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WO2021117596A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2021117596A1
WO2021117596A1 PCT/JP2020/045018 JP2020045018W WO2021117596A1 WO 2021117596 A1 WO2021117596 A1 WO 2021117596A1 JP 2020045018 W JP2020045018 W JP 2020045018W WO 2021117596 A1 WO2021117596 A1 WO 2021117596A1
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WO
WIPO (PCT)
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layer
interlayer film
laminated glass
thickness
test sample
Prior art date
Application number
PCT/JP2020/045018
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English (en)
French (fr)
Inventor
達矢 岩本
浩志 山嵜
俊輝 金子
Original Assignee
積水化学工業株式会社
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Filing date
Publication date
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Priority to BR112022009412A priority patent/BR112022009412A2/pt
Priority to JP2020570993A priority patent/JPWO2021117596A1/ja
Priority to CN202080085456.6A priority patent/CN114787098A/zh
Priority to US17/778,954 priority patent/US20230011574A1/en
Priority to EP20900108.0A priority patent/EP4074669A4/en
Publication of WO2021117596A1 publication Critical patent/WO2021117596A1/ja
Priority to ZA2022/06267A priority patent/ZA202206267B/en

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    • B60J1/00Windows; Windscreens; Accessories therefor
    • B60J1/001Double glazing for vehicles

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass.
  • the present invention also relates to a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass has excellent safety because the amount of scattered glass fragments is small even if it is damaged by an external impact. Therefore, the laminated glass is widely used in automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the laminated glass is generally manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between two glass plates, performing high-temperature and high-pressure treatment with an autoclave, and crimping the interlayer film and the glass plate (for example).
  • Patent Document 1 Japanese Patent Document 1
  • the high temperature and high pressure treatment by autoclave at the time of manufacturing laminated glass is performed under the conditions of, for example, 130 ° C. or higher and 1 MPa or higher.
  • high-temperature and high-pressure treatment by autoclave is a process that requires a large amount of capital investment and emits a large amount of carbon dioxide.
  • the functional film may deteriorate when high temperature and high pressure treatment by an autoclave is performed.
  • An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that can suppress the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass and enhance the transparency of the laminated glass without performing high-temperature and high-pressure treatment by an autoclave. To provide. Another object of the present invention is to provide a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or a structure of two or more layers, includes a first layer, and has a diameter of 8 mm and a thickness obtained by cutting out the first layer.
  • the amount of change in the thickness of the test sample A before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • laminated glass interlayer film may be abbreviated as “intermediate film”).
  • Compression creep test With a load of 410 g applied to test sample A, the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes. The thickness of the test sample A at 30 ° C. immediately after holding at 30 ° C. for 5 minutes before starting the compression creep test and the thickness of the test sample A immediately after holding at 90 ° C. for 5 minutes at the end of the compression creep test. The absolute value of the difference is the amount of change in the thickness of the test sample A before and after the compression creep test.
  • an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or a structure of two or more layers, comprising a first layer having a thickness of 200 ⁇ m or more and 900 ⁇ m or less, and the first layer.
  • interlayer film for laminated glass in which the amount of change in the thickness of the laminated glass is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • Compression creep test With a load of 410 g applied to test sample B, the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes. The thickness of the test sample B at 30 ° C. immediately after holding at 30 ° C. for 30 minutes before starting the compression creep test, and the thickness of the test sample B immediately after holding at 90 ° C. for 5 minutes at the end of the compression creep test. The absolute value of the difference is the amount of change in the thickness of the test sample B before and after the compression creep test.
  • an interlayer film for laminated glass having a one-layer structure or two or more layers, having a first layer, and the thickness of the interlayer film is 80 ⁇ m or more and 1600 ⁇ m or less, and the interlayer film is provided.
  • interlayer film for laminated glass (in this specification, “intermediate film for laminated glass” may be abbreviated as “intermediate film”) having a change amount of 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less is provided.
  • Compression creep test With a load of 410 g applied to the test sample C, the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes. The absolute value of the difference between the thickness of the test sample C at 30 ° C. at the start of the compression creep test and the thickness of the test sample C immediately after holding at 90 ° C. for 5 minutes at the end of the compression creep test is determined before and after the compression creep test. The amount of change in the thickness of the test sample C of.
  • the first layer contains a thermoplastic resin and a plasticizer.
  • thermoplastic resin contained in the first layer is a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film has a structure of two or more layers, further includes a second layer, and the first surface side of the first layer has the first layer. Two layers are arranged.
  • the first layer is a surface layer in the interlayer film.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • a laminated glass is provided in which the interlayer film for laminated glass is arranged between the member and the member.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the test samples before and after the compression creep test were performed.
  • the amount of change in the thickness of A is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to suppress the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass without performing high-temperature and high-pressure treatment by an autoclave, and the laminated glass is transparent. You can improve your sex.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer having a thickness of 200 ⁇ m or more and 900 ⁇ m or less.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to suppress the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass without performing high-temperature and high-pressure treatment by an autoclave, and the laminated glass is transparent. You can improve your sex.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the thickness of the interlayer film is 80 ⁇ m or more and 1600 ⁇ m or less.
  • the amount of change in the thickness of the test sample C before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to suppress the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass without performing high-temperature and high-pressure treatment by an autoclave, and the laminated glass is transparent. You can improve your sex.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG. 5 (a) to 5 (e) are examples of photographed images in which foaming at the edges of the laminated glass is evaluated. 5 (a) to 5 (e) are examples of photographed images in which the transparency of the laminated glass is evaluated.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter, may be abbreviated as "intermediate film”) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the test samples before and after the compression creep test were performed.
  • the amount of change in the thickness of A is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • Compression creep test With a load of 410 g applied to test sample A, the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes. The thickness of the test sample A at 30 ° C. immediately after holding at 30 ° C. for 5 minutes before starting the compression creep test and the thickness of the test sample A immediately after holding at 90 ° C. for 5 minutes at the end of the compression creep test. The absolute value of the difference is the amount of change in the thickness of the test sample A before and after the compression creep test.
  • a load of 410 g was applied to the test sample A in an environment of 30 ° C., and the test sample A was held at 30 ° C. for 5 minutes with this load applied, and immediately after being held at 30 ° C. for 5 minutes, the test sample A was held at 30 ° C. The thickness of the test sample A is measured. Further, a load of 410 g was applied to the test sample A in an environment of 30 ° C., and the test sample A was held at 30 ° C. for 5 minutes with this load applied, and then the temperature was raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min. Then, the test sample A is held at 90 ° C.
  • a load of 410 g is applied to the test sample A until the thickness of the test sample A at 90 ° C. immediately after being held at 90 ° C. for 5 minutes is measured, and the thickness is measured with the load applied.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter, may be abbreviated as "intermediate film”) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer having a thickness of 200 ⁇ m or more and 900 ⁇ m or less.
  • the intermediate film according to the present invention, the thickness of the first layer and T B [mu] m, for the test sample B of the first obtained by cutting the layer diameter 8mm and the thickness T B [mu] m, the compression creep test below When performed, the amount of change in the thickness of the test sample B before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • Compression creep test With a load of 410 g applied to test sample B, the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes. The thickness of the test sample B at 30 ° C. immediately after holding at 30 ° C. for 30 minutes before starting the compression creep test, and the thickness of the test sample B immediately after holding at 90 ° C. for 5 minutes at the end of the compression creep test. The absolute value of the difference is the amount of change in the thickness of the test sample B before and after the compression creep test.
  • a load of 410 g was applied to the test sample B in an environment of 30 ° C., and the test sample B was held at 30 ° C. for 30 minutes with this load applied, and immediately after being held at 30 ° C. for 30 minutes, the test sample B was held at 30 ° C. The thickness of the test sample B is measured. Further, a load of 410 g was applied to the test sample B in an environment of 30 ° C., and the test sample B was held at 30 ° C. for 30 minutes with this load applied, and then the temperature was raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min. Then, the test sample B is held at 90 ° C.
  • a load of 410 g is applied to the test sample B until the thickness of the test sample B at 90 ° C. immediately after being held at 90 ° C. for 5 minutes is measured, and the thickness is measured with the load applied.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter, may be abbreviated as "intermediate film”) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the thickness of the interlayer film is 80 ⁇ m or more and 1600 ⁇ m or less.
  • the intermediate film according to the present invention the thickness of the intermediate film and T C [mu] m, for the test sample C of diameter 8mm and the thickness T C [mu] m obtained by cutting the intermediate film, when subjected to compression creep test described below,
  • the amount of change in the thickness of the test sample C before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less.
  • Compression creep test With a load of 410 g applied to the test sample C, the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes. The absolute value of the difference between the thickness of the test sample C at 30 ° C. at the start of the compression creep test and the thickness of the test sample C immediately after holding at 90 ° C. for 5 minutes at the end of the compression creep test is determined before and after the compression creep test. The amount of change in the thickness of the test sample C of.
  • a load of 410 g is applied to the test sample C in an environment of 30 ° C., and the thickness of the test sample C at 30 ° C. immediately after the load is applied is measured. Further, a load of 410 g was applied to the test sample C in an environment of 30 ° C., and in the state where this load was applied, the temperature was raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min immediately after the load was applied, followed by The test sample C is held at 90 ° C. for 5 minutes, and the thickness of the test sample C at 90 ° C. immediately after the holding at 90 ° C. for 5 minutes is measured. A load of 410 g is applied to the test sample C until the thickness of the test sample C at 90 ° C. immediately after being held at 90 ° C. for 5 minutes is measured, and the thickness is measured with the load applied.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to suppress the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass without performing high-temperature and high-pressure treatment by an autoclave, and the laminated glass is transparent. You can improve your sex.
  • laminated glass can be produced under conditions of low temperature and low pressure (for example, 100 ° C. or lower and 0.5 MPa or lower) as compared with high temperature and high pressure treatment by autoclave. Therefore, laminated glass can be manufactured without making a large capital investment in equipment such as an autoclave facility, and carbon dioxide emissions during the production of laminated glass can be reduced. Furthermore, the production capacity of the conventional laminated glass manufacturing method in which the autoclave treatment is performed can be maintained.
  • the interlayer film according to the present invention can enhance the penetration resistance of the laminated glass.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention may have a one-layer structure, a two-layer structure, or a two-layer or more structure, and may have a three-layer structure. It may have a structure of three or more layers, or may have a structure of four or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the interlayer film according to the present invention may be a single-layer intermediate film including only the first layer, or may be a multi-layer intermediate film including the first layer and another layer.
  • the interlayer film may have a structure of two or more layers, and may include a second layer in addition to the first layer.
  • the second layer is arranged on the first surface side of the first layer.
  • the interlayer film When the interlayer film is a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers, the interlayer film has a first surface layer and a second surface layer.
  • the interlayer film preferably includes the first layer as a surface layer in the interlayer film.
  • the first layer is preferably the surface layer of the interlayer film.
  • the interlayer film preferably includes the first layer as the first surface layer, and more preferably includes the first layer as the first surface layer and the second surface layer. .. In this case, the effect of the present invention can be exerted even more effectively.
  • the first layer is a surface layer.
  • the interlayer film may have a structure of three or more layers, and may include a third layer in addition to the first layer and the second layer.
  • the third layer is arranged on the surface side of the second layer opposite to the first layer.
  • Test sample A is a test sample having a diameter of 8 mm and a thickness of 0.8 mm obtained by cutting out the first layer.
  • the test sample A can be produced by peeling the layer to be measured (first layer) from the interlayer film and then press-molding at 150 ° C.
  • Test sample A is made to perform a compression creep test.
  • Test sample B is prepared using a first layer having a thickness of 200 ⁇ m or more and 900 ⁇ m or less.
  • the thickness of the first layer is taken as T B [mu] m, the test sample B, a test sample having a diameter of 8mm and the thickness T B [mu] m obtained by cutting the layer of the first. Therefore, the thickness of the first layer and the thickness of the test sample B are the same.
  • the test sample C is prepared using an interlayer film having a thickness of 80 ⁇ m or more and 1600 ⁇ m or less.
  • the thickness of the intermediate layer is taken as T C [mu] m, the test sample C, a test sample having a diameter of 8mm and the thickness T C [mu] m obtained by cutting the intermediate film. Therefore, the thickness of the interlayer film and the thickness of the test sample C are the same.
  • test samples A, B, and C are placed between the first jig having a circular surface having a diameter of 8 mm and the second jig having a circular surface having a diameter of 8 mm.
  • the temperature is raised from 30 ° C. to 90 ° C. at 6 ° C./min and held at 90 ° C. for 5 minutes.
  • the thickness of test samples A, B, C at 30 ° C immediately after holding at 30 ° C for 5 minutes or 30 minutes before starting the compression creep test, and immediately after holding at 90 ° C for 5 minutes at the end of the compression creep test.
  • the absolute value of the difference from the thickness of the test samples A, B, and C is taken as the amount of change in the thickness of the test samples A, B, and C before and after the compression creep test. Normally, the thickness of the test samples A, B, and C after the compression creep test is smaller than the thickness of the test samples A, B, and C before the compression creep test.
  • Examples of the device that can be used in the compression creep test include a viscoelasticity measuring device (“RSA-G2” manufactured by TA Instruments Co., Ltd.) and the like. Further, the thicknesses of the test samples A, B, and C before and after the compression test can be measured by monitoring the gap between the compression measuring jigs of the viscoelasticity measuring device. When using RSA-G2, it is advisable to set the transducer mode to the spring and perform the measurement.
  • RSA-G2 viscoelasticity measuring device
  • the amount of change in the thickness of the test sample A before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less. If the amount of change is less than 50 ⁇ m, the transparency of the laminated glass tends to decrease. When the amount of change exceeds 325 ⁇ m, foaming is likely to occur at the edge of the laminated glass.
  • the amount of change in the thickness of the test sample A before and after the compression creep test is preferably 75 ⁇ m or more, more preferably 100 ⁇ m or more, preferably 300 ⁇ m or less, and more preferably 250 ⁇ m or less.
  • the amount of change is equal to or greater than the above lower limit, the transparency of the laminated glass can be further enhanced.
  • the amount of change is not more than the above upper limit, the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass can be suppressed more effectively.
  • the amount of change in the thickness of the test sample B before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less. If the amount of change is less than 50 ⁇ m, the transparency of the laminated glass tends to decrease. When the amount of change exceeds 325 ⁇ m, foaming is likely to occur at the edge of the laminated glass.
  • the amount of change in the thickness of the test sample B before and after the compression creep test is preferably 75 ⁇ m or more, more preferably 100 ⁇ m or more, preferably 300 ⁇ m or less, and more preferably 250 ⁇ m or less.
  • the amount of change is equal to or greater than the above lower limit, the transparency of the laminated glass can be further enhanced.
  • the amount of change is not more than the above upper limit, the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass can be suppressed more effectively.
  • the amount of change in the thickness of the test sample C before and after the compression creep test is 50 ⁇ m or more and 325 ⁇ m or less. If the amount of change is less than 50 ⁇ m, the transparency of the laminated glass tends to decrease. When the amount of change exceeds 325 ⁇ m, foaming is likely to occur at the edge of the laminated glass.
  • the amount of change in the thickness of the test sample C before and after the compression creep test is preferably 75 ⁇ m or more, more preferably 100 ⁇ m or more, preferably 300 ⁇ m or less, and more preferably 250 ⁇ m or less.
  • the amount of change is equal to or greater than the above lower limit, the transparency of the laminated glass can be further enhanced.
  • the amount of change is not more than the above upper limit, the occurrence of foaming at the edge of the laminated glass can be suppressed more effectively.
  • the following methods can be mentioned as a method of controlling the amount of change in the thickness of the test samples A, B, and C before and after the compression creep test within the above-mentioned preferable range.
  • (1) When the average degree of polymerization of the thermoplastic resin contained in the first layer or the intermediate film is increased, the amount of change becomes smaller.
  • (2) When the content of the plasticizer contained in the first layer or the intermediate film is increased, the amount of change becomes large.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • the interlayer film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11 is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 11 includes a first surface layer 1, an intermediate layer 3, and a second surface layer 2.
  • the interlayer film 11 has a three-layer structure.
  • the intermediate layer 3 is arranged and laminated on the first surface 1a of the first surface layer 1.
  • An intermediate layer 3 is arranged and laminated on the first surface 2a of the second surface layer 2.
  • the first surface layer 1 and the second surface layer 2 are the first layers, respectively.
  • a second layer, which is an intermediate layer 3, is arranged on the first surface side of the first layer, which is a surface layer.
  • the intermediate layer 3 is arranged between the first surface layer 1 and the second surface layer 2 and is sandwiched between the intermediate layers 3. Therefore, the interlayer film 11 has a multilayer structure (first layer / second layer / first layer) in which the first layer, the second layer, and the first layer are laminated in this order.
  • the two first layers may be distinguished and referred to as the first layer A and the first layer B.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer interlayer film having a one-layer structure.
  • the interlayer film 11A is the first layer.
  • the interlayer film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11A is an interlayer film for laminated glass.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a third embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11B shown in FIG. 3 is a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • the interlayer film 11B is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11B is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 11B includes a first surface layer 1B, a second intermediate layer 4B, a first intermediate layer 3B, a third intermediate layer 5B, and a second surface layer 2B.
  • the interlayer film 11B has a five-layer structure.
  • a second intermediate layer 4B is arranged and laminated on the first surface 1Ba of the first surface layer 1B.
  • a third intermediate layer 5B is arranged and laminated on the first surface 2Ba of the second surface layer 2B.
  • the first surface layer 1B and the second surface layer 2B are the first layers, respectively.
  • a second layer which is a second intermediate layer 4B, is arranged on the first surface 1Ba side of the first layer, which is the first surface layer 1B.
  • a third layer which is a third intermediate layer 5B, is arranged on the first surface 2Ba side of the first layer, which is the second surface layer 2B.
  • a functional film which is the first intermediate layer 3B, is arranged and sandwiched between the second intermediate layer 4B and the third intermediate layer 5B.
  • the functional film is a dimming film in the present embodiment.
  • the interlayer film 11B has a multilayer structure (first layer / second layer /) in which the first layer, the second layer, the functional film, the third layer, and the first layer are laminated in this order. It has a functional film / third layer / first layer).
  • the two first layers may be distinguished and referred to as the first layer A and the first layer B.
  • the glass transition temperature of the first layer or the surface layer is preferably 20 ° C. or higher, more preferably 25 ° C. or higher, further preferably 30 ° C. or higher, preferably 45 ° C. or lower, more preferably 40 ° C. or lower. More preferably, it is 35 ° C. or lower.
  • the glass transition temperature of the first layer or the surface layer is equal to or higher than the lower limit and lower than the upper limit, the effect of the present invention can be more effectively exhibited. Further, when the glass transition temperature of the first layer or the surface layer is not more than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass can be further improved.
  • the softening point of the first layer or the surface layer is preferably 45 ° C. or higher, more preferably 50 ° C. or higher, preferably 70 ° C. or lower, and more preferably 65 ° C. or lower.
  • the softening point of the first layer or the surface layer is equal to or higher than the lower limit and lower than the upper limit, the effect of the present invention can be more effectively exhibited. Further, when the softening point of the first layer or the surface layer is not more than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass can be further improved.
  • the glass transition temperature and the softening point are determined by viscoelasticity measurement. Specifically, the viscoelasticity measurement is performed as follows.
  • the viscoelasticity measuring device "ARES-G2" manufactured by TA Instruments A parallel plate having a diameter of 8 mm is used as a jig, and the measurement is performed under the conditions of shearing mode, the temperature is lowered from 100 ° C. to ⁇ 20 ° C. at a temperature lowering rate of 3 ° C./min, and the frequency is 1 Hz and the strain is 1%.
  • the peak temperature of the loss tangent is defined as the glass transition temperature Tg (° C.).
  • the softening point is the temperature at which the value of the tangent loss is minimized in the temperature range between Tg (° C.) and 100 ° C.
  • Viscoelasticity may be measured using the interlayer film itself.
  • the peak of tan ⁇ derived from the first layer may be read from the measurement result.
  • each layer may be peeled off to measure the glass transition temperature of the layer to be measured.
  • the laminated glass member and the interlayer film may be peeled off after cooling the laminated glass with liquid nitrogen or the like, and viscoelasticity measurement may be performed using the peeled interlayer film.
  • the interlayer film preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (0)).
  • a thermoplastic resin examples include polyvinyl acetate resin, polyester resin, polyvinyl acetal resin, vinyl acetate resin, polystyrene resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, and ionomer resin.
  • examples thereof include polyvinyl alcohol resins, polyolefin resins such as aliphatic polyolefins, and (meth) acrylic resins (polymers having (meth) acryloyl groups).
  • the polyoxymethylene (or polyacetal) resin is included in the polyvinyl acetal resin.
  • a thermoplastic resin other than these may be used.
  • the thermoplastic resin may be a thermoplastic elastomer.
  • the interlayer film preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (0)) as the thermoplastic resin (0).
  • the thermoplastic resin (0) contained in the interlayer film is preferably a polyvinyl acetal resin (0).
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (1)).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (1)) as the thermoplastic resin (1).
  • the thermoplastic resin (1) contained in the first layer is preferably a polyvinyl acetal resin (1).
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • the second layer preferably contains, as the thermoplastic resin (2), a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (2)) or a polyester resin.
  • the thermoplastic resin (2) contained in the second layer is preferably a polyvinyl acetal resin (2) or a polyester resin.
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (3)) or a polyester resin.
  • the third layer preferably contains, as the thermoplastic resin (3), a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (3)) or a polyester resin.
  • the thermoplastic resin (3) contained in the third layer is preferably a polyvinyl acetal resin (3) or a polyester resin.
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different.
  • the thermoplastic resin (1) is preferably different from the thermoplastic resin (2) and the thermoplastic resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different.
  • the polyvinyl acetal resin (1) is preferably different from the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) because the sound insulation property is further improved. Only one type of the above-mentioned thermoplastic resin (0), the above-mentioned thermoplastic resin (1), the above-mentioned thermoplastic resin (2), and the above-mentioned thermoplastic resin (3) may be used, or two or more types may be used in combination. You may. As the polyvinyl acetal resin (0), the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3), only one type may be used, or two or more types may be used in combination. You may.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetal product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 mol% to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, even more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, and most preferably 2700 or more. It is preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, and even more preferably 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, molding of the interlayer film becomes easy.
  • the average degree of polymerization of the above polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 "polyvinyl alcohol test method".
  • the polyvinyl acetal resin (1) may be a mixture of two or more kinds of polyvinyl acetal resins having different average degrees of polymerization of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl acetal resin (1) has a first polyvinyl acetal resin (1A) having an average degree of polymerization of polyvinyl alcohol of 1500 or more and a second polyvinyl having an average degree of polymerization of polyvinyl alcohol of 1000 or less. It is preferably a mixture with the acetal resin (1B).
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol in the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 900 or more, more preferably 1000 or more, preferably 1400 or less, and more preferably 1300 or less.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol in the first polyvinyl acetal resin (1A) is preferably 1500 or more, more preferably 1600 or more, preferably 2000 or less, and more preferably 1800 or less.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol in the second polyvinyl acetal resin (1B) is preferably 400 or more, more preferably 500 or more, preferably 1000 or less, and more preferably 900 or less.
  • the absolute value of the difference in the average degree of polymerization is preferably 500 or more, more preferably 600 or more. It is preferably 1200 or less, more preferably 1100 or less.
  • the content of the second polyvinyl acetal resin (1B) is preferably 20% by weight or more in a total of 100% by weight of the first polyvinyl acetal resin (1A) and the second polyvinyl acetal resin (1B). , More preferably 25% by weight or more, preferably 80% by weight or less, and more preferably 75% by weight or less.
  • the content of the second polyvinyl acetal resin (1B) is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used in producing the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, and more preferably 3 or 4 carbon atoms. When the acetal group in the polyvinyl acetal resin has 3 or more carbon atoms, the glass transition temperature of the interlayer film becomes sufficiently low.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin may have 4 or 5 carbon atoms.
  • the above aldehyde is not particularly limited. Generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-barrelaldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, and n-nonylaldehyde. , N-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde and the like.
  • the aldehyde is preferably propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-barrelaldehyde, more preferably propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde, and n-butyl. It is more preferably aldehyde. Only one kind of the above aldehyde may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the interlayer film preferably contains polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (0).
  • the interlayer film preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (0).
  • the thermoplastic resin (0) contained in the interlayer film is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the first layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (1).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (1).
  • the thermoplastic resin (1) contained in the first layer is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the second layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (2).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (2).
  • the thermoplastic resin (2) contained in the second layer is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the third layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (3).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (3).
  • the thermoplastic resin (3) contained in the third layer is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the polyvinyl butyral resin contained in the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer only one type may be used, or two or more types may be used in combination.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, and more preferably 35 mol% or less. is there.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the adhesive force of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, more preferably 30 mol% or more, still more preferably 31.5 mol%. As mentioned above, it is more preferably 32 mol% or more, and particularly preferably 33 mol% or more.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 38 mol% or less, more preferably 37 mol% or less, still more preferably 36.5 mol% or less, and particularly preferably 36 mol% or less. Is.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the adhesive force of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content of each hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 10 mol% or more, more preferably 15 mol% or more, still more preferably 17 mol% or more, preferably 17 mol% or more. It is 25 mol% or less, more preferably 20 mol% or less, still more preferably 19 mol% or less, and particularly preferably 18 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the mechanical strength of the interlayer film becomes even higher.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resins (2) and (3) is 15 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 25 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is good. It will be even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3).
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 1 mol% or more. , More preferably 5 mol% or more, further preferably 9 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • the absolute value of the difference from the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, and indicating the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.3 mol% or more, still more preferably 0.5 mol% or more, and is preferable. Is 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, more preferably 2 It is less than mol%.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more. It is more preferably 9 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 24 mol% or less, and particularly preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resins (2) and (3) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and indicating the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 60 mol% or more, more preferably 63 mol% or more, preferably 85 mol% or less, and more. It is preferably 75 mol% or less, more preferably 70 mol% or less.
  • degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 75 mol% or less, and more. It is preferably 71 mol% or less.
  • degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more. It is preferably 85 mol% or less, more preferably 80 mol% or less, still more preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the above acetalization degree is obtained as follows. First, the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded and the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded is obtained from the total amount of ethylene groups in the main chain. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. The value obtained by expressing this mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree) and acetylation degree are preferably calculated from the results measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method". However, the measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method”. Can be calculated from the results measured by.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the interlayer film is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, still more preferably. It is 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the interlayer film is preferably 100% by weight or less.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin of the interlayer film is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the first layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the first layer is preferably 100% by weight or less.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the first layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film preferably contains a plasticizer.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • the plasticizer (1), the plasticizer (2), and the plasticizer (3) may be the same or different.
  • As the plasticizer (1), the plasticizer (2), and the plasticizer (3) only one type may be used, or two or more types may be used in combination.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphite plasticizers. ..
  • the plasticizer is preferably an organic ester plasticizer.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by reacting glycol with a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, tripropylene glycol and the like.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptyl acid, n-octyl acid, 2-ethylhexic acid, n-nonyl acid, decyl acid and benzoic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include an ester compound of a multibasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, azelaic acid and the like.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, and triethylene glycol dicaprelate.
  • Triethylene Glycol Di-n-Octanoate Triethylene Glycol Di-n-Heptanoate, Tetraethylene Glycol Di-n-Heptanoate, Dibutyl Sevacate, Dioctyl Azelate, Dibutyl Carbitol Adipate, Ethylene Glycol Di-2-Ethyl Butyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dipropylene glycol Di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylpentanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol dicaprylate, diethylene glycol dibenzoate, dipropylene glycol dibenzoate, dihexyl adipate
  • organophosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10.
  • Each of R1 and R2 in the above formula (1) is preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. ..
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH), and more preferably triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. It is more preferred to include ate.
  • the thermoplastic resin (1) 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1) (100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1) when the thermoplastic resin (1) is the polyvinyl acetal resin (1)).
  • the content of the plasticizer (1) is defined as the content (1).
  • the content (1) is preferably 20 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, further preferably 28 parts by weight or more, preferably 40 parts by weight or less, more preferably 38 parts by weight or less, still more preferably. Is 35 parts by weight or less, particularly preferably 33 parts by weight or less.
  • the content (1) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (1) is not more than the upper limit, the bending rigidity becomes even higher.
  • the content (1) is at least the above lower limit and at least the above upper limit, the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the thermoplastic resin (2) 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) (100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (2) when the thermoplastic resin (2) is the polyvinyl acetal resin (2)).
  • the content of the plasticizer (2) is defined as the content (2).
  • the content (2) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, further preferably 60 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 90 parts by weight or less, still more preferably. Is 85 parts by weight or less, particularly preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (2) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (2) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the thermoplastic resin (3) 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) (100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (3) when the thermoplastic resin (3) is the polyvinyl acetal resin (3)).
  • the content of the plasticizer (3) is defined as the content (3).
  • the content (3) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, further preferably 60 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 90 parts by weight or less, still more preferably. Is 85 parts by weight or less, particularly preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (3) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (3) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the above-mentioned content (1) and the above-mentioned content (2) may be the same or different.
  • the content (1) and the content (3) may be the same or different. From the viewpoint of enhancing the sound insulation of the laminated glass, the above-mentioned content (1) and the above-mentioned content (2) are the same, or the above-mentioned content (1) is smaller than the above-mentioned content (2). Is preferable, and the content (1) is more preferably smaller than the content (2). From the viewpoint of enhancing the sound insulation of the laminated glass, the above-mentioned content (1) and the above-mentioned content (3) are the same, or the above-mentioned content (1) is smaller than the above-mentioned content (3). Is preferable, and the content (1) is more preferably smaller than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the above-mentioned content (2) and the above-mentioned content (1), and the difference between the above-mentioned content (3) and the above-mentioned content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, and further preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are preferably 80 parts by weight or less, respectively. It is more preferably 75 parts by weight or less, still more preferably 70 parts by weight or less.
  • the interlayer film preferably contains a heat-shielding substance.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a heat-shielding substance.
  • the second layer preferably contains a heat-shielding substance.
  • the third layer preferably contains a heat-shielding substance. Only one kind of the heat-shielding substance may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • the heat-shielding substance preferably contains at least one component X of the phthalocyanine compound, the naphthalocyanine compound and the anthracyanine compound, or contains heat-shielding particles. In this case, both the component X and the heat-shielding particles may be contained.
  • the interlayer film preferably contains at least one component X of the phthalocyanine compound, the naphthalocyanine compound and the anthracyanine compound.
  • the first layer preferably contains the component X.
  • the second layer preferably contains the component X.
  • the third layer preferably contains the component X.
  • the component X is a heat-shielding substance. As the component X, only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the above component X is not particularly limited.
  • As the component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracyanine compounds can be used.
  • the component X examples include phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, naphthalocyanine derivatives, anthracyanine and anthracyanine derivatives, and the like.
  • the phthalocyanine compound and the phthalocyanine derivative each preferably have a phthalocyanine skeleton.
  • the naphthalocyanine compound and the derivative of the naphthalocyanine each have a naphthalocyanine skeleton.
  • the anthracyanine compound and the derivative of the anthracynin each have an anthracyanine skeleton.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivative, naphthalocyanine and naphthalocyanine derivative. , Phthalocyanine and at least one of the derivatives of phthalocyanine are more preferable.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a vanadium atom or a copper atom-containing phthalocyanine and a vanadium atom or a copper atom-containing phthalocyanine derivative. From the viewpoint of further increasing the heat-shielding property of the interlayer film and the laminated glass, it is preferable that the component X has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer or third layer). As mentioned above, it is more preferably 0.005% by weight or more, further preferably 0.01% by weight or more, and particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the component X is preferably 0.2% by weight in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer or third layer). Hereinafter, it is more preferably 0.1% by weight or less, further preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • the interlayer film preferably contains heat-shielding particles.
  • the first layer preferably contains the heat shield particles.
  • the second layer preferably contains the heat shield particles.
  • the third layer preferably contains the heat shield particles.
  • the heat-shielding particles are heat-shielding substances. Infrared rays (heat rays) can be effectively blocked by using heat shield particles. Only one type of the heat shield particles may be used, or two or more types may be used in combination.
  • the heat-shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shield particles are preferably particles formed of metal oxides (metal oxide particles).
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are emitted as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shield particles By using the heat shield particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat-shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shield particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum-doped zinc oxide particles (AZO particles), niob-doped titanium oxide particles, sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, tallium-doped tungsten oxide particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, tin-doped indium oxide particles (ITO particles) , Tin-doped zinc oxide particles, silicon-doped zinc oxide particles and other metal oxide particles, hexaborated lanthanum (LaB 6 ) particles and the like. Heat-shielding particles other than these may be used.
  • metal oxide particles are preferable, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferable, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • ITO particles tin-doped indium oxide particles
  • tungsten oxide particles are also preferable because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the above-mentioned "tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles.
  • Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, tallium-doped tungsten oxide particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, and the like.
  • Cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable from the viewpoint of further increasing the heat-shielding property of the interlayer film and the laminated glass.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3.
  • the average particle size of the heat shield particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, and more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is at least the above lower limit, the heat ray shielding property becomes sufficiently high.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shield particles becomes high.
  • the above “average particle size” indicates the volume average particle size.
  • the average particle size can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1% by weight or more, still more preferably 1% by weight or more, and particularly preferably 1.5% by weight or more.
  • the content is preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5% by weight or less, still more preferably 4% by weight or less, particularly preferably 3.5% by weight or less, and most preferably 3% by weight or less.
  • the content of the heat-shielding particles is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat-shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the interlayer film preferably contains an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt other than the magnesium salt, and at least one metal salt among the magnesium salts (hereinafter, may be referred to as metal salt M). .. Further, since magnesium is an alkaline earth metal, it is preferable that the interlayer film contains at least one metal salt M among the alkali metal salt and the alkaline earth metal salt.
  • the first layer preferably contains the metal salt M.
  • the second layer preferably contains the metal salt M.
  • the third layer preferably contains the metal salt M.
  • the alkaline earth metal means six kinds of metals, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, and Ra.
  • the metal salt M By using the metal salt M, it becomes easy to control the adhesiveness between the interlayer film and the laminated glass member such as a glass plate or the adhesiveness between each layer in the interlayer film.
  • the metal salt M only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one metal among K and Mg.
  • the metal salt M is an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms other than a magnesium salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms.
  • a magnesium salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms is more preferable.
  • the metal salt M may be an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms.
  • the metal salt M is more preferably a magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms or a potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms and the potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, and 2-ethylbutanoic acid. Examples thereof include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the interlayer film containing the metal salt M or the layer containing the metal salt M (first layer, second layer or third layer) is preferably 5 ppm or more. It is preferably 10 ppm or more, more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • the adhesiveness between the interlayer film and the laminated glass member (glass plate, etc.) or the adhesiveness between the interlayer films in the interlayer film is further controlled. it can.
  • the interlayer film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent. Due to the use of the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance is less likely to decrease even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Only one kind of the above-mentioned ultraviolet shielding agent may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the above UV shielding agent includes a UV absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), An ultraviolet shielding agent having a triazine structure (triazine compound), an ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure (malonic acid ester compound), an ultraviolet shielding agent having a oxalic acid anilide structure (a oxalate anilide compound), and a benzoate structure Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal atom include platinum particles, particles in which the surface of platinum particles is coated with silica, palladium particles, particles in which the surface of palladium particles is coated with silica, and the like.
  • the UV shielding agent is preferably not heat shielding particles.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and further preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide and the like. Further, the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide may be coated. Examples of the coating material on the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include an insulating metal oxide, a hydrolyzable organosilicon compound, and a silicone compound.
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a bandgap energy of, for example, 5.0 eV or more.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure include 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole ("TinuvinP” manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole (BASF "Tinuvin320”), 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) "Tinuvin 326" manufactured by BASF) and 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-amylphenyl) benzotriazole ("Tinuvin 328" manufactured by BASF) and the like.
  • TeinuvinP 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole
  • BASF 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole
  • BASF 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom, because it is excellent in the ability to shield ultraviolet rays. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure include octabenzone (“Chimassorb81” manufactured by BASF) and the like.
  • UV shielding agent having the above triazine structure
  • examples of the ultraviolet shielding agent having the above triazine structure include "LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazine-2-yl) -5-[(hexyl).
  • Oxygen] -phenol (“Tinuvin1577FF” manufactured by BASF Corporation) and the like can be mentioned.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismaronate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • -Bis (1,2,2,6,6-pentamethyl4-piperidinyl) malonate and the like can be mentioned.
  • Examples of commercially available products of the ultraviolet shielding agent having the above-mentioned malonic acid ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic acid anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N'-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide and N- (2-ethylphenyl)-.
  • a oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom such as N'-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide and 2-ethyl-2'-ethoxy-oxalanilide ("SanduvorVSU" manufactured by Clariant). Examples include diamides.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF) and the like. ..
  • the content of the ultraviolet shielding agent and the content of the benzotriazole compound in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). Is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, still more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more.
  • the content of the ultraviolet shielding agent and the content of the benzotriazole compound in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). Is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2% by weight or less, still more preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the decrease in the visible light transmittance after the lapse of the period can be further suppressed.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance of the interlayer film and the laminated glass after a period of time is lowered. It can be significantly suppressed.
  • the interlayer film preferably contains an antioxidant.
  • the first layer preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant. Only one kind of the above-mentioned antioxidant may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • antioxidants examples include phenolic antioxidants, sulfur-based antioxidants, phosphorus-based antioxidants and the like.
  • the above-mentioned phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus-based antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the above-mentioned antioxidant is preferably a phenol-based antioxidant or a phosphorus-based antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, and stearyl-.
  • Examples of the phosphorus-based antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, and bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include BASF's "IRGANOX 245", BASF's “IRGAFOS 168", BASF's “IRGAFOS 38", Sumitomo Chemical's “Smilizer BHT”, and Sakai Chemical's. Examples thereof include “H-BHT” and "IRGANOX 1010" manufactured by BASF.
  • a layer (first layer, second layer or third layer) containing 100% by weight of the interlayer film or an antioxidant is used.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more in 100% by weight. Further, since the effect of adding the antioxidant is saturated, the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant. ..
  • the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer are each, if necessary, a coupling agent, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, and a dye.
  • Adhesive strength modifiers other than metal salts, moisture resistant agents, fluorescent whitening agents, infrared absorbers and other additives may be contained. Only one of these additives may be used, or two or more of these additives may be used in combination.
  • the interlayer film may include a functional film for the purpose of expressing a specific function.
  • the functional film include a light control film, an infrared reflective film, a colored film, and a film on which a design is printed.
  • dimming film examples include a film having an electrochromic layer and an electrolyte layer.
  • the electrochromic layer is a layer containing an electrochromic compound (a compound having an electrochromic property).
  • having an electrochromic property means having a property that the light transmittance changes by applying a voltage.
  • the infrared reflective film examples include a resin film with a metal foil, a multilayer laminated film in which a metal layer and a dielectric layer are formed on the resin film, a multilayer resin film, a liquid crystal film, and the like. These films have the ability to reflect infrared rays.
  • the resin film with a metal foil includes a resin film and a metal foil laminated on the outer surface of the resin film.
  • the resin film material include polyethylene terephthalate resin, polyethylene naphthalate resin, polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, polyvinyl alcohol resin, polyolefin resin, and poly.
  • Examples thereof include vinyl chloride resin and polyimide resin.
  • the material of the metal foil include aluminum, copper, silver, gold, palladium, and alloys containing these.
  • the multilayer laminated film in which the metal layer and the dielectric layer are formed on the resin film is a multilayer laminated film in which the metal layer and the dielectric layer are alternately laminated on the resin film in an arbitrary number of layers.
  • the metal layer / dielectric layer / metal layer / dielectric There may be structural parts such as a layer / metal layer / metal layer / dielectric layer / metal layer in which some parts are not alternately laminated.
  • Examples of the material of the resin film in the multilayer laminated film include polyethylene, polypropylene, polylactic acid, poly (4-methylpentene-1), vinylidene fluoride, cyclic polyolefin, polymethylmethacrylate, polyvinyl chloride, polyvinyl alcohol, and nylon 6. , 11, 12, 66 and the like, polypropylene, polycarbonate, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyester, polyphenylene sulfide, polyetherimide and the like.
  • Examples of the material of the metal layer in the multilayer laminated film include the same materials as the material of the metal foil in the resin film with metal foil.
  • a coating layer of a metal or a mixed oxide of a metal can be applied to both sides or one side of the metal layer.
  • the material of the coat layer include ZnO, Al 2 O 3 , Ga 2 O 3 , InO 3 , MgO, Ti, NiCr and Cu.
  • examples of the material of the dielectric layer in the multilayer laminated film include indium oxide and the like.
  • the multilayer resin film is a laminated film in which a plurality of resin films are laminated.
  • Examples of the material of the multilayer resin film include the same materials as the material of the resin film in the multilayer resin film.
  • the number of laminated resin films in the multilayer resin film is 2 or more, and may be 3 or more, or 5 or more.
  • the number of laminated resin films in the multilayer resin film may be 1000 or less, 100 or less, or 50 or less.
  • the multilayer resin film may be a multilayer resin film in which two or more types of thermoplastic resin layers having different optical properties (refractive index) are alternately or randomly laminated in an arbitrary number of layers. Such a multilayer resin film is configured to obtain desired infrared reflection performance.
  • liquid crystal film examples include a film in which cholesteric liquid crystal layers that reflect light of an arbitrary wavelength are laminated in an arbitrary number of layers. Such a liquid crystal film is configured to obtain desired infrared reflection performance.
  • the infrared reflective film may contain infrared reflective particles.
  • the infrared reflective particles are particles having infrared reflective performance, and examples thereof include flat plate particles having a thickness of 1 nm or more and 1000 ⁇ m or less.
  • an infrared reflective film having infrared reflection performance can be obtained by adjusting the thickness, surface area, and arrangement state of the silver nanoplate particles.
  • the functional film has a property that the infrared transmittance is 40% or less at at least one wavelength in the range of 800 nm to 2000 nm. At least one wavelength in the range of 800 nm to 2000 nm, the infrared transmittance is more preferably 30% or less, still more preferably 20% or less.
  • the transmittance of each wavelength in the wavelength range of 800 nm to 2000 nm of the functional film is measured as follows. Prepare a single functional film. Using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech), the spectral transmittance of each wavelength in the wavelength range of 800 nm to 2000 nm of the functional film is obtained in accordance with JIS R3106: 1998.
  • the interlayer film is preferably used to obtain a laminated glass without being treated by an autoclave.
  • the interlayer film may be used to obtain a laminated glass by performing an autoclave treatment.
  • the thickness of the interlayer film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently enhancing the penetration resistance and flexural rigidity of the laminated glass, the thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, and preferably 3 mm. Below, it is more preferably 1.5 mm or less. When the thickness of the interlayer film is at least the above lower limit, the penetration resistance and flexural rigidity of the laminated glass are further increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film and the laminated glass becomes even better.
  • T be the thickness of the interlayer film.
  • the thickness of each of the first layer, the first surface layer and the second surface layer is preferably 0.005 T or more, more preferably 0.01 T or more, still more preferably 0.02 T or more, and is preferable. Is 0.17T or less, more preferably 0.15T or less, more preferably 0.13T or less, more preferably 0.1T or less, still more preferably 0.09T or less.
  • the thickness is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the sound insulation property is further improved over a wide temperature range.
  • the interlayer film may be an interlayer film having a uniform thickness or an interlayer film having a variable thickness.
  • the cross-sectional shape of the interlayer film may be rectangular or wedge-shaped.
  • the interlayer film may be rolled into a roll of the interlayer film.
  • the roll body may include a winding core and an interlayer film wound around the outer circumference of the winding core.
  • the distance between one end and the other end of the interlayer film is preferably 3 m or less, more preferably 2 m or less, particularly preferably 1.5 m or less, preferably 0.5 m or more, more preferably 0.8 m or more, particularly. It is preferably 1 m or more.
  • the distance between one end and the other end is the distance in the length direction of the interlayer film.
  • the distance between one end and the other end is the distance between one end and the other end facing each other.
  • the method for producing the interlayer film according to the present invention is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing an interlayer film according to the present invention include a method of extruding a resin composition using an extruder and a method of heat press molding in the case of a single-layer interlayer film.
  • a method for producing an interlayer film according to the present invention in the case of a multilayer interlayer film, for example, each layer is formed by using each resin composition for forming each layer, and then the obtained layers are laminated. , And a method of laminating each layer by co-extruding each resin composition for forming each layer using an extruder.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the first surface layer and the second surface layer. It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are contained in the first surface layer and the second surface layer because the production efficiency of the interlayer film is excellent. It is more preferable that the first surface layer and the second surface layer are formed of the same resin composition because the intermediate film production efficiency is excellent.
  • the interlayer film preferably has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. It is more preferable that the interlayer film has an uneven shape on both surfaces.
  • the method for forming the uneven shape is not particularly limited, and examples thereof include a lip embossing method, an embossing roll method, a calender roll method, and a deformed extrusion method.
  • the embossing roll method is preferable because it is possible to form a large number of uneven embossing patterns that are quantitatively constant.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • the above-mentioned interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 31 shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11.
  • the interlayer film 11 is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the interlayer film 11.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the interlayer film 11.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass according to the present invention.
  • the interlayer film is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the first laminated glass member is preferably a first glass plate.
  • the second laminated glass member is preferably a second glass plate.
  • first and second laminated glass members include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • the laminated glass includes not only a laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between two glass plates, but also a laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and it is preferable that at least one glass plate is used.
  • the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates or PET films, respectively, and the laminated glass is among the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one of them. It is particularly preferable that both the first and second laminated glass members are glass plates.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, template glass, wire-reinforced plate glass, and green glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include a polycarbonate plate and a poly (meth) acrylic resin plate.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less. ..
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, preferably 0.5 mm or less.
  • the first and second laminated glass members and the interlayer film are adhered to each other. It is preferable to include a step of obtaining a laminated body. In this step, the air remaining between the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film is passed through a pressing roll or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure. It is preferable to degas.
  • the temperature at the time of bonding is, for example, 70 ° C to 100 ° C.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, etc.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for other purposes.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably an interlayer film and a laminated glass for vehicles or buildings, and more preferably an interlayer film and a laminated glass for vehicles.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for windshields, side glasses, rear glasses, roof glasses and the like of automobiles.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably used for automobiles.
  • the interlayer film is used to obtain laminated glass for automobiles.
  • n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • degree of acetalization degree of butyralization
  • degree of acetylation degree of acetylation
  • content of hydroxyl groups were measured by a method based on JIS K6728 “Polyvinyl butyral test method”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method” was shown.
  • Polyvinyl acetal resin Polyvinyl acetal resin (polyvinyl butyral resin (PVB1), average degree of polymerization 1700, hydroxyl group content 30.4 mol%, acetylation degree 1.0 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 68.6 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin polyvinyl butyral resin (PVB2), average degree of polymerization 850, hydroxyl group content 31.0 mol%, acetylation degree 1.0 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 68.0 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin polyvinyl butyral resin (PVB3), average degree of polymerization 1500, hydroxyl group content 30.8 mol%, acetylation degree 0.5 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 68.7 mol%)
  • Metal salt M Mg mixture (50:50 (weight ratio) mixture of 2-ethylmagnesium butyrate and magnesium acetate)
  • Tinuvin326 (2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, BASF's "Tinuvin 326"
  • Example 1 Preparation of composition for forming an interlayer film (first layer): The following components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming an interlayer film (first layer).
  • Polyvinyl butyral resin (PVB1) 37.5 parts by weight Polyvinyl butyral resin (PVB2) 62.5 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 30 parts by weight Metal salt M (Mg mixture)
  • An amount of UV shielding agent (Tinuvin 326) of 0.2% by weight in the obtained interlayer film.
  • interlayer film The composition for forming the interlayer film (first layer) was heat-press molded to prepare a single-layer interlayer film (thickness 0.8 mm) having only the first layer.
  • Example 2 to 5 and Comparative Examples 1 to 4 A single-layer interlayer film (thickness 0.8 mm) was prepared in the same manner as in Example 1 except that the type and content of the resin and the content of the plasticizer were changed as shown in Tables 1 and 2. ..
  • the peak temperature of the tangent loss was defined as the glass transition temperature Tg (° C.).
  • Tg glass transition temperature
  • the temperature at which the value of the tangent loss was minimized in the temperature range between Tg (° C.) and 100 ° C. was defined as the softening point.
  • the number average molecular weight and the weight average molecular weight of the polyvinyl acetal resin were measured. The measurement was performed under the conditions of a flow velocity of 0.5 ml / ml and a column temperature of 40 ° C. As a standard sample (“Shodex Standard SM-105”), 10 samples having the following weight average molecular weights were used. The sample numbers (weight average molecular weight) are as follows: S-1.3 (1,270), S-3.2 (3,180), S-6.9 (6,940), S-22. (21,800), S-53 (52,500), S-139 (139,000), S-333 (333,000), S-609 (609,000), S-1345 (1,350, 000), S-2704 (2,700,000). The molecular weight was plotted against the elution time indicated by the peak top of each standard sample peak, and the obtained approximate straight line was used as a calibration curve.
  • the obtained first layer (intermediate film) was cut out to a diameter of 8 mm to obtain a test sample.
  • a compression creep test was performed by the method described above. Since the thickness of the first layer (intermediate film) is 0.8 mm, the obtained test samples correspond to the test samples A, B, and C. Moreover, the thickness of the test sample after the compression creep test was smaller than the thickness of the test sample before the compression creep test.
  • an iron ball having a diameter of 82 mm and a weight of 2260 g was dropped from a height of 4 m at a position 150 mm inside from the end of the laminated glass.
  • the obtained laminated glass was allowed to stand on a blackout curtain, the edges of the laminated glass were visually observed, and the foaming ratio was evaluated on a scale of 5 from level 1 to 5. No foaming is observed at level 1, and a foaming portion is observed toward level 5.
  • FIG. 5 (a) An example of a captured image determined to be level 1 is shown in FIG. 5 (a), an example of a captured image determined to be level 2 is shown in FIG. 5 (b), and an example of a captured image determined to be level 3 is shown. 5 (c), an example of a captured image determined to be level 4 is shown in FIG. 5 (d), and an example of a captured image determined to be level 5 is shown in FIG. 5 (e).
  • the obtained laminated glass was allowed to stand on a blackout curtain, the transparency of the laminated glass was visually observed, and the level of transparency was evaluated on a scale of 1 to 5. At level 1, the entire surface is completely transparent, and a less transparent part is observed toward level 5.
  • FIG. 6A An example of a photographed image determined to be level 1 is shown in FIG. 6A, an example of a photographed image determined to be level 2 is shown in FIG. 6B, and an example of a photographed image determined to be level 3 is shown. 6 (c), an example of a captured image determined to be level 4 is shown in FIG. 6 (d), and an example of a captured image determined to be level 5 is shown in FIG. 6 (e).

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Abstract

オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わなくても、合わせガラスの端部において発泡の発生を抑えることができ、かつ合わせガラスの透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、第1の層を備え、前記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚み0.8mmの試験サンプルAについて、特定の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。
 上記合わせガラスは、一般的に、2つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込んだ後、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行い、中間膜とガラス板とを圧着させることにより製造されている(例えば、特許文献1)。
特開2009-190947号公報
 合わせガラス製造時のオートクレーブによる高温及び高圧処理は、例えば130℃以上及び1MPa以上の条件で行われる。しかしながら、オートクレーブによる高温及び高圧処理は、多額の設備投資が必要な工程であり、また、二酸化炭素の排出量が多い工程である。
 また、調光フィルム等の機能フィルムを備える中間膜では、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行う際に、該機能フィルムが劣化することがある。
 一方、従来の中間膜を用いて、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わずに合わせガラスを製造すると、合わせガラスの端部において発泡が発生したり、合わせガラスの透明性が低下したりすることがある。
 本発明の目的は、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わなくても、合わせガラスの端部において発泡の発生を抑えることができ、かつ合わせガラスの透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
 本発明の広い局面によれば、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、第1の層を備え、前記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚み0.8mmの試験サンプルAについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である、合わせガラス用中間膜(本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある)が提供される。
 圧縮クリープ試験:試験サンプルAに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で5分間保持した直後の30℃での試験サンプルAの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルAの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量とする。
 本発明の広い局面によれば、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、厚みが200μm以上900μm以下である第1の層を備え、前記第1の層の厚みをTμmとし、前記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルBについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である、合わせガラス用中間膜(本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある)が提供される。
 圧縮クリープ試験:試験サンプルBに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で30分間保持した直後の30℃での試験サンプルBの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルBの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量とする。
 本発明の広い局面によれば、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、第1の層を備え、中間膜の厚みが80μm以上1600μm以下であり、中間膜の厚みをTμmとし、中間膜を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルCについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である、合わせガラス用中間膜(本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある)が提供される。
 圧縮クリープ試験:試験サンプルCに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験開始時の30℃での試験サンプルCの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルCの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量とする。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、2層以上の構造を有し、第2の層をさらに備え、前記第1の層の第1の表面側に、前記第2の層が配置されている。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、中間膜における表面層である。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜では、上記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚み0.8mmの試験サンプルAについて、上記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わなくても、合わせガラスの端部において発泡の発生を抑えることができ、かつ合わせガラスの透明性を高めることができる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、厚みが200μm以上900μm以下である第1の層を備える。本発明に係る中間膜では、上記第1の層の厚みをTμmとし、上記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルBについて、上記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わなくても、合わせガラスの端部において発泡の発生を抑えることができ、かつ合わせガラスの透明性を高めることができる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜では、該中間膜の厚みが80μm以上1600μm以下である。本発明に係る中間膜では、該中間膜の厚みをTμmとし、中間膜を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルCについて、上記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わなくても、合わせガラスの端部において発泡の発生を抑えることができ、かつ合わせガラスの透明性を高めることができる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図3は、本発明の第3の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図4は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図5(a)~(e)は、合わせガラスの端部における発泡を評価した撮影画像の例である。 図5(a)~(e)は、合わせガラスの透明性を評価した撮影画像の例である。
 以下、本発明の詳細を説明する。
 (合わせガラス用中間膜)
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(以下、「中間膜」と略記することがある)は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜では、上記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚み0.8mmの試験サンプルAについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。
 圧縮クリープ試験:試験サンプルAに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で5分間保持した直後の30℃での試験サンプルAの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルAの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量とする。
 具体的には、30℃の環境下で試験サンプルAに410gの荷重を加え、この荷重を加えた状態で30℃で5分間保持し、この30℃で5分間保持した直後の30℃での試験サンプルAの厚みを測定する。また、30℃の環境下で試験サンプルAに410gの荷重を加え、この荷重を加えた状態で、30℃で5分間保持し、続いて30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、続いて90℃で5分間保持し、この90℃で5分間保持した直後の90℃での試験サンプルAの厚みを測定する。90℃で5分間保持した直後の90℃での試験サンプルAの厚みを測定するまで、試験サンプルAに410gの荷重が加えられ、荷重が加えられた状態で厚みが測定される。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(以下、「中間膜」と略記することがある)は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、厚みが200μm以上900μm以下である第1の層を備える。本発明に係る中間膜では、上記第1の層の厚みをTμmとし、上記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルBについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。
 圧縮クリープ試験:試験サンプルBに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で30分間保持した直後の30℃での試験サンプルBの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルBの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量とする。
 具体的には、30℃の環境下で試験サンプルBに410gの荷重を加え、この荷重を加えた状態で30℃で30分間保持し、この30℃で30分間保持した直後の30℃での試験サンプルBの厚みを測定する。また、30℃の環境下で試験サンプルBに410gの荷重を加え、この荷重を加えた状態で、30℃で30分間保持し、続いて30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、続いて90℃で5分間保持し、この90℃で5分間保持した直後の90℃での試験サンプルBの厚みを測定する。90℃で5分間保持した直後の90℃での試験サンプルBの厚みを測定するまで、試験サンプルBに410gの荷重が加えられ、荷重が加えられた状態で厚みが測定される。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(以下、「中間膜」と略記することがある)は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜では、該中間膜の厚みが80μm以上1600μm以下である。本発明に係る中間膜では、該中間膜の厚みをTμmとし、中間膜を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルCについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。
 圧縮クリープ試験:試験サンプルCに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験開始時の30℃での試験サンプルCの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルCの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量とする。
 具体的には、30℃の環境下で試験サンプルCに410gの荷重を加え、この荷重を加えた直後の30℃での試験サンプルCの厚みを測定する。また、30℃の環境下で試験サンプルCに410gの荷重を加え、この荷重を加えた状態で、この荷重を加えた直後に30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、続いて90℃で5分間保持し、この90℃で5分間保持した直後の90℃での試験サンプルCの厚みを測定する。90℃で5分間保持した直後の90℃での試験サンプルCの厚みを測定するまで、試験サンプルCに410gの荷重が加えられ、荷重が加えられた状態で厚みが測定される。
 本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、オートクレーブによる高温及び高圧処理を行わなくても、合わせガラスの端部において発泡の発生を抑えることができ、かつ合わせガラスの透明性を高めることができる。
 本発明に係る中間膜では、オートクレーブによる高温及び高圧処理と比べて、低温及び低圧(例えば、100℃以下及び0.5MPa以下)の条件で合わせガラスを製造することができる。したがって、オートクレーブ設備のような設備に多額の設備投資をすることなく、合わせガラスを製造することができ、また、合わせガラス製造時における二酸化炭素の排出量を削減することができる。さらに、オートクレーブ処理が行われる従来の合わせガラスの製造方法による生産能力を維持することができる。
 また、本発明に係る中間膜では、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよく、3層の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよく、4層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
 上記中間膜は、2層以上の構造を有していてもよく、上記第1の層に加えて第2の層を備えていてもよい。上記中間膜が上記第2の層を備える場合に、上記第1の層の第1の表面側に、上記第2の層が配置される。
 上記中間膜が2層以上の構造を有する多層中間膜である場合に、該中間膜は、第1の表面層と第2の表面層とを有する。
 上記中間膜は、該中間膜における表面層として、上記第1の層を備えることが好ましい。上記第1の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜は、上記第1の表面層として、上記第1の層を備えることが好ましく、上記第1の表面層及び上記第2の表面層として、上記第1の層を備えることがより好ましい。この場合には、本発明の効果がより一層効果的に発揮させることができる。なお、上記中間膜が上記第1の層のみを備える単層の中間膜である場合、該第1の層は表面層である。
 上記中間膜は、3層以上の構造を有していてもよく、上記第1の層及び上記第2の層に加えて第3の層を備えていてもよい。上記中間膜が上記第3の層を備える場合に、上記第2の層の上記第1の層とは反対の表面側に、上記第3の層が配置される。
 以下、本発明で行われる圧縮クリープ試験についてより具体的に説明する。
 試験サンプルAは、第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚み0.8mmの試験サンプルである。上記試験サンプルAは、中間膜から測定対象の層(第1の層)を剥離した後、150℃でプレス成型することにより作製することができる。試験サンプルAは、圧縮クリープ試験を行うために作製される。
 試験サンプルBは、厚みが200μm以上900μm以下である第1の層を用いて作製される。上記第1の層の厚みをTμmとしたときに、試験サンプルBは、該第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルである。したがって、上記第1の層の厚みと上記試験サンプルBの厚みとは同一である。
 試験サンプルCは、厚みが80μm以上1600μm以下である中間膜を用いて作製される。上記中間膜の厚みをTμmとしたときに、試験サンプルCは、該中間膜を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルである。したがって、上記中間膜の厚みと上記試験サンプルCの厚みとは同一である。
 上記圧縮クリープ試験では、直径8mmの円状の表面を有する第1の冶具と直径8mmの円状の表面を有する第2の冶具との間に、試験サンプルA,B,Cを配置する。試験サンプルA,B,Cの厚み方向に410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で5分間又は30分間保持した直後の30℃での試験サンプルA,B,Cの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルA,B,Cの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルA,B,Cの厚みの変化量とする。なお、通常、圧縮クリープ試験後の試験サンプルA,B,Cの厚みは、圧縮クリープ試験前の試験サンプルA,B,Cの厚みよりも小さい。
 上記圧縮クリープ試験で用いることができる装置としては、例えば、粘弾性測定装置(ティー・エイ・インスツルメント社製「RSA-G2」)等が挙げられる。また、圧縮試験前後の試験サンプルA,B,Cの厚みは、粘弾性測定装置の圧縮測定用治具間のギャップをモニターすることで測定することができる。RSA-G2を使用する場合は、トランデューサモードをばねに設定して測定を実施するとよい。
 上記中間膜では、試験サンプルAについて上記圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。上記変化量が50μm未満であると、合わせガラスの透明性が低下しやすい。上記変化量が325μmを超えると、合わせガラスの端部において発泡が発生しやすい。
 圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量は、好ましくは75μm以上、より好ましくは100μm以上であり、好ましくは300μm以下、より好ましくは250μm以下である。上記変化量が上記下限以上であると、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。上記変化量が上記上限以下であると、合わせガラスの端部における発泡の発生をより一層効果的に抑えることができる。
 上記中間膜では、試験サンプルBについて上記圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。上記変化量が50μm未満であると、合わせガラスの透明性が低下しやすい。上記変化量が325μmを超えると、合わせガラスの端部において発泡が発生しやすい。
 圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量は、好ましくは75μm以上、より好ましくは100μm以上であり、好ましくは300μm以下、より好ましくは250μm以下である。上記変化量が上記下限以上であると、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。上記変化量が上記上限以下であると、合わせガラスの端部における発泡の発生をより一層効果的に抑えることができる。
 上記中間膜では、試験サンプルCについて上記圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である。上記変化量が50μm未満であると、合わせガラスの透明性が低下しやすい。上記変化量が325μmを超えると、合わせガラスの端部において発泡が発生しやすい。
 圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量は、好ましくは75μm以上、より好ましくは100μm以上であり、好ましくは300μm以下、より好ましくは250μm以下である。上記変化量が上記下限以上であると、合わせガラスの透明性をより一層高めることができる。上記変化量が上記上限以下であると、合わせガラスの端部における発泡の発生をより一層効果的に抑えることができる。
 なお、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルA,B,Cの厚みの変化量を上記の好ましい範囲等に制御する方法としては、以下の方法が挙げられる。(1)上記第1の層又は上記中間膜に含まれる熱可塑性樹脂の平均重合度を大きくすると、上記変化量は小さくなる。(2)上記第1の層又は上記中間膜に含まれる可塑剤の含有量を多くすると、上記変化量は大きくなる。(3)上記第1の層又は上記中間膜に含まれる樹脂の水素結合力が強くなると、上記変化量は小さくなる。これらの方法を適宜組み合わせることで、上記変化量を上記の好ましい範囲等に制御することができる。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図1に示す中間膜11は、2層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、第1の表面層1と、中間層3と、第2の表面層2とを備える。中間膜11は、3層の構造を有する。第1の表面層1の第1の表面1aに、中間層3が配置されており、積層されている。第2の表面層2の第1の表面2aに、中間層3が配置されており、積層されている。第1の表面層1及び第2の表面層2はそれぞれ上記第1の層である。表面層である上記第1の層の第1の表面側に、中間層3である第2の層が配置されている。中間層3は、第1の表面層1と第2の表面層2との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜11は、第1の層と第2の層と第1の層とがこの順で積層された多層構造(第1の層/第2の層/第1の層)を有する。この場合に、2つの第1の層を区別して、第1の層A及び第1の層Bと呼んでもよい。
 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図2に示す中間膜11Aは、1層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜11Aは、第1の層である。中間膜11Aは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Aは、合わせガラス用中間膜である。
 図3は、本発明の第3の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図3に示す中間膜11Bは、2層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜11Bは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Bは、合わせガラス用中間膜である。中間膜11Bは、第1の表面層1Bと、第2の中間層4Bと、第1の中間層3Bと、第3の中間層5Bと、第2の表面層2Bとを備える。中間膜11Bは、5層の構造を有する。第1の表面層1Bの第1の表面1Baに、第2の中間層4Bが配置されており、積層されている。第2の表面層2Bの第1の表面2Baに、第3の中間層5Bが配置されており、積層されている。第1の表面層1B及び第2の表面層2Bはそれぞれ、上記第1の層である。第1の表面層1Bである上記第1の層の第1の表面1Ba側に、第2の中間層4Bである第2の層が配置されている。第2の表面層2Bである上記第1の層の第1の表面2Ba側に、第3の中間層5Bである第3の層が配置されている。第2の中間層4Bと第3の中間層5Bとの間に、第1の中間層3Bである機能フィルムが配置されており、挟み込まれている。上記機能フィルムは、本実施形態では、調光フィルムである。従って、中間膜11Bは、第1の層と第2の層と機能フィルムと第3の層と第1の層とがこの順で積層された多層構造(第1の層/第2の層/機能フィルム/第3の層/第1の層)を有する。この場合に、2つの第1の層を区別して、第1の層A及び第1の層Bと呼んでもよい。
 上記第1の層又は上記表面層のガラス転移温度は、好ましくは20℃以上、より好ましくは25℃以上、更に好ましくは30℃以上であり、好ましくは45℃以下、より好ましくは40℃以下、更に好ましくは35℃以下である。上記第1の層又は上記表面層のガラス転移温度が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。また、上記第1の層又は上記表面層のガラス転移温度が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。
 上記第1の層又は表面層の軟化点は、好ましくは45℃以上、より好ましくは50℃以上であり、好ましくは70℃以下、より好ましくは65℃以下である。上記第1の層又は上記表面層の軟化点が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。また、上記第1の層又は上記表面層の軟化点が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。
 上記ガラス転移温度及び上記軟化点は、粘弾性測定により求められる。上記粘弾性測定は、具体的には、以下のようにして行われる。
 試験片を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管する。次いで、TAインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ARES-G2」を用いて、粘弾性を測定する。治具として直径8mmのパラレルプレートを用い、せん断モード、3℃/分の降温速度で100℃から-20℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数1Hz及び歪1%の条件で測定する。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Tg(℃)とする。Tg(℃)と100℃との間の温度領域において損失正接の値が極小となる温度を軟化点とする。
 中間膜自体を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。この場合に、測定結果から、上記第1の層に由来するtanδのピーク等を読み取ってもよい。2層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。また、合わせガラスの場合は、液体窒素等で合わせガラスを冷却後に合わせガラス部材と中間膜とを剥離し、剥離した中間膜を用いて粘弾性測定を行ってもよい。
 以下、本発明に係る中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。
 (熱可塑性樹脂)
 上記中間膜は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂としては、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、脂肪族ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂、及び(メタ)アクリル樹脂((メタ)アクリロイル基を有する重合体)等が挙げられる。なお、ポリオキシメチレン(又はポリアセタール)樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。上記熱可塑性樹脂として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。
 上記中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記中間膜に含まれる熱可塑性樹脂(0)は、ポリビニルアセタール樹脂(0)であることが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層に含まれる熱可塑性樹脂(1)は、ポリビニルアセタール樹脂(1)であることが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)又はポリエステル樹脂を含むことが好ましい。上記第2の層に含まれる熱可塑性樹脂(2)は、ポリビニルアセタール樹脂(2)又はポリエステル樹脂であることが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)又はポリエステル樹脂を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)又はポリエステル樹脂を含むことが好ましい。上記第3の層に含まれる熱可塑性樹脂(3)は、ポリビニルアセタール樹脂(3)又はポリエステル樹脂であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂(1)は、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)と異なることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)と異なることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(0)、上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(0)、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール(PVA)をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70モル%~99.9モル%の範囲内である。
 上記ポリビニルアルコール(PVA)の平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上であり、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、ポリビニルアルコールの平均重合度が互いに異なる2種以上のポリビニルアセタール樹脂の混合物であってもよい。この場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、ポリビニルアルコールの平均重合度が1500以上である第1のポリビニルアセタール樹脂(1A)と、ポリビニルアルコールの平均重合度が1000以下である第2のポリビニルアセタール樹脂(1B)との混合物であることが好ましい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは900以上、より好ましくは1000以上であり、好ましくは1400以下、より好ましくは1300以下である。
 上記第1のポリビニルアセタール樹脂(1A)のポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは1500以上、より好ましくは1600以上であり、好ましくは2000以下、より好ましくは1800以下である。
 上記第2のポリビニルアセタール樹脂(1B)のポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは400以上、より好ましくは500以上であり、好ましくは1000以下、より好ましくは900以下である。
 ポリビニルアルコールの平均重合度が互いに異なる2種以上のポリビニルアセタール樹脂(1A)及び(1B)の混合物を用いる場合に、平均重合度の差の絶対値は、好ましくは500以上、より好ましくは600以上であり、好ましくは1200以下、より好ましくは1100以下である。
 上記第1のポリビニルアセタール樹脂(1A)と上記第2のポリビニルアセタール樹脂(1B)との合計100重量%中、上記第2のポリビニルアセタール樹脂(1B)の含有量は、好ましくは20重量%以上、より好ましくは25重量%以上であり、好ましくは80重量%以下、より好ましくは75重量%以下である。上記第2のポリビニルアセタール樹脂(1B)の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は3~5であることが好ましく、3又は4であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が3以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は4又は5であってもよい。
 上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、n-ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂(0)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記中間膜に含まれる熱可塑性樹脂(0)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第1の層は、ポリビニルアセタール樹脂(1)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第1の層に含まれる熱可塑性樹脂(1)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第2の層は、ポリビニルアセタール樹脂(2)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第2の層に含まれる熱可塑性樹脂(2)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第3の層は、ポリビニルアセタール樹脂(3)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第3の層に含まれる熱可塑性樹脂(3)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層に含まれるポリビニルブチラール樹脂はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは15モル%以上、より好ましくは18モル%以上であり、好ましくは40モル%以下、より好ましくは35モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、より好ましくは30モル%以上、より一層好ましくは31.5モル%以上、更に好ましくは32モル%以上、特に好ましくは33モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは38モル%以下、より好ましくは37モル%以下、更に好ましくは36.5モル%以下、特に好ましくは36モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは10モル%以上、より好ましくは15モル%以上、更に好ましくは17モル%以上であり、好ましくは25モル%以下、より好ましくは20モル%以下、更に好ましくは19モル%以下、特に好ましくは18モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(2),(3)の水酸基の含有率が15モル%以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また25モル%以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは0.3モル%以上、更に好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、より一層好ましくは7モル%以上、更に好ましくは9モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは24モル%以下、特に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(2),(3)のアセチル化度が0.1モル%以上25モル%以下であると、耐貫通性に優れる。
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは60モル%以上、より好ましくは63モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは75モル%以下、更に好ましくは70モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは80モル%以下、更に好ましくは75モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
 上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは100重量%以下である。上記中間膜の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第1の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第1の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは100重量%以下である。上記第1の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 (可塑剤)
 上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐衝撃性及び耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤(1)と上記可塑剤(2)と上記可塑剤(3)とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤(1)、上記可塑剤(2)及び上記可塑剤(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸、デシル酸及び安息香酸等が挙げられる。
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数2~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基であることが好ましく、炭素数6~10の有機基であることがより好ましい。
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
 上記第1の層において、上記熱可塑性樹脂(1)100重量部(上記熱可塑性樹脂(1)がポリビニルアセタール樹脂(1)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(1)100重量部)に対する上記可塑剤(1)の含有量を、含有量(1)とする。上記含有量(1)は、好ましくは20重量部以上、より好ましくは25重量部以上、更に好ましくは28重量部以上であり、好ましくは40重量部以下、より好ましくは38重量部以下、更に好ましくは35重量部以下、特に好ましくは33重量部以下である。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。上記含有量(1)が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮させることができる。
 上記第2の層において、上記熱可塑性樹脂(2)100重量部(上記熱可塑性樹脂(2)がポリビニルアセタール樹脂(2)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(2)100重量部)に対する上記可塑剤(2)の含有量を、含有量(2)とする。上記含有量(2)は、好ましくは50重量部以上、より好ましくは55重量部以上、更に好ましくは60重量部以上であり、好ましくは100重量部以下、より好ましくは90重量部以下、更に好ましくは85重量部以下、特に好ましくは80重量部以下である。上記含有量(2)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 上記第3の層において、上記熱可塑性樹脂(3)100重量部(上記熱可塑性樹脂(3)がポリビニルアセタール樹脂(3)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(3)100重量部)に対する上記可塑剤(3)の含有量を、含有量(3)とする。上記含有量(3)は、好ましくは50重量部以上、より好ましくは55重量部以上、更に好ましくは60重量部以上であり、好ましくは100重量部以下、より好ましくは90重量部以下、更に好ましくは85重量部以下、特に好ましくは80重量部以下である。上記含有量(3)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(3)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 上記含有量(1)と上記含有量(2)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記含有量(1)と上記含有量(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量(1)と上記含有量(2)とは同一であるか、又は、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも少ないことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも少ないことがより好ましい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量(1)と上記含有量(3)とは同一であるか、又は、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも少ないことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも少ないことがより好ましい。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは80重量部以下、より好ましくは75重量部以下、更に好ましくは70重量部以下である。
 (遮熱性物質)
 上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第2の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第3の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Xと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
 成分X:
 上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記成分Xは遮熱性物質である。上記成分Xは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記成分Xは特に限定されない。成分Xとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
 上記成分Xとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
 上記中間膜100重量%中又は上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分Xの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 遮熱粒子:
 上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第1の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第3の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子(金属酸化物粒子)であることが好ましい。
 可視光よりも長い波長780nm以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
 上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン(LaB)粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ITO粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式:Cs0.33WOで表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 上記遮熱粒子の平均粒子径は、好ましくは0.01μm以上、より好ましくは0.02μm以上であり、好ましくは0.1μm以下、より好ましくは0.05μm以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
 上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
 上記中間膜100重量%中又は上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の各含有量(特に酸化タングステン粒子の含有量)は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは1重量%以上、特に好ましくは1.5重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の各含有量(特に酸化タングステン粒子の含有量)は、好ましくは6重量%以下、より好ましくは5.5重量%以下、更に好ましくは4重量%以下、特に好ましくは3.5重量%以下、最も好ましくは3重量%以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
 (金属塩)
 上記中間膜は、アルカリ金属塩、マグネシウム塩以外のアルカリ土類金属塩、及び、マグネシウム塩の内の少なくとも1種の金属塩(以下、金属塩Mと記載することがある)を含むことが好ましい。また、マグネシウムはアルカリ土類金属であるので、上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも1種の金属塩Mを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。なお、アルカリ土類金属とは、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、及びRaの6種の金属を意味する。上記金属塩Mの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Mは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記金属塩Mは、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
 また、上記金属塩Mは、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数2~16の有機酸のマグネシウム塩以外の炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩、又は、炭素数2~16の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましい。また、マグネシウムはアルカリ土類金属であるので、上記金属塩Mは、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、又は炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩であることが好ましい。上記金属塩Mは、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
 上記金属塩Mを含む中間膜、又は上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg及びKの含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上であり、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材(ガラス板等)との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
 上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば5.0eV以上のバンドギャップエネルギーを有する。
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキサルアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
 上記中間膜100重量%中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
 上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、堺化学工業社製「H-BHT」、並びにBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜100重量%中又は酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は0.1重量%以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜100重量%中又は上記酸化防止剤を含む層100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は2重量%以下であることが好ましい。
 (他の成分)
 上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 (機能フィルム)
 上記中間膜は、特定の機能を発現させる目的で、機能フィルムを備えていてもよい。上記機能フィルムとしては、調光フィルム、赤外線反射フィルム、着色フィルム、及び意匠がプリントされたフィルム等が挙げられる。
 上記調光フィルムとしては、例えば、エレクトロクロミック層と電解質層とを有するフィルム等が挙げられる。上記エレクトロクロミック層は、エレクトロクロミック化合物(エレクトロクロミック性を有する化合物)を含む層である。なお、エレクトロクロミック性を有するとは、電圧を印加することにより光の透過率が変化する性質を有することを意味する。
 上記赤外線反射フィルムとしては、例えば、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂フィルム上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、多層樹脂フィルム及び液晶フィルム等が挙げられる。これらのフィルムは、赤外線を反射する性能を有する。
 上記金属箔付き樹脂フィルムは、樹脂フィルムと、該樹脂フィルムの外表面に積層された金属箔とを備える。上記樹脂フィルムの材料としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリイミド樹脂等が挙げられる。上記金属箔の材料としては、アルミニウム、銅、銀、金、パラジウム、及びこれらを含む合金等が挙げられる。
 上記樹脂フィルム上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルムは、樹脂フィルムに、金属層及び誘電層が交互に任意の層数で積層された多層積層フィルムである。なお、上記樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルムでは、金属層及び誘電層の全てが交互に積層されていることが好ましいが、金属層/誘電層/金属層/誘電層/金属層/金属層/誘電層/金属層のように、一部が交互に積層されていない構造部分があってもよい。
 上記多層積層フィルムにおける上記樹脂フィルムの材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ乳酸、ポリ(4-メチルペンテン-1)、ポリフッ化ビニリデン、環状ポリオレフィン、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ナイロン6,11,12,66などのポリアミド、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド及びポリエーテルイミド等が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける金属層の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける上記金属箔の材料と同様の材料が挙げられる。上記金属層の両面もしくは片面に、金属もしくは金属の混合酸化物のコート層を付与することができる。上記コート層の材料としては、ZnO、Al、Ga、InO、MgO、Ti、NiCr及びCu等が挙げられる。また、多層積層フィルムにおける誘電層の材料としては、例えば酸化インジウム等が挙げられる。
 上記多層樹脂フィルムは、複数の樹脂フィルムが積層された積層フィルムである。上記多層樹脂フィルムの材料としては、上記多層積層フィルムにおける上記樹脂フィルムの材料と同様の材料が挙げられる。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、2以上であり、3以上であってもよく、5以上であってもよい。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、1000以下であってもよく、100以下であってもよく、50以下であってもよい。
 上記多層樹脂フィルムは、異なる光学的性質(屈折率)を有する2種類以上の熱可塑性樹脂層が交互に又はランダムに任意の層数で積層された多層樹脂フィルムであってもよい。このような多層樹脂フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。
 上記液晶フィルムとしては、任意の波長の光を反射するコレステリック液晶層を任意の層数で積層したフィルムが挙げられる。このような液晶フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。
 赤外線反射フィルムは、赤外線反射性粒子を含んでいてもよい。上記赤外線反射性粒子は、赤外線反射性能を有する粒子であり、例えば、1nm以上1000μm以下の厚みを有する平板粒子等が挙げられる。例えば、銀ナノ平板粒子を分散させた樹脂フィルムにおいて、該銀ナノ平板粒子の厚み、表面積及びその配置状態を調整することで赤外線反射性能を有する赤外線反射フィルムが得られる。
 赤外線を反射する性能に優れることから、上記機能フィルムが、800nm~2000nmの範囲内の少なくとも1つの波長において、赤外線透過率が40%以下である性質を有することが好ましい。800nm~2000nmの範囲内の少なくとも1つの波長において、赤外線透過率はより好ましくは30%以下、更に好ましくは20%以下である。
 上記機能フィルムの波長800nm~2000nmの範囲における各波長の透過率は、具体的には、以下のようにして測定される。単独の機能フィルムを用意する。分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3106:1998に準拠して上記機能フィルムの波長800nm~2000nmにおける各波長の分光透過率を得る。
 (合わせガラス用中間膜の他の詳細)
 上記中間膜は、オートクレーブによる処理を行わずに合わせガラスを得るために好適に用いられる。ただし、上記中間膜は、オートクレーブによる処理を行うことにより、合わせガラスを得るために用いられてもよい。
 上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、上記中間膜の厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上であり、好ましくは3mm以下、より好ましくは1.5mm以下である。上記中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。上記中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの透明性がより一層良好になる。
 中間膜の厚みをTとする。上記第1の層、上記第1の表面層及び上記第2の表面層の各厚みは、好ましくは0.005T以上、より好ましくは0.01T以上、更に好ましくは0.02T以上であり、好ましくは0.17T以下、より好ましくは0.15T以下、より好ましくは0.13T以下、より好ましくは0.1T以下、更に好ましくは0.09T以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
 上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
 中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
 上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは3m以下、より好ましくは2m以下、特に好ましくは1.5m以下であり、好ましくは0.5m以上、より好ましくは0.8m以上、特に好ましくは1m以上である。中間膜が長さ方向と幅方向とを有する場合には、一端と他端との距離は、中間膜の長さ方向の距離である。中間膜が正方形の平面形状を有する場合には、一端と他端との距離は、対向し合う一端と他端との距離である。
 本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法及び加熱プレス成形する方法等が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。
 中間膜の製造効率が優れることから、上記第1の表面層と上記第2の表面層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第1の表面層と上記第2の表面層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第1の表面層と上記第2の表面層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
 上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
 (合わせガラス)
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上述した合わせガラス用中間膜が配置されている。
 図4は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図4に示す合わせガラス31は、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11とを備える。中間膜11は、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11の第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11の第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が積層されている。
 このように、本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
 上記第1の合わせガラス部材は、第1のガラス板であることが好ましい。上記第2の合わせガラス部材は、第2のガラス板であることが好ましい。
 上記第1,第2の合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はPETフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第1,第2の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
 上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは1mm以上であり、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは0.7mm以上であり、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上であり、好ましくは0.5mm以下である。
 上記合わせガラスの製造方法は、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、中間膜を配置した後、第1,第2の合わせガラス部材と中間膜とを接着して積層体を得る工程を備えることが好ましい。なお、この工程では、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気することが好ましい。また、接着時の温度は、例えば、70℃~100℃である。
 上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
 以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
 用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数4のn-ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度(ブチラール化度)、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
 以下の材料を用意した。
 (ポリビニルアセタール樹脂)
 ポリビニルアセタール樹脂(ポリビニルブチラール樹脂(PVB1)、平均重合度1700、水酸基の含有率30.4モル%、アセチル化度1.0モル%、アセタール化度(ブチラール化度)68.6モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂(ポリビニルブチラール樹脂(PVB2)、平均重合度850、水酸基の含有率31.0モル%、アセチル化度1.0モル%、アセタール化度(ブチラール化度)68.0モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂(ポリビニルブチラール樹脂(PVB3)、平均重合度1500、水酸基の含有率30.8モル%、アセチル化度0.5モル%、アセタール化度(ブチラール化度)68.7モル%)
 (可塑剤)
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)
 (金属塩M)
 Mg混合物(2-エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの50:50(重量比)混合物)
 (紫外線遮蔽剤)
 Tinuvin326(2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール、BASF社製「Tinuvin326」)
 (酸化防止剤)
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)
 (実施例1)
 中間膜(第1の層)を形成するための組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、中間膜(第1の層)を形成するための組成物を得た。
 ポリビニルブチラール樹脂(PVB1)37.5重量部
 ポリビニルブチラール樹脂(PVB2)62.5重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)30重量部
 得られる中間膜中で70ppmとなる量の金属塩M(Mg混合物)
 得られる中間膜中で0.2重量%となる量の紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)
 得られる中間膜中で0.2重量%となる量の酸化防止剤(BHT)
 中間膜の作製:
 中間膜(第1の層)を形成するための組成物を、加熱プレス成形することにより、第1の層のみを備える単層の中間膜(厚み0.8mm)を作製した。
 (実施例2~5及び比較例1~4)
 樹脂の種類及び含有量、並びに可塑剤の含有量を表1,2に示すように変更したこと以外は、実施例1と同様にして、単層の中間膜(厚み0.8mm)を作製した。
 (評価)
 (1)第1の層のガラス転移温度及び軟化点
 得られた第1の層を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管した。次いで、TAインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ARES-G2」を用いて、粘弾性を測定した。治具として直径8mmのパラレルプレートを用い、せん断モード、3℃/分の降温速度で100℃から-20℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数1Hz及び歪1%の条件で測定した。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Tg(℃)とした。Tg(℃)と100℃との間の温度領域において損失正接の値が極小となる温度を軟化点とした。
 (2)第1の層に含まれる樹脂の重量平均分子量及び数平均分子量
 得られた第1の層をN-メチルピロリドンに溶解させ、0.2重量%の溶液を調製し、該溶液を0.45μmのフィルターで濾過した。このN-メチルピロリドンは臭化リチウムを10mmol/mlの濃度で溶解させたサンプルを用いた。次いで、ゲル浸透クロマトグラフィー装置(「Shodex GPC-101」、検出器:RI-71S、オートサンプラー:AS101、ガードカラム:KF-G、カラム:LF-804の2本直列)を用いてポリスチレン換算のポリビニルアセタール樹脂の数平均分子量および重量平均分子量を測定した。測定は流速0.5ml/ml、カラム温度は40℃の条件下で行った。なお、標準試料(「Shodex Standard SM-105」)として、以下の重量平均分子量の10試料を用いた。サンプルNo(重量平均分子量)は以下の通りである:S-1.3(1,270)、S-3.2(3,180)、S-6.9(6,940)、S-22(21,800)、S-53(52,500)、S-139(139,000)、S-333(333,000)、S-609(609,000)、S-1345(1,350,000)、S-2704(2,700,000)。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して分子量をプロットし、得られる近似直線を検量線として用いた。
 (3)圧縮クリープ試験
 得られた第1の層(中間膜)を、直径8mmに切り出して、試験サンプルを得た。得られた試験サンプルを用いて、上述した方法により、圧縮クリープ試験を行った。なお、第1の層(中間膜)の厚みは0.8mmであるため、得られた試験サンプルは、試験サンプルA,B,Cに該当する。また、圧縮クリープ試験後の試験サンプルの厚みは、圧縮クリープ試験前の試験サンプルの厚みよりも小さかった。
 (4)落球試験(耐貫通性)
 縦30cm×横30cm×厚み2.5mmの2枚のガラス板(クリアフロートガラス)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。次いで、脱気したままで積層体を、4℃/分の昇温速度で90℃まで加熱し、90℃で5分間保持した後、30℃まで降温した。次いで、常圧に戻した。このようにして、合わせガラスを得た。
 得られた合わせガラスについて、上記合わせガラスの端部から内側150mmの位置に、直径82mm及び重さ2260gの鉄球を高さ4mから落下させた。
 [落球試験(耐貫通性)の判定基準]
 合格:落球試験後に鉄球が合わせガラスの上で保持された状態で保たれる
 不合格:落球試験後に鉄球が合わせガラスを貫通し落下する
 (5)合わせガラスの端部における発泡(エッジ部の発泡)
 縦10cm×横10cm×厚み2.5mmの2枚のガラス板(クリアフロートガラス)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。次いで、脱気したままで積層体を、4℃/分の昇温速度で90℃まで加熱し、90℃で5分間保持した後、30℃まで降温した。次いで、常圧に戻した。このようにして、合わせガラスを得た。
 得られた合わせガラスを暗幕上に静置し、合わせガラスの端部を目視により観察し、発泡の割合をレベル1~5の5段階で評価した。レベル1では発泡が全く観察されず、レベル5に向かうにつれて発泡している部分が観察される。
 なお、レベル1と判定される撮影画像の例を図5(a)に示し、レベル2と判定される撮影画像の例を図5(b)に示し、レベル3と判定される撮影画像の例を図5(c)に示し、レベル4と判定される撮影画像の例を図5(d)に示し、レベル5と判定される撮影画像の例を図5(e)に示す。
 (6)合わせガラスの透明性
 縦30cm×横30cm×厚み2.5mmの2枚のガラス板(クリアフロートガラス)を用意した。この2つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2660Pa(20torr)の真空度で20分間脱気した。次いで、脱気したままで積層体を、6℃/分の昇温速度で95℃まで加熱し、95℃で20分間保持した後、30℃まで降温した。次いで、常圧に戻した。このようにして、合わせガラスを得た。
 得られた合わせガラスを暗幕上に静置し、合わせガラスの透明性を目視により観察し、透明性のレベルを1~5の5段階で評価した。レベル1では全面が完全な透明になっており、レベル5に向かうにつれて透明性の低い部分が観察される。
 なお、レベル1と判定される撮影画像の例を図6(a)に示し、レベル2と判定される撮影画像の例を図6(b)に示し、レベル3と判定される撮影画像の例を図6(c)に示し、レベル4と判定される撮影画像の例を図6(d)に示し、レベル5と判定される撮影画像の例を図6(e)に示す。
 詳細及び結果を下記の表1,2に示す。なお、表中、金属塩M、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
 1,1B…第1の表面層
 2,2B…第2の表面層
 3…中間層
 3B…第1の中間層
 4B…第2の中間層
 5B…第3の中間層
 1a,1Ba,2a,2Ba…第1の表面
 11,11B…中間膜
 11A…中間膜(第1の層)
 11a…第1の表面
 11b…第2の表面
 21…第1の合わせガラス部材
 22…第2の合わせガラス部材
 31…合わせガラス

Claims (8)

  1.  1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
     第1の層を備え、
     前記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚み0.8mmの試験サンプルAについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である、合わせガラス用中間膜。
     圧縮クリープ試験:試験サンプルAに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で5分間保持した直後の30℃での試験サンプルAの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルAの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルAの厚みの変化量とする。
  2.  1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
     厚みが200μm以上900μm以下である第1の層を備え、
     前記第1の層の厚みをTμmとし、前記第1の層を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルBについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である、合わせガラス用中間膜。
     圧縮クリープ試験:試験サンプルBに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験を開始する前に30℃で30分間保持した直後の30℃での試験サンプルBの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルBの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルBの厚みの変化量とする。
  3.  1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
     第1の層を備え、
     中間膜の厚みが80μm以上1600μm以下であり、
     中間膜の厚みをTμmとし、中間膜を切り出して得られる直径8mm及び厚みTμmの試験サンプルCについて、下記の圧縮クリープ試験を行ったときに、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量が、50μm以上325μm以下である、合わせガラス用中間膜。
     圧縮クリープ試験:試験サンプルCに410gの荷重を加えた状態で、30℃から90℃まで6℃/分で昇温し、90℃で5分間保持する。圧縮クリープ試験開始時の30℃での試験サンプルCの厚みと、圧縮クリープ試験終了時の90℃で5分間保持した直後の試験サンプルCの厚みとの差の絶対値を、圧縮クリープ試験前後での試験サンプルCの厚みの変化量とする。
  4.  前記第1の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  前記第1の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項4に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  2層以上の構造を有し、
     第2の層をさらに備え、
     前記第1の層の第1の表面側に、前記第2の層が配置されている、請求項1~5のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  前記第1の層が、中間膜における表面層である、請求項1~6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     請求項1~7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
     
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