CH640077A5 - Verfahren zur herstellung von keramischem plutonium-uran-kernbrennstoff in form von sinterpellets. - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von keramischem Plutonium-Uran-Kernbrennstoff in Form von Sinterpellets aus einem Plutonium und Uran als Metall, Oxid, Karbid, Nitrid, Oxikarbid oder Karbonitrid enthaltenden feinkörnigen Ausgangsmaterial.
Bei der Herstellung von keramischem Kernbrennstoff, d.h. von keramischem Material aus Uran, Plutonium oder Thorium, oder Mischungen dieser Metalle, oder auf festen Lösungen solcher Metallmischungen, wobei alle Komponenten in Form von Oxiden, Nitriden oder Karbiden vorliegen, ist es üblich, die gewöhnlich zylindrischen Brennstoffpellets durch Sintern von gepressten «Grünpulvern» zu gewinnen, wie dies z.B. in «Nuclear Energy Maturity. Proceedings of the European Nuclear Conference. Vol.7 <Fuel Fabrication). Progress in Nuclear Energy Pergamon Press (1976)» beschrieben ist.
Im Fall von Plutonium enthaltendem Brennstoff, wie z.B. Uran mit etwa 3% Plutonium für die Herstellung von Oxid zur Verwendung in einem Leichtwasserreaktor (LWR) (Druckwasserreaktor PWR, Siedewasserreaktor BWR) oder einem verbesserten gasgekühlten Reaktor (AGR), oder auch Uran mit 10 bis 40% Plutonium in Form von Mischungen aus Oxid, Karbid oder Nitrid zur Verwendung in einem mit flüssigem Natrium oder einem Gas gekühlten Schnellbrutreaktor (FBR), ist es üblich, die beiden pulverigen Komponenten, die getrennt das Uran bzw. das Plutonium in Form von Oxid enthalten, zu vermengen, oder das Uranoxid und das Plutoniumoxid zusammen mit fein verteiltem Kohlenstoff zu vermischen, um das Karbid und das Nitrid zu erhalten.
Aus diesen Ausgangs-Pulvermischungen werden in hydraulischen oder mechanischen Pressen zylindrische Grünpellets gepresst. Die Grünpellets werden dann gebacken, um ein dichtes Sinterpellet zu ergeben. Falls bei der Herstellung der Grünpellets Oxid mit Kohlenstoff gemischt worden ist, kann vor dem Ausbacken auch ein Vorglühen eingeschoben werden, während welches der Kohlenstoff mit den Oxiden von Plutonium und Uran reagiert und Karbid gebildet wird. Das so erhaltene Karbidmaterial wird dann durch Brechen granuliert und gemahlen und schliesslich, wie vorher,
gepresst und gesintert, um die erforderliche Enddichte zu erhalten.
Die an den vorher aus Oxiden gemischten Grünpellets oder an den wiedergeformten Karbidpellets angewandte Fertigsinterung ist für die Herstellung eines dichten Pellets mit einer homogenen Verteilung von Plutonium in der Uranstruktur wichtig. Diese Homogenisierung findet durch Eigendiffusion statt und ist nötig, damit keine örtlich begrenzten Bereiche mit einer überdurchschnittlichen Plutoniumkonzentration vorkommen.
Die zur Erzielung einer hohen Enddichte und einer vollständigen Diffusion von Plutonium in der Uranmatrix nötigen guten Sintereigenschaften sind von der Beschaffenheit der die Ausgangsmischung bildenden Pulver, wie Partikelgrösse, Partikeloberfläche, Partikelform, der Fliessfähigkeit und der Güte der Mischung selbst abhängig. Um gesinterte Pellets hoher Qualität zu erhalten, müssen daher die Pulver aus Uran- und Plutoniumoxid, mit oder ohne Kohlenstoff, oder die separat gewonnenen Pulver aus Uran- und Plutoniumkarbid optimal gemahlen und sehr sorgfältig vermischt werden. In einigen Fällen können das Fertigmahlen und Mischen des Pulvers in einem Arbeitsgang vorgenommen werden, in anderen Fällen werden die Pulver auf die erforderliche Güte gemahlen und dann gemischt. Die Schwierigkeiten treten beim Mahlen und Mischen von Plutonium enthaltenden Pulvern auf.
Wegen seiner Giftigkeit, seiner Strahlung und Ingestionsgefährlichkeit darf Plutoniummaterial nur unter strengsten Kontrollen in einem versiegelten Raum, wie in einem Strah-lenschutzraum oder einer a-dichten Zelle, gehandhabt und bereitet werden. Einige Industrienationen haben Fabrikations-Richtlinien für die Herstellung von Plutonium enthaltenden Brennstoffen erlassen, die den vorstehend erwähnten Grundsätzen nachkommen.
Bei der Herstellung von keramischen Brennstoffpellets führt insbesondere der bei der Pulveraufbereitung anfallende Plutonium enthaltende Staub zu besonderen Schwierigkeiten, da ohne spezielle Vorsichtsmassnahmen das Betriebspersonal unzulässig hohe Strahlungsdosen empfängt oder empfangen könnte. Solche Strahlungsfelder sind hierbei auch zum Teil durch ein Nebenprodukt von Plutonium, das Americium, bedingt, das eine harte Gammastrahlung aussendet und über den die Apparaturen und die Innenflächen der Strahlungsschutzräume überziehenden Staub eine direkte Bestrahlung des Bedienungspersonals oder des Wartungspersonals verursachen kann, das zur Wartung der Apparaturen die Strahlen-schutzräume von Zeit zu Zeit in Schutzkleidung betreten muss. Weitere Schwierigkeiten sind durch verloren gegangenes Plutonium, d.h. durch das an Oberflächen haften bleibende und in den Filtern zurückbleibende Plutonium, verursacht.
Es ist zu erwarten, dass diese Probleme noch zunehmen werden, und zwar wegen der, durch die längere Anhaltezeit (erhöhter Abbrand) in den «produzierenden» Reaktoren bedingte Aktivitätserhöhung des Plutoniums, zu welcher dann noch die spontane Neutronenemission (spontane Spaltung) von Pu 238 (ct,n) und die Gammaemission von Pu 236 (y) hinzukommt, die mit zunehmender Rückgewinnung des Plutoniummaterials zunimmt.
Kugelförmige Brennstoffteilchen können in nasschemischen Verfahren hergestellt werden. Die wichtigsten davon sind: das Sol-Gel-Verfahren, das z.B. in
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LI) Proc. Panel for ceramic nuclear fuels, 6.-1 O.Mai 1968, Wien, IAEA:, «Sol-gel processes for ceramic nuclear fuels» beschrieben ist;
das Ausfällungsverfahren, bekannt aus der
L2) GB-PS 1 175 834 (24.12.1967): «Improvements in, or relating to the chemical production of metal containing materials as particles or other configurations» und
L3) Jülch Report, Jül 1229, 1975;
das Verfahren der inneren Gelierung, beschrieben in der L4) DT-AS 2059093, «Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Teilchen, die ein Metalloxyhydrat, Metalloxy-hydrat mit Kohlenstoff... enthalten, aus einer wässrigen Lösung» und von
L5) Förthmann R., et al., in Jül-655-RW (April 1970)8: «Investigation on the préparation of U02 microspheres by internai gelation of a U02 sol and from a uranium (VI) solution» und das EIR-Karbid-Verfahren, das von
L6) Stratton R., Bischoff K., in Op cit réf. 1, vol 3, «The mixed carbide fuel programme at EIR» beschrieben ist.
Diese nasschemischen oder Gelierungsverfahren können insgesamt dazu benutzt werden, um das keramische Sintermaterial aus Uran Plutonium auf direktem Wege, also ohne Mahlen, Mischen und Pressen von Pulvern, in Form von Oxid-, Karbid- oder Nitrid-Mikrokugeln zu erhalten, die in Reaktoren als Brennstoff verwendet werden. Ein solches spezielles Verfahren ist z.B. in der CH-PS 581890 (REATOR CENTRUM NEDERLAND) «Verfahren zur Umwandlung eines sphärischen Sol-Gel-Spaltmaterials in ein sphärisches Oxid, Karbid oder Kohlenstoffnitrid enthaltendes Nuklearbrennmaterial durch Sintern» beschrieben.
Keramischer Uran-Plutonium-Kernbrennstoff stand demnach zum einen in Form von auf nasschemischem Wege herstellbaren Mikrokugeln, die beim Sintern einen gewissen Anteil an infolge Brüchen und Rissbildungen schadhaftem Material ergeben, und zum anderen in Form von Sinterpellets zur Verfügung, die in der Verwendung wesentlich vorteilhafter als die Mikrokugeln sind, deren Herstellung aber schwerwiegende und bisher nur durch einen entsprechenden Aufwand gelöste Probleme aufweist.
Es war daher Aufgabe der Erfindung, ein besseres Verfahren zur Herstellung von Sinterpellets aus keramischem Uran-Plutonium-Kernbrennstoff zu finden, bei dem die eingangs dargelegten Schwierigkeiten behoben sind und das eine Herstellung von Uran-Plutonium-Sinterpellets auf eine auch in anderer Hinsicht vorteilhaften Weise ermöglicht.
Die erfindungsgemässe Lösung der Aufgabe besteht in dem im Anspruch 1 gekennzeichneten Verfahren. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
Da in dem erfindungsgemässen Verfahren das Plutonium enthaltende Material in flüssiger Form bis zu der Verfahrensstufe verbleibt, in welcher die Mikrokugeln geformt werden, und in den bekannten Gelierungsverfahren die Mikrokugeln über die dort verwendeten Feeddüsen in richtiger Grösse erhalten werden können, ist ein Vermählen insbesondere der Plutonium enthaltenden Partikeln auf optimale Grösse nicht mehr erforderlich. Die auf nasschemischem Wege erhaltenen Mikrokugeln werden bis zum Endprodukt, dem keramischen Plutonium-Uran-Sinterpellet, hin nur Vorgängen, wie Waschen, Trocknen, Mischen, Pressen und Sintern unterworfen, also staubfreien oder zumindest staubarmen Vorgängen, bei denen auch der Verlust an Plutonium wesentlich herabgesetzt ist. Damit sind die dem herkömmlichen Herstellungsverfahren anhaftenden Mängel auf direkter Weise behoben. Darüber hinaus erbringt das erfindungsgemässe Verfahren noch weitere Vorteile, die unter anderem und vor allem zum Erhalten von keramischen Sinterpellets hoher Qualität von Bedeutung sind, wie
- die zur Verarbeitung gelangenden Partikeln liegen in Form von Mikrokugeln vor, die sich wegen der besonders guten Fliessfähigkeit leicht vermischen lassen, so dass die verlangte Homogenität der Mischung gewährleistet ist;
- die nasschemische Herstellung der Ausgangspartikel ermöglicht es, den Americiumgehalt im Plutonium unmittelbar vor der Brennstoffherstellung durch chemische Separation zu reduzieren;
- die grünen Plutonium enthaltenden Partikeln, oder Uran und Plutonium enthaltenden Partikeln in Form einer Standardmischung, können direkt in einer chemischen Wiederaufbereitungsanlage hergestellt werden;
- durch spezielle Betriebsweise der Pelletisierungspresse können Sinterpellets von jeder beliebigen «niedrigen» Solldichte hergestellt werden.
Zur Herstellung von Uran-Plutonium-Karbid-Sinterpel-lets können auf nasschemischem Wege Kohlenstoff enthaltende «Plutonium»- oder «Plutonium-Uran»-Mikrokugeln hergestellt werden, indem in die.Feedlösung feinverteilter Kohlenstoff in Suspension eingetragen wird. In einer Wärmebehandlung, dem Reaktionssintern, der Mikrokugeln wird dann in einer karbothermischen Reduktion das Karbid gebildet. Die Plutonium-Karbid-Mikrokugeln können mit Uran-karbid-Mikrokugeln oder feinkörnigem bis pulverigem Urankarbid in einem solchen Verhältnis vermischt werden, dass der verlangte Endgehalt an Uran und Plutonium im Sinterpellet erhalten wird.
Die als Zeichnungsblatt beigefügte graphische Darstellung zeigt als Ausführungsbeispiele schematisch vier verschiedene Wege, wie aus Uran und Plutonium enthaltenden Xero-gel-Mikrokugeln sowie aus Plutonium enthaltenden Xerogel-Mikrokugeln und Uran enthaltenden Xerogel-Mikrokugeln oder Uran enthaltendem körnigem bis pulverigem Materials als Ausgangsstoff nach dem erfindungsgemässen Verfahren Sinterpellets aus Uran-Plutonium-Mischoxid, Mischkarbid und Mischnitrid erhalten werden.
Als Ausgangsstoffe werden aus Uran und Plutonium enthaltenden Solen, Suspensionen oder Lösungen, die fein verteilten Kohlenstoff enthalten können, nach bekannten Sol-Gel-Verfahren Xerogele in Form von Mikrokugeln hergestellt, wobei hier und im folgenden unter «Xerogel» das Endprodukt des nasschemischen Prozesses verstanden wird. Die Ausgangssubstanz für die Plutoniumkomponente besteht ausschliesslich aus solchen Xerogelen, während die Ausgangssubstanz für die Urankomponente aus Xerogelen oder einem feinkörnigen bis pulverigen Material bestehen kann.
I. Weg: Ausgegangen wird von einem Uran-Plutonium-Xerogel, das zur" Herstellung von Karbidpellets in den Mikrokugeln fein verteilten Kohlenstoff enthält.
Die Xerogel-Mikrokugeln werden pelletiert, und die Grünpellets werden in einer Vorerwärmung kalziniert und dann einemReaktionssintern bei höherer Temperatur unterworfen, womit die Herstellung von Sinterpellets auf diesem I.Weg ihren Abschluss gefunden hat.
II. Weg: Ausgegangen wird von Mikrokugeln aus einem Plutonium-Xerogel und Mikrokugeln aus einem Uran-Xerogel, oder einem feinkörnigen bis pulverigen Uranmaterial, beide Arten Partikeln mit oder ohne Kohlenstoff. Die beiden Arten Partikeln werden in einem Mengenverhältnis, das durch den im fertigen Sinterpellet gewünschten Gehalt an Uran und Plutonium bestimmt ist, miteinander vermischt. Dann wird die Partikelmischung peletiert. Die erhaltenen Grünpellets werden in einer Vorerwärmung kalziniert und dann bei höherer Temperatur einem Reaktionssintern ausgesetzt.
III. Weg: Wie im zweiten Weg, wird auch hier von Mikrokugeln aus einem Plutonium-Xerogel und Mikrokugeln aus
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einem Uran-Xerogel, oder einem feinkörnigen bis pulverigen Uranmaterial ausgegangen, wobei das Plutonium- und Uranmaterial, Kohlenstoff enthalten kann. Wird von Uran- und Plutonium-Mikrokugeln ausgegangen, so werden die Mikrokugeln, jede Sorte für sich, kalziniert und dann werden die kalzinierten Mikrokugeln in einem vom Endprodukt abhängigen Mengenverhältnis vermischt. Die Mikrokugelmischung wird pelletiert und die Pellets werden einem bei höherer Temperatur ablaufenden Reaktionssintern unterworfen. Wird von Plutonium-Mikrokugeln und einem feinkörnigen bis pulverigen Uranmaterial ausgegangen, so wird das Uranmaterial mit den kalzinierten Plutonium-Mikrokugeln im angegebenen Mengenverhältnis vermischt. Die Partikelmischung wird dann pelletiert und die Pellets dem Reaktionssintern unterworfen.
IV. Weg: Die Ausgangssubstanzen sind wiederum ein Plutonium-Xerogel und ein Uran-Xerogel oder ein feinkörniges bis pulveriges Uranmaterial. Bei Verwendung von Mikrokugeln aus einem Uran-Xerogel, das fein verteilten Kohlenstoff enthalten kann, und Mikrokugeln aus einem Plutonium-Xerogel mit oder ohne Kohlenstoff, werden die Mikrokugeln, jede Sorte für sich, in einer Vorerwärmung kalziniert. Die kalzinierten Uran-Mikrokugeln und die kalzinierten Plutonium-Mikrokugeln werden dann, wiederum jede Sorte für sich, einem Reaktionssintern unterworfen. Die so vorgesinterten Uran-Mikrokugeln und Plutonium-Mikrokugeln werden, wie bei den anderen Wegen angegeben, vermischt und dann wird die Mikrokugelmischung pelletiert und die erhaltenen Grünpellets werden noch einmal nachgesintert.
Wenn für die Urankomponente ein feinkörniges bis pulveriges Material verwendet wird, so wird entweder ein den kalzinierten Uran-Mikrokugeln äquivalentes Uranmaterial einem Reaktionssintern unterworfen und dann mit den im Reaktionssintern behandelten Plutonium-Mikrokugeln gemischt, oder es wird direkt ein den im Reaktionssintern behandelten Uran-Mikrokugeln entsprechendes feinkörniges bis pulveriges Uranmaterial mit den im Reaktionssintern behandelten Plutonium-Mikrokugeln vermischt. Nach dem Mischen erfolgt dann das Pelletieren und Nachsintern der Pellets.
Ab Ausgangs-Xerogel weist der I.Weg die wenigsten Verfahrensschritte auf, nämlich nur Pelletieren, Kalzinieren und Reaktionssintern, wobei Kalzinieren und Reaktionssintern in einer Wärmebehandlung der Grünpellets aufeinanderfolgen. Im II. und III. Weg kommt noch ein Mischen hinzu. Der II. Weg beginnt mit Mischen und läuft dann wie der I.Weg ab. Im III. Weg erfolgt das Mischen erst nach dem Kalzinieren, mit dem dieser Weg beginnt. Im IV. Weg können die Anfangsstufen Kalzinieren und Reaktionssintern während einer Wärmebehandlung in aufeinanderfolgenden Schritten erfolgen. Nach dem Mischen und Pelletieren kommt als weiterer Verfahrensschritt noch ein Nachsintern hinzu. Von Bedeutung ist natürlich auch die Herstellung der Xerogele.
Im folgenden werden für die Wege I bis III Ausführungsbeispiele ausführlicher behandelt.
Beispiel 1 (II. Weg)
Sinterpellets aus Uran-Plutonium-Mischoxid, insbesondere für LW-Reaktoren:
Ausgangsmaterialien sind ein Uran- und ein Plutonium-Xerogel. Das Uran-Xerogel wird vorzugsweise nach einem, dem sogenannten «Jülich H-Prozess» (s. L5) entsprechenden Sol-Gel-Verfahren und das Plutonium-Xerogel nach dem sogenannten «EIR Sol-Gel Verfahren», das in
L7) Bischoff K., et al., EIR-Report Nr. 236,1973 : «Sol Gel Processes for Carbide Préparation»
beschrieben ist, hergestellt. Zur Dispergierung der Feedlösun-gen in Tröpfchen von 10 bis 50 (j.m Durchmesser kann eine
Zweitstrahldüse verwendet werden, wie sie z.B. von
L8) Wymer R.G., IAEA, Wien 1968: «Laboratory and Engineering Studies of Sol-Gel Processes at ORNL» beschrieben ist. Das Uran- und Plutonium-Xerogel liegen in Form von Mikrokugeln mit Durchmesser von 5 bis 25 (im vor. Es ist wichtig, dass die Grössenverteilung der Mikrokugeln im Uran-Xerogel und im Plutonium-Xerogel gleich ist und dass in jedem Xerogel der mittlere Durchmesser zwischen 10 und 15 um liegt.
Es werden 5 g Plutoniumoxid-Xerogel und 162 g Uran-oxid-Xerogel gut vermischt. Aus der fliessfähigen Mikrokugelmischung werden in einer herkömmlichen Pelletisierungs-vorrichtung Grünpellets in der gewünschten Grösse, z.B. mit einem Durchmesser von 9 mm, gepresst, wobei die Dichte der gepressten Grünpellets nicht kleiner als 4,0 g cm-3 sein soll. Die Herstellung der Grünpellets erfolgt hier also ohne Zugabe irgendeines Bindemittels.
Die Grünpellets werden dann in einem Reduktionsgas aus 80% Argon und 20% Wasserstoff bei 500 °C kalziniert und anschliessend daran in Argon bei 1400 bis 1600°C auf die aus Mischoxid bestehenden Endpellets mit einer typischen Dichte von 95 bis 98% der theoretischen Dichte gesintert (Reaktionssintern).
Die Sinterpellets werden hier demnach auf dem vorstehend aufgezeigten II. Weg hergestellt.
Beispiel 2 (II. Weg)
Sinterpellets aus Uran-Plutonium-Mischoxid, insbesondere für LW-Reaktoren:
Ausgangsmaterialien sind ein Plutonium-Xerogel und ein Uranoxid-Pulver. Das Plutonium-Xerogel wird wie in Beispiel 1 beschrieben hergestellt. Das Uranoxid-Pulver muss eine gewisse Fliessfähigkeit aufweisen, was in diesem Fall durch eine Korngrössenverteilung im Pulver zwischen 5 und 50 (im gewährleistet ist.
Es wurden 5 g des in Beispiel 1 beschriebenen Plutonium-oxid-Xerogels und 162 g Uranoxid-Pulver in einem Taumelmischer gut vermischt. Die Herstellung der Grünpellets aus der gewonnenen Mischung und die nachfolgende Wärmebehandlung wird auf gleiche Weise wie bei dem Beispiel 1 vorgenommen.
Beispiel 3 (I. Weg)
Sinterpellets aus Uran-Plutonium-Mischoxid mit einem Plutonium-zu-Uran-Verhältnis von 0,3, insbesondere für FB-Reaktoren:
Als Ausgangsstoff wird zunächst ein Uran-Plutonium-Xerogel hergestellt, und zwar vorzugsweise nach einem dem sogenannten «Gel-Precipitations Prozess» (s. L2) entsprechenden Sol-Gel-Verfahren. Die Feedlösung, die zur Herstellung der Xerogel-Mikrokugeln vorbereitet wird, hat das gleiche Plutonium-zu-Uran-Verhältnis wie das gewünschte Sinterpellet, also hier 0,3. Es ist hervorzuheben, dass in diesem Falle die mittlere Grösse der Xerogel-Mikrokugel nicht kritisch ist, da der Homogenitätsbereich für Uran und Plutonium hier in keiner Weise von der Grösse der Feed-Mikroku-geln abhängt. Zweckmässig werden Mikrokugeln mit Durchmessern im Bereich von 20 bis 100 Jim hergestellt. Um eine entsprechende Dispergierung der Feedlösung zu erhalten,
wird in der Praxis vorteilhaft eine Sechsfach-Zweistrahldüse gewählt.
Die Herstellung der Grünpellets und die nachfolgende Wärmebehandlung derselben wird auf gleiche Weise wie bei dem Beispiel 1 vorgenommen. Diese Herstellung der Sinterpellets entspricht dem vorerwähnten I.Weg.
Beispiel 4 (I. Weg)
Sinterpellets aus Uran-Plutonium-Mischkarbid, insbesondere für FB-Reaktoren:
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Als Ausgangsmaterial für die Herstellung von Grünpellets wird ein Uran-Plutonium-Xerogel verwendet, dessen Mikrokugeln etwa 12 Gewichtsteile, bezogen auf das Gesamtgewicht, fein verteilten Kohlenstoff-Russ enthalten.
Das Uran-Plutonium(Kohlenstoff)-Xerogel wird vorzugsweise nach dem bereits im Beispiel 1 erwähnten «EIR Sol-Gel Verfahren» (s. L7) hergestellt.
98,1 g einer Feedlösung mit einem Gehalt an Plutonium von 0,112 Mol/kg, an Uran von 0,637 Mol/kg und an Kohlenstoff in Form von Russ von 2,397 Mol/kg wird in Tröpfchen mit Durchmessern von 40 bis 200 um dispergiert und in Xerogel überführt. Da, wie im Beispiel 2, die mittlere Grösse der Mikrokugeln für die Homogenität nicht kritisch ist, kann die Dispergierung der Feedlösung mit einer herkömmlichen Druckdüse vorgenommen werden.
Aus dem Uran-Plutonium(Kohlenstoff)-Xerogel werden mit einem Druck von etwa 6 Tonnen/cm2 Grünpellets gepresst. Die Grünpellets werden kalziniert, einer Karbore-duktion unterworfen und gesintert.
Der hervorragende Vorteil bei diesem Ausführungsbeispiel liegt darin, dass die Kohlenstoffreduktion und das Sintern in einem einzigen Arbeitsgang erfolgt, hierzu also nur ein einziger Verfahrensschritt erforderlich ist. In der Praxis werden die Grünpellets in strömendem Gas aus 80% Argon und 20% Wasserstoff bei 500 °C kalziniert und hierauf folgt dann eine Wärmebehandlung in strömendem Argon bei 1700 bis 1800°C.
Es werden Mischkarbid-Brennstoffpellets mit Dichten von durchwegs 95% TD erreicht.
Dieser Herstellungsablauf entspricht wiederum dem I.Weg.
Beispiel 5 (III. Weg)
Sinterpellets aus Uran-Plutonium-Mischoxid, insbesondere für FB-Reaktoren:
Die Grünpellets werden aus Uranoxid-Mikrokugeln und s aus Plutoniumoxid-Mikrokugeln hergestellt, wobei die Mikrokugeln in beiden Sorten Durchmesser von 5 bis 25 [im haben. Die Uranoxid-Mikrokugeln werden vorzugsweise nach dem sogenannten «ORNL Sol-Gel-Verfahren» hergestellt, das in
'o L9) Finney B.C., et al., ORNL-4802,1972: «Sol-Gel-Process Engineering-Scale Demonstration of the Préparation of High-Density U02 Microspheres»
beschrieben ist.
Die Plutoniumoxid-Mikrokugeln werden vorzugsweise 15 nach einem Sol-Gel-Verfahren hergestellt, das in
LIO) Lloyd M.H., et al., Nucl. Appi. 5, 114, 1968 : «A Sol-Gel Process for preparing dense forms of Pu02»
beschrieben ist.
Die beiden Sorten Mikrokugeln werden in einem Verhält-20 nis von einem Gewichtsteil Plutoniumoxid-Mikrokugeln und drei Gewichtsteilen Uranoxid-Mikrokugeln vermischt und aus der Mikrokugelmischung werden in einer herkömmlichen Pelletisierungspresse Grünpellets gepresst.
Die anschliessende Wärmebehandlung der Grünpellets ist 25 ein Reaktionssintern in einem strömenden Gas aus 96% Argon und 4% Wasserstoff bei 1200 bis 1300 °C. Es werden Uran-Plutonium-Mischoxid Sinterpellets mit einer Dichte von 95 bis 98% TD erhalten.
Dieser Herstellungsablauf entspricht dem vorstehend auf-3o gezeigten allgemeinen III. Weg.
G
1 Blatt Zeichnungen
Claims (23)
1. Verfahren zur Herstellung von keramischem Pluto-nium-Uran-Kernbrennstoff in Form von Sinterpellets aus einem Plutonium und Uran als Metall, Oxid, Karbid, Nitrid, Oxikarbid oder Karbonitrid enthaltenden feinkörnigen Ausgangsmaterial, dadurch gekennzeichnet, dass auf nasschemischem Wege erhaltene Mikrokugeln aus Metall, Oxid, Karbid, Nitrid, Oxikarbid oder Karbonitrid von Plutonium in einer Mischung mit auf nasschemischem Wege erhaltenen Mikrokugeln oder mit einem feinkörnigen bis pulverigen Material aus Metall, Oxid, Karbid, Nitrid, Oxikarbid oder Karbonitrid von Uran, oder auf nasschemischem Wege erhaltene Mikrokugeln aus einer festen Lösung einer der beiden Metalle oder Plutonium-Uran-Mischverbindung der erwähnten Verbindungen mit einem Plutoniumgehalt von mindestens 1 % des metallischen Teiles der Verbindung, allein oder in Mischung mit Mikrokugeln oder mit feinkörnigem bis pulverigem Material aus Uran oder den genannten Uran-Verbin-dungen zu Grünpellets verpresst und die Grünpellets einer die Endsinterung, in der die Pellets eine gewünschte Enddichte erhalten, einschliessenden Wärmebehandlung unterworfen werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das eingesetzte Plutoniumoxid und/oder Uranoxid bzw. Plutonium-Uran-Mischoxid feinverteilten Kohlenstoff enthält.
2
PATENTANSPRÜCHE
3
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Gas aus Argon und 4% Wasserstoff bei 1200 bis 1300°C gesintert werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung von Sinterpellets mit vorgegebenem Plutonium-zu-Uran-Verhältnis in einem Gelierungs-verfahren erhaltene Xerogel-Mikrokugeln aus einer Uran-Plutonium-Mischverbindung mit dem gleichen Plutonium-zu-Uran-Verhältnis zu Grünpellets verpresst und die Grünpellets in einer Wärmebehandlung bei einer vorgegebenen Temperatur kalziniert und bei einer höheren Temperatur gesintert werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung von Uran-Plutonium-Mischoxid Pellets nach einem Gel-Precipitations-Prozess hergestellte Xerogel-Mikrokugeln verwendet werden.
5
5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Xerogel-Mikrokugeln aus einer Uran-Plutonium-Mischverbindung Durchmesser von 20 bis 100 jxm haben, wobei die Mikrokugeln verschiedene Durchmesser haben können.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Grünpellets in einem Reduktionsgas aus 80% Argon und 20% Wasserstoff bei etwa 500 °C kalziniert und anschliessend in Argon bei 1400 bis 1600°C gesintert werden.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Grünpellets auf 95 bis 98% der theoretischen Dichte gesintert werden.
8. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung von Uran-Plutonium-Mischkarbid Pellets nach dem EIR-Sol-Gel-Verfahren, beschrieben in EIR-Report Nr. 236,1973, hergestellte Xerogel-Mikrokugeln aus einer Uran-Plutonium-Mischverbindung verwendet werden, wobei die Mikrokugeln etwa 12 Gewichtsteile, bezogen auf das Gesamtgewicht, fein verteilten Kohlenstoff-Russ enthalten und verschiedene im Bereich von 20 bis 200 (im liegende Durchmesser haben.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Grünpellets in strömendem Gas aus 20% Wasserstoff und 80% Argon bei etwa 500 °C kalziniert und hierauf einer Wärmebehandlung in strömendem Argon bei 1700 bis 1800°C unterworfen werden, während welcher eine Kohlenstoffreduktion stattfindet und die Pellets gesintert werden.
10
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet,
dass die Pellets auf 95% der theoretischen Dichte gesintert werden.
11. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung von Sinterpellets mit vorgegebenem Plutonium-zu-Uran-Verhältnis in einem Gelierungs-verfahren erhaltene Xerogel-Mikrokugeln aus den genannten Uran-Verbindungen oder feinkörniges bis pulveriges Material aus den genannten Uran-Verbindungen in einem durch das Plutonium-zu-Uran-Verhältnis bestimmten Gewichtsverhältnis mit in einem Gelierungsverfahren erhaltenen Xerogel-Mikrokugeln aus-den genannten Plutonium-Verbindungen vermischt werden, wobei die Uranverbindungs-Partikeln und die Plutoniumverbindungs-Mikrokugeln mindestens angenähert gleiche Grössenverteilung und etwa gleichen mittleren Durchmesser haben, und dass die Partikelmischung zu Grünpellets verpresst und die Grünpellets in einer Wärmebehandlung bei einer vorgegebenen Temperatur kalziniert und bei einer höheren Temperatur gesintert werden.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass Mikrokugeln aus den genannten Uranverbindungen oder feinkörniges bis pulveriges Material aus den genannten Uranverbindungen und Mikrokugeln aus den genannten Plutonium-Verbindungen mit im Bereich von 5 bis 25 jim liegenden Partikeldurchmessern und je einem mittleren Durchmesser zwischen 10 und 15 (im zu den Grünpellets verpresst werden.
13. Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung von Uran-Plutonium-Misch-oxid-Pellets, insbesondere für LW-Reaktoren, nach dem Jülich-H-Prozess, beschrieben in Jül-655-RW, April. 1970, hergestellte Uranoxid-Xerogel-Mikrokugeln und nach dem EIR-Sol-Gel-Verfahren, beschrieben in EIR-Report Nr. 236,1973, hergestellte Plutoniumoxid-Xerogel-Mikrokugeln verwendet werden.
14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Grünpellets in einem Reduktionsgas aus 80% Argon und 20% Wasserstoff bei etwa 500 °C kalziniert und dann in Argon bei 1400 bis 1600°C gesintert werden.
15
15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Pellets auf 95 bis 98% der theoretischen Dichte gesintert werden.
16. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass in einem Gelierungsverfahren erhaltene kalzinierte Xerogel-Mikrokugeln aus den genannten Plutoniumverbindungen und in einem Gelierungsverfahren erhaltene kalzinierte Xerogel-Mikrokugeln aus den genannten Uranverbindungen oder ein entsprechendes feinkörniges bis pulveriges Material aus den genannten Uranverbindungen miteinander in einem vorgegebenen Gewichtsverhältnis vermischt werden, wobei die Uranverbindungs-Partikeln und die Pluto-niumverbindungs-Mikrokugeln mindestens angenähert gleiche Grössenverteilung und etwa gleichen mittleren Durchmesser haben, und dass die Mischung zu Grünpellets verpresst und die Grünpellets bei höherer Temperatur gesintert werden.
17. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Uranverbindungs-Partikel und die Plutoniumverbin-dungs-Mikrokugeln Durchmesser im Bereich von 5 bis 25 [im haben.
18. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung von Uran-Plutonium-Mischoxid Pellets, insbesondere für FB-Reaktoren, nach dem ORNL-Sol-Gel-Verfahren, beschrieben in ORNL-4802,1972, hergestellte Uranoxid-Mikrokugeln und nach einem Pu02--Sol-Gel-Verfahren hergestellte Plutoniumoxid-Mikrokugeln verwendet werden.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass Grünpellets in strömendem
20. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, dass die Pellets auf 95 bis 98% der theoretischen Dichte gesintert werden.
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50
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60
65
21. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass in einem Gelierungsverfahren erhaltene Xerogel-Mikrokugeln aus den genannten Plutoniumverbindungen bei einer vorgegebenen Temperatur kalziniert und die so erhaltenen Plutoniumoxid-Mikrokugeln bei höherer Temperatur einem Reaktionssintern unterworfen werden, dass die gesinterten Plutoniumoxid-Mikrokugeln mit Mikrokugeln oder feinkörnigem bis pulverigem Material aus den genannten Uranverbindungen vermischt werden, wobei beide Sorten Partikeln mindestens angenähert gleiche Grössenverteilung und etwa gleichen mittleren Durchmesser haben, und dass aus der Mischung Grünpellets gepresst und die Grünpellets einem Nachsintern unterworfen werden.
22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, dass in einem Gelierungsverfahren erhaltene Xerogel-Mikrokugeln aus den genannten Uranverbindungen bei einer vorgegebenen Temperatur kalziniert, die so erhaltenen Uranoxid-Mikrokugeln bei einer höheren Temperatur einem Reaktionssintern unterworfen und die gesinterten Uranoxid-Mikro-kugeln mit den reaktionsgesinterten Plutoniumoxid-Mikroku-geln gemischt werden.
23. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, dass die reaktionsgesinterten Plutoniumoxid-Mikrokugeln mit einem kalzinierten und/oder reaktionsgesinterten feinkörnigen bis pulverigen Material aus den genannten Uranverbindungen vermischt werden.
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