JP7484999B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
正極層、負極層、および正極層と負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
固体電池積層体の対向する側面にそれぞれ設けられた正極端子および負極端子を備え、
正極層および負極層が、正極端子および負極端子とそれぞれ直接的に接触する端子接触部と、端子接触部以外の非端子接触部とから構成されており、
正極層および負極層の電極層の少なくとも1つにおける端子接触部が、非端子接触部に対して相対的に少ない活物質量を有する、固体電池が提供される。
固体電池は、正極層、負極層、およびそれらの間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、リチウム含有化合物である。リチウム含有化合物の種類は、特に限定されないが、例えば、リチウム遷移金属複合酸化物およびリチウム遷移金属リン酸化合物である。リチウム遷移金属複合酸化物は、リチウムと1種類または2種類以上の遷移金属元素とを構成元素として含む酸化物の総称である。リチウム遷移金属リン酸化合物は、リチウムと1種類または2種類以上の遷移金属元素とを構成元素として含むリン酸化合物の総称である。遷移金属元素の種類は、特に限定されないが、例えば、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)および鉄(Fe)などである。
負極層に含まれる負極活物質としては、例えば、炭素材料、金属系材料、リチウム合金およびリチウム含有化合物などである。
固体電解質は、例えば、イオンとして、リチウムイオン、ナトリウムイオンなどが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間において例えばリチウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲においても存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、結晶性固体電解質およびガラスセラミックス系固体電解質などのうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。
正極集電層を構成する正極集電材および負極集電層を構成する負極集電材としては、導電率が大きい材料を用いるのが好ましく、例えば、炭素材料、銀、パラジウム、金、プラチナ、アルミニウム、銅およびニッケルから成る群から選択される少なくとも1種を用いることが好ましい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有し、端子と電気的に接続可能に構成されていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよいが、一体焼結による電子伝導性向上および製造コスト低減の観点から、一体焼結の形態を有することが好ましい。なお、正極集電層および負極集電層が焼結体の形態を有する場合、例えば、電子伝導性材料、結着剤および/または焼結助剤を含む焼結体より構成されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれ得る電子伝導性材料は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る電子伝導性材料と同様の材料から選択されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれ得る結着剤および/または焼結助剤は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る結着剤および/または焼結助剤と同様の材料から選択されてもよい。
絶縁層は、電気を通さない材質、すなわち非導電性材(絶縁材)から構成され得る層を指す。特に限定されるものではないが、当該絶縁層は、例えばガラス材、セラミック材等から構成されてもよい。当該絶縁層として、例えばガラス材が選択されてよい。特に限定されるものではないが、ガラス材は、ソーダ石灰ガラス、カリガラス、ホウ酸塩系ガラス、ホウケイ酸塩系ガラス、ホウケイ酸バリウム系ガラス、ホウ酸亜塩系ガラス、ホウ酸バリウム系ガラス、ホウケイ酸ビスマス塩系ガラス、ホウ酸ビスマス亜鉛系ガラス、ビスマスケイ酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、アルミノリン酸塩系ガラス、および、リン酸亜塩系ガラスからなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。また、特に限定されるものではないが、セラミック材は、酸化アルミニウム(Al2O3)、窒化ホウ素(BN)、二酸化ケイ素(SiO2)、窒化ケイ素(Si3N4)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、窒化アルミニウム(AlN)、炭化ケイ素(SiC)およびチタン酸バリウム(BaTiO3)からなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。
電極分離部(「余白層」とも称される)は、正極層の周囲に配置されることにより、かかる正極層を負極端子から離間させることができる部分を指す。および/または、電極分離部は、負極層の周囲に配置されることにより、かかる負極層を正極端子から離間させることができる部分を指す。特に限定されるものではないが、当該電極分離部は、例えば固体電解質、絶縁材等から構成されることが好ましい。上記の固体電解質、絶縁材等を使用してもよい。
保護層は、一般に固体電池の最外側に形成され得るものであり、電気的、物理的および/または化学的に固体電池を保護する、特に固体電池積層体を保護するためのものである。保護層を構成し得る材料としては絶縁性、耐久性および/または耐湿性に優れ、環境的に安全であることが好ましい。例えば、ガラス、セラミックス、熱硬化性樹脂および/または光硬化性樹脂等を用いることが好ましい。
固体電池には、一般に端子(外部端子)が設けられていてよい。特に、固体電池の側面に正負極の端子が対を成すように設けられてよい。より具体的には、正極層と接続された正極側の端子と、負極層と接続された負極側の端子とが対を成すように設けられてよい。そのような端子は、導電率が大きい材料を用いることが好ましい。端子の材質としては、特に制限するわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
本発明の一実施形態に係る固体電池は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池であるところ、電極層(すなわち、正極層および負極層)の端子接触部における活物質量の点で特徴を有する。
本発明の固体電池は、上述したように、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。以下、本発明の理解のために印刷法およびグリーンシート法を採用する場合について詳述するが、本発明は当該方法に限定されない。
本工程では、正極層用ペースト、負極層用ペースト、固体電解質層用ペースト、集電層用ペースト、電極分離部用ペースト(余白層用ペースト)、保護層用ペーストおよび絶縁層用ペースト等の数種類のペーストをインクとして用いる。つまり、ペーストを印刷法で塗布することを通じて支持基体上に所定構造のペーストを形成または積層する。
焼成工程では、固体電池積層前駆体を焼成に付す。あくまでも例示にすぎないが、焼成は、酸素ガスを含む窒素ガス雰囲気中または大気中で、例えば500℃にて有機材料を除去した後、窒素ガス雰囲気中または大気中で例えば550℃以上5000℃以下で加熱することで実施する。焼成は、積層方向(場合によっては積層方向および当該積層方向に対する垂直方向)で固体電池積層前駆体を加圧しながら行ってよい。
本発明の固体電池の電極層における端子接触部は、非端子接触部に対して相対的に少ない活物質量を有するものであれば、いずれの方法で形成されてもよい。例えば、非端子接触部の活物質量に対して端子接触部の活物質量の混合比率が、活物質量の含有量の点で少なくなるように原料ペーストを調製してもよい。
最初に、固体電解質と、溶媒と、必要に応じて電解質結着剤などとを混合することにより、固体電解質層用ペーストを調製する。続いて、図8Aに示すように、基体70の一面に固体電解質層用ペーストを塗布することにより、固体電解質層20を形成する。
最初に、上記した手順により、図8Bに示すように、基体70の一面に固体電解質層20を形成する。
最初に、保護固体電解質と、溶媒と、必要に応じて保護結着剤などとを混合することにより、保護層用ペーストを調製する。または、保護固体電解質と、溶媒と、絶縁材と、必要に応じて保護結着剤などとを混合することにより、保護層用ペーストを調製する。続いて、図8Cに示すように、基体70の一面に保護層用ペーストを塗布することにより、保護層60を形成する。
例えば、導電性接着剤を用いて固体電池積層体に正極端子を接着させると共に、例えば、導電性接着剤を用いて固体電池積層体に負極端子を接着させる。これにより、正極端子および負極端子のそれぞれが固体電池積層体に取り付けられるため、固体電池が完成する。
尚、本発明は、次の態様を包含していることを確認的に述べておく。
第1態様:固体電池であって、
正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
前記固体電池積層体の対向する側面にそれぞれ設けられた正極端子および負極端子を備え、
前記正極層および前記負極層が、前記正極端子および前記負極端子とそれぞれ直接的に接触する端子接触部と、該端子接触部以外の非端子接触部とから構成されており、
前記正極層および前記負極層の電極層の少なくとも1つにおける前記端子接触部が、前記非端子接触部に対して相対的に少ない活物質量を有する、固体電池。
第2態様:前記端子接触部が、絶縁材を含んで成る第1領域、および該絶縁材を含まない第2領域から成る、上記第1態様の固体電池。
第3態様:前記固体電池積層体の断面視において、前記第1領域と前記第2領域とが互いに積層した構成を有している、上記第2態様の固体電池。
第4態様:前記固体電池積層体の断面視において、前記第2領域の厚み寸法が、前記非端子接触部の厚み寸法に対して小さい、第2態様または第3態様の固体電池。
第5態様:前記固体電池積層体の平面視において、前記第1領域と前記第2領域とが互いに隣接した構成を有している、上記第2態様~上記第4態様のいずれかの固体電池。
第6態様:前記固体電池積層体の平面視において、前記第2領域の幅寸法が、前記非端子接触部の幅寸法に対して小さい、上記第2態様~上記第5態様のいずれかの固体電池。
第7態様:前記第2領域と、前記非端子接触部とが互いに同一材料から成る、上記第2態様~上記第6態様のいずれかの固体電池。
第8態様:前記固体電池積層体の断面視において、前記端子接触部の少なくとも一部が、前記積層方向において隣り合う前記電極層に対して直接的に対向していない非対向となっている、上記第1態様~上記第7態様のいずれかの固体電池。
第9態様:前記正極層および前記負極層がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、上記第1態様~上記第8態様のいずれかの固体電池。
11 電極端子接触部
111 (電極端子接触部における)第1領域
112 (電極端子接触部における)第2領域
12 電極非端子接触部
10A 正極層
10’A 正極活物質層
11A 正極端子接触部
11A1 (正極端子接触部における)第1領域
11A2 (正極端子接触部における)第2領域
12A 正極非端子接触部
10B 負極層
10’B 負極活物質層
11B 負極端子接触部
11B1 (負極端子接触部における)第1領域
11B2 (負極端子接触部における)第2領域
12B 負極非端子接触部
20 固体電解質層
30 電極分離部
30A 正極分離部
30B 負極分離部
40 端子
40A 正極端子
40B 負極端子
50 集電層
60 保護層
70 支持基体(基体)
100 イオン
200 グリーンシート
200A 正極層グリーンシート
200B 負極層グリーンシート
500Z 固体電池積層前駆体
500’ 固体電池積層体
500’A 正極側端面
500’B 負極側端面
500 固体電池
Claims (7)
- 固体電池であって、
正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
前記固体電池積層体の対向する側面にそれぞれ設けられた正極端子および負極端子を備え、
前記正極層および前記負極層が、前記正極端子および前記負極端子とそれぞれ直接的に接触する端子接触部と、該端子接触部以外の非端子接触部とから構成されており、
前記正極層および前記負極層の電極層の少なくとも1つにおける前記端子接触部が、前記非端子接触部に対して相対的に少ない活物質量を有し、
前記固体電解質層は、前記正極層と前記負極層との間からはみ出すように設けられている、固体電池。 - 前記端子接触部が、絶縁材を含んで成る第1領域、および該絶縁材を含まない第2領域から成る、請求項1に記載の固体電池。
- 前記固体電池積層体の断面視において、前記第1領域と前記第2領域とが互いに積層した構成を有している、請求項2に記載の固体電池。
- 前記固体電池積層体の断面視において、前記第2領域の厚み寸法が、前記非端子接触部の厚み寸法に対して小さい、請求項2または3に記載の固体電池。
- 前記第2領域と、前記非端子接触部とが互いに同一材料から成る、請求項2または3に記載の固体電池。
- 前記固体電池積層体の断面視において、前記端子接触部の少なくとも一部が、前記積層方向において隣り合う前記電極層に対して直接的に対向していない非対向となっている、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記正極層および前記負極層がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
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