经纯氧气管道400导入化学链燃烧反应器101进行还原态载氧体以及金属硫化物的氧化再生过程，反应生成氧化态载氧体和纯的SO2。本实施例的二氧化硫捕集装置300为浓硫酸生产装置。
实施例5
请参考图4。本实施例采用的载氧体为铁基和镍基载氧体的混合物，Al2O3和TiO2，吸附剂为活性炭、硅胶、活性氧化铝或分子筛中任意两个的组合，脱附过程中，第1吸附塔102和第2吸附塔200的脱附温度为200℃，还原反应过程中，还原反应的温度为500℃，氧化再生过程中，氧化再生反应的温度为500℃。
本实施例的二氧化硫捕集装置300为以氧化钙作脱硫剂的干法脱硫装置。
实施例6
请参考图4。本实施例采用的载氧体为铜基和铁基载氧体的混合物，TiO2和SiO2，吸附塔中由下而上分层充填的吸附剂依次为活性炭、硅胶和活性氧化铝，脱附过程中，第1吸附塔102和第2吸附塔200的脱附温度为200℃，还原反应过程中，还原反应的温度为450℃，氧化再生过程中，氧化再生反应的温度为500℃。
本实施例的二氧化硫捕集装置300为以氧化钙作脱硫剂的干法脱硫装置。
实施例7
请参考图4。本实施例采用的载氧体为铜基和铁基载氧体的混合物，吸附塔中由下而上分层充填的吸附剂依次为硅胶、活性氧化铝和分子筛，脱附过程中，第1吸附塔102和第2吸附塔200的脱附温度为300℃，还原反应过程中，还原反应的温度为500℃，氧化再生过程中，氧化再生反应的温度为500℃。
本实施例的二氧化硫捕集装置300为以氧化钙作脱硫剂的干法脱硫装置。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明技术方案的范围内。

Claims (11)

1.一种污染气体的净化系统，其特征在于：
所述的净化系统包括化学链燃烧反应器、第1吸附塔、污染气体管道、空气管道、净化气体管道、还原反应产物气体管道、氧化反应产物气体管道、脱附气体循环管道、循环风机、化学链燃烧反应器压力计和压力调节阀、以及电动阀组；在脱附气体循环管道上设置有加热器；所述的化学链燃烧反应器中充填有载氧体，吸附塔内充填有吸附剂，所述的污染气体含有硫化合物、NH3、胺类、以及挥发性有机物中的一种或者多种有害成分。
2.根据权利要求1所述的污染气体的净化系统，其特征在于：
所述的载氧体为铜基载氧体、铁基载氧体或镍基载氧体的一种或者两种以上的混合物；
所述的吸附剂为活性炭、硅胶、活性氧化铝或分子筛的一种或两种以上的混合物。
3.根据权利要求2所述的污染气体的处理系统，其特征在于：
所述的铜基载氧体的活性物质为CuO，载体为A12O3、SiO2或者TiO2中的一种或者两种以上的混合物；
所述的铁基载氧体的活性物质为Fe2O3，载体为A12O3、SiO2或者TiO2中的一种或者两种以上的混合物；
所述的镍基载氧体的活性物质为NiO，载体为A12O3、SiO2或者TiO2中的一种或者两种以上的混合物。
4.根据权利要求1或2所述的污染气体的净化系统，其特征在于：
所述的净化系统还包括第2吸附塔，以及第1吸附塔与第2吸附塔的切换阀组。
5.根据权利要求1-4任一项所述的污染气体的净化系统，其特征在于：
所述的净化系统还包括二氧化硫捕集装置，所述的二氧化硫捕集装置设置在所述的氧化反应气体管道上。
6.根据权利要求5所述的污染气体的净化系统，其特征在于：
所述的二氧化硫捕集装置为以氧化钙作脱硫剂的干法脱硫装置、以石灰石/石灰浆液作脱硫剂的湿法脱硫装置或浓硫酸生产装置。
7.根据权利要求1-6任一项所述的污染气体的净化系统，其特征在于：
所述的净化系统还包括富氧气体管道或纯氧气体管道。
8.一种污染气体的净化方法，采用权利要求1-7任一项所述的污染气体的净化系统，其特征在于：包括，
(1)吸附，污染气体进入所述的第1吸附塔中，所述的污染气体中的有害成分被所述的第1吸附塔吸附；
(2)加热，当所述的第1吸附塔出口的净化气体中有害成分浓度达到设定值时，使脱附气体在第1吸附塔、化学链燃烧反应器之间循环，并加热；
(3)脱附，当所述的脱附气体和第1吸附塔的温度达到设定值时，所述的有害成分从第1吸附塔中被脱附出来；
(4)还原，当化学链燃烧反应器的温度达到设定值时，所述的被脱附出来的有害成分与所述的化学链燃烧反应器中的氧化态载氧体发生还原反应，氧化态载氧体转化为还原态载氧体或者金属硫化物；调节压力，使所述的化学链燃烧反应器的压力保持恒定；
(5)氧化，当所述的第1吸附塔出口处的脱附气体中的有害成分浓度降低到设定值时，使第1吸附塔降温，打开空气管道或富氧气体管道或纯氧气管道阀门，所述的化学链燃烧反应器中的还原态载氧体或金属硫化物与氧气发生氧化再生反应，使所述的氧化再生反应的气体产物中的氧气浓度达到设定值。
9.根据权利要求8所述的污染气体的净化方法，其特征在于：还包括，
(1)当所述的第1吸附塔出口的净化气体中有害成分浓度达到设定值时，使所述的污染气体进入所述的第2吸附塔中，同时，进行所述的加热、脱附、还原和氧化过程；
(2)当所述的第2吸附塔出口的净化气体中有害成分浓度达到设定值时，使所述的污染气体进入所述的第1吸附塔中，进入下一循环。
10.根据权利要求8或9所述的污染气体的净化方法，其特征在于：还包括，
使所述的氧化再生的反应产物气体进入所述的二氧化硫捕集装置。
11.根据权利要求8所述的污染气体的净化方法，其特征在于：
步骤(3)中所述的吸附塔的脱附温度为100～300℃；
步骤(4)中所述的还原反应的温度为200～500℃；
步骤(5)中所述的氧化再生反应的温度为150～500℃。
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