JP2669565B2 - ポリオレフィン系樹脂組成物成形品 - Google Patents
ポリオレフィン系樹脂組成物成形品Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はオレフィン系樹脂に異方性溶融相を形成しう
る溶融加工性ポリエステル（以後液晶性ポリエステルと
いう）と繊維状ガラスを配合し、特殊な分散形態を形成
してなり、良好な機械的性質を有し特に熱変形温度が高
く、変形の少ない、寸法精度の良好なオレフィン系樹脂
組成物成形品に関する。
る溶融加工性ポリエステル（以後液晶性ポリエステルと
いう）と繊維状ガラスを配合し、特殊な分散形態を形成
してなり、良好な機械的性質を有し特に熱変形温度が高
く、変形の少ない、寸法精度の良好なオレフィン系樹脂
組成物成形品に関する。
ポリエチレン、ポリプロピレン及びこれらの共重合体
で代表されるオレフィン系樹脂は極めて安価で多くの分
野で多量に使用されている。しかしこの樹脂は一般に柔
軟で機械的物性にも限界があり、特に熱変形温度が低
く、成形時に収縮変形しやすいこともあって、いわゆる
エンジニアリングプラスチックとして、電気・電子機器
部品、自動車部品、その他一般の機械器具等の機能部品
として使用するにはその物性上充分でない。
で代表されるオレフィン系樹脂は極めて安価で多くの分
野で多量に使用されている。しかしこの樹脂は一般に柔
軟で機械的物性にも限界があり、特に熱変形温度が低
く、成形時に収縮変形しやすいこともあって、いわゆる
エンジニアリングプラスチックとして、電気・電子機器
部品、自動車部品、その他一般の機械器具等の機能部品
として使用するにはその物性上充分でない。
かかる欠点を補うため一般に、ガラス繊維、その他の
補強剤や充填剤を配合してこれらの欠点を補う手段が知
られているが、かかる手段によっても、樹脂本来の諸物
性が反映して充分な機能を有するに至らず、或る程度機
械的物性や熱変形温度（耐熱性）の改善が得られるもの
の、なお充分ではなく、又、繊維状の補強剤を配合する
と、成形収縮の異方性が助長されて成形品の変形を生
じ、正確な寸法形状の成形品が得難く、安価であるにも
拘らず、大型の成形品や精密な寸法形状を要する成形品
ではその用途が少なからず制限されているのが実情であ
る。
補強剤や充填剤を配合してこれらの欠点を補う手段が知
られているが、かかる手段によっても、樹脂本来の諸物
性が反映して充分な機能を有するに至らず、或る程度機
械的物性や熱変形温度（耐熱性）の改善が得られるもの
の、なお充分ではなく、又、繊維状の補強剤を配合する
と、成形収縮の異方性が助長されて成形品の変形を生
じ、正確な寸法形状の成形品が得難く、安価であるにも
拘らず、大型の成形品や精密な寸法形状を要する成形品
ではその用途が少なからず制限されているのが実情であ
る。
又、オレフィン系の樹脂に他の熱可塑性樹脂を配合す
ることによって、その目的とする物性を改良する提案が
数多く見られるが、一般にオレフィン系樹脂との相溶性
に問題があり、特に高い機械的物性や耐熱性を有するい
わゆるエンジニアリング樹脂との配合は、オレフィン系
樹脂との相溶性が特に悪く、添加樹脂が塊状、粒子状に
分離して分散し、充分な物性の改良効果が得られないの
みならず、甚だしい場合には成形品の表面剥離を生じ実
用に供し得ない場合もある。
ることによって、その目的とする物性を改良する提案が
数多く見られるが、一般にオレフィン系樹脂との相溶性
に問題があり、特に高い機械的物性や耐熱性を有するい
わゆるエンジニアリング樹脂との配合は、オレフィン系
樹脂との相溶性が特に悪く、添加樹脂が塊状、粒子状に
分離して分散し、充分な物性の改良効果が得られないの
みならず、甚だしい場合には成形品の表面剥離を生じ実
用に供し得ない場合もある。
本発明者らはかかる問題点に鑑み、オレフィン系樹脂
と容易に好ましい分散形態が得られ、ポリオレフィン系
樹脂の欠点である機械的物性を大巾に改善し、特に耐熱
性、成形収縮性（寸法安定性）を顕著に改善してエンジ
ニアリングプラスチックとしての多くの用途を満足する
オレフィン系の樹脂組成物を得るべく鋭意探索検討を行
った結果、オレフィン系樹脂（Ａ）に特定の液晶性ポリ
エステル樹脂（Ｂ）を配合し、更に特定の繊維状ガラス
（Ｃ）を配合することによって、（Ｂ）、（Ｃ）成分が
相乗的に作用して特殊な分散形態を形成しポリオレフィ
ン系樹脂の物性、特に耐熱性と変形性、寸法精度が改善
されることを発見し、本発明に到達した。
と容易に好ましい分散形態が得られ、ポリオレフィン系
樹脂の欠点である機械的物性を大巾に改善し、特に耐熱
性、成形収縮性（寸法安定性）を顕著に改善してエンジ
ニアリングプラスチックとしての多くの用途を満足する
オレフィン系の樹脂組成物を得るべく鋭意探索検討を行
った結果、オレフィン系樹脂（Ａ）に特定の液晶性ポリ
エステル樹脂（Ｂ）を配合し、更に特定の繊維状ガラス
（Ｃ）を配合することによって、（Ｂ）、（Ｃ）成分が
相乗的に作用して特殊な分散形態を形成しポリオレフィ
ン系樹脂の物性、特に耐熱性と変形性、寸法精度が改善
されることを発見し、本発明に到達した。
即ち本発明は （Ａ）オレフィン系樹脂（但し、分子量100万以上の超
高分子量ポリエチレンを除く）98〜50重量部、 （Ｂ）溶融粘度20000〜50ポイズ（310℃、剪断速度1200
sec-1）であり、350℃以下で異方性溶融相を形成しうる
溶融加工性ポリエステル樹脂２〜50重量部 とから成る樹脂成分100重量部に対し （Ｃ）平均繊維長50μｍ以上の繊維状ガラス５〜200重
量部 を溶融混練し、成形して成り、（Ｂ）成分の異方性溶
融相を形成しうる溶融加工性ポリエステル樹脂が繊維状
ガラス（Ｃ）を連結又は包含し、（Ａ）成分中に分岐状
或いは網状をなして分散した樹脂組成物成形品であり、
かかる組成物は夫々の成分が後述の如く良好な分散形態
を保ち、機械的性質が改善され、特に熱変形温度が向上
し、成形時の収縮による変形等が少なく、寸法精度の良
好な成形品の提供を可能ならしめるものである。
高分子量ポリエチレンを除く）98〜50重量部、 （Ｂ）溶融粘度20000〜50ポイズ（310℃、剪断速度1200
sec-1）であり、350℃以下で異方性溶融相を形成しうる
溶融加工性ポリエステル樹脂２〜50重量部 とから成る樹脂成分100重量部に対し （Ｃ）平均繊維長50μｍ以上の繊維状ガラス５〜200重
量部 を溶融混練し、成形して成り、（Ｂ）成分の異方性溶
融相を形成しうる溶融加工性ポリエステル樹脂が繊維状
ガラス（Ｃ）を連結又は包含し、（Ａ）成分中に分岐状
或いは網状をなして分散した樹脂組成物成形品であり、
かかる組成物は夫々の成分が後述の如く良好な分散形態
を保ち、機械的性質が改善され、特に熱変形温度が向上
し、成形時の収縮による変形等が少なく、寸法精度の良
好な成形品の提供を可能ならしめるものである。
以下本発明の組成物について詳述する。
本発明で使用する主成分の（Ａ）オレフィン系樹脂と
は、エチレン、プロピレンその他オレフィン系モノマー
を主成分とする重合体又は共重合体であり、具体的には
高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、ポリ３−
メチルブデン−１、ポリ４−メチルペンテン−１等のエ
チレンおよびα−オレフィン重合体又は２種以上のエチ
レンおよびα−オレフィンの共重合体、あるいは１種ま
たは２種以上のエチレンおよびα−オレフィンと、酢酸
ビニル等のビニルエステル類、アクリル酸およびメタク
リル酸誘導体（例えばメチルアクリレート、メチルメタ
クリレート、ジメチルアミノエチルアクリルアミド
等）、α，β−不飽和酸のグリシジルエステル（例え
ば、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル
等）、ブタジエン、イソプレンの様なジエン類等との共
重合体等を含むものである。
は、エチレン、プロピレンその他オレフィン系モノマー
を主成分とする重合体又は共重合体であり、具体的には
高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、ポリ３−
メチルブデン−１、ポリ４−メチルペンテン−１等のエ
チレンおよびα−オレフィン重合体又は２種以上のエチ
レンおよびα−オレフィンの共重合体、あるいは１種ま
たは２種以上のエチレンおよびα−オレフィンと、酢酸
ビニル等のビニルエステル類、アクリル酸およびメタク
リル酸誘導体（例えばメチルアクリレート、メチルメタ
クリレート、ジメチルアミノエチルアクリルアミド
等）、α，β−不飽和酸のグリシジルエステル（例え
ば、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル
等）、ブタジエン、イソプレンの様なジエン類等との共
重合体等を含むものである。
かかるオレフィン系樹脂（Ａ）は射出成形可能なもの
であれば特に限定されないが、成形性や後記の如き好ま
しい分散形態を形成するためには、平均分子量が100万
以上の超高分子量のものは好ましくなく、好ましい平均
分子量は一般的に１万〜50万程度である。
であれば特に限定されないが、成形性や後記の如き好ま
しい分散形態を形成するためには、平均分子量が100万
以上の超高分子量のものは好ましくなく、好ましい平均
分子量は一般的に１万〜50万程度である。
次に、本発明の液晶性ポリエステル（Ｂ）とは、それ
自体が溶融加工性ポリエステルで、それ自体は溶融状態
でポリマー分子鎖が規則的な平行配列をとる性質を有し
ているものである。このようなポリマー分子は、一般に
細長く、偏平で、分子の長軸に沿ってかなり剛性が高
く、普通は同軸又は平行のいずれかの関係にある連鎖伸
長結合を有しているようなポリマーからなる。
自体が溶融加工性ポリエステルで、それ自体は溶融状態
でポリマー分子鎖が規則的な平行配列をとる性質を有し
ているものである。このようなポリマー分子は、一般に
細長く、偏平で、分子の長軸に沿ってかなり剛性が高
く、普通は同軸又は平行のいずれかの関係にある連鎖伸
長結合を有しているようなポリマーからなる。
異方性溶融相の性質は直交偏光子を利用した慣用の偏
光検査法により確認することができる。より具体的に
は、例えば異方性溶融相は、Leitz偏光顕微鏡を使用
し、Leitzホットステージにのせた溶融試料を窒素雰囲
気下で40倍の倍率で観察することにより確認できる。本
発明に使用する液晶性ポリエステル（Ｂ）は直交偏光子
の間で検査したときにたとえ溶融静止状態であっても偏
光は透過し、光学的に異方性を示すものである。
光検査法により確認することができる。より具体的に
は、例えば異方性溶融相は、Leitz偏光顕微鏡を使用
し、Leitzホットステージにのせた溶融試料を窒素雰囲
気下で40倍の倍率で観察することにより確認できる。本
発明に使用する液晶性ポリエステル（Ｂ）は直交偏光子
の間で検査したときにたとえ溶融静止状態であっても偏
光は透過し、光学的に異方性を示すものである。
又、本発明に使用する液晶性ポリエステル（Ｂ）は、
一般溶剤には実質的に不溶であるためそれ自体は溶液法
による成形加工性には不向きであるが、これらのポリマ
ーは普通の溶融加工法では容易に成形加工することがで
きるものである。
一般溶剤には実質的に不溶であるためそれ自体は溶液法
による成形加工性には不向きであるが、これらのポリマ
ーは普通の溶融加工法では容易に成形加工することがで
きるものである。
本発明で用いられる液晶性ポリエステルは化学構造的
には芳香族ポリエステル及び芳香族ポリエステルアミド
が好ましく、芳香族ポリエステル及び芳香族ポリエステ
ルアミドを同一分子鎖中に部分的に含むポリエステルで
も液晶性を発現するものであればよい。
には芳香族ポリエステル及び芳香族ポリエステルアミド
が好ましく、芳香族ポリエステル及び芳香族ポリエステ
ルアミドを同一分子鎖中に部分的に含むポリエステルで
も液晶性を発現するものであればよい。
しかし、一般の熱可塑性ポリエステル、例えばポリエ
チレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートの
如き、固体では結晶性を示すが液晶性を示さないポリエ
ステルは、本発明の分岐状或いは網状の分散構造の形成
が不充分であって、成形品の耐熱性、熱変形性、成形収
縮性（寸法精度）に対する効果も充分でなく、本発明の
（Ｂ）成分としては好ましくない。又、一般のポリアリ
レート（完全芳香族ポリエステル）も液晶性を示さない
ものは極めて高融点で流動性に欠けるため、分岐状或い
は網状の分散構造が形成されず、（Ｂ）成分として不適
当である。
チレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートの
如き、固体では結晶性を示すが液晶性を示さないポリエ
ステルは、本発明の分岐状或いは網状の分散構造の形成
が不充分であって、成形品の耐熱性、熱変形性、成形収
縮性（寸法精度）に対する効果も充分でなく、本発明の
（Ｂ）成分としては好ましくない。又、一般のポリアリ
レート（完全芳香族ポリエステル）も液晶性を示さない
ものは極めて高融点で流動性に欠けるため、分岐状或い
は網状の分散構造が形成されず、（Ｂ）成分として不適
当である。
特に好ましくは、芳香族ヒドロキシルカルボン酸、芳
香族ヒドロキシルアミン、芳香族ジアミンの群から選ば
れた少なくとも１種以上の化合物を構成成分として有す
る液晶性芳香族ポリエステル、或いは液晶性芳香族ポリ
エステルアミドである。
香族ヒドロキシルアミン、芳香族ジアミンの群から選ば
れた少なくとも１種以上の化合物を構成成分として有す
る液晶性芳香族ポリエステル、或いは液晶性芳香族ポリ
エステルアミドである。
即ち、その構成成分としては、 １） 主として芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘
導体の１種又は２種以上からなるポリエステル、 ２） 主として ａ） 芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘導体の１
種又は２種以上と ｂ） 芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｃ） 芳香族ジオール、脂環族ジオール、脂肪族ジオー
ル及びその誘導体の少なくとも１種又は２種以上とから
なるポリエステル ３） 主として、 ａ） 芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘導体の１
種又は２種以上と ｂ） 芳香族ヒドロキシアミン、芳香族ジアミン及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｃ） 芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸及びそ
の誘導体の１種又は２種以上とからなるポリエステルア
ミド ４） 主として ａ） 芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘導体の１
種又は２種以上と ｂ） 芳香族ヒドロキシアミン、芳香族ジアミン及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｃ） 芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｄ） 芳香族ジオール、脂環族ジオール、脂肪族ジオー
ル及びその誘導体の少なくとも１種又は２種以上とから
なるポリエステルアミド 等が挙げられる。又、上記構成成分中のヒドロキシ化合
物はそのヒドロキシ基の一部又は全部がチオール（−S
H）であってもよい。
導体の１種又は２種以上からなるポリエステル、 ２） 主として ａ） 芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘導体の１
種又は２種以上と ｂ） 芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｃ） 芳香族ジオール、脂環族ジオール、脂肪族ジオー
ル及びその誘導体の少なくとも１種又は２種以上とから
なるポリエステル ３） 主として、 ａ） 芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘導体の１
種又は２種以上と ｂ） 芳香族ヒドロキシアミン、芳香族ジアミン及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｃ） 芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸及びそ
の誘導体の１種又は２種以上とからなるポリエステルア
ミド ４） 主として ａ） 芳香族ヒドロキシカルボン酸及びその誘導体の１
種又は２種以上と ｂ） 芳香族ヒドロキシアミン、芳香族ジアミン及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｃ） 芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸及びそ
の誘導体の１種又は２種以上と ｄ） 芳香族ジオール、脂環族ジオール、脂肪族ジオー
ル及びその誘導体の少なくとも１種又は２種以上とから
なるポリエステルアミド 等が挙げられる。又、上記構成成分中のヒドロキシ化合
物はそのヒドロキシ基の一部又は全部がチオール（−S
H）であってもよい。
本発明の液晶性ポリエステルを構成する具体的化合物
の好ましい例は、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、テレフタル
酸、ハイドロキノン、ｐ−アミノフェノール及びｐ−フ
ェニレンジアミン等のパラ位置換のベンゼン化合物及び
それらの核置換ベンゼン化合物（置換基は塩素、臭素、
メチル、フェニル、１−フェニルエチルより選ばれ
る）、イソフタル酸、レゾルシン等のメタ位置換のベン
ゼン化合物、2,6−ナフタレンジカルボン酸、2,6−ジヒ
ドロキシナフタレン、1,4−ジヒドロキシナフタレン及
び６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸等のナフタレン化合
物、4,4′−ジフェニルジカルボン酸、4,4′−ジヒドロ
キシビフェニル等のビフェニル化合物、下記一般式
（Ｉ），（II）又は（III）で表されるビスフェニール
化合物： （但し、X:アルキレン（Ｃ1〜Ｃ4、アルキリデン、−Ｏ
−、−SO−、−SO2−、−Ｓ−、−CO−より選ばれる基 Y:−（CH2）n−（ｎ＝１〜４）、−Ｏ（CH2）n
Ｏ−（ｎ＝１〜４）より選ばれる基） 等より組合せ使用される。
の好ましい例は、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、テレフタル
酸、ハイドロキノン、ｐ−アミノフェノール及びｐ−フ
ェニレンジアミン等のパラ位置換のベンゼン化合物及び
それらの核置換ベンゼン化合物（置換基は塩素、臭素、
メチル、フェニル、１−フェニルエチルより選ばれ
る）、イソフタル酸、レゾルシン等のメタ位置換のベン
ゼン化合物、2,6−ナフタレンジカルボン酸、2,6−ジヒ
ドロキシナフタレン、1,4−ジヒドロキシナフタレン及
び６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸等のナフタレン化合
物、4,4′−ジフェニルジカルボン酸、4,4′−ジヒドロ
キシビフェニル等のビフェニル化合物、下記一般式
（Ｉ），（II）又は（III）で表されるビスフェニール
化合物： （但し、X:アルキレン（Ｃ1〜Ｃ4、アルキリデン、−Ｏ
−、−SO−、−SO2−、−Ｓ−、−CO−より選ばれる基 Y:−（CH2）n−（ｎ＝１〜４）、−Ｏ（CH2）n
Ｏ−（ｎ＝１〜４）より選ばれる基） 等より組合せ使用される。
又、本発明に使用される液晶性ポリエステルは、上述
の構成成分の他に同一分子鎖中に部分的に異方性溶融相
を示さないポリアルキレンテレフタレートがあってもよ
い。この場合のアルキル基の炭素数は２〜４である。
の構成成分の他に同一分子鎖中に部分的に異方性溶融相
を示さないポリアルキレンテレフタレートがあってもよ
い。この場合のアルキル基の炭素数は２〜４である。
上述の構成成分の内、パラ位置換ベンゼン化合物、ナ
フタレン化合物、ビフェニル化合物より選ばれる１種若
しくは２種以上の化合物を必須の構成成分として含むも
のが更に好ましい例である。又、パラ位置換ベンゼン化
合物の内、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、メチルハイドロキ
ノン及び１−フェニルエチルハイドロキノンは特に好ま
しい例である。
フタレン化合物、ビフェニル化合物より選ばれる１種若
しくは２種以上の化合物を必須の構成成分として含むも
のが更に好ましい例である。又、パラ位置換ベンゼン化
合物の内、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、メチルハイドロキ
ノン及び１−フェニルエチルハイドロキノンは特に好ま
しい例である。
本発明で用いるのに好適な液晶性ポリエステル（Ｂ）
は350℃以下で液晶性を発現するものであり、310℃、剪
断速度1200sec-1で測定した粘度が好ましくは20000〜50
ポイズ、特に好ましくは10000〜100ポイズのものであ
る。溶融粘度が過大又は過少であると好ましい分散状態
を得難く、機械的物性、耐熱性、変形性等に対する効果
が削減され又成形加工性からも好ましくない。
は350℃以下で液晶性を発現するものであり、310℃、剪
断速度1200sec-1で測定した粘度が好ましくは20000〜50
ポイズ、特に好ましくは10000〜100ポイズのものであ
る。溶融粘度が過大又は過少であると好ましい分散状態
を得難く、機械的物性、耐熱性、変形性等に対する効果
が削減され又成形加工性からも好ましくない。
更に本発明の組成物は、その目的に支障のない範囲
で、液晶性ポリエステル樹脂の他に、他の熱可塑性樹脂
を補助的に少量添加してもよい。
で、液晶性ポリエステル樹脂の他に、他の熱可塑性樹脂
を補助的に少量添加してもよい。
この場合に使用する熱可塑性樹脂は特に限定されない
が、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレート等の芳香族ジカルボン酸とジオール或いはオキ
シカルボン酸等からなる非液晶性芳香族ポリエステル、
ポリアセタール（ホモ又はコポリマー）、ポリスチレ
ン、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリカーボネート、
ABS、ポリアリーレンオキサイド、ポリアリーレンサル
ファイド等を挙げることができる。また、これらの熱可
塑性樹脂は２種以上混合して使用することもできる。
が、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレート等の芳香族ジカルボン酸とジオール或いはオキ
シカルボン酸等からなる非液晶性芳香族ポリエステル、
ポリアセタール（ホモ又はコポリマー）、ポリスチレ
ン、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリカーボネート、
ABS、ポリアリーレンオキサイド、ポリアリーレンサル
ファイド等を挙げることができる。また、これらの熱可
塑性樹脂は２種以上混合して使用することもできる。
次に本発明で用いる（Ｃ）繊維状ガラスは、平均径５
〜30μｍ、平均長50μｍ以上、特に好ましくは平均長10
0μｍ以上のものであり、又かかるガラス繊維と他の粒
状又は板状の無機充填剤との併用も特に好ましい例に属
する。
〜30μｍ、平均長50μｍ以上、特に好ましくは平均長10
0μｍ以上のものであり、又かかるガラス繊維と他の粒
状又は板状の無機充填剤との併用も特に好ましい例に属
する。
本発明の組成物の各成分の配合割合は（Ａ）ポリオレ
フィン系樹脂と（Ｂ）液晶性ポリエステルの比が98〜5
0:2〜50（重量）であり、好ましくは98〜60:2〜40であ
る。
フィン系樹脂と（Ｂ）液晶性ポリエステルの比が98〜5
0:2〜50（重量）であり、好ましくは98〜60:2〜40であ
る。
又、充填剤（Ｃ）の含有量は上記樹脂成分100重量部
に対し好ましくは５〜200重量部である。
に対し好ましくは５〜200重量部である。
尚、本発明組成物は、その目的に応じて酸化防止剤、
熱安定剤、滑剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、着色剤、離
型剤、その他通常の添加剤を添加することができる。
熱安定剤、滑剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、着色剤、離
型剤、その他通常の添加剤を添加することができる。
これらの添加剤は、下記する溶融混練処理と同時に、
又は別に樹脂組成物中に添加配合することもできる。
又は別に樹脂組成物中に添加配合することもできる。
本発明組成物の調製法は種々の公知の方法で可能であ
るが、（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）の３成分を配合して加熱
溶融し、30秒以上混練処理することが必要であり、具体
的には、例えば（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）成分を予めタン
ブラー又はヘンシェルミキサーのような混合機で均一に
混合した後、１軸又は２軸の押出機に供給して溶融混練
し、ペレットを製造する。処理温度は、樹脂成分が溶融
する温度より５℃乃至100℃高い温度であり、特に好ま
しくは融点より10℃乃至60℃高い温度である。高温に過
ぎると分解や異常反応を生じ好ましくない。又、溶融処
理時間は少なくとも30秒以上15分以内、好ましくは１〜
10分である。
るが、（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）の３成分を配合して加熱
溶融し、30秒以上混練処理することが必要であり、具体
的には、例えば（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）成分を予めタン
ブラー又はヘンシェルミキサーのような混合機で均一に
混合した後、１軸又は２軸の押出機に供給して溶融混練
し、ペレットを製造する。処理温度は、樹脂成分が溶融
する温度より５℃乃至100℃高い温度であり、特に好ま
しくは融点より10℃乃至60℃高い温度である。高温に過
ぎると分解や異常反応を生じ好ましくない。又、溶融処
理時間は少なくとも30秒以上15分以内、好ましくは１〜
10分である。
一般にポリオレフィン系樹脂に対し他の樹脂成分を配
合した組成物は比較的相溶性のよい場合でも添加樹脂が
ポリオレフィン系樹脂中に粒状に分離して存在し、いわ
ゆる海−島構造を呈しているのに対し、本発明の組成物
においては液晶性ポリエステル成分（Ｂ）の少なくとも
一部有効量が、一般的には大部分（Ｂ）が繊維状ガラス
（Ｃ）を連結し、これらが分岐状又は網状に（Ａ）成分
中に侵入してからみ合った分散形態を呈し、特に本発明
の好ましい条件下では（Ｂ）成分が繊維状ガラス（Ｃ）
の殆どすべてを包含し、且つ、（Ｂ）成分の殆どが連続
相を形成して（Ｃ）成分を連結し、網状に（Ａ）成分中
に分散した形態を有することが顕微鏡、電子顕微鏡によ
る観察等で確認され、特に繊維状ガラス（Ｃ）の表面張
力が溶融混練温度に於て40dyn/cm以上のものを使用する
と、この分散形態をとり易く、機械的特性、熱変形温度
等の改善に有効であり、特に繊維状充填剤を配合した場
合にもその異方性配列を減じて、寸法精度や変形等の改
良に有効である。繊維状ガラスは一般にかかる表面張力
値を満足するがこれが不充分な場合は適当な表面処理を
施すことによって適性値に変性することが可能であり、
本発明の効果を得ることが出来る。
合した組成物は比較的相溶性のよい場合でも添加樹脂が
ポリオレフィン系樹脂中に粒状に分離して存在し、いわ
ゆる海−島構造を呈しているのに対し、本発明の組成物
においては液晶性ポリエステル成分（Ｂ）の少なくとも
一部有効量が、一般的には大部分（Ｂ）が繊維状ガラス
（Ｃ）を連結し、これらが分岐状又は網状に（Ａ）成分
中に侵入してからみ合った分散形態を呈し、特に本発明
の好ましい条件下では（Ｂ）成分が繊維状ガラス（Ｃ）
の殆どすべてを包含し、且つ、（Ｂ）成分の殆どが連続
相を形成して（Ｃ）成分を連結し、網状に（Ａ）成分中
に分散した形態を有することが顕微鏡、電子顕微鏡によ
る観察等で確認され、特に繊維状ガラス（Ｃ）の表面張
力が溶融混練温度に於て40dyn/cm以上のものを使用する
と、この分散形態をとり易く、機械的特性、熱変形温度
等の改善に有効であり、特に繊維状充填剤を配合した場
合にもその異方性配列を減じて、寸法精度や変形等の改
良に有効である。繊維状ガラスは一般にかかる表面張力
値を満足するがこれが不充分な場合は適当な表面処理を
施すことによって適性値に変性することが可能であり、
本発明の効果を得ることが出来る。
実施例１〜４、比較例１〜３、10 表１に示す配合量で、（Ａ）成分としてポリプロピレ
ン樹脂（PP）（三井石油化学（株）製400F）、（Ｂ）液
晶性ポリエステル樹脂として（Ｂ−１）（後述）、及び
（Ｃ）ガラス繊維をブレンドした後、直径30mmの２軸押
出機を用い、設定温度310℃にて溶融混練しペレットを
調製した。次いでこのペレットを日精樹脂工業（株）製
射出成形機でバレル温度310℃、金型温度60℃にて引張
試験片を成形し、成形品における各成分の分散性を調
べ、又、成形品の収縮率、熱変形温度（HDT）、引張強
伸度を測定した。又、比較のため、（Ｂ）及び／又は
（Ｃ）成分の存在しない場合（比較例１〜３）、及び実
施例２において（Ｂ）成分であるＢ−１の代わりにポリ
ブチレンテレフタレート（PBT）を用いた場合（比較例1
0）も同様に試験した。結果を表−１に示す。
ン樹脂（PP）（三井石油化学（株）製400F）、（Ｂ）液
晶性ポリエステル樹脂として（Ｂ−１）（後述）、及び
（Ｃ）ガラス繊維をブレンドした後、直径30mmの２軸押
出機を用い、設定温度310℃にて溶融混練しペレットを
調製した。次いでこのペレットを日精樹脂工業（株）製
射出成形機でバレル温度310℃、金型温度60℃にて引張
試験片を成形し、成形品における各成分の分散性を調
べ、又、成形品の収縮率、熱変形温度（HDT）、引張強
伸度を測定した。又、比較のため、（Ｂ）及び／又は
（Ｃ）成分の存在しない場合（比較例１〜３）、及び実
施例２において（Ｂ）成分であるＢ−１の代わりにポリ
ブチレンテレフタレート（PBT）を用いた場合（比較例1
0）も同様に試験した。結果を表−１に示す。
尚、成分の分散性は成形片を大きさ約10×10×3mmに
切断しキシレン溶液に入れ、130℃で12時間還流下に処
理して、マトリックス樹脂であるポリプロピレン樹脂を
溶解除去し、肉眼及び電子顕微鏡により形態を観察し
た。この条件では液晶性ポリエステル及びガラス繊維が
網目状構造を形成して分散している場合には成形片の形
態を保持しているのに対し、粒状に分離して分散してい
る場合は形態を留めないことで判定出来る。又、定量的
評価として開孔径4mmのふるいを使い、キシレン溶出処
理後の残留物をふるい分けし、ふるい上に残ったものの
割合（重量）により（Ｂ）及び（Ｃ）成分の網目状分散
をしているものの割合がわかる。即ち、この残量が予め
配合した液晶性ポリエステル及びガラス繊維重量に近け
れば相互侵入網目構造をとっていると考えられる。
切断しキシレン溶液に入れ、130℃で12時間還流下に処
理して、マトリックス樹脂であるポリプロピレン樹脂を
溶解除去し、肉眼及び電子顕微鏡により形態を観察し
た。この条件では液晶性ポリエステル及びガラス繊維が
網目状構造を形成して分散している場合には成形片の形
態を保持しているのに対し、粒状に分離して分散してい
る場合は形態を留めないことで判定出来る。又、定量的
評価として開孔径4mmのふるいを使い、キシレン溶出処
理後の残留物をふるい分けし、ふるい上に残ったものの
割合（重量）により（Ｂ）及び（Ｃ）成分の網目状分散
をしているものの割合がわかる。即ち、この残量が予め
配合した液晶性ポリエステル及びガラス繊維重量に近け
れば相互侵入網目構造をとっていると考えられる。
又、試験片の収縮率は試験片の一定方向の寸法を正確
に測定し、対応する金型寸法に対する差（％）で示し
た。
に測定し、対応する金型寸法に対する差（％）で示し
た。
熱変形温度（HDT）はASTM D-648（18.6Kg/cm2）に準
拠して測定し、引張強伸度はASTM D-638に準拠して測定
した。
拠して測定し、引張強伸度はASTM D-638に準拠して測定
した。
実施例５〜７ 実施例２における（Ｃ）成分のガラス繊維の含有量を
変化させて実施例２と同様に行った。結果を表−２に示
す。
変化させて実施例２と同様に行った。結果を表−２に示
す。
実施例８、比較例４〜６ 実施例２及び比較例１〜３における（Ａ）成分をポリ
エチレン（PE）（三井石油化学（株）製ハイゼックス）
に変えて実施例２、比較例１〜３と同様に行った。
エチレン（PE）（三井石油化学（株）製ハイゼックス）
に変えて実施例２、比較例１〜３と同様に行った。
結果を表−３に示す。
実施例9,10、比較例7,8 実施例２、比較例２における（Ｂ）成分をＢ−2,B−
３（後述注参照）に変えて同様に行った。結果を表−４
に示す。
３（後述注参照）に変えて同様に行った。結果を表−４
に示す。
（注）尚、前記実施例に使用した（Ｂ）成分の液晶性
ポリエステルの構造及び粘度を下記に示す。
ポリエステルの構造及び粘度を下記に示す。
粘度約600ポイズ（310℃、剪断速度1200sec-1） 粘度約5000ポイズ（310℃、剪断速度1200sec-1） 粘度約1500ポイズ（310℃、剪断速度1200sec-1） 〔発明の効果〕 前記説明及び実施例にて明らかな如く本発明のポリオ
レフィン系樹脂組成物成形品は、配合成分である液晶性
ポリエステル及び繊維状ガラスが特殊な網状の分散形態
を呈し、これを用いた成形品は優れた機械的性質を有
し、又、特に熱変形温度が向上して、高温度の使用にも
耐え、且つ成形時の収縮性が改良され、成形品の寸法精
度が向上し大型又は精密な成形品を提供することが可能
であり、又表面状態も良好で、従来ポリオレフィン系樹
脂組成物では不可能な成形品をも可能ならしめ、多くの
用途が期待される。
レフィン系樹脂組成物成形品は、配合成分である液晶性
ポリエステル及び繊維状ガラスが特殊な網状の分散形態
を呈し、これを用いた成形品は優れた機械的性質を有
し、又、特に熱変形温度が向上して、高温度の使用にも
耐え、且つ成形時の収縮性が改良され、成形品の寸法精
度が向上し大型又は精密な成形品を提供することが可能
であり、又表面状態も良好で、従来ポリオレフィン系樹
脂組成物では不可能な成形品をも可能ならしめ、多くの
用途が期待される。
Claims (1)
- 【請求項１】（Ａ） オレフィン系樹脂（但し、分子量
100万以上の超高分子量ポリエチレンを除く）98〜50重
量部、 （Ｂ） 溶融粘度20000〜50ポイズ（310℃、剪断速度12
00sec-1）であり、350℃以下で異方性溶融相を形成しう
る溶融加工性ポリエステル樹脂２〜50重量部 とから成る樹脂成分100重量部に対し （Ｃ） 平均繊維長50μｍ以上の繊維状ガラス５〜200
重量部 を溶融混練し、成形して成り、（Ｂ）成分の異方性溶融
相を形成しうる溶融加工性ポリエステル樹脂が繊維状ガ
ラス（Ｃ）を連結又は包含し、（Ａ）成分中に分岐状或
いは網状をなして分散した樹脂組成物成形品。
Priority Applications (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2320053A JP2669565B2 (ja) | 1990-11-21 | 1990-11-21 | ポリオレフィン系樹脂組成物成形品 |
| TW080109053A TW213939B (ja) | 1990-11-21 | 1991-11-19 | |
| EP91310719A EP0487337B1 (en) | 1990-11-21 | 1991-11-20 | Polyolefin resin composition and molded article thereof |
| US07/796,724 US5314946A (en) | 1990-11-21 | 1991-11-20 | Polyolefin resin compositions, methods of making such compositions, and molded articles formed thereof |
| DE69119711T DE69119711T2 (de) | 1990-11-21 | 1991-11-20 | Polyolefin-Harzzusammensetzung und daraus geformter Gegenstand |
| AT91310719T ATE138406T1 (de) | 1990-11-21 | 1991-11-20 | Polyolefin-harzzusammensetzung und daraus geformter gegenstand |
| KR1019910020808A KR960000506B1 (ko) | 1990-11-21 | 1991-11-21 | 폴리올레핀 수지 조성물, 그 제조방법 및 그의 성형품 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2320053A JP2669565B2 (ja) | 1990-11-21 | 1990-11-21 | ポリオレフィン系樹脂組成物成形品 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04189856A JPH04189856A (ja) | 1992-07-08 |
| JP2669565B2 true JP2669565B2 (ja) | 1997-10-29 |
Family
ID=18117200
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2320053A Expired - Lifetime JP2669565B2 (ja) | 1990-11-21 | 1990-11-21 | ポリオレフィン系樹脂組成物成形品 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5314946A (ja) |
| EP (1) | EP0487337B1 (ja) |
| JP (1) | JP2669565B2 (ja) |
| KR (1) | KR960000506B1 (ja) |
| AT (1) | ATE138406T1 (ja) |
| DE (1) | DE69119711T2 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
| WO1995023183A1 (en) * | 1994-02-28 | 1995-08-31 | Neste Oy | Liquid crystalline polymer blends and processes for the preparation thereof |
| US6660182B2 (en) | 2000-09-01 | 2003-12-09 | Ticona Llc | Blends of stretchable liquid crystal polymers with thermoplastics |
| JP5266979B2 (ja) * | 2008-09-02 | 2013-08-21 | 住友化学株式会社 | 有機繊維含有ポリオレフィン樹脂組成物の製造方法 |
| JP6865532B2 (ja) * | 2016-05-30 | 2021-04-28 | 上野製薬株式会社 | ポリメチルペンテン樹脂組成物 |
Family Cites Families (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2337747A1 (fr) * | 1976-01-09 | 1977-08-05 | Rhone Poulenc Ind | Masses a mouler a base de polypropylene |
| EP0030417B2 (en) * | 1979-11-30 | 1994-03-30 | Imperial Chemical Industries Plc | Compositions of melt-processable polymers having improved processibility, and method of processing |
| US4434262A (en) * | 1982-09-01 | 1984-02-28 | Celanese Corporation | Melt processable blend of a low molecular weight liquid crystalline compound and a polyolefin or polyester |
| JPH0618943B2 (ja) * | 1985-03-26 | 1994-03-16 | 三菱油化株式会社 | 無機フイラ−含有ポリオレフイン樹脂組成物 |
| US4728698A (en) * | 1985-09-06 | 1988-03-01 | University Of Akron | Liquid crystal fiber-reinforced polymer composite and process for preparing same |
| JPH0739534B2 (ja) * | 1986-12-10 | 1995-05-01 | ポリプラスチックス株式会社 | 表面特性の良好な液晶性ポリエステル樹脂組成物 |
| JPS6436635A (en) * | 1987-07-31 | 1989-02-07 | Sekisui Chemical Co Ltd | Ultra high molecular weight polyethylene composition |
| JPH02263849A (ja) * | 1989-04-03 | 1990-10-26 | Sekisui Chem Co Ltd | ポリオレフィン成形体 |
| JP2542119B2 (ja) * | 1989-11-01 | 1996-10-09 | ポリプラスチックス株式会社 | 熱可塑性相互侵入網目構造体及びその形成法 |
| JPH0420552A (ja) * | 1990-05-14 | 1992-01-24 | Chisso Corp | ポリプロピレン樹脂組成物 |
| JPH0428732A (ja) * | 1990-05-25 | 1992-01-31 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | ポリオレフィン樹脂組成物 |
-
1990
- 1990-11-21 JP JP2320053A patent/JP2669565B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1991
- 1991-11-19 TW TW080109053A patent/TW213939B/zh active
- 1991-11-20 DE DE69119711T patent/DE69119711T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1991-11-20 US US07/796,724 patent/US5314946A/en not_active Expired - Lifetime
- 1991-11-20 AT AT91310719T patent/ATE138406T1/de not_active IP Right Cessation
- 1991-11-20 EP EP91310719A patent/EP0487337B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1991-11-21 KR KR1019910020808A patent/KR960000506B1/ko not_active IP Right Cessation
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| TW213939B (ja) | 1993-10-01 |
| EP0487337B1 (en) | 1996-05-22 |
| KR960000506B1 (ko) | 1996-01-08 |
| KR920009907A (ko) | 1992-06-25 |
| EP0487337A3 (en) | 1992-12-16 |
| US5314946A (en) | 1994-05-24 |
| DE69119711D1 (de) | 1996-06-27 |
| DE69119711T2 (de) | 1996-10-02 |
| JPH04189856A (ja) | 1992-07-08 |
| EP0487337A2 (en) | 1992-05-27 |
| ATE138406T1 (de) | 1996-06-15 |
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