JP2753585B2 - 向上された安定性を有する摩擦調整油質濃厚物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は、燃料油及び潤滑油組成物中に有用な油溶性
添加剤混合物、該添加剤を含有する濃厚物、並びにそれ
らの製造法及び使用法に関する。この添加剤混合物は、
無ホウ素処理無灰分散剤、銅酸化防止剤及び向上した貯
蔵安定性を有する摩擦調整剤を含む。

発明の背景 これまで、多くの潤滑油及び燃料には、摩擦調整剤
（“減摩剤”とも称される）として知られる化合物が含
有されている。これらの化合物は、内燃エンジン部材の
摩擦を減少させこれによって燃費を向上させる働きをす
る。米国特許第3,429,817号は、約２モルのC₂〜C₅グリ
コールを約１モルのC₁₈不飽和脂肪酸（例えば、リノー
ル酸又はオレイン酸）のC₃₆ジカルボン酸ダイマーを反
応させることによって形成されたエステルの添加によっ
て合成エステル潤滑油の潤滑性及び耐荷重能を向上させ
ることに関する。米国特許第3,273,981号は、潤滑添加
剤としてダイマー酸と多価アルコール部分エステルとの
混合物を含有する燃料油及び潤滑油に向けられている。
米国特許第4,459,223号は、ダイマーカルボン酸（例え
ば、リノール酸ダイマー）と少なくとも３個のヒドロキ
シル基を有する多価アルコールとの反応生成物である潤
滑油摩擦減少用添加剤に関する。米国特許第4,479,883
号は、ポリカルボン酸（例えば、リノール酸ダイマー）
のグリコール又はグリセロールエステルとMo、Zn又はSb
ジチオカルバメートとの混合物の使用によって比較的低
い燐レール及び向上された摩擦減少性を有する潤滑油組
成物に関する。米国特許第4,557,846号は、ダイマーカ
ルボン酸（例えば、リノール酸ダイマー）をヒドロキシ
アミンと縮合させることによって製造された油溶性ヒド
ロキシアミド化合物からなる潤滑油摩擦減少剤に関す
る。米国特許第4,617,026号は、C₁₂〜C₃₀モノカルボン
酸とグリコール又は三価アルコール（こゝで、グリコー
ルは２〜100個のオキシアルキレン反復単位を有するポ
リアルキレングリコールからなってよい）とのヒドロキ
シル含有エステルからなる燃料摩擦調整剤に関する。米
国特許第4,683,069号は、C₁₆〜C₁₈脂肪酸のグリセロー
ル部分エステルからなる潤滑油燃費向上剤に関する。

ポリカルボン酸−グリコールエステル、無灰分散剤及
びある種の金属潤滑油添加剤を含有する組成物の不安定
性それ故に安定化の要求が斯界において注目されてい
る。米国特許第4,105,571号は、亜鉛ジヒドロカルビル
ジチオホスフェート、ポリカルボン酸とグリコールとの
エステル及び無灰高分子量分散剤を含有する向上された
耐摩擦耐摩耗性を有する貯蔵安定性潤滑油組成物（こゝ
で、亜鉛成分若しくはエステル成分のどちらか又は両方
は潤滑油組成物への添加前に無灰分散剤と共に予備分散
される）に関する。これらの摩擦減少性エステルは、ジ
エチレングリコールの如きグリコールでエステル化され
るリノール酸ダイマーを包含することが開示されてい
る。

米国特許第4,388,201号は、油溶性ヒドロカルビル置
換モノ−若しくはビスオキサゾリン又はラクトンオキサ
ゾリンからなる補助分散剤を少割合で添加することによ
ってかゝるポリカルボン酸−グリコール摩擦調整剤エス
テルをホウ素処理又は無ホウ素処理アルケニルスクシン
イミドと組み合わせて含有する潤滑油組成物を開示して
いる。

米国特許第4,505,829号は、炭化水素可溶性アルケニ
ルスクシンイミド分散剤と組み合わせて摩擦調整剤とし
てポリカルボン酸グリコールエステルを含有する潤滑油
組成物であってしかも貯蔵時における沈降物の形成傾向
が減少されたものに関する。貯蔵安定性は、脂肪酸若し
くはエトキシル化脂肪酸のポリオール若しくはポリオー
ル無水物部分エステル、アミン又はアミド化合物を少割
合添加することによって向上されている。

米国特許第4,617,134号は、摩擦調整剤としてのポリ
カルボン酸グリコール又はグリセロールエステルと、亜
鉛ジヒドロカルビルジチオホスフェートと、所定量の遊
離ヒドロキシル基を含有する無灰分散剤との添加剤組み
合わせからなる貯蔵安定性潤滑油組成物に関する。

米国特許第4,684,473号は、潤滑油組成物中にC₄〜C₂₃
油溶性アルカノール又は油溶性アルキルホスフェートを
配合することによってダイマー酸の含酸素（ヒドロキシ
ル）エステル（多価アルコールのリノール酸ダイマーエ
ステルを含めて）を可溶化することに関する。アルコー
ルの鎖長の選択は臨界的であることが開示されている。

ヨーロッパ特許第24,146号は、使用中の潤滑油の酸化
を遅延又は抑制するのに十分な量で油溶性銅化合物を含
有する潤滑油組成物に関し、そしてかゝる潤滑油組成物
が１〜10重量％の無灰分散剤化合物を更に含んでよいこ
とを開示している。ポリイソブテニルコハク酸無水物及
びポリエチレンアミンから誘導された分散剤が好まし
い。この分散剤は、アシル化窒素化合物１モル当り約0.
1〜10原子割合のホウ素を提供するようにホウ素化合物
で更に変性されることができる。加えて、この特許に
は、潤滑油組成物がレシチン、ソルビタンモノオレエー
ト、ドテシルコハク酸無水物又はエトキシル化アルキル
フェノールの如き防錆剤及び他の添加剤例えば流動点降
下剤、粘度指数向上剤、他の酸化防止剤（例えば、亜鉛
ジアルキルジチオホスフェート）、塩基性アルカリ土類
金属清浄剤等も含有することができることが開示されて
いる。油溶性銅化合物の例は、銅ジヒドロカルビルチオ
−又はジチオホスフェート、合成又は天然カルボン酸
（例えば、C₁₀〜C₁₈脂肪酸、オレイン酸、ナフテン酸）
の銅塩等である。

米国特許第4,552,677号は、約８個から約35個までの
炭素原子を含有する炭化水素置換基を有する置換コハク
酸無水物誘導体の銅塩（特許権者は、これらがクランク
ケース潤滑油用の有効な酸化防止剤であることを示して
いる）を含む組成物に関する。

米国特許第3,509,052号は、潤滑油、分散剤（これ
は、置換基が少なくとも50個の脂肪族炭素原子を含有す
るような置換コハク酸の誘導体である）及び解乳化剤例
えばポリオキシアルキレンポリオールを他の添加剤例え
ば錆止め添加剤、酸化防止剤及び腐食防止剤と一緒に含
有する潤滑油組成物に関する。この分散剤は、ホウ素で
後処理されたアルキル置換スクシンイミド又は置換コハ
ク酸の金属塩（こゝで、金属は、好ましくは、第Ｉ又は
II族金属、Al、Pb、Sn、Co、Ni又はZnである）を許容し
得る量で含むとも言われている。

ヨーロッパ特許第92,946号は、燃費向上剤としての油
溶性銅化合物とグリセロール脂肪酸エステルとの組み合
わせに関する。

米国特許第2,356,661号は、内燃エンジンにおいて潤
滑油の望ましくない粘度上昇を引き起こさずにしかもエ
ンジンでの付着物の形成及び感受性の軸受金属の腐食を
ほとんど招かずに長期間にわたって使用することができ
る安定な潤滑油を提供するために油溶性有機硫黄化合物
と一緒に50〜100ppmの銅を含有する潤滑油を取り扱って
いる。米国特許第2,343,756号及び同第2,356,662号は、
銅化合物を硫黄化合物と組み合わせて潤滑油に添加する
ことを開示している。米国特許第2,552,580号では、望
ましくない程に高い硫酸化灰分含量をもたらす比較的高
いレベルでチオ硫酸第一銅が潤滑油組成物中に含められ
ている。米国特許第3,346,493号では、潤滑油組成物中
において種々の重合体アミン−金属反応体が用いられて
いる。金属が銅でそして組成物が亜鉛ジヒドロカルビル
ジチオホスフェートを含有するような２つの別々の場合
では、銅の使用量が本発明の範囲外であるか、又は油不
溶性銅化合物を分散剤と錯化させることが必要である。
米国特許第3,652,616号は、潤滑油組成物に添加するた
めの様々な重合体アミン−金属反応体を開示している。
米国特許第4,122,033号は、潤滑油用の添加剤として遷
移金属化合物の全群を開示している。

米国特許第3,271,310号はアルケニルコハク酸の金属
塩に関するものであるが、これらの化合物は、炭化水素
油中において清浄剤兼錆止め添加剤として有用であると
開示されておりそして炭化水素置換基中に少なくとも約
50個の脂肪族性炭素原子を含有する炭化水素置換コハク
酸の金属塩（こゝで、金属は第Ｉ属、第II属、アルミニ
ウム、鉛、スズ、コバルト又はニッケルからなる）から
なる。これらの塩は、潤滑油中において0.1〜約20重量
％の量でそしてガソリン内燃エンジンで使用するための
潤滑油組成物中においては0.5〜約５重量％の量で有用
であることが開示されている。また、この塩は、ホウ酸
との反応によってホウ素処理されたものを含めて無灰分
散剤と組み合わせて有用であることが開示されている。
更に、塩は水／油型エマルジョン中において乳化剤とし
て有用であると記載されており、そしてそのようにして
用いられるときには錆止添加剤の如き他のエマルジョン
添加剤を用いることができることも記載されている。

米国特許第3,351,647号は、ホスフィノジチオン酸の
金属塩を１〜約40個の炭素原子を有する脂肪族アミンの
如きアミンと反応させることによって形成された燐及び
窒素含有反応生成物に関する。有用であると開示されて
いる一群の金属の中には銅が挙げられている。これらの
化合物は、潤滑油及び自動変速機液用の添加剤（これら
は、酸化防止剤兼耐摩耗性添加剤として作用する）とし
て開示されている。また、これらの化合物は、トリエチ
レンテトラミンとアルケニル置換基中に少なくとも50個
の炭素原子を有するアルケニル置換コハク酸無水物との
反応生成物の如き無灰分散剤と組み合わせて有用である
と述べられている。

米国特許第3,401,185号は、無灰分散剤（これはホウ
素処理されてもよい）と組み合わせて潤滑油中に有用な
燐の酸の金属塩（かゝる酸の銅塩を含めて）に関する。

米国特許第3,328,298号は、ホスホロチオン酸ジエス
テルを等モル量のエポキシドと反応させることによって
得られた中間体に塩基性無機金属化合物を反応させるこ
とによって形成された金属（例えば、銅）含有化合物に
関する。得られた金属含有化合物は、無灰分散剤と組み
合わせて有用であることが開示されている。

米国特許第4,417,990号は、金属塩／硫化フェナート
混合組成物に関する。

米国特許第4,664,822号はある種の銅金属含有化合物
に関するものであるが、これらの化合物は他の添加剤と
組み合わせて有用であることが開示されており、そして
この添加剤として無灰分散剤（これはホウ素処理するこ
とができる）、亜鉛ジアルキルジチオホスフェート、灰
分含有洗浄剤及び無灰錆止め添加剤が挙げられている。

カナダ特許第1,189,367号は、有機酸の遷移金属塩、
炭化水素可溶性無灰分散剤及びフェノール性酸化防止剤
を含有する炭化水素可溶性組成物に関するものである。
この組成物は、更に染料、金属失活剤及び特に解乳化剤
を含むことができる。挙げられている遷移金属塩の中に
は銅有機酸が包含され、また有機酸にはカルボン酸、ス
ルホン酸及び燐の酸が包含されている。本発明において
用いられる遷移金属塩は場合によって過塩基化されそし
て酸誘導部分１当量当り１当量過剰の金属を含有するこ
とが記載されている。

米国特許第4,552,677号は、ヒドロカルビル置換コハ
ク酸（こゝで、炭化水素基は約８〜約35個の炭素原子を
含有する）の銅塩に関する。かゝる銅塩は、錆やオレイ
ン酸銅に付随する銅／鉛腐食挙動に有害な影響を及ぼさ
ずにクランクケース潤滑油用の有効な酸化防止剤になる
と言われている。このことは、先に記載したヨーロッパ
特許第24,146号に説明されている。また、米国特許第4,
552,677号の銅塩は、無灰分散剤（これはホウ素処理さ
れることができる）を含めて他の添加剤と組み合わせて
有用であると言われている。

米国特許第4,664,822号は、無灰分散剤、分散剤／清
浄剤としての0.1〜1.5重量％の銅過塩基性金属含有組成
物、酸化防止剤及び錆止め添加剤を含む潤滑油組成物に
関する。無灰分散剤はホウ素処理することができるこ
と、及び潤滑油組成物は追加的な慣用添加剤を含有する
ことができること（この例として、摩擦調整剤が挙げら
れている）が開示されている。好適な摩擦調整剤として
開示されるものは、トリグリセリド又はペリオールから
のモノエステルの如きエステル、グリコールモノオレエ
ート及びペンタエリスリトールモノオレエートの如きエ
ステル、及びオレアミド又はポリアミン若しくはアルカ
ノールアミンから作ったアミドの如きアミドからなる脂
肪酸誘導体、並びにアミノクアニジンの如き化合物をカ
ルボン酸と縮合させてトリアゾールを形成することによ
って作った複素環式化合物である。更に、好適な摩擦調
整剤として開示されるものは、Mo化合物並びにNaスルホ
ネート（又はMo化合物）とグリセロールモノオレエート
との組み合わせ及び他の脂肪酸誘導体である。

発明の概要 本発明に従えば、（Ａ）無灰分散剤と（Ｂ）ポリカル
ボン酸のグリコールエステル又はヒドロキシアミン誘導
体からなる摩擦調整剤と（Ｃ）油溶性銅酸化防止剤との
組み合わせを含む向上された貯蔵安定性を有する摩擦調
整した油質組成物であって、ホウ素を実質上含有せずし
かもB:Cu重量比が約0.6:1よりも低いことからなる油質
組成物が提供される。

こゝに驚いたことに、かゝる組成物が実質上ホウ素を
含まないようにしこれによってオレイン酸銅及びポリア
ルキレン置換コハク酸無水物の銅塩の如き油溶性カルボ
ン酸銅酸化防止剤の使用を可能にするという構成要件に
よって、かゝる組成物において特にかゝる組成物の調整
に使用しようとする濃厚物において有意義に向上された
貯蔵安定性（即ち、沈降物及び曇りの形成の傾向の減
少）が得られることが見い出された。

発明の詳細な記述 本発明は、（Ａ）無灰分散剤、（Ｂ）ある種のポリカ
ルボン酸のグリコールエステル及び（又は）ヒドロキシ
アミド誘導体及び（Ｃ）油溶性銅酸化防止剤化合物を含
む油質組成物であって、ホウ素を実質上含有しない油質
組成物に関する。

本明細書において使用する表現「ホウ素を実質上含有
しない」は、30ppm（重量比）未満のホウ素濃度を意味
する。好ましくは、本発明の組成物中のホウ素濃度は20
ppm（重量比）未満更に好ましくは10ppm（重量比）未満
である。

成分Ａ−無灰分散剤 本発明において有用な無灰窒素又はエステル含有分散
剤は、（ｉ）長鎖炭化水素置換モノ−及びジカルボン酸
又はそれらの無水物の油溶性塩、アミド、イミド、オキ
サゾリン及びエステル又はそれらの混合物、（ii）ポリ
アミンが直接結合した長鎖脂肪族炭化水素、及び（ii
i）約１モル割合の長鎖炭化水素置換フェノールを約１
〜2.5モルのホルムアルデヒド及び約0.5〜２モルのポリ
アルキレンポリアミンと縮合させることによって形成さ
れるマンニッヒ縮合生成物（ここで、（ｉ）、（ii）及
び（iii）における長鎖炭化水素基はC₂〜C₁₀例えばC₂〜
C₅モノオレフィンの重合体であって、約300〜約5,000の
数平均分子量を有するものである）よりなる群から選択
されるホウ素不含物質からなる。

Ａ（ｉ） 本発明において用いられる長鎖ヒドロカルビ
ル置換ジカルボン酸形成性物質即ち酸、無水物又はエス
テルとしては、長鎖炭化水素一般にはポリオレフィンを
ポリオレフィン１モル当り典型的には平均して約0.8有
益には1.0〜2.0（例えば1.0〜1.6）好ましくは約1.1〜
1.4（例えば1.1〜1.3）モルのα−若しくはβ−不飽和C
₄〜C₁₀ジカルボン酸、それらの無水物又はエステル例え
ばフマル酸、イタコン酸、マレイン酸、無水マレイン
酸、クロルマレイン酸、フマル酸ジメチル、クロルマレ
イン酸無水物、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン
酸、ケイ皮酸及びそれらの混合物で置換したものが挙げ
られる。

不飽和ジカルボン酸、無水物又はエステルとの反応に
好ましいオレフィン重合体は、過半モル量のC₂〜C₁₀例
えばC₂〜C₅モノオレフィンを含む重合体である。かかる
オレフィンとしては、ニチレン、プロピレン、ブチレ
ン、イソブチレン、ペンテン、オクテン−１、スチレン
等が挙げられる。重合体は、ポリイソブチレンの如きホ
モ重合体並びにエチレンとプロピレンとの共重合体、ブ
チレンとイソブチレンとの共重合体、プロピレンとイソ
ブチレンとの共重合体等の如きかかるオレフィンの２種
以上の共重合体であってよい。他の共重合体としては、
共重合体の単量体の少モル量例えば１〜10モル％がC₄〜
C₁₈非共役ジオレフィンであるようなもの、例えばイソ
ブチレンとブタジエンとの共重合体又はエチレンとプロ
ピレンと1,4−ヘキサジエンとの共重合体等が挙げられ
る。

ある場合には、オレフィン重合体は、完全飽和型のも
の例えば水素を分子量調節剤として使用したチーグラー
ナッタ合成法によって作られたエチレン−プロピレン共
重合体であってもよい。

オレフィン重合体は、通常約700〜約5,000例えば700
〜3,000好ましくは約800〜約2,500の範囲内の数平均分
子量を有し、それ故に通常平均して約50〜400個の炭素
原子を有する。特に有用なオレフィン重合体は、約900
〜2,500の範囲内の数平均分子量及び重合体鎖当り約１
個の末端二重結合を有する。本発明に従って製造される
高潜在性分散剤用の特に有用な出発物質は、ポリイソブ
チレンである。

オレフィン重合体をＣ_４〜10不飽和ジカルボン酸、無
水物又はエステルと反応させるための方法は斯界におい
て知られている。例えば、米国特許第3,361,673号及び
同第3,401,118号に開示されるようにオレフィン重合体
及びジカルボン酸物質を単に一緒に加熱して熱的“エ
ン”反応を起こさせることができる。別法として、オレ
フィン重合体は、先ずハロゲン化させることができ、例
えば塩素または臭素をポリオレフィン中に60〜250℃例
えば120〜160℃の温度で約0.5〜10時間好ましくは１〜
７時間通すことによって重合体の重量を基にして約１〜
８好ましくは３〜７重量％の塩素又は臭素まで塩素化又
は臭素化させることができる。次いで、ハロゲン化され
た重合体は、得られる生成物がハロゲン化重合体１モル
当り約1.0〜2.0好ましくは1.1〜1.4例えば1.2モルの不
飽和酸を含有する程に十分な不飽和酸又は無水物と100
〜250℃通常約180〜220℃℃において約0.5〜10時間例え
ば３〜８時間反応させることができる。この一般的な形
式の方法は、米国特許第3,087,436号、同第3,172,892
号、同第3,272,746号等に教示されている。

別法として、オレフィン重合体及び不飽和酸物質は塩
素を熱い物質に加えながら混合されそして加熱される。
この形式の方法は、米国特許第3,215,707号、同第3,23
1,587号、同第3,912,764号、同第4,110,349号、同第4,2
34,435号及び英国特許第1,440,219号に開示されてい
る。

ハロゲンの使用によって、通常、ポリオレフィン例え
ばポリイソブチレの約65〜95重量％がジカルボン酸物質
と反応する。ハロゲン又は触媒を使用せずに熱反応を実
施すると、通常、ポリイソブチレンの約50〜75重量％だ
けが反応する。塩素化は、反応性を向上させるのを助け
る。便宜上、上記のジカルボン酸形成性単位対ポリオレ
フィンの官能価比率（例えば、1.0〜2.0等）は、ポリオ
レフィンの総量即ち上記反応で形成された生成物中に存
在する反応ポリオレフィン及び未反応ポリオレフィンの
総量に基づく。

ヒドロカルビル置換ジカルボン酸物質の中和に有用な
アミン化合物は、分子中に約２〜60個（例えば、２〜６
個）好ましくは２〜40個（例えば３〜20個）の総炭素原
子数及び約１〜12個（例えば２〜９個）好ましくは３〜
12個最とも好ましくは３〜９個の窒素原子数を持つモノ
−及びポリアミンを包含する。これらのアミンは、ヒド
ロカルビルアミンであってよく、又は他の基例えばヒド
ロキシル基、アルコキシ基、アミド基、ニトリル、イミ
ダゾリン基等を含むヒドロカルビルアミンであってよ
い。１〜６個のヒドロキシル基好ましくは１〜３個のヒ
ドロキシル基を持つヒドロキシアミンが特に有用であ
る。好ましいアミンは、一般式 ［式中、Ｒ、Ｒ′、Ｒ″及びＲはそれぞれ水素、C₁〜
C₂₅直鎖又は分枝鎖アルキル基、C₁〜C₁₂アルコキシC₂〜
C₆アルキレン基、C₂〜C₁₂ヒドロキシアミノアルキレン
基及びC₁〜C₁₂アルキルアミノC₂〜C₆アルキレン基より
なる群からそれぞれ選択され、Ｒは更に式 （式中、Ｒ′は先に定義した如くである）の部分からな
ることができ、そしてｓ及びｓ′は２〜６好ましくは２
〜４の同じ又は異なる数であってよく、そしてｔ及び
ｔ′は同じ又は異なる数であってよい０〜10好ましくは
２〜７最とも好ましくは約３〜７の数であり、但しｔ及
びｔ′の合計は10よりも大きくないものとする］のもの
を含めた脂肪族飽和アミンである。容易な反応を確保す
るには、Ｒ、Ｒ′、Ｒ″、Ｒ、ｓ、ｓ′、ｔ及びｔ′
は、式I a及びI bの化合物に典型的には少なくとも１個
の第一又は第二アミン基好ましくは少なくとも２個の第
一又は第二アミン基を与えるのに十分な態様で選択され
るのが好ましい。これは、Ｒ、Ｒ′、Ｒ″又はＲ基の
うちの少なくとも１個が水素になるように選択すること
によって、又はＲがＨになるとき若しくはIc部分が第
二アミノ基を有するときに式I bのｔを少なくとも１に
することによって達成することができる。上記式の最と
も好ましいアミンは、式I bによって表わされそして少
なくとも２個の第一アミノ基及び少なくとも１個好まし
くは少なくとも３個の第二アミン基を含有する。

好適なアミン化合物の例としては、限定するものでは
ないが、1,2−ジアミノエタン、1,3−ジアミノプロパ
ン、1,4−ジアミノブタン、1,6−ジアミノヘキサン、ポ
リエチレンアミン例えばジエチレントリアミン、トリエ
チレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ポリプ
ロピレンアミン例えば1,2−プロピレンジアミン、ジ
（1,2−プロピレン）トリアミン、ジ（1,3−プロピレ
ン）トリアミン、N,N−ジメチル−1,3−ジアミノプロパ
ン、N,N−ジ（２−アミンエチル）エチレンジアミン、
N,N−ジ（２−ヒドロキシエチル）−1,3−プロピレンジ
アミン、３−ドデシルオキシプロピルアミン、Ｎ−ドデ
シル−1,3−プロパンジアミン、トリスヒドロキシメチ
ルアミノメタン（THAM）、ジイソプロパノールアミン、
ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、モノ−、
ジ−及びトリタローアミン、アミノモルホリン例えばＮ
−（３−アミノプロプル）モルホリン等が挙げられる。

他の有用なアミン化合物は、1,4−ジ（アミノメチ
ル）シクロヘキサンの如き脂環式ジアミン、イミダゾリ
ンの如き複素環式窒素化合物、及び一般式 ［式中、p₁及びp₂は同じ又は異なるものであってそれぞ
れ１〜４の整数であり、そしてn₁、n₂及びn₃は同じ又は
異なるものであって、それぞれ１〜３の整数である］の
Ｎ−アミノアルキルピペラジンを包含する。かかるアミ
ンの例としては、限定するものではないが、２−ペンタ
デシルイミダゾリン、Ｎ−（２−アミノエチル）ピペラ
ジン及びそれらの混合物が挙げられる。

アミン化合物の市販混合物も有益下に用いることがで
きる。例えば、アルキレンアミンを製造するための１つ
の方法は、アルキレンジハライド（エチレンジクロリド
又はプロピレンジクロリドの如き）をアンモニアと反応
させて窒素原子の対がアルキレン基によって結合された
アルキレンアミンの複雑な混合物を得、かくしてジエチ
レントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチ
レンペンタミン及び対応するピペラジンの如き化合物を
形成することを包含する。分子当り窒素原子が平均して
約５〜７個の低コストポリ（エチレンアミン）化合物が
“ポリアミンH"、“ポリアミン400"、“ダウ・ポリアミ
ンＥ−100"等の如き商品名の下に市場で入手可能であ
る。

また、有用なアミンとしては、式 NH₂−アルキレンＯ−アルキレン_mNH₂ （III） ［式中、ｍは約３〜70好ましくは10〜35の値を有する］
及び式 ＲアルキレンＯ−アルキレン_nNH₂〕_ａ （IV） ［式中、ｎは、約１〜40の値を有するが、但し、ｎのす
べての合計は約３〜約70好ましくは約６〜約35であり、
そしてＲは10個までの炭素原子の多価飽和炭化水素基で
あって、Ｒ基における置換基の数は３〜６の数である
“a"の値によって表わされる］のものの如きポリオキシ
アルキレンポリアミンが挙げられる。式（III）又は（I
V）のどちらにおけるアルキレン基も、約２〜７好まし
くは約２〜４個の炭素原子を含有する直鎖又は分枝鎖で
あってもよい。

上記式（III）又は（IV）のポリオキシアルキレンポ
リアミン好ましくはポリオキシアルキレンジミン及びポ
リオキシアルキレントリアミンは、約200〜約4,000好ま
しく約400〜約2,000の範囲内の平均分子量を有してよ
い。好ましいポリオキシアルキレンポリアミンは、約20
0〜2,000の範囲内の平均分子量を有するポリオキシエチ
レン及びポリオキシプロピレンジアミン並びにポリオキ
シプロピレントリアミンを包含する。ポリオキシアルキ
レンポリアミンは、市場で入手可能であって、例えばジ
ェファーソン・ケミカル・カンパニー・インコーポレー
テッドから商品名“ジェファミンＤ−230、Ｄ−400、Ｄ
−1000、Ｄ−2000、Ｔ−403"等の下に得ることができ
る。

アミンは、５〜95重量％のジカルボン酸物質を含有す
る油溶液を、所望量の水が除去されるまで、100〜200℃
好ましくは125〜175℃に一般には１〜10時間例えば２〜
６時間加熱することによってジカルボン酸物質例えばア
ルケニルコハク酸無水物と容易に反応される。加熱は、
アミド及び塩よりもむしろイミド又はイミドとアミドと
の混合物の形成を促進るように実施されるのが好まし
い。アミン並びにここに記載した他の求核性反応体の当
量に対するジカルボン酸物質の反応比は、反応体及び形
成される結合の形式に依存してかなり変動することがで
きる。求核性反応体例えばアミン１当量当り一般には0.
1〜1.0好ましくは約0.2〜0.6例えば0.4〜0.6モルのジカ
ルボン酸部分含量（例えば、グラフトマレイン酸無水物
含量）が使用される。例えば、１モルのオレフィンにオ
レフィン１モル当り1.6モルのコハク酸無水物基を加え
るのに十分な無水マレイン酸を反応させることによって
形成される生成物であるアミドとイミドとの混合物に転
化させるために約0.8モルのペンタミン（分子当り２個
の第一アミノ基及び５当量の窒素を有する）が使用され
るのが好ましい。即ち、好ましくは、ペンタミンは、ア
ミンの窒素当量当り約0.4モル のコハク酸無水物部分を提供するのに十分な量で使用さ
れる。

トリス（ヒドロキシメチル）アミノメタン（THAM）を
上記の酸物質と反応させて、英国特許第984,409号に教
示される如きアミド、イミド又はエステル型添加剤を形
成することができ、又は例えば米国特許第4,102,798
号、同第4,116,876号及び同第4,113,639号に記載される
如きオキサゾリン化合物及びホウ素化オキサゾリン化合
物を形成することができる。

また、無灰分散剤は、上記長鎖炭化水素置換ジカルボ
ン酸物質並びに一価及び多価アルコールの如きヒドロキ
シ化合物又はフェノール及びナフトールの如き芳香族化
合物等から誘導されるエステルであってもよい。多価ア
ルコールは、最とも好ましいヒドロキシ化合物であり、
そして好ましくは２〜約10個のヒドロキシ基を含有し、
例えばエチレングリコール、ジエチレングリコール、ト
リエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ジ
プロピレングリコール、及びアルキレン基が２〜約８個
の炭素原子を含有するところの他のアルキレングリコー
ルである。他の有用な多価アルコールとしては、グリセ
ロール、グリセロールのモノオレエート、グリセロール
のモノステアレート、グリセロールのモノメチルエーテ
ル、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール等
が挙げられる。

また、エステル分散剤は、アリルアルコール、シンナ
ミルアルコール、プロパルギルアルコール、１−シクロ
ヘキサン−３−オール及びオレイルアルコールの如き不
飽和アルコールから誘導することもできる。本発明のエ
ステルを生成することができるアルコールの更に他の群
は、例えば１個以上のオキシアルキレン、アミノアルキ
レン又はアミノアリーレンオキシアリーレン基を有する
オキシアルキレン−、オキシアリーレン−、アミノアル
キレン−及びアミノアリーレン置換アルコールを含めて
エーテルアルコール及びアミノアルコールを包含する。
これらは、セロソルブ（Cellosolve）、カービトール
（Carbitol）、N,N,N′,N′−テトラヒドロキシトリメ
チレンジアミン、及びアルキレ基が１〜約８個の炭素原
子を含有するところのオキシアルキレン基を約150個ま
で有するエーテルアルコールによって例示される。

エステル分散剤は、コハク酸のジエステル又は酸性エ
ステル即ち部分エステル化コハク酸、並びに部分エステ
ル化多価アルコール又はフェノール即ち遊離アルコール
又はフェノール性ヒドロキシル基を有するエステルであ
ってよい。同様に、上に例示したエステルの混合物も本
発明の範囲内に意図される。

エステル分散剤は、例えば米国特許第3,381,022号に
例示される如き幾つかの公知法のうちの１つによって製
造することができる。また、エステル分散剤は、先に記
載した如き窒素含有分散剤と同様にホウ素処理すること
もできる。

上記の長鎖炭化水素置換ジカルボン酸物質と反応させ
て分散剤を形成することができるヒドロキシアミンとし
ては、２−アミノ−１−ブタノール、２−アミノ−２−
メチル−１−プロパノール、ｐ−（β−ヒドロキシエチ
ル）アニリン、２−アミノ−１−プロパノール、３−ア
ミノ−１−プロパノール、２−アミノ−２−メチル−1,
3−プロパンジオール、２−アミノ−２−エチル−1,3−
プロパンジオール、Ｎ−（β−ヒドロキシプロピル）−
Ｎ′−（β−アミノエチル）ピペラジン、トリス（ヒド
ロキシメチル）アミノメタン（トリスメチロールアミノ
メタンとしても知られる）、２−アミノ−１−ブタノー
ル−エタノールアミン、β−（β−ヒドロキシエトキ
シ）エチルアミン等を挙げることができる。これらの又
は類似アミンの混合物を用いることもできる。ヒドロカ
ルビル置換ジカルボン酸又は無水物との反応に好適な求
核性反応体についての上記の記載は、アミン、アルコー
ル、並びに混成アミン及びヒドロキシ含有反応性官能基
を有する化合物即ちアミノアルコールを包含する。

好ましい群の無灰分散剤は、コハク酸無水物基で置換
されそしてポリエチレンアミン例えばテトラエチレンペ
ンタミン、ペンタエチレンヘキサミン、ポリオキシエチ
レン及びポリオキシプロピレンアミン例えばポリオキシ
プロピレンジアミン、トリスメチロールアミノメタン及
びペンタエリスリトール並びにこれらの組み合わせと反
応させたポリイソブチレンから誘導されたものである。
１つの特に好ましい分散剤組み合わせは、米国特許第3,
804,763号に記載されるように、（Ａ）コハク酸無水物
基で置換されたポリイソブチレンと、（Ｂ）それと反応
されたヒドロキシ化合物例えばペンタエリスリトール
と、（Ｃ）ポリオキシアルキレンポリアミン例えばポリ
オキシプロピレンジアミンと、（Ｄ）ポリアルキレンポ
リアミン例えばポリエチレンジアミン及びテトラエチレ
ンペンタミンとの組み合わせであって、（Ａ）１モル当
たり（Ｂ）及び（Ｄ）をそれぞれ約0.3〜約２モル及び
（Ｃ）を約0.3〜約２モル使用したものを包含する。も
う１つの好ましい分散剤組み合わせは、米国特許第3,63
2,511号に記載されるように、（Ａ）ポリイソブテニル
コハク酸無水物と（Ｂ）ポリアルキレンポリアミン例え
ばテトラエチレンペンタミンと（Ｃ）多価アルコール又
はポリヒドロキシ置換脂肪族第一アミン例えばペンタエ
リスリトール又はトリスメチロールアミノメタンとの組
み合わせを包含する。

Ａ（ii） 米国特許第3,275,554号及び同第3,565,804号
に教示の如く窒素含有ポリアミンが長鎖脂肪族炭化水素
に直接結合された分散剤も本発明において無灰窒素含有
分散体として有用であり、この場合にハロゲン化炭化水
素のハロゲン基は種々のアルキレンポリアミンで置き換
えられている。

Ａ（iii） 本発明において使用することができる他の
群の窒素含有分散体は、斯界において知られる如きマン
ニッヒ塩基又はマンニッヒ縮合生成物を含有するもので
ある。かかるマンニッヒ縮合生成物は、一般には、例え
ば米国特許第3,442,808号、同第3,649,229号及び同第3,
798,165号に開示されるように約１モルの高分子量ヒド
ロカルビル置換モノ−又はポリヒドロキシベンゼン（例
えば、1,000以上の数平均分子量を有する）約１〜2.5モ
ルのホルムアルデヒド又はパラホルムアルデヒド及び約
0.5〜２モルのポリアルキレンポリアミンと縮合させる
ことによって製造される。かかるマンニッヒ縮合生成物
は、フェノール基上に長鎖高分子量炭化水素を含むこと
ができ、又は上記の米国特許第3,442,808号に示される
ようにかかる炭化水素を含有する化合物例えばポリアル
ケニルコハク酸無水物と反応させることもできる。

無灰分散剤は、ホウ素を実質上含有しない完全配合油質
組成物を提供するためにホウ素置換基を含有すべきでな
い。

成分Ｂ−摩擦調整剤 本発明で用いる潤滑油摩擦調整剤は、24〜90個の総炭
素原子数及び１分子当り少なくとも２個例えば２〜３個
のカルボン酸基を有するカルボン酸の少なくとも１種の
アルコールエステル又はヒドロキシアミド誘導体の摩擦
調整に有効な量からなる。これらのエステル摩擦調整剤
は、一般には、ポリカルボン酸を二価又は三価アルコー
ル（例えば、グリコール、グリセロール、オキサアルカ
ンジオール）でエステル化することから誘導される。そ
れ故に、かかるエステルは摩擦調整剤として潤滑油中に
使用されており、そしてその製造法及び構造は米国特許
第3,429,817号、同第4,459,223号、同第4,479,883号、
同第4,617,026号及び同第4,683,069号に記載されてい
る。かかるポリカルボン酸のヒドロキシアミド誘導体
は、米国特許第4,557,846号に開示される方法を使用し
て核酸を高められた温度においてヒドロキシアミン（例
えば、エタノールアミン、ジエタノールアミン、プロパ
ノールアミン、３−アミノ−1,1−プロパンジオールの
如きアルカノールアミン又はアミノアルコール）と縮合
させることによって製造することができる。

カルボン酸は、脂肪族飽和又は不飽和酸であってよ
く、そして一般には、約24〜90個好ましくは約24〜60個
の総炭素原子数及び少なくとも２個例えば約２〜３好ま
しくは約２個のカルボン酸基を有し、しかもカルボン酸
基とカルボン酸基との間に少なくとも約９個の炭素原子
好ましくは約12〜42個特に16〜22個の炭素原子を含有す
る。ヒドロキシアミド摩擦調整剤の例は、式 ［式中、J¹は約24〜約90個の総炭素原子数を有し且つカ
ルボン酸基とカルボン酸基との間に約９〜約42個の炭素
原子を含有するダイマーカルボン酸の炭化水素基又は骨
格であり、Ｚは（ａ）約１〜約20個の炭素原子を合有す
るヒドロキシ置換アルキル基又は（ｂ）式 （式中、Ａ及びＥはそれぞれ１〜２個の炭素原子のアル
キル又は水素であり、n₅は１〜50の整数である）のオキ
シアルキレン基であり、n₂は０又は１であり、n₃は１又
は２であり、そしてN₄は１又は２である］を有する油溶
性ヒドロキシアミド化合物である。

好ましい摩擦調整剤は、式 HO−Ｊ′−OOC−Ｊ−COOH （VII）、及び HO−Ｊ′−OOC−Ｊ−COOJ″−OH （VIII） ［式中、Ｊは酸の炭化水素基であり、そしてＪ′及び
Ｊ″は以下で規定する如くアルカンジオールの炭化水素
基か又はオキサアルカンジオールからのオキシアルキレ
ン基のどちらかである］のジカルボン酸の部分エステル
又はジエステルからなる。完全エステル又は部分エステ
ルのどちらかを提供するために酸１モル当り一般には約
１〜３モルのグリコール好ましくは１〜２モルのグリコ
ールが使用される。

また、ジカルボン酸又はかかる酸の混合物をジオール
の混合物でエステル化することによってエステルを得る
ことができるが、この場合にＪはジカルボン酸の炭化水
素基でありそしてＪ′及びＪ″はジオールに関連する炭
化水素基である。

摩擦調整剤は、典型的には、潤滑油組成物中において
約0.0005〜２好ましくは約0.001〜0.25最とも好ましく
は約0.005〜0.1重量％の量で使用される。

特に好ましい摩擦調整剤は、ダイマー酸エステルであ
る。本明細書における「ダイマー酸」は、タル油脂肪酸
（これは、典型的には約85〜90％のオレイン酸又はリノ
ール酸を含有する）の如きC₁₈〜C₂₂不飽和脂肪酸のディ
ールス・アルダー型反応（これは熱縮合である）によっ
て得られるような置換シクロヘキセンジカルボン酸を表
わすのに用いられる。かかるダイマー酸は、典型的に
は、約36個の炭素原子を含有する。ダイマー酸の構造
は、次の如く一般化することができる。

ここで、カルボン酸の縮合が行われた方法に依存して
R²〜R⁵のうちの２つはカルボキシル基でありそして他の
２つは炭化水素基である。カルボキシル基は−（CH₂）₈
COOH、−CH＝CH（CH₂）₈COOH、−（CH₂）₇COOH、−CH₂
−CH＝CH（CH₂）₇COOH、−CH＝CH（CH₂）₇COOHであって
よく、そして炭化水素末端基はCH₃（CH₂）_４−、CH₃（C
H₂）_５−、CH₃（CH₂）_７−、CH₃（CH₂）₄CH＝CH−、CH₃
（CH₂）₄CH＝CHCH₂−等であってよい。好ましい具体例
であるリノール酸のダイマーは、次の式 で表わすことができる。

また、本明細書における用語「ダイマー酸」は、トリ
マー（及びそれよりも高級の同族体）例えば約24重量％
までのトリマーしかし更に典型的には約０重量％のトリ
マーを含有する化合物を必然的に包含する。と云うの
は、斯界には周知の如く、二量体化反応は、出発脂肪酸
の分子量の約３倍の分子量を有するトリマー酸を含有す
る化合物を提供するからである。

先に記載したポリカルボン酸又はダイマー酸はグリコ
ールでエステル化されるが、このグリコールは式HO（R⁶
CHCH₂O）x¹H（ここで、R⁶はＨ又はCH₃でありそしてx¹は
約１〜100好ましくは１〜25である）によって表される
アルカンジオール又はオキサアルカンジオールであり、
そしてエチレングリコール及びジエチレングリコールが
特に好ましい。好ましい具体例は、ジエチレングリコー
ルとリノール酸二量体とのエステルの如きダイマー酸又
はポリカルボン酸１モル当り約１〜２モルのグリコール
を用いてエステルを形成することである。かかるエステ
ルの例は、式（XI） ［式中、Ｄは であり、そしてｘ′は先に規定した如くである］の化合
物である。

上記のポリカルボン酸グリコールエステルの製造及び
摩擦減少性エステル（即ち、摩擦調整剤）としてのその
使用については米国特許第4,505,829号に開示されてい
るので、必要ならば該米国特許を参照されたい。

成分Ｃ−銅酸化防止剤 本発明において有用な酸化防止剤は、油溶性銅化合物
を包含する。本発明において溶いられる銅酸化防止剤は
非過塩基性であり、即ち、選択した化合物は銅金属炭酸
塩含有化合物又は錯体を形成するのに十分な条件下に二
酸化炭素で過塩基化されない。それ故に、銅酸化防止剤
は50未満最とも好ましくは20未満の全塩基価（ASTM D2
896）によって特徴づけられるのが好ましい。

銅は、任意の適当な油溶性銅化合物として油中に配合
することができる。「油溶性」とは、化合物が油又は添
加剤パッケージ中において通常の混合条件下に油溶性で
あることを意味する。銅化合物は、第一銅又は第二銅の
形態であってよい。銅は、ジヒドロカルビルチオ−又は
ジチオ燐酸銅の形態であってよい。耐摩耗性化合物では
銅の代わりに亜鉛を用いることができ、また以下に記載
の反応では１モルの第一銅又は第二銅酸化物を１モル又
は２モルのジチオ燐酸とそれぞれ反応させることができ
る。

また、一般式（R³¹R³²NCSS）_mCu（ここで、ｎは１又
は２でありそしてR³¹及びR³²は１〜18個好ましくは２〜
12個の炭素原子を含有する同種又は異種のヒドロカルビ
ル基であり、その例としてはアルキル、アルケニル、ア
リール、アラルキル、アルカリール及びシクロ脂肪族基
の如き基が挙げられる）の油溶性ジチオカルバミン酸銅
も亦有用である。R³¹及びR³²基として特に好ましいもの
は、２〜８個の炭素原子を有するアルキル基である。か
くして、その基は、例えば、エチル、ｎ−プロピル、ｉ
−プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、第二ブチル、ア
ミル、ｎ−ヘキシル、ｉ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、ｎ
−オクチル、デシル、ドデシル、オクタデシル、２−エ
チルヘキシル、フェニル、ブチルフェニル、チクロヘキ
シル、メチルシクロペンチル、プロペニル、ブテニル等
であってよい。油溶性を得るためには、炭素原子の総数
（即ち、R³¹及びR³²）は一般には約５以上である。ま
た、銅スルホネート、フェナート及びアセチルアセトネ
ートを用いるこもできる。カルボン酸銅化合物は、第一
銅又は第二銅の形態で加えることができ、そしてカルボ
ン酸部分が式 R⁷−CO₂H （XII） HO₂CR⁸CO₂H （XIII） ［式中、R⁷はアルキル、アルケニル、アリール、アルカ
リール、アラルキル及びシクロアルキルよりなる群から
選択され、そしてR⁸はアルキレン、アルケニレン、アリ
ーレン、アルカリーレン及びアラルキレンよりなる群か
ら選択される］のモノカルボン酸又はポリカルボン酸例
えばジカルボン酸から誘導されるような銅モノカルボキ
シレート又はポリカルボキシレート例えばジカルボキシ
レートからなることができる。一般には、式（XII）及
び（XIII）の酸は、少なくとも約６〜約35個の炭素原子
好ましくは約12〜約24個の炭素原子更に好ましくは約18
〜20個の炭素原子を有する。

アルキルR⁷基の例は、５〜34個の炭素原子好ましくは
11〜23個の炭素原子を有するアルキルであり、そして分
枝鎖又は直鎖基例えばヘプチル、オクチル、ノニル、デ
シル、ウンデシル、ドデシル、トリデシル、テトラデシ
ル、ヘキサデシル、オクタデシル、２−メチルヘキシ
ル、3,5−エチルオクチル、ポリブチレン、ポリプロピ
レン等であってよい。R⁷がアリールであるときには、ア
リール基は一般には約６〜20個の炭素原子を含有し、例
えばフェニル、ナフチル等である。R⁷がアルカリールで
あるときには、上記の各アリール基はアルキル基（これ
は分枝鎖は直鎖であってよい）によって置換されること
ができ、そしてかかるアルカリール基の総炭素原子数は
一般には約７〜34好ましくは11〜23個である。かかるア
ルカリール基の例は、−Ar（CH₃）、−Ar（C₂H₅）、−A
r（C₉H₁₉）、−Ar（C₄H₉）_２、−Ar（CH₃）_２、−Ar（C
₁₀H₂₁）等（ここで、“Ar"はフェニル環である）であ
る。R⁷がアルケニルであるときには、アルケニル基は一
般には５〜34個の炭素原子を含有し例えばヘキセニル、
ヘプテニル、オクテニル、ドデセニル、オクタデセニル
等である。R⁷がアラルキルであるときには、そのアルキ
ル基（分枝鎖又は直鎖であってよい）は、１〜28個の炭
素原子を含有することができ、そして上記のもの（例え
ばフェニル）の如き１〜３個（例えば、１又は２個）の
アリール基によって置換されることができる。かかるア
ラルキル基の例は、ArCH₂−、ArC₂H₄−、ArC₈H₁₆−、Ar
C₉H₁₈−、CH₃CH（Ar）C₆H₁₂−等である。R⁷がシクロア
ルキルであるときには、そのシクロアルキル基は一般に
は約３〜18個の炭素原子を含有し、例えばシクロヘキシ
ル、シクロヘプチル、シクロオクチル、シクロデシル、
シクロドデシル等である。

式XIIのモノカルボン酸の例は、オレイン酸、ドデカ
ン酸、ナフテン酸、リノール酸、リノレン酸、シクロヘ
キサンカルボン酸、フェニル酢酸、安息香酸、ステアリ
ン酸、パルミチン酸、ミリスチン酸、ラウリン酸等であ
る。

R⁸基の例は、２〜33個の炭素原子を有する直鎖アルキ
レン例えば−（CH₂）ｘ−（ここで、ｘは２〜33の整数
である）及び４〜33個の炭素原子を有する分枝鎖アルキ
レン例えば−CH₂−、−C₂H₄−、−C₃H₆−、−C₈H₁₆−、
−C₁₀H₂₀−、−C₁₂H₂₄−、−C₁₄H₂₈−等である。R⁸がア
ルケニレンであるときには、R⁸基は一般には４〜33個の
炭素原子を含有し、例えば−CH＝C₂H₃−、−CH₂CH＝CHC
₄H₈−等である。R⁸がアリーレンであるときには、アリ
ーレン基は一般には６〜20個の炭素原子を含有し、例え
ばフェニレン、ナフチレン等である。アリーレン基は、
１〜14個の炭素原子を含有するアルキル基によって置換
されてもよい。かかるアルカリーレン基の例は−Ar（CH
₃）−、−Ar（C₂H₅）−、−Ar（CH₃）_２−、−Ar（C
H₃）_３−等（ここで、“Ar"はフェニル環である）であ
る。R⁸がアラルキレンであるときには、上記の如きアル
キレン基は１個以上（例えば１〜３個）のアリール基例
えばフェニルによって置換されることができる。

かかるジカルボン酸の例は、フタル酸、イソ−及びテ
レフタル酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、
デカンジ酸、ドデカンジ酸、ペンタ−、ヘプタ−、ヘキ
サ−及びオクタデカンジ酸等である。また、分枝カルボ
ン酸例えば分子量200〜500のナフテン酸又は合成カルボ
ン酸もその例である。

式XII及びXIIIの酸のヒドロカルビル部分の炭素原子
は、不活性置換基即ち酸−銅塩の形成反応に干渉せず且
つカルボン酸銅化合物の酸化防止作用に悪影響を及ぼさ
ない置換基によって任意に置換されることができる。好
適なかかる不活性置換基としては、ハライド（例えば、
C1、Br）、ヒドロキシ、チオ、アミド、イミド、シア
ノ、チオシアノ、イソチオシアノ、ケト、カルバルコキ
シ等が挙げられる。好ましくは、カルボン酸銅は、８〜
35個の炭素原子を含有するアルカン酸系若しくはアルケ
ン酸系のモノカルボン酸又は８〜35個の炭素原子を含有
する飽和若しくは不飽和脂肪族ジカルボン酸から誘導さ
れる。特に好ましいものは、鎖当り３個以上の分枝を有
する炭素原子数12〜24個のアルカン酸系のモノカルボン
酸の銅塩例えばオクタン酸銅、オレイン酸銅、ドデカン
酸銅等である。その例としてはステアリン酸又はパルミ
チン酸の如きC₁₀〜C₁₈脂肪酸が挙げられるが、しかしオ
レイン酸の如き不飽和酸又は分子量200〜500のナフテン
酸の如き分枝カルボン酸或いは合成カルボン酸が得られ
るカルボン酸銅の向上した取扱適性及び溶解性の故に好
ましい。

アルケニルコハク酸又は無水物の銅（Cu^I及び／又はC
u^II）塩も有用な銅化合物の例である。塩それ自体は、
塩基性、中性又は酸性であってよい。これらは、（ａ）
無灰分散剤溶液中に溶解した上記の物質（これらは少な
くとも１個の遊離カルボン酸（又は無水物）基を有す
る）を（ｂ）反応性金属化合物と反応させることによっ
て作ることができる。好適な酸（又は無水物）反応性金
属化合物としては、第二若しくは第一銅の水酸化物、酸
化物、酢酸塩、ホウ酸塩、及び炭酸塩又は塩基性炭酸銅
の如きものが挙げられる。

本発明の金属塩の例は、ポリイソブテニルコハク酸無
水物の銅塩（以後、Cu−PIBSAと称する）及びポリイソ
ブテニルコハク酸のCu塩である。好ましくは、選択して
用いられる金属は、その二価形態例えばCu⁺²である。好
ましい基体は、アルケニル基が約700よりも大きい分子
量を有するポリアルケニルコハク酸である。アルケニル
基は約900〜1,400そして2,500までのｎを有するのが
望ましく、そして約950のｎが最とも好ましい。分散
剤の項目で先に記載したものの中で特に好ましいもの
は、ポリイソブチレンコハク酸（PIBSA）である。これ
らの物質は、望ましくは鉱油の如き溶剤中に溶解されそ
して金属含有物質の水溶液（又はスラリー）の存在下に
加熱することができる。加熱は、70〜約200℃の間で行
なうことができる。110〜140℃の温度が特に好適であ
る。生成する塩によっては、反応を長時間例えば５時間
以上約140℃よりも高い温度のままにしないことが必要
であり、そうしないと塩の分解が生じる可能性がある。

本発明において酸化防止剤として有用な銅化合物は、
慣用手段によって製造することができる。かくしてカル
ボン酸銅は、上記カルボン酸のうちの１種以上に反応性
無機又は有機銅化合物の如き銅源を接触させることによ
って形成することができる。好ましい銅源は、酸化銅、
酢酸銅、水酸化銅、ホウ酸銅、カルボン酸銅等である。
酸及び銅源は、一般には、溶剤又は不活性反応希釈剤例
えば水又はアルコールの存在下に所望の反応を生ぜしめ
るのに十分な温度及び時間において反応のために接触さ
れる。一般には約0.5〜24時間の期間及び約25〜150℃の
温度が好適であるけれども、所望ならばこれらの範囲外
の接触時間及び温度も用いることもできる。

銅酸化防止剤は任意の有効量で潤滑油組成物中に配合
することができるけれども、かかる有効量は該潤滑油組
成物にその重量を基にして添加銅約５〜500（好ましく
は10〜200更に好ましくは10〜180最とも好ましくは20〜
130（例えば90〜120））ppmの銅酸化防止剤量を提供す
るのに十分なものにすることが企図される。この範囲内
における銅酸化防止剤の量は、０〜約0.6:1好ましくは
約0.4:1よりも低い最とも好ましくは約0.2:1よりも低い
B:Cu原子比を提供するのに少なくとも十分であるはずで
ある。もちろん、好ましい量は、他の因子もあるけれど
も、潤滑油ベース原料の量に左右されよう。

本発明で使用される銅酸化防止剤は、安価でしかも低
濃度において有効であるので、製品のコストを実質上増
加しない。得られる結果は、高価でしかも高い濃度で用
いられる従前使用されている酸化防止剤で得られるもの
よりもしばしば良好である。銅化合物は、補充酸化防止
剤の必要量の一部分又は全部を置換するのに用いること
ができる。かくして、特に苛酷な条件に対しては、補充
的な慣用酸化防止剤を含めるのが望ましい場合がある。
しかしながら、補充酸化防止剤の所要量は少なく、銅化
合物の不在下に必要とされる量よりもはるかに低い。

カルボン酸銅は、上記カルボン酸のうちの１種以上に
反応性無機又は有機銅化合物の如き銅源を接触させるこ
とによるが如くして慣用手段によって形成することがで
きる。好ましい銅源は、酸化銅、酢酸銅、水酸化銅、ホ
ウ酸銅、カルボン酸銅等である。酸及び銅源は、一般に
は、溶剤又は不活性反応希釈剤例えば水又はアルコール
の存在下に所望の反応を生ぜしめるのに十分な温度及び
時間において反応のために接触される。一般には約0.5
〜24時間の期間及び約25〜150℃の温度が好適であるけ
れども、所望ならばこれらの範囲外の接触時間及び温度
を用いることもできる。

銅酸化防止剤（例えばオレイン酸Cu、ナフテン酸Cu
等）は、一般には、最終潤滑油又は燃料油組成物中にお
いてCu金属約50〜500ppm（重量比）の量で使用される。
この範囲における銅酸化防止剤の量は、０〜約0.6:1、
好ましくは約0.4:1未満最とも好ましくは約0.2:1未満の
B:Cu原子比を提供するのに少なくとも十分であるべきで
ある。

組成物 本発明の添加剤混合物は、様々の環境中において測定
したときに極めて良好な貯蔵安定性及び摩擦調整性を有
する。従って、添加剤混合物は、燃料油及び潤滑油の如
き油質物質中に配合及び溶解させることによって使用さ
れる。本発明の添加剤混合物をケロシン、ジーゼル燃
料、家庭用加熱燃料油、ジェット燃料等の沸点が約65〜
430℃の中間留出油の如き通常液状の石油燃料中におい
て使用するときには、組成物の総重量を基にして典型的
には約0.001〜約0.5好ましくは0.001〜約0.1重量％の範
囲内の添加剤濃度（燃料油中の）が通常使用される。

本発明の添加剤混合物は、添加剤が溶解又は分散され
るところのベース油を使用する潤滑油組成物中において
それらの主な用途を有している。かかるベース油は、天
然又は合成型であってよい。本発明の潤滑油組成物を調
製する際に使用するのに好適なベース油としては、自動
車及びトラックエンジン、船舶及び鉄道ジーゼルエンジ
ン等の如きスパーク点火及び圧縮点火内燃エンジン用の
クランクケース潤滑油として慣用されるものが挙げられ
る。また、自動変速機液、トラクター液、万能型トラク
ター液、作動液、ヘビイデューティ作動液、パワーステ
アリング液等の如き動力伝達液中に慣用され且つ（又
は）動力伝達液として使用するために適応されるベース
油中において本発明の添加剤混合物を使用することによ
っても有益な結果が得られる。また、ギヤ潤滑油、工業
油、ポンプ油及び他の潤滑油組成物も亦、本発明の添加
剤混合物の配合から利益を受けることができる。

かくして、本発明の添加剤は、ジカルボン酸のアルキ
ルエステル、ポリグリコール、アルコール、ポリα−オ
レフィン、アルキルベンゼン、燐酸の有機エステル、ポ
リシリコーン油等の如き合成ベース油中に適当に配合す
ることができる。

天然ベース油としては鉱物性潤滑油が挙げられるが、
これらはそれらの原料源（例えば、パラフィン系、ナフ
テン系、混合系、パラフィン系−ナフテン系等であるか
どうか）に関して、またそれらの製造要件（例えば、蒸
留範囲、直留、分解、ハイドロファイニング、溶剤抽出
等）に関して広く変動してよい。

より具体的に言えば、本発明の組成物中に使用するこ
とができる天然潤滑油ベース原料は、パラフィン、ナフ
テン、アスファルト又は混成基原油から誘導される直留
鉱物性潤滑油若しくは留出油であってよく、又は所望な
らば各種の混合油並びに残留油特にアスファルト成分が
除去されたものを用いることもできる。これらの油は慣
用法によって酸、アルカリ及び（又は）粘土若しくは他
の化学剤例えば塩化アルミニウムを使用して精製するこ
とができ、そして（又は）これらは例えばフェノール、
二酸化硫黄、フルフラール、ジクロルジエチルエーテ
ル、ニトロベンゼン、クロトンアルデヒド等の種類の溶
剤による溶剤抽出によって製造された抽出油であってよ
い。

潤滑油ベース原料は、100℃において典型的には約2.5
〜約12好ましくは約2.5〜約9cstの粘度を有するのが好
都合である。

かくして、本発明の添加剤混合物即ち無ホウ素処理無
灰分散剤、摩擦調整剤及び銅酸化防止剤は、潤滑油を典
型的には過半量でそして添加剤混合物を典型的には添加
剤混合物の不在と比較して向上した分散性、錆止め性及
び酸化防止性を付与するのに有効な少量で含む潤滑油組
成物中において使用することができる。所望ならば、選
択した種類の潤滑油組成物の特定要件を満たすように選
択される追加的な慣用添加剤を含めることができる。

本発明において用いられる無灰分散剤、摩擦調整剤及
び銅酸化防止剤は、油溶性であり、適当な溶剤の助けを
借りて油中に溶解性であり、又は安定分散性の物質であ
る。「油溶性」、「溶解性」又は「安定分散性」を本明
細書で用いるときには、それらは、その物質がすべての
割合において油中に可溶性、溶解性、混和性又は懸濁可
能であることを必ずしも意味していない。しかしなが
ら、これは、添加剤が例えば油の使用環境中においてそ
れらの意図する効果を及ぼすのに十分な程度まで油中に
可溶性又は安定分散性であることを意味している。その
上、他の添加剤の追加的な配合によって、所望ならば分
散剤、摩擦調整剤及び（又は）銅酸化防止剤の高レベル
の配合も可能になる場合がある。

従って、本発明の添加剤混合物を任意の有効量で潤滑
油組成物に配合することができるけれども、かかる有効
量は、潤滑油組成物に活性無灰分散剤、カルボン酸銅酸
化防止剤及び摩擦調整剤の重量を基にして本発明の添加
剤混合物典型的には約0.01〜約10（例えば0.1〜８）好
ましくは約0.2〜約６重量％の添加剤量を提供するのに
十分なものにすることが企図される。

好ましくは、本発明の添加剤混合物及びそれらの成分
は、約５〜500ppmの油溶性銅酸化防止剤化合物（Cu金属
として計算して）、約0.1〜約0.5重量％の摩擦調整剤化
合物及び約１〜８重量％の無灰分散剤を含有ししかも上
記の如くホウ素を実質上含有しない完全配合潤滑油組成
物を提供するのに十分な量で使用される。

本発明の添加剤は、任意の都合のよい態様で潤滑油中
に配合することができる。かくして、これらは、油中に
所望の濃度レベルで分散又は溶解させることによって油
に直接添加することができる。このような配合は、室温
又は高められた温度において行なうことができる。別法
として、添加剤に適当な油溶性溶剤及びベース油を配合
して濃厚物（例えば、“アドパック”）を作り、次いで
この濃厚物に潤滑油ベース原料を配合して最終処理物を
得ることができる。かかる濃厚物は、濃厚物の重量を基
にして、活性成分（A.I.）基準で典型的には約３〜約45
重量％好ましくは約10〜約35重量％の無配分散剤Ａ、典
型的には約0.001〜0.25重量％好ましくは約0.005〜0.1
重量％の摩擦調整剤Ｂ、典型的には約0.005〜1.0重量％
好ましくは約0.05〜0.2重量％銅酸化防止剤Ｃ（濃厚物
中の添加銅の重量比ppmとして表わして）、及び典型的
には約30〜90重量％好ましくは約40〜60重量％のベース
油を含有する。

かかる濃厚物は、濃厚物の重量を基にして典型的には
約20〜約80重量％好ましくは約25〜約65重量％の全活性
添加剤（即ち、無灰分散剤、摩擦調整剤、銅酸化防止剤
及び下記の任意の他の添加される添加剤）及び典型的に
は約80〜20重量％好ましくは約60〜20重量％のベース油
を含有する。金属清浄剤が存在する場合には、例えば、
それらは、かかる濃厚物中に典型的には約２〜45重量％
好ましくは約２〜14重量％の量で存在する。

本発明の添加剤のための潤滑油ベース原料は、その中
に追加的な添加剤を配合して潤滑油組成物（即ち、処方
物）を形成することによって選択した機能を果すように
適応される。

かかる処方物中に典型的に存在する代表的な追加的な
添加剤としては、粘度調節剤、腐食防止剤、他の酸化防
止剤、摩擦調整剤、消泡剤、耐摩耗性添加剤、流動点降
下剤、清浄剤、金属錆止め添加剤等が挙げられる。

また、本発明の組成物は、マルチグレード自動エンジ
ン潤滑油を形成するために粘度指数（VI）向上剤と併用
することができる。粘度調節剤は、潤滑油に対して高温
及び低温作用能を付与し、且つそれが高められた温度に
おいて比較的粘性のままになるようにししかも低温にお
いて受け入れ可能な粘度及び流動性を示すようにするも
のである。粘度調節剤は、一般には、ポリエステルを含
めた高分子量炭化水素重合体である。また、粘度調節剤
は、分散性の付与の如く他の特性又は機能を含めるよう
に誘導体化することもできる。これらの油溶性粘度調節
用重合体は、ゲル透過クロマトグラフィー又は浸透圧法
によって測定したときに一般には10³〜10⁶好ましくは10
⁴〜16⁶例えば20,000〜250,000の数平均分子量を有す
る。

好適な炭化水素重合体の例としては、α−オレフィン
及び内部オレフィンを含めたC₂〜C₃₀例えばC₂〜C₈オレ
フィン（これは、直鎖又は分枝鎖、脂肪族、芳香族、ア
ルキル芳香族、シクロ脂肪族系等であってよい）のホモ
重合体及びこれらの２種以上の単量体の共重合体が挙げ
られる。時にはこれらはエチレンとC₃〜C₃₀オレフィン
との共重合体であるが、特に好ましいものはエチレンと
プロピレンとの共重合体である。ポリイソブチレン、C₆
及びそれよりも高級のα−オレフィンのホモ重合体及び
共重合体、アタクチックポリプレピレン、スチレンの水
素化重合体、スチレンと例えばイソプレン及び（又は）
ブタジエンとの共重合体及び三元重合体並びにそれらの
水素化誘導体の如き他の重合体を用いることもできる。
重合体は例えば混練、押出、酸化又は熱的劣化によって
分子量減成を行なうことができ、またそれは酸化される
ことができ、そして酸素を含有することもできる。ま
た、エチレン−プロピレン共重合体に無水マレイン酸の
如き活性単量体を後グラフトした共重合体（これは、ア
ルコール又はアミン例えばアルキレンポリアミン又はヒ
ドロキシアミンと更に反応させることができる）の如き
誘導体化重合体（例えば、米国特許第4,089,794号、同
第4,160,739号、同第4,137,185号を参照されたい）、又
は窒素化合物を反応又はグラフトさせたエチレン−プロ
ピレン共重合体（米国特許第4,068,056号、同第4,068,0
58号、同第4,146,489号及び同第4,149,984号に示される
如き）も亦包含される。

好ましい炭化水素重合体は、15〜90重量％のエチレン
好ましくは30〜80重量％のエチレン及び10〜85重量％好
ましくは20〜70重量％の１種以上のC₃〜C₂₈好ましくはC
₃〜C₁₈更に好ましくはC₃〜C₈α−オレフィンを含有する
エチレン共重合体である。必須ではないけれどもかかる
共重合体は、Ｘ線及び走査熱量法によって測定したとき
に25重量％以下の結晶度を有するのが好ましい。エチレ
ンとプロピレンとの共重合体が最も好ましい。この例
は、1987年７月13日付け米国特許願第72,825号に開示さ
れる改良エチレン−プロピレン共重合体である。共重合
体を形成するためにプロピレンの代わりに又は三元重合
体、四元重合体等を形成するためにエチレン及びプロピ
レンと併用するのに好適な他のα−オレフィンとして
は、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘ
プテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン等が挙
げられ、そして４−メチル１−ペンテン、４−メチル−
１−ヘキセン、５−メチルペンテン−１、4,4−ジメチ
ル−１−ペンテン、６−メチルペンテン−１等の如き分
子鎖α−オレフィン及びこれらの混合物も包含される。

エチレン、該Ｃ_３〜28α−オレフィン及び非共役ジオ
レフィン又はかかるジオレフィンの混合物の三元重合
体、四元重合体等を用いることもできる。非共役ジオレ
フィンの量は、存在するエチレン及びα−オルフィンの
総量を基にして一般には約0.5〜20モル％好ましくは約
１〜約７モル％の範囲内である。

ポリエステルIV向上剤は、一般には、メタクリル酸、
アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸等
の如きエチレン式不飽和C₃〜C₈モノ−及びポリカルボン
酸のエステルの重合体である。

使用することができる不飽和エステルの例としては、
少なくとも１個の炭素原子好ましくは12〜20個の炭素原
子の脂肪族飽和モノアルコールのエステル例えばアクリ
ル酸デシル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリ
ル、アクリル酸エイコサニル、アクリル酸ドコサニル、
メタクリル酸デシル、フマル酸ジアミル、メタクリル酸
ラウリル、メタクリ酸セチル、メタクリル酸ステアリル
等及びそれらの混合物が挙げられる。

他のエステルの例としては、C₂〜C₂₂脂肪酸又はモノ
カルボン酸（好ましくは飽和型）のビニルアルコールエ
ステル例えば酢酸ビニル、ラウリル酸ビニル、パルミチ
ン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、オレイン酸ビニル等
及びそれらの混合物が挙げられる。また、ビニルアルコ
ールエステルと不飽和酸エステルとの共重合体例えば酢
酸ビニルとフマル酸ジアルキルとの共重合体を用いるこ
ともできる。

エステルは、オレフィンの如き更に他の不飽和単量体
と例えば不飽和エステル１モル当り0.2〜５モルのC₂〜C
₂₀脂肪族又は芳香族オレフィンと共重合させることがで
き、又は不飽和酸若しくは無水物１モル当りかかるオレ
フィンと共重合させ次いでエステル化することができ
る。例えば、スチレンと無水マレイン酸との共重合体を
アルコール及びアミンでエステル化したものが知られて
おり、例えば米国特許第3,702,300号を参照されたい。

IV向上剤に分散性を付与するためにかかるエステル重
合体に重合性不飽和窒素含有単量体をグラフトすること
ができ、又はエステルにかかる単量体を共重合すること
もできる。好適な不飽和窒素含有単量体の例としては、
４〜20個の炭素原子を含有するもの、例えば、ｐ−（β
−ジエチルアミノエチル）スチレンの如きアミノ置換オ
レフィン、重合性エチレン式不飽和置換基を有する塩基
性窒素含有複素環式化合物例えば２−ビニル−５−エチ
ルピリジン、２−メチル−５−ビニルピリジン、２−ビ
ニルピリジン、３−ビニルピリジン、４−ビニルピリジ
ン、３−メチル−５−ビニルピリジン、４−メチル−２
−ビニルピリジン、４−エチル−２−ビニルピリジン、
２−ブチル−５−ビニルピリジン等の如きビニルピリジ
ン及びビニルアルキルピリジンが挙げられる。

また、Ｎ−ビニルラクタム例えばＮ−ビニルピロリド
ン又はＮ−ビニルピペリドンも好適である。

ビニルピロリドンが好ましいが、その例はＮ−ビニル
ピロリドン、Ｎ−（１−メチルビニル）ピロリドン、Ｎ
−ビニル−５−メチルピロリドン、Ｎ−ビニル−3,3−
ジメチルピロリドン、Ｎ−ビニル−５−エチルピロリド
ン等である。

腐食防止剤（耐腐食剤としても知られる）は、潤滑油
組成物が接触する金属部材の劣化を減少させるものであ
る。腐食防止剤の例は、燐硫化炭化水素及び燐硫化炭化
水素とアルカリ土類金属酸化物又は水酸化物とを好まし
くはアルキル化フェノール又はアルキルフェノールチオ
エステルの存在下に且つ好ましくは二酸化炭素の存在下
に反応させることによって得られる生成物である。燐硫
化炭化水素は、テルペン、重質石油留分又はC₂〜C₆オレ
フィン重合体例えばポリイソブチレンの如き適当な炭化
水素を５〜30重量％の燐硫化物と約65〜約315℃の範囲
内の温度において1/2〜15時間反応させることによって
製造される。燐硫化炭化水素の中和は、米国特許第1,96
9,324号に教示される態様で行なうことができる。

酸化防止剤は、鉱油が使用時に劣化する傾向を減少さ
せるものである。この劣化は、金属表面に付着したスラ
ッジ及びワニス様付着物の如き酸化生成物によって、ま
た粘度の上昇によって証明することができる。かかる酸
化防止剤としては、好ましくはC₅〜C₁₂アルキル側鎖を
有するアルキルフエノールスルフィド及びチオエステル
のアルカリ土類金属塩（例えばカルシウムノニルフェノ
ールスルフィド、バリウム−ｔ−オクチルフエニルスル
フィド）、ジオクチルフェニルアミン、フェニル−α−
ナフチルアミン、燐硫化又は硫化炭化水素等が挙げられ
る。

摩擦調整剤は、自動車用トランスミッション液の如き
潤滑油組成物に適切な摩擦特性を付与する働きをする。

好適な補助摩擦調整剤の代表的な例は、脂肪酸エステ
ル及びアミドを開示する米国特許第3,933,659号、ポリ
イソブテニルコハク酸無水物−アミノアルカノールのモ
リブデン鎖体を記載する米国特許第4,176,074号、二量
体化脂肪酸のグリセロールエステルを開示する米国特許
第4,105,571号、アルカンスルホン酸塩を開示する米国
特許第3,779,928号、ホスホネートとオレアミドとの反
応生成物を開示する米国特許第3,778,375号、Ｓ−カル
ボキシアルキレンヒドロカルビルスクシンイミド、Ｓ−
カルボキシアルキレンヒドロカルビルスクシンアミド酸
及びこれらの混合物を開示する米国特許第3,852,205
号、Ｎ−（ヒドロキシアルキル）アルケニル−スクシン
アミド酸又はスクシンイミドを開示する米国特許第3,87
9,306号、ジ（低級アルキル）ホスファイト及びエポキ
シドの反応生成物を開示する米国特許第3,932,290号、
及び燐硫化Ｎ−（ヒドロキシアルキル）アルケニルスク
シンイミドのアルキレンオキシド付加物を開示する米国
特許第4,028,258号に見い出される。必要ならば、これ
らの文献を参照されたい。最とも好ましい摩擦調整剤
は、米国特許第4,344,853号に記載される如きヒドロカ
ルビル置換コハク酸又は無水物及びチオビスアルカノー
ルのスクシネートエステル又はこれらの金属塩である。

本発明において有用な錆止め添加剤は、ポリオキシア
ルキレンポリオール及びそれらのエステルの如き非イオ
ン性表面活性剤からなる。かかる防錆性化合物は、周知
でありそして通常の手段によって製造することができ
る。本発明の油質組成物において錆止め添加剤として有
用な非イオン性表面活性剤は、通常、それらの表面活性
をエーテル架橋の如き多数の弱い安定化基に負うてい
る。エーテル架橋を有する非イオン性錆止め添加剤は、
反応性水素を含有する有機基体を過剰の低級アルキレン
オキシド（エチレンオキシド及びプロピレンオキシドの
如き）で所望数のアルコキシ基が分子中に配置されるま
でアルコキシル化することによって作ることができる。

好ましい錆止め添加剤は、ポリオキシアルキレンポリ
オール及びそれらの誘導体である。この群の物質は、様
々の源から市場で入手可能であり、例えば、ワイ・アン
ドッテ・ケミカルズ・コーポレーションからの“Pluron
ic Polyols"、ダウ・ケミカル・コーポレーションから
入手できる“Polyglycol 112−2"（エチレンオキシドと
プロピレンオキシドとから誘導される液状トリオー
ル）、並びにユニオン・カーバイド・コーポレーション
から入手できる“Tergitol"（ドデシルフェニル又はモ
ノフェニルポリエチレングリコールエーテル）及び“Uc
on"（ポリアルキレングリコール及び誘導体）である。
これらは、本発明の改良組成物中において好適な市販製
品のうちの二三の例に過ぎない。

ポリオールそれ自体の他に、ポリオールを種々のカル
ボン酸と反応させることによって得られるそのエステル
も好適である。これらのエステルを調製するのに有用な
酸は、ラウリル酸、ステアリン酸、コハク酸、及びアル
キル−又はアルケニル置換コハク酸（ここで、アルキル
−又はアルケニル基は約20個までの炭素原子を含有す
る）である。

好ましいポリオールは、ブロック重合体として製造さ
れる。かくして、疎水性ベースを形成するためにヒドロ
キシ置換化合物R⁸−（OH）n₈（ここで、n₈は１〜６であ
りそしてＲは一価又は多価アルコール、フェノール、ナ
フトール等の残基である）がプロピレンオキシドと反応
される。このベースは次いでエチレンオキシドと反応さ
れて親水性部分を形成し、かくして疎水性部分及び親水
性部分の両方を有する分子がもたらされる。これらの部
分の相対的寸法は、当業者には明らかであるように、各
反応体の比率、反応時間等を調節することによって調整
することができる。かくして、ベース油の相異及び他の
添加剤の存在に関係なく錆止め添加剤を任意の潤滑油組
成物中で使用するのに好適にする比率で存在する疎水性
部分及び親水性部分によって特徴づけられる分子を有す
るポリオールを製造することは当業者の範囲内である。

もし所定の潤滑油組成物においてより高い油溶性が必
要とされる場合には、疎水性部分を増加し且つ（又は）
親水性部分を減少することができる。もしより大きい油
／水型エマルジョン破壊能が要求されるならば、これを
達成するために疎水性部分及び（又は）親水性部分を調
整することができる。

Ｒ−（OH）ｎを例示する化合物としては、アルキレン
グリコール、アルキレントリオール、アルキレンテトロ
ール等の如きアルキレンポリオール例えばエチレングリ
コール、プロピレングリコール、グリセロール、ペンタ
エリスリトール、ソルビトール、マンニトール等が挙げ
られる。また、アルキル化一価及び多価フェノールの如
き芳香族ヒドロキシ化合物例えばヘプチルフェノール、
ドデシルフェノール等を用いることもできる。

他の適当な解乳化剤としては、米国特許第3,098,827
号及び同第2,674,619号に開示されるエステルが挙げら
れる。

ワイ・アンドッテ・ケミカル・コーポレーションから
商品名“Pluronic Polyols"の下に入手可能な液状ポリ
オール及び他の同様のポリオールが錆止め添加剤として
特によく適合する。これらの“Pluronic Polyols"は、
式（XIV） ［上記式中、ｘ、ｙ及びｚは−CH₂CH₂O−基がグリコー
ルの総分子量の約10〜約40重量％を占めるような１より
も大きい整数である］に相当する。該グリコールの平均
分子量は約1,000〜約5,000である。これらの化合物は、
先ずプロピレンオキシドをプロピレングリコールと縮合
させて疎水性ベース を生成することによって製造される。この縮合生成物
は、次いで、分子の両端に親水性部分を付加するために
エチレンオキシドで処理される。最良の結果を得るため
には、エチレンオキシド単位は、分子の約10〜約40重量
％を占めるべきである。ポリオールの分子量が約2.500
〜4,500でありそしてエチレンオキシド単位が分子の約1
0〜約15重量％を占めるような化合物が特に好適であ
る。約4,000の分子量を有しそしてその約10％が（CH₂CH
₂O）単位に由来するポリオールが特に良好である。ま
た、米国特許第3,849,501号に記載されるようなアルコ
キシル化脂肪アミン、アミド、アルコール等、並びにか
かるアルコキシル化脂肪酸誘導体をC₉〜C₁₆アルキル置
換フェノール（モノ−及びジヘプチル、オクチル、ノニ
ル、デシル、ウンデシル、ドデシル及びトリデシルフェ
ノールの如き）で処理したものも有用である。

流動点降下剤は、液体が流れる又はそれを注入するこ
とができるときの温度を低下させるものである。液体の
低温流動性を有益下に最適にするような添加剤の典型的
なものは、C₈〜C₁₈ジアルキルフマレート／酢酸ビニル
共重合体、ポリメタクリレート及びワックスナフタリン
である。

ポリシロキサン型の消泡剤例えばシリコーン油及びポ
リジメチルシロキサンによって発泡制御を提供すること
ができる。

耐摩耗性添加剤は、それらの名称が示すように、金属
部材の摩耗を減少させる。慣用耐摩耗性添加剤の代表的
なものは、例えば亜鉛ジアルキルジチオホスフェート
（ここで、ヒドロカルビル基は同種又は異種でありそし
てC₁〜C₁₈（好ましくはC₂〜C₁₂）アルキル、アルケニ
ル、アリール、アルカリール、アラルキル及びシクロア
ルキルである）である。

清浄剤及び金属錆止め添加剤としては、スルホン酸、
アルキルフェノール、硫化アルキルフェノール、アルキ
ルサリチレート、ナフテネート並びに他の油溶性モノ−
及びジカルボン酸の金属塩が挙げられる。高塩基性（即
ち、過塩基性）金属塩例えば高塩基性アルカリ土類金属
スルホネート（特にCa及びMg塩）がしばしば清浄剤とし
て使用される。

高塩基性アルカリ土類金属スルホネートは、通常、油
溶性アルカリールスルホン酸及び過剰のアルカリ金属化
合物を含む混合物をスルホン酸の完全中和に必要とされ
るよりも高く加熱し、しかる後に所望の過塩基性を提供
するために過剰の金属を二酸化炭素と反応させることに
よりカーボネート錯体の分散体を形成することによって
製造される。スルホン酸は、典型的には、蒸留及び（又
は）抽出によって、又は例えばベンゼン、トルエン、キ
シレン、ナフタリン、ジフェニル並びにクロルベンゼ
ン、クロルトルエン及びクロルナフタリンの如きハロゲ
ン誘導体をアルキル化することにより得られるものの如
き芳香族炭化水素のアルキル化によって得られるような
アルキル置換芳香族炭化水素のスルホン化によって得ら
れる。アルキル化は、触媒の存在下に約３〜30個以上の
炭素原子を有するアルキル化剤例えばハロパラフィン、
パラフィン脱水素によって得ることができるオレフィ
ン、例えばエチレン、プロピレン等からの重合体の如き
ポリオレフィンのようなアルキル化剤を使用して実施す
ることができる。アルカリールスルホネートは、通常、
アルキル置換芳香族部分当り約９〜約70又はそれ以上の
炭素原子好ましくは約16〜約50個の炭素原子を含有す
る。

これらのアルカリールスルホン酸を中和してスルホネ
ートを提供する際に使用することができるアルカリ土類
金属化合物としては、マグネシウム、カルシウム及びバ
リウムの酸化物、水酸化物、アルコキシド、炭酸塩、カ
ルボン酸塩、硫化物、水硫化物、硝酸塩、ホウ酸塩及び
エーテルが挙げられる。その例は、酸化カルシウム、水
酸化カルシウム、酢酸マグネシウム及びホウ酸マグネシ
ウムである。先に記載したように、アルカリ土類金属化
合物は、アルカリールスルホン酸の完全中和に必要とさ
れるよりも過剰で使用される。一般には、その量は約10
0〜220％の範囲であるけれども、完全中和に必要とされ
る金属の化学量論的量の少なくとも125％を使用するの
が好ましい。

高塩基性アルカリ土類金属アルカリールスルホネート
の製造は、先に記載したように例えば米国特許第3,150,
088号及び同第3,150,089号において一般に知られてお
り、これらの特許では過塩基化は炭化水素溶剤−希釈剤
油中においてアルコキシド−カーボネート錯体をアルカ
リールスルホネートで加水分解することによって達成さ
れている。かかる炭化水素溶剤−希釈剤油を使用するの
が好ましい。と云うのは、潤滑油組成物への配合に好適
なキャリア例えばソルベント150N潤滑油中において揮発
性副生物を容易に除去し錆止め添加剤を残すことができ
るからである。本発明の目的に対しては、好ましいアル
カリ土類スルホネートは、約300〜約400の範囲内の全塩
基価を有し、且つソルベント150ニュートラルオイル中
に分散された添加剤系の総重量を基にして約25〜約32重
量％の範囲内のマグネシウムスルホネート含量を有する
マグネシウムアルキル芳香族スルホネートである。

多価金属アルキルサリチレート及びナフテネート物質
は、高温性能を向上させ且つピストンへの炭素質物の付
着を防止するための公知の潤滑油組成物用添加剤である
（米国特許第2,744,069号）。多価金属アルキルサリチ
レート及びナフテネートの予備塩基性度の増加は、C₈〜
C₂₆アルキルサリチレートとフェナートとの混合物のア
ルカリ土類金属塩例えばカルシウム塩（米国特許第2,74
4,069号参照）又はフェノールのアルキル化、それに続
くフェナート化、カルボキシル化及び加水分解によって
得られるアルキルサリチル酸の多価金属塩（米国特許第
3,704,315号）（これらは次いで一般に知られ且つ使用
されている技術によって高塩基性塩に転化させることが
できる）を使用することによって達成することができ
る。これらの金属含有錆止め添加剤の予備塩基性度は、
約60〜150℃のTBNレベルが有益である。有用な多価金属
サリチレート及びナフテネート物質の中には、アルキル
置換サリチル酸若しくはナフテン酸又はこれらのどちら
か若しくは両者とアルキル置換フェノールとの混合物か
ら容易に誘導されるメチレン及び硫黄架橋物質が包含さ
れる。塩基性硫化サリチレート及びそれらの製造法は、
米国特許第3,595,791号に記載されている。

この開示のために、サリチレート／ナフテネート錆止
め添加剤は、一般式 HOOC−Ar（OH）R⁹−Xy（ArR⁹OH）n₉ （XVI） ［式中、Arは１〜６個の環を有するアリール基であり、
R⁹は約８〜50個の炭素原子好ましくは12〜30個の炭素原
子（最適には約12個）を有するアルキル基であり、Ｘは
硫黄（−Ｓ−）又はメチレン（−CH₂−）架橋であり、
ｙは０〜４の数であり、そしてn₉は０〜４の数であ
る。］を有する芳香族酸のアルカリ土類金属（特にマグ
ネシウム、カルシウム、ストロンチウム及びバリウム）
塩である。

過塩基性メチレン架橋サリチレートフェナート塩の製
造は、フェノールのアルキル化に続くフェナート化、カ
ルボキシル化、アルキレンジハライドの如きカップリン
グ剤によるメチレン架橋、それに続く炭酸化と同時の塩
形成によるが如き慣用技術によって容易に実施される。
60〜150のTBNを有するメチレン架橋フェノール−サリチ
ル酸の過塩基性カルシウム塩が本発明において極めて有
用な錆止め添加剤の代表的なものである。

硫化金属フェナートは“フェノールサルファイド金属
塩”と見なすことができ、かくしてこの用語は、アルキ
ルフェノールスルフィドを硫化金属フェナートに所望の
アルカリ度を付与するのに十分な量の金属含有物質と反
応させることによって製造することができる化合物の金
属塩（中性又は塩基性）を意味する。

有用な硫化アルキルフェノールは、それらの製造態様
に関係なく、硫化アルキルフェノールの重量を基にして
約２〜約14重量％好ましくは約４〜約12重量％の硫黄を
含有する。

硫化アルキルフェノールは、該フェノールを中和しそ
して所望ならば生成物を斯界に周知の操作によって所望
のアルカリ度まで過塩基化するのに十分な量の金属含有
物質例えば酸化物、水酸化物及び錯体と反応させること
によって転化させる。金属をグリコールエーテル中に溶
解させた溶液を使用する中和法が好ましい。

中性又は標準硫化金属フェナートは、金属対フェノー
ル核の比率が約1:2であるようなものである。“過塩基
性”又は“塩基性”硫化金属フェナートは、金属対フェ
ノールの比率が化学量論的量よりも大きい硫化金属フェ
ナートであり、例えば、塩基性硫化金属ドデシルフェナ
ートは、対応する標準硫化金属フェナート中に存在する
金属を越えて100％までそしてそれよりも大きい金属含
量を有する。この場合に、過剰金属は油溶性又は分散性
の形態で製造される（CO₂との反応によるが如くし
て）。

それ故に、好ましい具体例に従えば、本発明は、２〜
8,000ppmのカルシウム又はマグネシウムも含有するクラ
ンクケース潤滑油組成物を提供する。

マグネシウム及び（又は）カルシウムは一般にはスル
ホネート及びフェナートの如き塩基性又は中性清浄剤と
して存在するが、本発明の好ましい添加剤は中性又は塩
基性マグネシウム又はカルシウムスルホネートである。
好ましくは、油は、500〜5,000ppmのカルシウム又はマ
グネシウムを含有する。塩基性マグネシウム及びカルシ
ウムスルホネートが好ましい。

また、これらの本発明の組成物は、先に記載したもの
の如き他の添加剤、及び他の金属含有添加剤例えばバリ
ウム及びナトリウムを含有するものを含有することもで
きる。

また、本発明の潤滑油組成物は、銅鉛含有腐食防止剤
を含有することもできる。典型的には、かかる化合物
は、５〜50個の炭素原子を含有するチアジアゾールポリ
スルフィド、それらの誘導体及びその重合体である。好
ましい物質は米国特許第2,719,125号、同第2,719,126号
及び同第3,087,932号に記載されるものの如き1,3,4−チ
アジアゾールの誘導体である。特に好ましいものは、
“アモコ（Amoco）150"として市場で入手可能な2,5−ビ
ス（ｔ−オクタジチオ）−1,3,4−チアジアゾール化合
物である。好適な他の同様な物質は、米国特許第3,821,
236号、同第3,904,537号、同第4,097,387号、同第4,10
7,059号、同第4,136,043号、同第4,188,299号及び同第
4,193,882号に記載されている。

他の好適な添加剤は、英国特許第1,560,830号に記載
されるものの如きチアジアゾールのチオ−及びポリチオ
サルフェンアミドである。これらの化合物を潤滑油組成
物中に含めるときには、それらは組成物の重量を基にし
て0.01〜10好ましくは0.1〜5.0重量％の量で存在させる
のが好ましい。

これらの多数の添加剤のうちのあるものは、複数の効
果、例えば分散剤兼酸化防止剤を提供することができ
る。この方法は、周知であるのでここで更に詳細に説明
する必要はない。

組成物がこれらの慣用添加剤を含有するときには、こ
れらは、典型的にはその通常の固有機能を提供するのに
有効な量でベース油中に混合される。完全配合油中にお
けるかかる添加剤の代表的な有効量（各々の活性成分と
して）は次の如く例示される。

他の添加剤を用いるときには、本発明の混合物中に使
用される分散剤、摩擦調整剤化合物及び銅酸化防止剤の
うちの１種以上の濃厚溶液又は分散液（先に記載した濃
厚物量で）かかる他の添加剤のうちの１種以上と一緒に
含む添加剤濃厚物（該濃厚物が添加剤混合物を形成する
ときには本明細書では添加剤パッケージと称する）を調
製し、これによって幾つかの添加剤を同時にベース油に
添加して潤滑油組成物を形成することができるようにす
るのが望ましい場合があるが必要なことではない。潤滑
油への添加剤濃厚物の溶解は溶剤によって及び温和な加
熱を伴なった混合によって促進させることができるが、
しかしこれは必須ではない。濃厚物又は添加剤パッケー
ジは、典型的には、添加剤パッケージを予定量のベース
潤滑油と混合したときに最終処方物中に所望濃度を提供
するのに適当な量で各種添加剤を含有するように処方さ
れる。かくして、適当な割合の添加剤典型的には約2.5
〜約90重量％好ましくは約15〜約75重量％最も好ましく
は約25〜約60重量％の集合量で活性成分を含み残部がベ
ース油である添加剤パッケージを形成するために、本発
明の添加剤混合物を他の望ましい添加剤と一緒に少量の
ベース油又は他の相容性溶剤に添加することができる。

最終処方物では、典型的には約７重量％の添加剤パッ
ケージを用いることができそして残部がベース油であ
る。

本明細書で表わされる重量％のすべては、添加剤の活
性成分（A.I.）含量、及び（又は）各添加剤のA.I.重量
と全油又は希釈剤の重量との合計からなる添加剤パッケ
ージ又は処方物の総重量に基づいている。

本発明は、好ましい具体例を包含する次の実施例を参
照することによって更に理解されるだろう。すべての部
数及び百分率は、特に記載してなければ重量比である。

例１ Ａ部 ポリイソブチレン（PIB）分子（これは、約2,200の
ｎを有する）当りコハク酸無水物（SA）部分1.1個のSA:
PIB比を有するポリイソブテニルコハク酸無水物（PIBS
A）を、S150N鉱油中において市販等級ポリエチレンアミ
ン（これは分子当り窒素原子が平均して約５〜７個のポ
リエチレンアミンの混合物であって、本明細書ではPAM
と称されている）と反応させて約0.97重量％の窒素を含
有するポリイソブテニルスクシンイミドを形成すること
によってアミノ化した。

Ｂ部−ホウ素処理 Ａ部の分散剤の一部分をホウ酸と反応させ、次いで冷
却し、そして過して約0.97重量％の窒素含量、約0.25
重量％のホウ素含量を有するホウ素処理ポリイソブテニ
ルスクシンイミド並びに50重量％の未反応PIB及び鉱油
（S150N）を含有するS150N溶液（50％A.I.）を得た。

リノール酸ダイマーのジエチレングリコールエステル
からなる摩擦調整剤及び例１のＡ及びＢからの選択した
分散剤をアルカリ金属過塩基性スルホネート清浄剤、ポ
リイソブチレンコハク酸無水物（ｎ＝900のポリイソ
ブチレンから誘導）銅塩酸化防止剤、亜鉛ジアルキルジ
チオホスフェート耐摩耗性添加剤（ZDDP）、ノニルフェ
ノールスルフィド（NPS）補助酸化防止剤及びS100N希釈
剤（表示した場合）と一緒に用いて次の潤滑油添加剤パ
ッケージ濃厚物を調製した。二組の濃厚物の各々におい
て他の各成分に対する分散剤の重量比を一定に保った
（即ち、濃厚物Ａ及びＢにおいて同じ比率が用いられ、
そして濃厚物Ｃ及びＤにおいて同じ比率が用いられ
た）。

各濃厚物の一部分を選択した温度において長期間貯蔵
してそれらの貯蔵安定性を評価した。これによって得ら
れたデータを表Ｉに要約する。

上記の試験から、無ホウ素処理分散剤と銅酸化防止剤
及び摩擦調整剤との併用（濃厚物Ｂ及びＤ）は、ホウ素
処理分散剤と同じ酸化防止剤及び摩擦調整剤との併用
（処方物Ａ及びＣ）と比較して大きく向上した貯蔵安定
性をもたらしたことが分る。

上記の記載において本発明の原理、好ましい具体例及
び操作態様を説明した。しかしながら、本願発明はここ
に開示した特定の具体例に限定されると解釈すべきでな
い。と云うのは、これらは限定よりもむしろ例示するも
のと見なされるべきであるからである。当業者には本発
明の精神から逸脱することなしに幾多の変更修正をなし
得るであろう。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ //(Ｃ１０Ｍ 163/00 159:12 129:72 129:74 133:08 133:54 129:58 145:10 149:22 159:20） Ｃ１０Ｎ 10:02 30:04 30:06 30:10 40:08 40:25 (56)参考文献 特開 昭62−181397（ＪＰ，Ａ) 米国特許4105571（ＵＳ，Ａ) 米国特許4664822（ＵＳ，Ａ) 欧州公開241363（ＥＰ，Ａ１)

Claims (10)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）油溶性窒素含有無灰分散剤と、
   （Ｂ）少なくとも１種のポリカルボン酸のアルコールエ
   ステル又はヒドロキシアミド誘導体からなる油溶性摩擦
   調整剤と、（Ｃ）油溶性銅酸化防止剤化合物とを含む、
   燃料油、潤滑油又は動力伝達液のいずれかとして有用な
   油質組成物であって、０〜30ppm（重量比）未満のホウ
   素を含有する油質組成物。
2. 【請求項２】分散剤が、 （ａ）300〜5,000の数平均分子量を有するC₂〜C₁₀モノ
   オレフィンのオレフィン重合体とC₄〜C₁₀モノ不飽和酸
   物質とを反応させることによって形成されたヒドロカル
   ビル置換C₄〜C₁₀モノ不飽和ジカルボン酸形成性物質で
   あって、該酸形成性物質を形成するのに用いた反応混合
   物中に存在するオレフィン重合体１分子当り平均して少
   なくとも0.8個のジカルボン酸形成性部分を有するもの
   と、 （ｂ）アミン、アミノアルコール及びそれらの混合物よ
   りなる群から選択される求核性反応体と、 の油溶性反応生成物からなる特許請求の範囲第１項記載
   の油質組成物。
3. 【請求項３】求核性反応体がポリエチレンポリアミンで
   あり、そして油質組成物が20ppm（重量比）未満のホウ
   素を含有する特許請求の範囲第２項記載の油質組成物。
4. 【請求項４】油質物質が動力伝達液である特許請求の範
   囲第１〜３項のいずれか一項記載の油質組成物。
5. 【請求項５】摩擦調整剤が組成物中に0.0005〜５重量％
   の量で存在する特許請求の範囲第１〜４項のいずれか一
   項記載の油質組成物。
6. 【請求項６】摩擦調整剤が、24〜90個の総炭素原子数及
   び分子当り少なくとも２個のカルボン酸基を有するポリ
   カルボン酸のアルコールエステル及びヒドロキシアミド
   誘導体よりなる群から選択される少なくとも１種の物質
   からなる特許請求の範囲第１〜５項のいずれか一項記載
   の油質組成物。
7. 【請求項７】摩擦調整剤が、式 HO−Ｊ′−OOC−Ｊ−COOH 又は HO−Ｊ′−OOC−Ｊ−COOJ″−OH ［式中、Ｊは24〜90個の総炭素原子数及び１分子当り２
   〜３個のカルボン酸基を有し且つカルボン酸基とカルボ
   ン酸基との間に少なくとも９個の炭素原子を含有する脂
   肪族飽和又は不飽和ポリカルボン酸の炭化水素基であ
   り、そしてＪ′及びＪ″は同種又は異種であってそれぞ
   れアルカンジオール又はオキシアルキレン基の炭化水素
   基を表わす］の少なくとも１種の部分エステル又はジエ
   ステルからなる特許請求の範囲第６項記載の油質組成
   物。
8. 【請求項８】油溶性銅酸化防止剤化合物が油溶性銅化合
   物の形態の添加銅５〜500ppm（重量比）の量で用いられ
   る特許請求の範囲第１〜７項のいずれか一項記載の油質
   組成物。
9. 【請求項９】油溶性銅酸化防止剤化合物が、C₁₀〜C₁₈脂
   肪酸の銅塩、200〜500の分子量を有するナフテン酸の銅
   塩、並びにポリイソブテニルコハク酸無水物及びポリイ
   ソブテニルコハク酸（ここで、該ポリアルケニル基は70
   0よりも大きい数平均分子量を有する重合体から誘導さ
   れる）の銅塩よりなる群から選択される特許請求の範囲
   第１〜８項のいずれか一項記載の油質組成物。
10. 【請求項１０】無灰分散剤、摩擦調整剤及び銅酸化防止
    剤化合物を濃厚物の生成に十分な量のベース油とその生
    成に十分な条件下に混合することからなる方法によって
    製造された貯蔵安定性油添加剤濃厚物であって、 （Ａ）無灰分散剤は、油溶性窒素含有無灰分散剤であ
    り、そして該無灰分散剤が濃厚物の３〜45重量％を占め
    るような量で使用され、 （Ｂ）摩擦調整剤は、少なくとも１種のポリカルボン酸
    のアルコールエステル又はヒドロキシアミド誘導体であ
    り、そして該摩擦調整剤が濃厚物の0.001〜0.25重量％
    を占めるような量で用いられ、そして （Ｃ）銅酸化防止剤化合物は、油溶性銅酸化防止剤化合
    物であり、そして濃厚物が該濃厚物中に油溶性銅酸化防
    止剤化合物の形態で添加された0.005〜1.0重量％の銅を
    含むような量で用いられ、 しかも濃厚物は、０〜30ppm（重量比）未満のホウ素を
    含有し、そして特許請求の範囲第１〜９項のいずれか一
    項記載の油質組成物を形成するために過半量の油質燃料
    油、潤滑油又は動力伝達液に添加するのに適した貯蔵安
    定性油添加剤濃厚物。