Nothing Special   »   [go: up one dir, main page]

CH392537A - Process for the preparation of new heterocyclic alcohols - Google Patents

Process for the preparation of new heterocyclic alcohols

Info

Publication number
CH392537A
CH392537A CH1438160A CH1438160A CH392537A CH 392537 A CH392537 A CH 392537A CH 1438160 A CH1438160 A CH 1438160A CH 1438160 A CH1438160 A CH 1438160A CH 392537 A CH392537 A CH 392537A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
solution
lysergic acid
acid
lysergol
allyl
Prior art date
Application number
CH1438160A
Other languages
German (de)
Inventor
Albert Dr Hofmann
Franz Dr Troxler
Original Assignee
Sandoz Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz Ag filed Critical Sandoz Ag
Priority to CH1438160A priority Critical patent/CH392537A/en
Priority to GB43625/61A priority patent/GB1008466A/en
Priority to ES0273135A priority patent/ES273135A1/en
Priority to AT967661A priority patent/AT240530B/en
Priority to FR891592A priority patent/FR1860M/en
Publication of CH392537A publication Critical patent/CH392537A/en

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

  

      Verfahren    zur Herstellung von neuen     heterocyclischen        Alkoholen       Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren  zur Herstellung von neuen     heterocyclischen    Alko  holen der Formel  
EMI0001.0005     
    worin     Ri        Alkyl,        Aralkyl    oder     Alkenyl    und
EMI0001.0010  
   die  Gruppierung  
EMI0001.0011     
    bedeuten, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass  man Verbindungen der Formel  
EMI0001.0012     
    worin     R2    einen niederen     Alkoxy-,        Aralkoxy-    oder  einen     3,

  5-Dialkyl-pyrazolyl-(1)-Rest    bedeutet, redu  ziert.  



  Die erfindungsgemässe Herstellung der     neuen;     Alkohole kann so durchgeführt werden, dass man  Verbindungen der Formel     1I    beispielsweise mit kom  plexen Hydriden, vorzugsweise     Lithiumaluminium-          hydrid,    reduziert.

   Die praktische Ausführung des  Verfahrens gestaltet sich beispielsweise wie folgt:  Die Lösung einer Verbindung der Formel     Il;    wie z.     B.-          1-Methyl-D-lysergsäure-methylester,    in einem indif  ferenten Lösungsmittel, wie     beispielsweise        Tetra-          hydrofuran,        Dioxan    oder     Äthylmorpholin,    wird mit  mindestens 0,5     Mol        Lithiumaluminiumhydrid    redu  ziert.     Ein        überschuss    an Reduktionsmittel schadet  nicht.  



  Die Reduktion wird vorteilhaft bei einer Tempe  ratur von 20-80  ausgeführt.  



  Zur Aufarbeitung zersetzt man den entstandenen  Komplex und allfällig vorhandenen     überschuss    an  Reduktionsmittel mit Methanol. Nach Zusatz einer  gesättigten anorganischen     Salzlösung    filtriert man ab  und wäscht den Niederschlag     mit    einem geeigneten  Lösungsmittel, beispielsweise mit     Chloroform    oder       methanolischer        Atherlösung,    nach,

   und trocknet die  vereinigten Filtrate über     Kaliumcarbonat.    Die     Filtrate     werden anschliessend zur Trockne verdampft und  der Rückstand durch     Kristallisation    und/oder durch       Chromatographie    gereinigt.  



       9,10-Dihydrolysergole    der Formel I, worin  die     Gruppierung   
EMI0001.0045  
    
EMI0001.0046     
    und     RI        Alkyl    oder     Aralkyl    bedeuten, können bei  spielsweise auch erhalten werden,     indem    man Ver-           bindungen    der Formel Il der Reduktion mit Natrium  und einem Alkohol unterwirft.

   Die Reduktion er  folgt in der Weise, dass man eine siedende Lösung  der     9,10-Dihdyroverbindung    der Formel     II    in einem  Alkohol, vorzugsweise Äthanol,     Isopropanol    oder       Methylamylalkohol,    mit der 10- bis 30fachen Menge  in kleine Stückchen zerschnittenem Natrium versetzt.  Nach beendeter Reduktion dampft man den Alko  hol ab, fügt vorsichtig Wasser zu,     schüttelt    mit  einem mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel,  vorzugsweise Chloroform oder     Methylenchlorid,    aus,  und reinigt das Endprodukt durch Kristallisation  und/oder     Chromatographie.     



  Die erfindungsgemäss hergestellten neuen Ver  bindungen sind kristallin und bilden mit anorgani  schen und organischen Säuren bei Raumtemperatur  beständige kristallisierte     Salze.    Die Farbreaktionen  nach Keller und nach     Van        Urk    sind positiv.  



  Die neuen Verbindungen sind in Wasser wenig,  in polaren organischen     Lösungsmitteln    im allgemei  nen gut, in Benzol oder     Petroläther    hingegen schwer  löslich.  



  Die nach dem vorliegenden Verfahren hergestell  ten neuen Verbindungen besitzen therapeutisch ver  wertbare     pharmakodynamische    Eigenschaften, die sie  zu wertvollen Medikamenten machen. Sie zeichnen  sich beispielsweise durch eine starke     serotoninhem-          mende    Wirkung aus.  



  Ausserdem dienen die     Verfahrensprodukte    auch  als Zwischenprodukte     zur    Herstellung von Medika  menten.    Ausgangsprodukte der Formel     II,    worin     R,    eine       Alkoxy-    oder     Aralkoxygruppe    bedeutet, können z. B.

    hergestellt werden, indem man in     1-Stellung    nicht  substituierte Ester in bekannter Weise     alkyliert,          aralkyliert    oder     alkenyliert.    Zu den gleichen Aus  gangsprodukten gelangt man auch, wenn man eine  in     1-Stellung        alkylierte,

          aralkylierte    oder     alkenylierte          Lysergsäure    oder     Dihydrolysergsäure    in ein entspre  chendes     Säurehalogenid    überführt und dieses an  schliessend mit dem gewünschten Alkohol     verestert.     Die entsprechenden Säuren werden durch alkalische       Verseifung    von in     1-Stellung        substituierten    Mutter  kornalkaloiden, z. B.     1-Methylergotamin,    erhalten.  



  Eine weitere Möglichkeit, diese Ausgangspro  dukte herzustellen, besteht darin, dass man in     1-Stel-          lung    substituierte     Mutterkornalkaloide,    z. B.     1-Me-          thyl-ergotamin,    mit     Hydrazin    spaltet, das erhaltene       1-substituierte        Lysergsäure-hydrazid    mit salpetriger  Säure ins     Azid    überführt und dieses mit einem Alko  hol     R.,OH    umsetzt.  



  Die als Ausgangssubstanzen verwendeten Ver  bindungen der Formel     II,    worin     R,    einen     3,5-Di-          alkyl-pyrazolyl-(1)-Rest    bedeutet, können beispiels  weise wie folgt hergestellt werden: Ein     Hydrazid     der     Lysergsäure-    oder der     Dihydrolysergsäure-Reihe     wird     mit    einem     ss-Diketon    der Formel     III          Alkyl-CO-CH,7    CO     Alkyl        III       in einem mit Wasser mischbaren Äther, z.

   B.     Di-          methoxyäthan    oder     Tetrahydrofiiran,    bei Raum  temperatur     in    Gegenwart von 1-2     Mol    einer anorga  nischen Säure, vorzugsweise Salzsäure, umgesetzt.  



  In den nachfolgenden Beispielen erfolgen alle  Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind     un-          korrigiert.     



  <I>Beispiel 1</I>       1-Methyl-D-lysergol     0,5g     Lithiumaluminiumhydrid    in 10 cm     abs.     



       Tetrahydrofuran    werden unter Rühren mit der Lö  sung von 1,0 g     1-Methyl-D-lysergsäure-methylester     in 100     cm--        abs.        Tetrahydrofuran    versetzt. Das Re  aktionsgemisch wird darauf in einer Stickstoffatmo  sphäre unter stetigem Rühren während einer Stunde  bei einer     ölbadtemperatur    von     40     gehalten. An  schliessend kühlt man ab und zersetzt den entstan  denen Komplex und überschüssiges     Lithiumalumi-          niumhydrid    mit 1     cm3    Methanol.

   Nach Zusatz von  3     cm3    Wasser, 10 g     Kaliumcarbonat    und 5 g hoch  gereinigter     Fullererde    wird filtriert und der Rück  stand mit einer 3     %        igen        methanolischen    Ätherlösung  nachgewaschen. Die vereinigten, über     Kaliumcarbo-          nat    getrockneten Filtrate werden im Vakuum ein  geengt.

   Das erhaltene gelbe Öl kristallisiert beim  Behandeln mit wenig     Methylenchlorid/Methanol.     Nach     zweimaligem        Umkristallisieren    aus dem glei  chen     Lösungsmittelgemisch    erhält man schwach gelb  gefärbte Kristalle vom     Smp.    222-223      (Zers.).     
EMI0002.0096     
    Der als Ausgangsmaterial verwendete     1-Methyl-          D-lysergsäure-methylester    wird wie folgt hergestellt:

    5 g     1-Methyl-ergotamin    und 12,5 g     Bariumhydroxyd     werden in 20     cm3        Äthanol    und 20 cm-' Wasser  in Gegenwart von 0,25g     Natriumdithionit    2 Stunden  unter     Rückfluss    erhitzt. Nach dem Erkalten fügt man  50     cm-'        konz.        Ammoniak    hinzu, fällt das Barium  als Sulfat, filtriert, und engt das Filtrat auf 50 cm-,  ein wobei 1,7 g eines Gemisches von     1-Methyl-D-          lysergsäure    und     1-Methyl-D-isolysergsäure    auskristal  lisieren.

   Dieses suspendiert man in 100 cm-- Methanol,  leitet unter Eiskühlung     Chlorwasserstoffgas    ein, bis  alles in Lösung gegangen ist, rührt noch     1 < @    Stunde  bei Raumtemperatur, giesst hierauf auf Eis und  schüttelt dann zwischen Chloroform und verdünnter       Natriumhydrogencarbonatlösung    aus. Beim Ver  dampfen der     Chloroformlösung    verbleibt der Ester  als gelbliches Öl, das ohne Reinigung der oben be  schriebenen Reduktion mit     Lithiumaluminiumhydrid     unterworfen wird.  



  <I>Beispiel 2</I>       1-Methyl-9,10-dihydro-D-lysergol     1,0 g     Lithiumaluminiumhydrid    in 10     cm3        abs.     



       Tetrahydrofuran    wird unter Rühren mit einer Lö  sung von 1,33 g     1-Methyl-9,10-dihydro-D-lyserg-          säure-methylester        (Smp.    115-116 ) in 100     cm3        abs.          Tetrahydrofuran    versetzt. Man     verfährt    weiter wie  in     Beispiel    1 beschrieben. Nach Abdampfen des           Lösungsmittels    wird das erhaltene schwach gelb ge  färbte Öl durch Zusatz von     Methylenchlorid/Methanol     zur Kristallisation gebracht.

   Nach     dreimaligem    Um  kristallisieren aus dem gleichen     Lösungsmittelgemisch     erhält man farblose Kristalle, die bei 253-253,5   schmelzen.  
EMI0003.0005     
    <I>Beispiel 3</I>       1-Allyl-D-lysergol       Zu einer Lösung von 3 g     1-Allyl-D-lysergsäure-          methylester    in 100 cm?,     abs.    Äther tropft man unter  Rühren in eine solche von 2,6 g     Lithiumaluminium          hydrid    in 100 cm?, Äther zu und rührt das     Gemisch     noch während 3 Stunden bei Zimmertemperatur.

    Hierauf zersetzt man den Komplex und das über  schüssige Hydrid durch Eintropfen von Methanol  und versetzt anschliessend mit 250     cm3    Wasser. Man  sättigt nun mit     Kohlensäuregas,    fügt 150 g Pottasche  hinzu, trennt die Ätherphase ab und schüttelt die  wässerige Phase noch zweimal mit Äther aus. Die  vereinigten, über Pottasche     getrockneten    Äther  auszüge verdampft man zur Trockne und     chromato-          graphiert    das aus     1-Allyl-D-lysergol    und     1-Allyl-          isolysergol    bestehende Rohprodukt an einer Säule  von 85g Aluminiumoxyd.

   Mit     abs.        Chloroform    wird  zuerst das     1-Allyl        isolysergol    und hierauf mit dem  selben Lösungsmittel das     1-Allyl-D-lysergol        als        nicht     zur     Kristallisation    zu bringendes Öl ins     Filtrat    ge  waschen.  



       1-Allyl-lysergol-Bimaleinat:    aus     Äthanol    Prismen  vom     Smp.    155-158 .  
EMI0003.0033     
         Kellersche    Farbreaktion: zuerst stumpf violett,  wird im Lauf von     1/2    Minute     ohvbraun;        van        Urksche     Farbreaktion: rosarot.  



  Der als Ausgangsmaterial verwendete     1-Allyl        D-          lysergsäure-methylester    wird wie folgt hergestellt:  Man setzt     D-Lysergsäure    in     flüssigem    Ammoniak  mit     Natriumamid    und     Allylbromid    um, verdampft  den. Ammoniak, nimmt den Rückstand in Wasser auf  und bringt die Lösung durch Zusatz von Essigsäure  auf einen     pH    von 4-6. Die sich dabei schmierig aus  scheidende     1-Allyl-D-lysergsäure    kristallisiert man  hierauf aus Methanol.     Smp.:    209-211.

    
EMI0003.0049     
    Eine Suspension von     1-Allyl-D-lysergsäure        in     Methanol wird mit überschüssiger ätherischer     Diazo-          methanlösung    versetzt, das Gemisch nach Abklingen  der Stickstoffentwicklung zur Trockne verdampft  und der verbleibende     ölige        1-Allyl-D-lysergsäure-          methylester    ohne Reinigung oder     Charakterisierung     zur Reduktion verwendet.  



  <I>Beispiel 4</I>       1-Methyl-9,10-dihydro-D-lysergol     1 g     1-Methyl-9,10-dihydro-D-lysergsäure-methyl-          ester    löst man in 50 cm?, siedendem     abs.        Butanol,            fügt    rasch 2,5g Natrium     hinzu,    und schüttelt bei  Siedehitze     energisch,    bis alles Natrium gelöst     ist,     worauf nochmals 25     cm3        Butanol    und 1 g Natrium       zugefügt    werden,     das    man in gleicher Weise reagieren  lässt.

   Nachdem alles Metall gelöst ist, versetzt man  mit 50     cm3    Eiswasser,     sättigt        mit    Kohlensäure, ver  dampft am Vakuum     zur    Trockne und     extrahiert    den  Trockenrückstand mit Äthanol. Das durch Ver  dampfen des Äthanols gewonnene rohe     1-Methyl-          9,10-dihydro-D        lysergol    wird anschliessend aus     Me-          thylenchlorid/lVlethanol    zur     Kristallisation    gebracht.       Smp.   <B>2531.</B>  
EMI0003.0083     
         Kellersche    Farbreaktion: blau.

    <I>Beispiel 5</I>       1-Benzyl-D-lysergol     Man kocht 2,84 g     1-Benzyl-D-lysergsäure-methyl-          ester    mit 2,4g     LiA1H4    in 350     cm-'        abs.    Äther 3  Stunden unter     Rückfluss,    zersetzt dann den Komplex  und überschüssiges     Reduktionsmittel    mit 10     cm3          Methanol,        fügt    20     cm3    gesättigte     Natriumsulfat-          lösung        hinzu    und filtriert.

   Den     Filterrückstand    wäscht       man        mehrmals        mit    warmem Chloroform, trocknet  die vereinigten Filtrate über     Magnesiumsulfat,    ver  dampft im Vakuum zur Trockne und     chromatogra-          phiert    den aus     einem    Gemisch von     1-Benzyl-D-          lysergol    und     1-Benzyl-D-isolysergol    bestehenden  Rückstand (2,56 g) an einer Säule von 80 g     Alumi-          niumoxyd.     



  Mit     abs.        Chloroform    wird zuerst das 1     Benzyl-          D-isolysergol    und hierauf mit Chloroform     +    0,1 bis  0,5 % Alkohol das     1-Benzyl-D-lysergol    ins Filtrat  gewaschen.

   Zur Überführung des letzteren ins Bi       maleinat    löst man 1,26 g Base und 0,47g     Malein-          säure    in Methanol und fügt Äther bis zur beginnen  den     Kristallisation        hinzu.       1 -     Benzyl    - D -     lysergol    -     bimaleinat    bildet aus  Methanol farblose Prismen, die sich ab 148  zu zer  setzen beginnen und auch bei weiterem Erhitzen     9s     nicht scharf und klar     schmelzen.     
EMI0003.0129     
         Kellersche    Farbreaktion:

   braun, schwach rot  stichig,       van        Urksche        Farbreaktion:    rosarot.  



  Der     1-Benzyl-D        lysergsäure-methylester    wird wie  folgt hergestellt: 5 g     D-Lysergsäure    werden     in    flüs  sigem     Ammoniak    mit 1,45g     Natriumamid    und 8 g       Benzylbromid    in der üblichen Weise     benzyliert,    der       Ammoniak    verdampft und die     1-Benzyl-D-lysergsäure     durch     Auflösen    des Rückstandes in Wasser und Ab  stumpfen der Lösung auf     pH    5-6     mittels    Essig  säure     als    amorphe Masse abgeschieden.

   Diese     wird     ohne weitere     Reinigung    in     Methanol    gelöst und mit  überschüssiger     ätherischer        Diazomethanlösung        ver-          estert.    Der rohe     1-Benzyl-D-lysergsäure-methylester          wird    durch     Chromatographie    an     Aluminiumoxyd    von      Nebenprodukten befreit und hierauf ohne weitere       Charakterisierung        in    der oben beschriebenen Weise       reduziert.  



      Process for the preparation of new heterocyclic alcohols The present invention relates to a process for the preparation of new heterocyclic alcohols of the formula
EMI0001.0005
    wherein Ri is alkyl, aralkyl or alkenyl and
EMI0001.0010
   the grouping
EMI0001.0011
    mean, which is characterized in that one compounds of the formula
EMI0001.0012
    wherein R2 is a lower alkoxy, aralkoxy or a 3,

  5-dialkyl-pyrazolyl- (1) radical means reduced.



  The inventive production of the new; Alcohols can be carried out in such a way that compounds of the formula II are reduced, for example, with complex hydrides, preferably lithium aluminum hydride.

   The practical implementation of the process is as follows: The solution of a compound of the formula II; such as B. 1-methyl-D-lysergic acid methyl ester, in an indif ferent solvent such as tetrahydrofuran, dioxane or ethyl morpholine, is redu ed with at least 0.5 mol of lithium aluminum hydride. An excess of reducing agent does no harm.



  The reduction is advantageously carried out at a temperature of 20-80.



  For work-up, the resulting complex and any excess reducing agent present are decomposed with methanol. After adding a saturated inorganic salt solution, it is filtered off and the precipitate is washed with a suitable solvent, for example with chloroform or methanolic ether solution,

   and dry the combined filtrates over potassium carbonate. The filtrates are then evaporated to dryness and the residue is purified by crystallization and / or by chromatography.



       9,10-Dihydrolysergole of the formula I, in which the grouping
EMI0001.0045
    
EMI0001.0046
    and RI denote alkyl or aralkyl can also be obtained, for example, by subjecting compounds of the formula II to reduction with sodium and an alcohol.

   The reduction is carried out in such a way that a boiling solution of the 9,10-dihydric compound of the formula II in an alcohol, preferably ethanol, isopropanol or methylamyl alcohol, is mixed with 10 to 30 times the amount of sodium cut into small pieces. When the reduction is complete, the alcohol is evaporated, water is carefully added, shaken out with a water-immiscible solvent, preferably chloroform or methylene chloride, and the end product is purified by crystallization and / or chromatography.



  The new compounds produced according to the invention are crystalline and form stable crystallized salts with inorganic and organic acids at room temperature. The color reactions according to Keller and Van Urk are positive.



  The new compounds are not very soluble in water, generally good in polar organic solvents, but sparingly soluble in benzene or petroleum ether.



  The new compounds manufactured by the present process have therapeutically verifiable pharmacodynamic properties that make them valuable drugs. They are characterized, for example, by a strong serotonin-inhibiting effect.



  In addition, the process products also serve as intermediate products for the manufacture of medicaments. Starting products of the formula II, in which R, is an alkoxy or aralkoxy group, can, for. B.

    be prepared by alkylating, aralkylating or alkenylating esters unsubstituted in the 1-position in a known manner. The same starting products are obtained if one alkylated in the 1-position,

          aralkylated or alkenylated lysergic acid or dihydrolysergic acid is converted into a corresponding acid halide and then esterified with the desired alcohol. The corresponding acids are obtained by alkaline saponification of mother grain alkaloids substituted in the 1-position, e.g. B. 1-methylergotamine obtained.



  Another way to produce these starting products is to use ergot alkaloids substituted in the 1-position, e.g. B. 1-methyl-ergotamine, cleaves with hydrazine, converts the 1-substituted lysergic acid hydrazide obtained into the azide with nitrous acid and converts this with an alcohol R., OH.



  The compounds of the formula II used as starting substances, in which R 1 is a 3,5-dialkylpyrazolyl (1) radical, can be prepared, for example, as follows: A hydrazide of the lysergic acid or dihydrolysergic acid series is with an SS-diketone of the formula III alkyl-CO-CH, 7 CO-alkyl III in a water-miscible ether, e.g.

   B. dimethoxyethane or tetrahydrofuran, reacted at room temperature in the presence of 1-2 moles of an inorganic acid, preferably hydrochloric acid.



  In the following examples, all temperatures are given in degrees Celsius and are uncorrected.



  <I> Example 1 </I> 1-methyl-D-lysergol 0.5g lithium aluminum hydride in 10 cm abs.



       Tetrahydrofuran are mixed with the solution of 1.0 g of 1-methyl-D-lysergic acid methyl ester in 100 cm-- abs. Tetrahydrofuran added. The reaction mixture is then kept in a nitrogen atmosphere with constant stirring at an oil bath temperature of 40 for one hour. It is then cooled and the resulting complex and excess lithium aluminum hydride are decomposed with 1 cm3 of methanol.

   After adding 3 cm3 of water, 10 g of potassium carbonate and 5 g of highly purified fuller's earth, the mixture is filtered and the residue is washed with a 3% methanolic ether solution. The combined filtrates, dried over potassium carbonate, are concentrated in vacuo.

   The yellow oil obtained crystallizes on treatment with a little methylene chloride / methanol. After recrystallizing twice from the same solvent mixture, pale yellow crystals with a melting point of 222-223 (decomp.) Are obtained.
EMI0002.0096
    The 1-methyl-D-lysergic acid methyl ester used as the starting material is prepared as follows:

    5 g of 1-methyl-ergotamine and 12.5 g of barium hydroxide are refluxed for 2 hours in 20 cm 3 of ethanol and 20 cm of water in the presence of 0.25 g of sodium dithionite. After cooling, add 50 cm- 'conc. Ammonia is added, the barium falls as sulfate, filtered, and the filtrate is concentrated to 50 cm-, 1.7 g of a mixture of 1-methyl-D-lysergic acid and 1-methyl-D-isolysergic acid crystallize out.

   This is suspended in 100 cm-methanol, passed in hydrogen chloride gas with ice-cooling until everything has dissolved, stirred for a further 1 hour at room temperature, then poured onto ice and then shaken out between chloroform and dilute sodium hydrogen carbonate solution. When the chloroform solution is evaporated, the ester remains as a yellowish oil, which is subjected to the above-described reduction with lithium aluminum hydride without purification.



  <I> Example 2 </I> 1-methyl-9,10-dihydro-D-lysergol 1.0 g lithium aluminum hydride in 10 cm3 abs.



       Tetrahydrofuran is mixed with a solution of 1.33 g of 1-methyl-9,10-dihydro-D-lysergic acid methyl ester (melting point 115-116) in 100 cm3 of abs. Tetrahydrofuran added. The procedure described in Example 1 is continued. After evaporation of the solvent, the pale yellow oil obtained is made to crystallize by adding methylene chloride / methanol.

   After three recrystallization from the same solvent mixture, colorless crystals are obtained which melt at 253-253.5.
EMI0003.0005
    <I> Example 3 </I> 1-Allyl-D-lysergol To a solution of 3 g of 1-allyl-D-lysergic acid methyl ester in 100 cm ?, abs. Ether is added dropwise with stirring to a solution containing 2.6 g of lithium aluminum hydride in 100 cm ?, ether and the mixture is stirred for a further 3 hours at room temperature.

    The complex and the excess hydride are then decomposed by the dropwise addition of methanol and 250 cm3 of water are then added. It is now saturated with carbonic acid gas, 150 g of potash are added, the ether phase is separated off and the aqueous phase is shaken out twice more with ether. The combined ether extracts, dried over potash, are evaporated to dryness and the crude product consisting of 1-allyl-D-lysergol and 1-allyl-isolysergol is chromatographed on a column of 85 g of aluminum oxide.

   With abs. Chloroform will first wash the 1-allyl isolysergol and then with the same solvent the 1-allyl-D-lysergol into the filtrate as an oil that cannot be crystallized.



       1-Allyl-lysergol-bimaleate: from ethanol prisms with a melting point of 155-158.
EMI0003.0033
         Keller's color reaction: first dull violet, becomes ohv-brown in the course of 1/2 minute; van Urk's color reaction: rose-red.



  The 1-allyl D-lysergic acid methyl ester used as starting material is prepared as follows: D-lysergic acid is reacted in liquid ammonia with sodium amide and allyl bromide, and the evaporated. Ammonia, the residue is taken up in water and the solution is brought to a pH of 4-6 by adding acetic acid. The 1-allyl-D-lysergic acid which separates out greasily is then crystallized from methanol. M.p .: 209-211.

    
EMI0003.0049
    Excess ethereal diazomethane solution is added to a suspension of 1-allyl-D-lysergic acid in methanol, the mixture is evaporated to dryness after the evolution of nitrogen has subsided and the remaining oily methyl 1-allyl-D-lysergic acid is used for reduction without purification or characterization .



  <I> Example 4 </I> 1-Methyl-9,10-dihydro-D-lysergol 1 g of 1-methyl-9,10-dihydro-D-lysergic acid methyl ester is dissolved in 50 cm ?, boiling abs . Butanol, quickly add 2.5 g of sodium, and shake vigorously at boiling point until all of the sodium has dissolved, whereupon another 25 cm3 of butanol and 1 g of sodium are added, which are allowed to react in the same way.

   After all the metal has dissolved, 50 cm3 of ice water are added, the mixture is saturated with carbonic acid, evaporated to dryness in a vacuum and the dry residue is extracted with ethanol. The crude 1-methyl-9,10-dihydro-D lysergol obtained by evaporating the ethanol is then made to crystallize from methylene chloride / ethanol. M.p. <B> 2531. </B>
EMI0003.0083
         Keller's color reaction: blue.

    <I> Example 5 </I> 1-Benzyl-D-lysergol 2.84 g of 1-benzyl-D-lysergic acid methyl ester with 2.4 g of LiA1H4 are boiled in 350 cm- 'abs. Ether under reflux for 3 hours, then decompose the complex and excess reducing agent with 10 cm3 of methanol, add 20 cm3 of saturated sodium sulfate solution and filter.

   The filter residue is washed several times with warm chloroform, the combined filtrates are dried over magnesium sulfate, evaporated to dryness in vacuo and the residue consisting of a mixture of 1-benzyl-D-lysergol and 1-benzyl-D-isolysergol (2 , 56 g) on a column of 80 g aluminum oxide.



  With abs. Chloroform is first washed the 1-benzyl-D-isolysergol and then the 1-benzyl-D-lysergol into the filtrate with chloroform + 0.1 to 0.5% alcohol.

   To convert the latter into bi maleate, 1.26 g of base and 0.47 g of maleic acid are dissolved in methanol and ether is added until crystallization begins. 1 - Benzyl - D - lysergol - bimaleate forms colorless prisms from methanol, which start to decompose from 148 and do not melt sharply and clearly even after further heating for 9s.
EMI0003.0129
         Keller's color reaction:

   brown, slightly red tinged, Van Urk color reaction: pink-red.



  The 1-benzyl-D-lysergic acid methyl ester is prepared as follows: 5 g of D-lysergic acid are benzylated in liquid ammonia with 1.45 g of sodium amide and 8 g of benzyl bromide in the usual way, the ammonia evaporates and the 1-benzyl-D- Lysergic acid deposited as an amorphous mass by dissolving the residue in water and blunting the solution to pH 5-6 using acetic acid.

   This is dissolved in methanol without further purification and esterified with excess ethereal diazomethane solution. The crude 1-benzyl-D-lysergic acid methyl ester is freed from by-products by chromatography on aluminum oxide and then reduced in the manner described above without further characterization.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen heterocy- clischen Alkoholen der-Formel EMI0004.0008 worin R, Alkyl, Aralkyl oder Alkenyl und EMI0004.0013 die Gruppierung EMI0004.0015 bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbin dungen der Formel EMI0004.0016 worin R2 einen niederen Alkoxy-, Aralkoxy- oder einen 3,5 Diialkyl-pyrazolyl-(1) PATENT CLAIM Process for the production of new heterocyclic alcohols of the formula EMI0004.0008 wherein R, alkyl, aralkyl or alkenyl and EMI0004.0013 the grouping EMI0004.0015 mean, characterized in that compounds of the formula EMI0004.0016 wherein R2 is a lower alkoxy, aralkoxy or a 3,5 diialkyl-pyrazolyl- (1) -Rest bedeutet, redu ziert. -Rest means reduced.
CH1438160A 1960-12-23 1960-12-23 Process for the preparation of new heterocyclic alcohols CH392537A (en)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1438160A CH392537A (en) 1960-12-23 1960-12-23 Process for the preparation of new heterocyclic alcohols
GB43625/61A GB1008466A (en) 1960-12-23 1961-12-06 Improvements in or relating to lysergol derivatives
ES0273135A ES273135A1 (en) 1960-12-23 1961-12-21 Procedure for obtaining new heterocyclic alcohols (Machine-translation by Google Translate, not legally binding)
AT967661A AT240530B (en) 1960-12-23 1961-12-21 Process for the preparation of new heterocyclic alcohols
FR891592A FR1860M (en) 1960-12-23 1962-03-20 Drug based on substituted lysergol.

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1438160A CH392537A (en) 1960-12-23 1960-12-23 Process for the preparation of new heterocyclic alcohols

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH392537A true CH392537A (en) 1965-05-31

Family

ID=4400329

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH1438160A CH392537A (en) 1960-12-23 1960-12-23 Process for the preparation of new heterocyclic alcohols

Country Status (2)

Country Link
CH (1) CH392537A (en)
ES (1) ES273135A1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2003076439A2 (en) * 2002-03-12 2003-09-18 Neurobiotec Gmbh 1-allyl ergot alkaloid derivatives, method for producing the same and the use thereof for preventing and treating migraine

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2003076439A2 (en) * 2002-03-12 2003-09-18 Neurobiotec Gmbh 1-allyl ergot alkaloid derivatives, method for producing the same and the use thereof for preventing and treating migraine
WO2003076439A3 (en) * 2002-03-12 2004-01-29 Neurobiotec Gmbh 1-allyl ergot alkaloid derivatives, method for producing the same and the use thereof for preventing and treating migraine

Also Published As

Publication number Publication date
ES273135A1 (en) 1962-07-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0039844A2 (en) Process for the preparation of O-substituted derivatives of (+)-cyanidan-3-ols
CH387642A (en) Process for the preparation of sulfamyl-3,4-dihydro-1,2,4-benzothiadiazine-1,1-dioxydes
CH493528A (en) 2-(phenylamino or pyridylamino)-pyrimidines anti- - inflammatory antipyretic
CH472407A (en) Process for the preparation of new 2-benzyl-1,3,4,9b-tetrahydro-2H-indeno (1,2-c) pyridine derivatives
CH392537A (en) Process for the preparation of new heterocyclic alcohols
DD148779A5 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF VINDESIN
DE2802023A1 (en) NEW ERGOT DERIVATIVES, THEIR PRODUCTION AND USE
DE2142336B2 (en) Process for the preparation of penicillamine and its derivatives by ring cleavage of 2-isopropyl-5,5-dimethylthiazolidines
DE936747C (en) Process for the production of new pyrimidine derivatives and their salts
DE557814C (en) Process for the preparation of N-substituted di- or polynuclear aminooxy compounds
DE930565C (en) Process for the preparation of 1-phenyl-2-amino-1, 3-propanediols or of 1-phenyl-2-amino-1, 3-propanediols substituted in the phenyl radical
DE913169C (en) Process for the preparation of substituted S-carboxyethyl- and S-sulfoaethyl-1-benzylidene thioisosemicarbazides
DE960538C (en) Process for the preparation of 5-benzyloxy-ª,2-dinitrostyrenes
AT357525B (en) METHOD FOR PRODUCING NEW THIAZOLIDE DERIVATIVES AND THEIR SALTS
AT218531B (en) Process for the preparation of the new N- (4-sulfonamidophenyl) -butanesultam
AT280255B (en) PROCESS FOR PRODUCING NEW FURAZANDERIVATIVES
AT233745B (en) Process for the production of reserpic acid esters and their salts
AT200584B (en) Process for the preparation of new nitric acid esters of N-heterocyclic carboxylic acid oxyalkylamides
DE913288C (en) Process for the preparation of benz- (cd) -indoline and derivatives thereof
DE1543418C3 (en) Process for the preparation of 2,3,4-trimethoxy-5- (2&#39;-carboxyethyl) -6oxo-5,6,8,9-tetrahydro-7H-benzocycloheptene
AT258910B (en) Process for the preparation of benzo-dihydro-thiadiazine derivatives
AT365200B (en) METHOD FOR PRODUCING NEW THIENOTHIAZINE DERIVATIVES AND THEIR SALTS
AT239252B (en) Process for the partial or complete carbamylation of dihydric alcohols or of their partially O-substituted derivatives
AT273972B (en) Process for the preparation of new 1- (2-aminophenyl) -1,2,3,4-tetrahydroisoquinolines and their salts
DE2243112C3 (en) Process for the preparation of substituted aromatic compounds nitrated in the side chain