JP2000113872A - 非水電解質二次電池およびその製造方法 - Google Patents
非水電解質二次電池およびその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は高い安全性が期待される、非水系の
高分子ゲル電解質または高分子固体電解質を用いた非水
電解質二次電池において、信頼性及び電気的性能に優
れ、かつ量産に適した電池を提供することを目的とす
る。 【構成】 電解質が高分子ゲル電解質または高分子固体
電解質からなる電池であって、セパレータを構成するマ
トリックスが、平均繊維径２μｍ以下、目付け量７〜２
０ｇ／ｍ2 、繊維充填率３５％以下、最大孔径２５μｍ
以下の不織布からなる非水電解質二次電池とすること
で、上記目的を達成できる。
高分子ゲル電解質または高分子固体電解質を用いた非水
電解質二次電池において、信頼性及び電気的性能に優
れ、かつ量産に適した電池を提供することを目的とす
る。 【構成】 電解質が高分子ゲル電解質または高分子固体
電解質からなる電池であって、セパレータを構成するマ
トリックスが、平均繊維径２μｍ以下、目付け量７〜２
０ｇ／ｍ2 、繊維充填率３５％以下、最大孔径２５μｍ
以下の不織布からなる非水電解質二次電池とすること
で、上記目的を達成できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、電解質がリチウム
イオン導伝性の高分子ゲル電解質または高分子固体電解
質である非水電解質二次電池に関するものであり、特に
エネルギー密度が高く、安全性に優れかつ量産に適した
非水電解質二次電池に関するものである。
イオン導伝性の高分子ゲル電解質または高分子固体電解
質である非水電解質二次電池に関するものであり、特に
エネルギー密度が高く、安全性に優れかつ量産に適した
非水電解質二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、二次電池の中でリチウム二次電池
が、容積効率、重量効率ともに極めて高いところからポ
ータブル機器の電源や電気自動車の電源として注目さ
れ、小型機器の電源として実用化されて久しい。中でも
負極にリチウムイオンを吸蔵放出する機能を有する炭素
材料を用いたリチウムイオン電池が、金属リチウムを負
極とする二次電池に比べサイクル性能が良いこと、安全
性が高いところから広く実用化されている。
が、容積効率、重量効率ともに極めて高いところからポ
ータブル機器の電源や電気自動車の電源として注目さ
れ、小型機器の電源として実用化されて久しい。中でも
負極にリチウムイオンを吸蔵放出する機能を有する炭素
材料を用いたリチウムイオン電池が、金属リチウムを負
極とする二次電池に比べサイクル性能が良いこと、安全
性が高いところから広く実用化されている。
【０００３】更に、形状の選択の自由度が大きいこと、
安全性が高いこと等の優位性を考慮して従来の液状の電
解液に換えて、固体電解質を用いた電池が開発されてい
る。固体電解質には高分子と電解液のゲルで構成される
高分子ゲル電解質や、高分子にリチウム塩を溶解させリ
チウムイオン電導性を持たせた高分子固体電解質等があ
る。
安全性が高いこと等の優位性を考慮して従来の液状の電
解液に換えて、固体電解質を用いた電池が開発されてい
る。固体電解質には高分子と電解液のゲルで構成される
高分子ゲル電解質や、高分子にリチウム塩を溶解させリ
チウムイオン電導性を持たせた高分子固体電解質等があ
る。
【０００４】従来のゲル電解質や固体電解質を用いた非
水系二次電池では、液式の非水系二次電池同様、その正
極活物質はコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）、ニッ
ケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2 ）、マンガン酸リチウム
（ＬｉＭｎ2 Ｏ4 ）等の粒子から成り、その平均粒径は
１〜１０μｍ、正極合剤層に占める容積充填密度は５０
〜６０％と液式電池と同一であった。
水系二次電池では、液式の非水系二次電池同様、その正
極活物質はコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）、ニッ
ケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2 ）、マンガン酸リチウム
（ＬｉＭｎ2 Ｏ4 ）等の粒子から成り、その平均粒径は
１〜１０μｍ、正極合剤層に占める容積充填密度は５０
〜６０％と液式電池と同一であった。
【０００５】高分子ゲルを構成する高分子材料は、ポリ
フッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のフッ素樹脂やポリア
クリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタアクリレー
ト（ＰＭＭＡ）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等で
ある。また、溶剤は炭酸エチレン（ＥＣ）、炭酸プロピ
レン（ＰＣ）などの環状炭酸エステル、炭酸ジメチル
（ＤＭＣ）等の鎖状炭酸エステル、ガンマブチロラクト
ン（γ−ＢＬ）、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン
（ＤＥＥ）等のエーテル類である。塩は過塩素酸リチウ
ム（ＬｉＣｌＯ4 ）、４フッ化ほう酸リチウム（ＬｉＢ
Ｆ4 ）、６フッ化燐酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）等であ
る。
フッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のフッ素樹脂やポリア
クリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタアクリレー
ト（ＰＭＭＡ）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等で
ある。また、溶剤は炭酸エチレン（ＥＣ）、炭酸プロピ
レン（ＰＣ）などの環状炭酸エステル、炭酸ジメチル
（ＤＭＣ）等の鎖状炭酸エステル、ガンマブチロラクト
ン（γ−ＢＬ）、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン
（ＤＥＥ）等のエーテル類である。塩は過塩素酸リチウ
ム（ＬｉＣｌＯ4 ）、４フッ化ほう酸リチウム（ＬｉＢ
Ｆ4 ）、６フッ化燐酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）等であ
る。
【０００６】従来に於いても高分子ゲル電解質や高分子
固体電解質を多孔性の高分子マトリックスフィルムに充
填した電池が開示されている。例えば、特開昭６３−４
０２７０号公報には不織布等の多孔性フィルムに充填す
る例が、また、特開平１−１５８０５１号公報には多孔
性ポリオレフィンフィルムに充填する例が開示されてい
る。
固体電解質を多孔性の高分子マトリックスフィルムに充
填した電池が開示されている。例えば、特開昭６３−４
０２７０号公報には不織布等の多孔性フィルムに充填す
る例が、また、特開平１−１５８０５１号公報には多孔
性ポリオレフィンフィルムに充填する例が開示されてい
る。
【０００７】しかし、従来の電池においては以下に記す
欠点があった。即ち、不織布がマトリックスである場合
においては、正極と負極を積層させる前にマトリックス
に電解質を含浸して重合硬化させておかないと短絡が生
じる場合があった。特に目付け量の小さい不織布の場合
に短絡発生の頻度が高かった。従って、短絡の発生を避
けるために目付け量の大きいものにする必要があった。
欠点があった。即ち、不織布がマトリックスである場合
においては、正極と負極を積層させる前にマトリックス
に電解質を含浸して重合硬化させておかないと短絡が生
じる場合があった。特に目付け量の小さい不織布の場合
に短絡発生の頻度が高かった。従って、短絡の発生を避
けるために目付け量の大きいものにする必要があった。
【０００８】また、マトリックスが多孔性ポリオレフィ
ンフィルムである場合、電解質の含浸が非常に困難であ
り、セパレータ層の伝導度が低く、電池の高率放電特性
が低いという問題があった。
ンフィルムである場合、電解質の含浸が非常に困難であ
り、セパレータ層の伝導度が低く、電池の高率放電特性
が低いという問題があった。
【０００９】そこで、以上記述した従来電池の欠点を克
服し、かつ量産に適した電池の開発が求められていた。
服し、かつ量産に適した電池の開発が求められていた。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記の如き
従来の高分子ゲル電解質および高分子固体電解質系の非
水二次電池の欠点を解消し、電気的特性は無論のこと、
信頼性および量産性に優れた二次電池を提供するもので
ある。
従来の高分子ゲル電解質および高分子固体電解質系の非
水二次電池の欠点を解消し、電気的特性は無論のこと、
信頼性および量産性に優れた二次電池を提供するもので
ある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】セパレータをポリプロピ
レン（ＰＰ）やポリエチレン（ＰＥ）等のポリオレフィ
ン製またはポリエステル製の不織布から成るマトリック
ス中に高分子ゲル電解質または高分子固体電解質を含浸
させた構成とする。そして、該不織布の平均繊維径を２
μｍ以下、目付け量を７〜２０ｇ／ｍ2 、繊維充填率を
３５％以下、最大孔径を２５μｍ以下とする。平均繊維
径が２μｍ以下の細い繊維が最大孔径２５μｍで均一に
ち密に存在しているため、目付け量が小さく、繊維充填
比率が小さいにもかかわらず短絡の発生が無い。また、
目付け量が小さいのでセパレータ層の厚さを約３０〜５
０μｍと小さくでき、かつ繊維充填率が低いのでセパレ
ータ層の電気伝導性が高く電気的特性に優れた電池を得
ることが可能になる。
レン（ＰＰ）やポリエチレン（ＰＥ）等のポリオレフィ
ン製またはポリエステル製の不織布から成るマトリック
ス中に高分子ゲル電解質または高分子固体電解質を含浸
させた構成とする。そして、該不織布の平均繊維径を２
μｍ以下、目付け量を７〜２０ｇ／ｍ2 、繊維充填率を
３５％以下、最大孔径を２５μｍ以下とする。平均繊維
径が２μｍ以下の細い繊維が最大孔径２５μｍで均一に
ち密に存在しているため、目付け量が小さく、繊維充填
比率が小さいにもかかわらず短絡の発生が無い。また、
目付け量が小さいのでセパレータ層の厚さを約３０〜５
０μｍと小さくでき、かつ繊維充填率が低いのでセパレ
ータ層の電気伝導性が高く電気的特性に優れた電池を得
ることが可能になる。
【００１２】また、後述の液体状の電解質前駆体の不織
布へのしみこみが速いので含浸工程がスムーズに進む。
布へのしみこみが速いので含浸工程がスムーズに進む。
【００１３】更に、正極、上記不織布、負極を積層後重
合性モノマーまたはポリマーを含む液状の電解質前駆体
を含浸して後モノマーを重合させゲルまたは固体状の電
解質とする。本方法により、正極、不織布、負極がいず
れも乾燥状態で積層するのでハンドリングが容易であ
り、含浸と電解質の硬化工程が１度で済み、一体硬化な
ので正極とセパレータ、セパレータと負極の界面のコン
タクトが良好となるというの効果が得られる。
合性モノマーまたはポリマーを含む液状の電解質前駆体
を含浸して後モノマーを重合させゲルまたは固体状の電
解質とする。本方法により、正極、不織布、負極がいず
れも乾燥状態で積層するのでハンドリングが容易であ
り、含浸と電解質の硬化工程が１度で済み、一体硬化な
ので正極とセパレータ、セパレータと負極の界面のコン
タクトが良好となるというの効果が得られる。
【００１４】マトリックスフィルムの材質をＰＰ、ＰＥ
などのポリオレフィン、もしくはポリエステルにする。
これらは汎用性で安価であり、化学的および電気化学的
安定性に優れているので、電池に組み込まれた状態でも
膨潤して寸法上の変化を生じたり、変質したりすること
が無い。
などのポリオレフィン、もしくはポリエステルにする。
これらは汎用性で安価であり、化学的および電気化学的
安定性に優れているので、電池に組み込まれた状態でも
膨潤して寸法上の変化を生じたり、変質したりすること
が無い。
【００１５】
【発明の実施の形態】図１は本発明に係る高分子ゲル電
解質電池の断面図である。１は厚さ約１００μｍの正極
である。正極１は活物質である平均粒径約１０μｍのコ
バルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末と導電剤である
カーボンブラック粉末と結着剤およびゲル電解質または
高分子固体電解質で構成される。結着剤はＰＶＤＦ等で
あり、従来電池と同一である。結着剤樹脂の粉体に対す
る比率は２〜１０重量％、さらに望ましくは３〜５重量
％である。正極合剤層１に占めるの活物質、導電剤およ
び結着剤の容積比率は５０〜６０％である。残りの４０
〜５０％の空間を電解質が占めている。ゲル電解質の場
合は高分子と溶剤およびリチウム塩から成る。高分子材
料は前記の如くＰＶＤＦ、ＰＡＮ、ビスフェノールＡ、
ＰＥＯ系樹脂等である。溶剤は前記の如くＥＣ、ＰＣ等
の環状炭酸エステル、ＤＭＣ等の鎖状炭酸エステル、γ
−ＢＬ等のラクトン、ＤＭＥ、ＤＥＥ等のエーテル系溶
剤が適用できる。リチウム塩も前記の如くＬｉＰＦ6 、
ＬｉＢＦ4 等である。溶剤＋リチウム塩のゲル電解質に
占める比率は６０重量％以上、さらに望ましくは７０重
量％以上である。高分子固体電解質の場合は架橋タイプ
のＰＥＯ等の高分子とリチウム塩で構成される。
解質電池の断面図である。１は厚さ約１００μｍの正極
である。正極１は活物質である平均粒径約１０μｍのコ
バルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉末と導電剤である
カーボンブラック粉末と結着剤およびゲル電解質または
高分子固体電解質で構成される。結着剤はＰＶＤＦ等で
あり、従来電池と同一である。結着剤樹脂の粉体に対す
る比率は２〜１０重量％、さらに望ましくは３〜５重量
％である。正極合剤層１に占めるの活物質、導電剤およ
び結着剤の容積比率は５０〜６０％である。残りの４０
〜５０％の空間を電解質が占めている。ゲル電解質の場
合は高分子と溶剤およびリチウム塩から成る。高分子材
料は前記の如くＰＶＤＦ、ＰＡＮ、ビスフェノールＡ、
ＰＥＯ系樹脂等である。溶剤は前記の如くＥＣ、ＰＣ等
の環状炭酸エステル、ＤＭＣ等の鎖状炭酸エステル、γ
−ＢＬ等のラクトン、ＤＭＥ、ＤＥＥ等のエーテル系溶
剤が適用できる。リチウム塩も前記の如くＬｉＰＦ6 、
ＬｉＢＦ4 等である。溶剤＋リチウム塩のゲル電解質に
占める比率は６０重量％以上、さらに望ましくは７０重
量％以上である。高分子固体電解質の場合は架橋タイプ
のＰＥＯ等の高分子とリチウム塩で構成される。
【００１６】３は厚さ約９０μｍの負極である。負極３
は活物質である例えば黒鉛等の平均粒径約５μｍの炭素
粉末と正極同様結着剤およびゲル電解質または高分子固
体電解質で構成される。結着剤樹脂の炭素との比率は２
〜１０％、更には４〜９％が望ましい。負極合剤層３に
占める炭素粉末と結着剤の容積比率は６０〜７０％であ
る。残りの３０〜４０％の空間を正極と同一組成のゲル
電解質または高分子固体電解質が占めている。負極合剤
層３は負極集電体である銅（Ｃｕ）箔４上に担持されて
いる。
は活物質である例えば黒鉛等の平均粒径約５μｍの炭素
粉末と正極同様結着剤およびゲル電解質または高分子固
体電解質で構成される。結着剤樹脂の炭素との比率は２
〜１０％、更には４〜９％が望ましい。負極合剤層３に
占める炭素粉末と結着剤の容積比率は６０〜７０％であ
る。残りの３０〜４０％の空間を正極と同一組成のゲル
電解質または高分子固体電解質が占めている。負極合剤
層３は負極集電体である銅（Ｃｕ）箔４上に担持されて
いる。
【００１７】５はセパレータである。セパレータの厚さ
は５０μｍ以下、特に２０〜４０μｍが好ましい。セパ
レータ５は前記不織布のマトリックスフィルムと正極お
よび負極と同一組成の高分子ゲル電解質または高分子固
体電解質で構成される。電解質はマトリックスフィルム
の細孔の空間を占める。
は５０μｍ以下、特に２０〜４０μｍが好ましい。セパ
レータ５は前記不織布のマトリックスフィルムと正極お
よび負極と同一組成の高分子ゲル電解質または高分子固
体電解質で構成される。電解質はマトリックスフィルム
の細孔の空間を占める。
【００１８】マトリックスフィルムである不織布は予め
カレンダーロール掛けされたもののほうが電解質前駆体
液とのなじみが良く、液の浸透性に優れるので好まし
い。なお、６は正極端子、７は負極端子、８はパッケー
ジである。
カレンダーロール掛けされたもののほうが電解質前駆体
液とのなじみが良く、液の浸透性に優れるので好まし
い。なお、６は正極端子、７は負極端子、８はパッケー
ジである。
【００１９】正極、負極、およびセパレータを構成する
電解質は、電極とセパレータが積層された後に液状の前
駆体が含浸され、その後硬化されて成る。ゲル電解質を
例にとると電解液にＰＶＤＦやＰＡＮ等のポリマーを添
加した後、８０〜１００℃に加熱し溶液にしたものを積
層体に含浸し、冷却してゲルと成す。また、ビスフェノ
ールＡジアクリレートのように重合性モノマーの電解液
溶液を積層体に含浸させた後に熱架橋等により硬化させ
てゲルと成すこともできる。
電解質は、電極とセパレータが積層された後に液状の前
駆体が含浸され、その後硬化されて成る。ゲル電解質を
例にとると電解液にＰＶＤＦやＰＡＮ等のポリマーを添
加した後、８０〜１００℃に加熱し溶液にしたものを積
層体に含浸し、冷却してゲルと成す。また、ビスフェノ
ールＡジアクリレートのように重合性モノマーの電解液
溶液を積層体に含浸させた後に熱架橋等により硬化させ
てゲルと成すこともできる。
【００２０】高分子固体電解質の場合は、重合性のポリ
マーである液状のポリエチレンオキシドジアクリレート
とリチウム塩から成る前駆体溶液を積層体に含浸した
後、熱架橋により硬化させて固体電解質と成す。
マーである液状のポリエチレンオキシドジアクリレート
とリチウム塩から成る前駆体溶液を積層体に含浸した
後、熱架橋により硬化させて固体電解質と成す。
【００２１】このように積層後に電解質を硬化させる方
式では正極、セパレータ、負極を構成する電解質が一体
となり、固体電解質系で問題になることの多い界面のコ
ンタクトが極めて良好である。
式では正極、セパレータ、負極を構成する電解質が一体
となり、固体電解質系で問題になることの多い界面のコ
ンタクトが極めて良好である。
【００２２】表１はセパレータを構成するマトリックス
フィルムの物性と、それをセパレータとするゲル電解質
電池の特性を示したものである。放電特性は温度常温に
おける１Ｃ放電と０．１Ｃ放電の容量比で示した。
フィルムの物性と、それをセパレータとするゲル電解質
電池の特性を示したものである。放電特性は温度常温に
おける１Ｃ放電と０．１Ｃ放電の容量比で示した。
【００２３】
【表１】
【００２４】表１に示した如く、最大孔径が約２５μｍ
以下の場合は短絡の発生が無い。目付け量が小さく最大
孔径が２５μｍを超えるものは１Ｃ放電特性は良好であ
るが、短絡の発生が認められる。繊維径が約２μｍを超
えるものは目付け量が２０ｇ／ｍ2 を超えなければ最大
孔径が２５μｍ以下のものが得られず、この場合セパレ
ータの電気伝導度が低いため１Ｃでの放電性能が劣る。
繊維径が１．５μｍのものは目付け量が７ｇ／ｍ2 でも
最大孔径が２５μｍ以下であり、繊維の分布が均一でち
密なマトリックスフィルムを形成するため、短絡の発生
も無く、放電特性も優れている。
以下の場合は短絡の発生が無い。目付け量が小さく最大
孔径が２５μｍを超えるものは１Ｃ放電特性は良好であ
るが、短絡の発生が認められる。繊維径が約２μｍを超
えるものは目付け量が２０ｇ／ｍ2 を超えなければ最大
孔径が２５μｍ以下のものが得られず、この場合セパレ
ータの電気伝導度が低いため１Ｃでの放電性能が劣る。
繊維径が１．５μｍのものは目付け量が７ｇ／ｍ2 でも
最大孔径が２５μｍ以下であり、繊維の分布が均一でち
密なマトリックスフィルムを形成するため、短絡の発生
も無く、放電特性も優れている。
【００２５】比較のために記したＰＥ微孔膜は孔径が小
さく短絡の発生は無いが、セパレータの伝導度が低く、
１Ｃでの放電特性が極端に劣る。
さく短絡の発生は無いが、セパレータの伝導度が低く、
１Ｃでの放電特性が極端に劣る。
【００２６】表２は積層後含浸・一体硬化方式と正極、
負極、セパレータ別途硬化後積層方式のゲル電解質系電
池の放電特性を比較した表である。
負極、セパレータ別途硬化後積層方式のゲル電解質系電
池の放電特性を比較した表である。
【００２７】
【表２】
【００２８】表２に示した如く、後含浸一体硬化方式の
ほうが１Ｃでの放電特性が優れているいる。これは前記
の如く、正極とセパレータ、負極とセパレータの界面の
コンタクトが良好なためと推定される。また、本方式の
ほうが、電極、セパレータのハンドリング性が良く、電
解質の硬化工程が一度で済み、量産性に優れている。
ほうが１Ｃでの放電特性が優れているいる。これは前記
の如く、正極とセパレータ、負極とセパレータの界面の
コンタクトが良好なためと推定される。また、本方式の
ほうが、電極、セパレータのハンドリング性が良く、電
解質の硬化工程が一度で済み、量産性に優れている。
【００２９】
【発明の効果】以上詳述した如く、本発明は高い安全性
が期待される、非水系の高分子ゲル電解質または高分子
固体電解質を用いた非水電解質二次電池において、信頼
性及び電気的性能に優れ、かつ量産に適した電池を提供
するもので、その工業的価値は高いものである。
が期待される、非水系の高分子ゲル電解質または高分子
固体電解質を用いた非水電解質二次電池において、信頼
性及び電気的性能に優れ、かつ量産に適した電池を提供
するもので、その工業的価値は高いものである。
【図１】本発明に係る非水電解質二次電池の断面図であ
る。
る。
１ 正極 ３ 負極 ５ セパレータ
Claims (3)
- 【請求項１】 電解質が高分子ゲル電解質または高分子
固体電解質からなる電池であって、セパレータを構成す
るマトリックスが、平均繊維径２μｍ以下、目付け量７
〜２０ｇ／ｍ2 、繊維充填率３５％以下、最大孔径２５
μｍ以下の不織布からなることを特徴とする非水電解質
二次電池。 - 【請求項２】 不織布の材質が、ポリオレフィンまたは
ポリエステルである請求項１記載の非水電解質二次電
池。 - 【請求項３】 平均繊維径２μｍ以下、目付け量７〜２
０ｇ／ｍ2 、繊維充填率３５％以下、最大孔径２５μｍ
以下の不織布からなるセパレータを準備し、正極、セパ
レータ、負極を積層した後、該積層体に重合性モノマー
またはポリマーを含む液状の電解質の前駆体を含浸した
後、電解質の前駆体を硬化させてゲル状電解質もしくは
固体電解質を形成することを特徴とする非水電解質二次
電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10285803A JP2000113872A (ja) | 1998-10-08 | 1998-10-08 | 非水電解質二次電池およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10285803A JP2000113872A (ja) | 1998-10-08 | 1998-10-08 | 非水電解質二次電池およびその製造方法 |
Publications (1)
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1998
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