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DE3782188T2 - Polyethylenterephthalat-harzmasse. - Google Patents

Polyethylenterephthalat-harzmasse.

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DE3782188T2
DE3782188T2 DE8787107990T DE3782188T DE3782188T2 DE 3782188 T2 DE3782188 T2 DE 3782188T2 DE 8787107990 T DE8787107990 T DE 8787107990T DE 3782188 T DE3782188 T DE 3782188T DE 3782188 T2 DE3782188 T2 DE 3782188T2
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DE
Germany
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polyethylene terephthalate
parts
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block copolymer
pellets
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Kazushi Hirobe
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Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/02Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Polyethylenterephthalatharz-Zusammensetzung, die geeignet ist für den Gebrauch in Formteilen.
  • Bisher werden Polyethylenterephthalatharze wegen ihrer exzellenten mechanischen und elektrischen Eigenschaften in breitem Umfang als Materialien für Fasern, Filme und ähnliches verwendet. Da jedoch bei Polyethylenterephthalat Mängel in der Formbarkeit auftreten, resultierend aus schlechten Kristallisationseigenschaften und aus der Sprödigkeit der geformten Teile, wurde festgestellt, daß diese Polybutylenterephthalatharzen, die zu den Polyestern zählen, unterlegen sind.
  • Um die oben erwähnten Mängel zu verbessern wurden bisher vorgeschlagen: eine Methode, in der ein Mittel für Keimbildung, ein Weichmacher oder ein anorganischer Füllstoff eingeführt wird, eine Polymermischungsmethode, und ähnliches, und die Methoden sind bis zu einem gewissen Grad erfolgreich. Die Verbesserung der Sprödigkeit bleibt jedoch unbefriedigend.
  • Z. B., JP 57-165446 offenbart eine halogenhaltige Flammschutz-Polyesterharz-Zusammensetzung aus Polyalkylenterephthalat und einem Polyester-Ether, bei der die herkömmlichen Mängel wie Verringerung der mechanischen Belastbarkeit oder der Hitzebeständigkeit des Polyalkylenterephthalats, die üblicherweise durch Zusatz eines Flammschutzmittels erfolgt, überwunden werden können.
  • DE-A-23 38 615 offenbart einen Polyesterformstoff, bestehend aus einem Polyester und einem zweiten Polymer, das aus poly(etherester)bildenden Segmenten und aus Polyestersegmenten besteht, und beschreibt, daß der Zusatz von Elastomeren wie Poly(etherester) die Eigenschaften von Polyestern, z. B. Schlagfestigkeit und Formbarkeit, verbessert.
  • In FR-A-25 12 825 wird ein Polyestercopolymerharz, enthaltend ein Halogenderivat von Terephthalsäure und ein halogeniertes aromatisches Diol (entsprechend dem aromatischen Diol, das in der Erfindung verwendet wird) offenbart. Wegen des Risikos der Unverträglichkeit der Einzelkomponenten in solchen Mischungen besteht jedoch die Möglichkeit der Trennung beider Komponenten, und der Effekt der Verbesserung von Formbarkeit, Schlagfestigkeit und Sprödigkeit verschwindet. Um die Schlagfestigkeit der Harze zu verbessern, werden Schlagfestigkeitsmodifikatoren (basierend auf Polyolefinen oder -acrylaten) zugesetzt.
  • Ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Polyethylenterephthalatharz-Zusammensetzung, geeignet für den Gebrauch in Formteilen, wobei Formteile erhalten werden, die hervorragende Oberflächeneigenschaften und Ermüdungsbeständigkeit aufweisen.
  • Dieser und andere Gegenstände der vorliegenden Erfindung werden aus der folgenden Beschreibung offensichtlich.
  • In Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung wird eine Polyethylenterephthalatharz-Zusammensetzung beschrieben, geeignet für den Gebrauch in Formteilen, die umfaßt:
  • (A) 5 bis 93 Teile eines Polyethylenterephthalatharzes und
  • (B) 95 bis 7 Teile eines Polyethylenterephthalatblockcopolymers mit 10 bis 55 Gew.% aus Einheiten der Formel (I):
  • worin R¹ und R² gleich oder verschieden sind und jede eine bivalente Kohlenwasserstoffgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen ist, R³ bis R¹&sup0; gleich oder verschieden sind und jede ein Wasserstoffatom, eine monovalente Kohlenwasserstoffgruppe oder ein Halogenatom ist, X eine bivalente Gruppe oder eine Einfachbindung ist, und sowohl m als auch n eine ganze Zahl von 5 bis 20 ist; wobei genannte Teile der genannten Komponenten (A) und (B) Gewichtsanteile bezogen auf die Gesamtmenge der genannten Komponenten (A) und (B) sind.
  • Das in der vorliegenden Erfindung verwendete Polyethylenterephthalatharz (A) ist ein Harz, das nicht weniger als 90 Gew.% Polyethylenterephthalateinheiten enthält, d. h. ein Harz zusammengesetzt aus 90 Gew.% Polyethylenterephthalateinheiten und weniger als 10 Gew.% einer copolymerisierbaren Komponente wie Isophthalsäure, Naphthalindicarbonsäure, eine aliphatische Dicarbonsäure, Propylenglykol, Butandiol, Hexandiol, oder andere Dicarbonsäuren oder Diole. Die Verwendung der oben erwähnten Polyethylenterephthalatharze ist nicht speziell beschränkt, und es ist vorzuziehen, ein Harz mit einer inhärenten Viskosität (im folgenden als "[IV]" bezeichnet) von 0,4 bis 0,8 in einer Mischung von Phenol und Tetrachlorethan (1:1 nach Gewicht) in einer Konzentration von 0,5 g/dl bei 25ºC zu verwenden, um den Gegenstand der vorliegenden Erfindung zu erhalten.
  • Die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung enthält das Polyethylenterephthalatharz (A) und Polyethylenterephthalatblockcopolymer (B), das zu 10 bis 55 Gew.%, bevorzugt 15 bis 55 Gew.%, bevorzugter 25 bis 50 Gew.% aus Einheiten der Formel (I) besteht:
  • worin R¹ und R² gleich oder verschieden sind und jeder eine bivalente Kohlenwasserstoffgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen ist, R³ bis R¹&sup0; gleich oder verschieden sind und jeder ein Wasserstoffatom, eine monovalente Kohlenwasserstoffgruppe oder ein Halogenatom ist, X eine bivalente Gruppe oder eine Einfachbindung ist, und sowohl m als auch n eine ganze Zahl von 5 bis 20 ist.
  • Das Blockcopolymer (B) wird verwendet, um die verschiedenen Nachteile von Polyethylenterephthalatharzen zu beheben. Das Blockcopolymer (B) kann erhalten werden durch Zugabe eines Additionsprodukts eines Bisphenols mit einem Alkylenoxid der Formel (I) zu bis-Hydroxyethylterephthalat (im folgenden als "BHET" bezeichnet"), das ein Vorläufer von Polyethylenterephthalat oder Polyethylenterephthalat-Oligomer ist, in einem vorher bestimmten Anteil, und Durchführung der Kondensationspolymerisation mit der Mischung in einer üblichen Art.
  • Wenn das Additionsprodukt des Bisphenols mit dem Alkylenoxid der Formel (I) mit dem Vorläufer oder dem Oligomer von Polyethylenterephthalat blockcopolymerisiert wird, kann ein kleiner Anteil anderer Glykole als Ethylenglykol oder anderer Dicarbonsäuren als Terephthalsäure mit den oben erwähnten Komponenten copolymerisiert werden.
  • Das Polyethylenterephthalatblockcopolymer (B) mit [IV] von 0,5 bis 1,4 kann bevorzugt verwendet werden, bevorzugter von 0,6 bis 1,2, und speziell von 0,7 bis 1,0. Wenn [IV] geringer ist als 0,5, entstehen Probleme bei der Flexibilität, andererseits wird der Effekt für die Beschleunigung der Kristallisation schlecht, wenn [IV] höher ist als 1,4.
  • Wenn anstelle des Blockcopolymers (B) mit den Einheiten (I) ein Polymer mit einer Komponente aus einem bekannten Polyether wie Polyethylenglykol, Polypropylenglykol oder Polytetramethylenglykol verwendet wird, kann der Effekt der Erfindung nicht erzielt werden. Das heißt, bei Verwendung des Polymers mit der bekannten Polyetherkomponente anstelle des Blockcopolymers (B) treten verschiedene Probleme auf, z. B. sind das Copolymer und das Formteil üblicherweise gefärbt, das Erscheinungsbild des Formteils wird schlecht, die Schlagfestigkeit, die Ermüdungsfestigkeit und die Abriebfestigkeit werden vermindert, Abfälle des Formteils können nicht wiederverwendet werden, die Feuchtigkeitsbeständigkeit und die elektrischen Eigenschaften sind vermindert, Formen werden verunreinigt, und ähnliches.
  • Wenn der Anteil der Einheiten (I) im Polyethylenterephthalatblockcopolymers (B) geringer ist als 10 Gew.%, ist der Effekt für die Beschleunigung der Kristallisation schlecht, und wenn der Gehalt mehr als 55 Gew.% beträgt, treten die verschiedenen oben erwähnten Eigenschaften der Polyethylenterephthalatharz-Zusammensetzung nicht effizient auf.
  • In der Formel (I) sind R¹ und R² gleich oder verschieden und jeder ist eine bivalente Kohlenwasserstoffgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen wie die Ethylengruppe, die Propylengruppe oder die Tetramethylengruppe. Beispiele für X sind beispielsweise eine bivalente Kohlenwasserstoffgruppe wie eine Gruppe der Formel:
  • (worin Y ein Wasserstoffatom oder eine substituierte oder nicht substituierte Alkylgruppe mit 1 bis 5 C-Atomen ist), eine bivalente Gruppe wie -S-, -O-, -SO&sub2;-, -CO-, -NY- (worin Y definiert ist wie oben), eine Einfachbindung und ähnliches. Unter diesen ist die Gruppe der Formel:
  • (worin Y definiert ist wie oben), -O- und -SO&sub2;- bevorzugt im Hinblick auf die Formbarkeit, vorzuziehen ist jedoch die Isopropylidengruppe. R³ und R¹&sup0; sind gleich oder verschieden, und jeder ist ein Wasserstoffatom, eine monovalente Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 18, bevorzugt 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, z. B. eine Alkylgruppe mit 1 bis 18, bevorzugt 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, wie die Methyl- oder die Ethylgruppe, und ein Halogenatom wie Chlor oder Brom.
  • In der Formel (I) beträgt der Polymerisationsgrad des Alkylenoxids R¹O und R²O, d. h. sowohl m als auch n, eine ganze Zahl von 5 bis 20, bevorzugt von 5 bis 10. Wenn sowohl m als auch n kleiner ist als 5, werden die Kristallisationseigenschaften, die Schlagfestigkeit und die Oberflächeneigenschaften unbefriedigend, und wenn sowohl m als auch n größer sind als 20, werden die thermische Stabilität und die Feuchtigkeitsbeständigkeit vermindert. Infolgedessen kann der Effekt der Erfindung nur innerhalb eines schmalen Bereichs erzielt werden.
  • Die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung besteht aus 5 bis 93 Gewichtsanteilen, bevorzugt 10 bis 85 Gewichtsanteilen des Polyethylenterephthalatharzes (A) und 95 bis 7 Gewichtsanteilen, bevorzugt 90 bis 15 Gewichtsanteilen des Polyethylenterephthalatblockcopolymers (B), wobei der Gesamtbetrag der Komponenten (A) und (B) 100 Gewichtsanteile ist. Wenn der Anteil des Polyethylenterephthalatharzes (A) geringer ist als 5 Gewichtsanteile, kann nur der Effekt erzielt werden, der bei alleiniger Verwendung des Polyethylenterephthalatblockcopolymers (B) erzielt wird, und wenn der Anteil höher ist als 93 Gewichtsanteile, sind die Kristallisationseigenschaften vermindert.
  • Die Herstellung der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung ist nicht speziell begrenzt, und jede beliebige bekannte Methode kann verwendet werden. Die Verwendung eines biaxialen Extruders ist vorzuziehen, um konstant die gewünschten Eigenschaften zu erzielen. Konkret wird die Zusammensetzung hergestellt durch Mischung des Polyethylenterephthalats (A) mit dem Polyethylenterephthalat-Bisphenol-Alkylenoxid-Blockcopolymers (B). Die so erhaltene Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung zeigt ein viskoelastisches Spektrum, das verschieden ist von dem eines Polyethylenterephthalatcopolymers, das das Additionsprodukt als eine copolymerisierbare Komponente in einem gleichen Anteil zum Anteil des Additionsproduktes in der Zusammensetzung enthält. Das heißt, die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung zeigt ein höheres Temperaturmaximum bestimmt durch tan δ und eine größere Peakbreite als das oben erwähnte Polyethylenterephthalatcopolymer. Obwohl angenommen wird, daß während des Mischvorgangs im Extruder teilweise Esteraustausch auftritt, unterscheiden sich die Eigenschaften der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung von den Eigenschaften des oben erwähnten Copolymers. Die Charakteristika der Erfindung werden entsprechend den oben erwähnten unterschiedlichen Eigenschaften erhielt.
  • Das Polyethylenterephthalat-Bisphenol-Polyalkylenoxid-Blockcopolymer hat eine hervorragende Verträglichkeit mit dem Polyethylenterephthalat, und wirkt als Polymerweichmacher. Daher kann derselbe Effekt erzielt werden wie im Fall des Zusatzes eines Weichmachers mit niedrigem Molekulargewicht zu dem Polyethylenterephthalat. Weiterhin tritt niemals Weichmacher aus dem Polymer aus, weil das Polyethylenterephthalatblockcopolymer (B) das Polymer ist. Dieses Charakteristikum wird nur zum geringen Teil erzielt im Fall der Verwendung eines Polybutylenterephthalat-Polyether-Ester-Elastomers. Darüber hinaus ist der verwendete Betrag an Weichmacher begrenzt wegen des Austretens von Weichmacher, wenn Weichmacher mit niedrigem Molekulargewicht benutzt werden. Im Gegensatz dazu kann das Polyethylenterephthalatblockcopolymer (B) in jedem beliebigen Verhältnis gemischt werden, um die erwünschten Effekte zu erzielen. Es wird angenommen, daß dieser Effekt als Weichmacher einer der Gründe für die exzellenten Kristallisationseigenschaften und Oberflächeneigenschaften der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung sind.
  • Desweiteren wird die Zähigkeit der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung durch Verwendung des Blockcopolymers (B) verbessert, das das Polyether-Ester-Elastomer ist. Das Blockcopolymer (B) kann die Zähigkeit von Polyethylenterephthalaten verbessern, die geeignet sind für die Verwendung in Fasern.
  • Die Zusammensetzung der vorliegenden Verbindung allein kann für Spritzguß oder Extrusion verwendet werden, weil die Zusammensetzung selbst eine hervorragende Formbarkeit besitzt.
  • Durch Zufügen eines anorganischen Zusatzstoffes wie Talkum, Glimmer oder speziell Glasfaser können die Festigkeit und der Elastizitätsmodul verbessert werden. Speziell, wenn eine Zusammensetzung, die 5 bis 60 Gew.% einer Glasfaser und die Zusammensetzung der Erfindung enthält, der Formung in einer Gußform bei tiefer Temperatur unterworfen wird, ist die Kristallisation hervorragend; daher wird die Hitzebeständigkeit des Formteils bemerkenswert verbessert. Um die Kristallisation zu beschleunigen, kann weiter ein Alkalimetallsalz oder ein Erdalkalimetallsalz einer organischen Säure, ein Vinylpolymer mit einem Salz einer Carbonsäure in der Seitenkette, und ein bekanntes Mittel für Keimbildung der Zusammensetzung der Erfindung zugesetzt werden. Auch der Gebrauch von bekannten Additiven wie ein Flammschutzmittel, ein Pigment, ein Antioxidans, ein Mittel für die Vorbeugung vor Zerstörung durch Licht, ein antistatisches Mittel, und ein Schmierstoff ist nicht speziell beschränkt.
  • In Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung können die schwerwiegenden Nachteile der Polyethylenterephthalatharze, die relativ preiswert sind, verbessert werden, und die Polyethylen-terephthalatharze können als wichtiges Material verwendet werden, das wertvoll ist.
  • Die vorliegende Erfindung ist spezifischer beschrieben und erklärt mit Hilfe der folgenden Beispiele und vergleichenden Beispiele, in denen alle Prozent- und Teilangaben sich auf Gewichtsprozent und Gewichtsteile beziehen, wenn nicht anders angegeben. Es ist festzuhalten, daß die vorliegende Erfindung nicht auf die Beispiele beschränkt ist; verschiedene Änderungen und Modifizierungen können in der Erfindung vorgenommen werden, ohne den Anwendungsbereich zu überschreiten.
  • Beispiel 1
  • In einem biaxialen Extruder (ein Typ mit gleicher Rotationsrichtung) wurden 20 Teile eines Polyethylenterephthalatblockcopolymers mit [IV] von 0,80, hergestellt durch Verwendung von 30% eines Additionsprodukts von Bisphenol A mit Ethylenoxid, das Additionsprodukt mit dem Molekulargewichtszahlenmittel von 1000, und 80 Teile eines Polyethylenterephthalats für Fasern (kommerziell erhältlich unter dem Handelsnamen "Kurapet", hergestellt durch Kuraray Co., Ltd.) mit [IV] von 0,62 geschmolzen und gemischt, so daß sich Pellets ergaben. Eine Schmelztemperatur und eine Kristallisationstemperatur der Zusammensetzung wurden mit Hilfe der Differenzialscanningkalorimetrie gemessen. Die Zusammensetzung hatte die Schmelztemperatur von 264ºC und die Kristallisationstemperatur von 120ºC. Andererseits hatte das als Ausgangsmaterial verwendete Polyethylenterephthalat die Schmelztemperatur von 265ºC und die Kristallisationstemperatur von 135ºC. Das heißt, die Kristallisationstemperatur der Zusammensetzung wurde bemerkenswert verbessert trotz des geringen Absinkens der Schmelztemperatur.
  • Die Schmelztemperatur ist ein Kriterium für die Hitzebeständigkeit und die Kristallisationstemperatur ist ein Kriterium für die Verarbeitbarkeit in einer Form.
  • Die erhaltenen Pellets wurden zur Herstellung von Formteilen dem Spritzguß unterworfen, wobei Formen mit verschiedenen Temperaturen verwendet wurden. Von den Formteilen wurde die Hitzebeständigkeit, die Zugfestigkeit, die Oberflächeneigenschaften und die Kerbschlagzähigkeit nach Izod gemessen.
  • Wenn die Polyethylenterephthalatpellets geformt wurden, hatten die erhaltenen Formteile nur dann eine hervorragende Oberfläche, wenn eine Form verwendet wurde mit einer Temperatur von nicht weniger als 145ºC, aber die Formteile, die aus den Pellets der Zusammensetzung der Erfindung geformt wurden, hatten hervorragende Oberflächeneigenschaften, hohe Zugfestigkeit und hohe Kerbschlagzähigkeit nach Izod sogar beim Formen bei 125ºC. Die Kerbschlagzähigkeit nach Izod der Zusammensetzung betrug 6,2 kg·cm/cm und die des Polyethylenterephthalats betrug 2,0 kg·cm/cm.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • An einem Polyethylenterephthalatcopolymer, das das Additionsprodukt von Bisphenol A mit Ethylenoxid als copolymerisierbare Komponente in einem gleichen Anteil zum Verhältnis des Additionsprodukts in der Zusammensetzung aus Beispiel 1 enthielt, wurde die Schmelztemperatur und die Kristallisationstemperatur auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 gemessen. Das Copolymer hatte die Schmelztemperatur von 260ºC und die Kristallisationstemperatur von 119ºC.
  • Von einem Formteil, hergestellt aus den Pellets des Copolymers auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1, wurden die Oberflächeneigenschaften, die Zugfestigkeit und die Kerbschlagzähigkeit nach Izod gemessen. Das erhaltene Formteil hatte die hervorragende Oberfläche sogar beim Formen bei 125ºC, und hatte die gleichen Werte wie in Beispiel 1 bezüglich der Hitzefestigkeit und der Oberflächeneigenschaften. Das Formteil war jedoch demjenigen aus Beispiel 1 unterlegen hinsichtlich der Zugfestigkeit und der Kerbschlagzähigkeit nach Izod.
  • Beispiel 2 und Vergleichsbeispiel 2
  • Die Vorschrift von Beispiel 1 wurde wiederholt und insofern abgeändert, als 15 Teile eines Polyethylenterephthalatblockcopolymers mit [IV] von 0,95, hergestellt durch Verwendung von 40% eines Additionsprodukts aus Bisphenol A mit Ethylenoxid, das Additionsprodukt mit dem Molekulargewichtszahlenmittel von 700, und 85 Anteile eines Polyethylenterephthalats für Fasern (kommerziell erhältlich unter dem Handelsnamen "Terylene", hergestellt durch Imperial Chemical Industries Ltd.) mit [IV] von 0,58 verwendet wurden zur Herstellung von Pellets. Die Zusammensetzung der Pellets hatte die Schmelztemperatur von 265ºC und die Kristallisationstemperatur von 128ºC.
  • Die erhaltenen Pellets wurden zur Herstellung eines Formteils dem Spritzguß bei 110ºC unterworfen. Die Formbeständigkeitstemperatur (im folgenden als "HDT" bezeichnet) des erhaltenen Formteils war 105ºC unter einer Belastung von 4,7 kg.
  • Ein Formteil aus dem Polyethylenterephthalat allein hatte HDT von 82ºC.
  • Beispiel 3 und Vergleichsbeispiel 3
  • Die Vorschrift von Beispiel 1 wurde wiederholt und insofern abgewandelt, als 30 Teile des Blockcopolymers aus Beispiel 2 und 70 Teile des kommerziell erhältlichen Polyethylenterephthalats für Fasern aus Beispiel 2 verwendet wurden zur Herstellung der Pellets.
  • Die Pellets wurden bei 125ºC dem Spritzguß zur Herstellung eines Formteils unterworfen. Das Formteil hatte die Kerbschlagzähigkeit nach Izod von 5,5 kg·cm/cm. Ein Formteil, hergestellt aus dem Polyethylenterephthalat für Fasern allein hatte die Kerbschlagzähigkeit nach Izod von 1,8 kg·cm/cm.
  • Beispiel 4 und Vergleichsbeispiel 4
  • Die Vorschrift von Beispiel 1 wurde wiederholt und insofern abgewandelt, als 25 Teile eines Polyethylenterephthalatblockcopolymers mit [IV] von 0,85, hergestellt durch Verwendung von 30% eines Additionsprodukts aus Bisphenol S mit Ethylenoxid, das Additionsprodukt mit dem Molekulargewichtzahlenmittel von 800, und 75 Teile eines Polyethylenterephthalats (Kurapet) mit [IV] von 0,56 zur Herstellung der Pellets verwendet wurden. Die Pellets wurden geformt, das Formteil wurde pulverisiert, und ein regeneriertes Formteil wurde aus dem pulverisierten Teil erhalten.
  • Andererseits wurden Pellets auf die gleiche Art produziert wie oben außer daß 25 Teile eines Polyethylenterephthalatblockcopolymers mit [IV] von 0,65, hergestellt durch Verwendung von 30% Polyethylenglykol mit einem Molekulargewichtzahlenmittel von 1000, anstelle des Polyethylenterephthalatblockcopolymers verwendet wurden. Ein regeneriertes Formteil wurde auf die gleiche Weise wie oben hergestellt.
  • Das regenerierte Formteil, hergestellt aus den Pellets, die unter Verwendung von Polyethylenglykol hergestellt wurden, war braun gefärbt, und die Fließgeschwindigkeit war bemerkenswert erhöht (d. h. das Copolymer war zersetzt) und die Kerbschlagzähigkeit nach Izod war bemerkenswert vermindert.
  • Andererseits trat in dem regenerierten Formteil aus den Pellets der Zusammensetzung der Erfindung die Färbung nur leicht geringfügig auf, und die Fließgeschwindigkeit und die Kerbschlagzähigkeit nach Izod waren sehr wenig verändert.
  • Beispiel 5 und Vergleichsbeispiel 5
  • Die Vorschrift aus Beispiel 1 wurde wiederholt und insofern abgewandelt, als 50 Teile des Polyethylenterephthalatblockcopolymers aus Beispiel 1 und 50 Teile eines Polyethylenterephthalats für Fasern (kommerziell erhältlich unter dem Handelsnamen "Tetoron" hergestellt durch Toray Industries, Inc.) mit [IV] von 0,66 zur Herstellung der Pellets verwendet wurden.
  • Andererseits wurden Pellets auf die gleiche Art wie oben hergestellt, außer daß 50 Teile eines Blockcopolymers mit [IV] von 0,70, hergestellt unter Verwendung von 30% Polyethylenglykol mit dem Molekulargewichtzahlenmittel von 1500 anstelle des obigen Copolymers verwendet wurden.
  • Indem die erhaltenen beiden Sorten Pellets separat verwendet wurden, wurde der Formprozeß einhundert Mal bei 285ºC Harztemperatur durchgeführt und die Verunreinigung der Form vor und nach dem Formprozeß beobachtet. Im Fall der Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung war die glänzende Oberfläche sogar nach dem Formprozeß erhalten. Jedoch, im Fall der Zusammensetzung, hergestellt unter Verwendung von Polyethylenglykol, waren die inneren Oberflächen der Form verschmiert, und eine teerartige Verunreinigung wurde beobachtet.
  • Beispiel 6
  • Die Vorschrift von Beispiel 2 wurde wiederholt und insofern abgewandelt, als 30% eines Additionsprodukts von 4,4'-Methylenbisphenol mit Ethylenoxid, das Produkt mit einem Molekulargewichtzahlenmittel von 1500, zur Herstellung der Pellets verwendet wurden. Die Zusammensetzung der erhaltenen Pellets hatte die Schmelztemperatur von 263ºC und die Kristallisationstemperatur von 120ºC.
  • Beispiele 7 bis 9 und Vergleichsbeispiele 6 und 7
  • Die Vorschrift von Beispiel 1 wurde wiederholt und insofern abgewandelt, als ein Polyethylenterephthalatblockcopolymer mit [IV] von 0,77, hergestellt unter Verwendung von 26% eines Additionsprodukts aus Bisphenol A mit Ethylenoxid, das Produkt mit einem Molekulargewichtzahlenmittel von 1000 in einem Anteil, der in Tabelle 1 gezeigt ist, und das Polyethylenterephthalat für Fasern aus Beispiel 2 in einem Anteil, der ebenfalls in Tabelle l gezeigt ist, zur Herstellung der Pellets verwendet wurden. Die Pellets wurden dem Spritzguß zur Herstellung von Formteilen unterworfen.
  • Mit den Formteilen wurden Tests der Dauerbiegefestigkeit nach japanischen Industriestandards (JIS) K 7119 und der Test der Abriebfestigkeit nach JIS K 7204 durchgeführt. Die Resultate sind in Tabelle 1 gezeigt.
  • Formteile wurden auf die gleiche Art wie oben hergestellt, außer daß jeweils ein Polyethylenglykol mit einem Molekulargewicht von 600 (Vergleichsbeispiel 6) und ein Polyethylenglykol mit einem Molekulargewicht von 1000 (Vergleichsbeispiel 7) anstelle des Additionsprodukts von Bisphenol A mit Ethylenoxid verwendet wurden in Anteilen, die in Tabelle 1 gezeigt sind. Von den erhaltenen Formteilen wurden die Eigenschaften in der gleichen Weise wie oben gemessen. Die Resultate sind in Tabelle 1 gezeigt. Tabelle 1 Bsp. Nr. Anteil des Blockcopolymers (Teil) Anteil des Polyethylenterephthalats (Teil) Dauerbiegefestigkeit *1 (Zeit) Abriebverlust *2 (%) Bsp. 7 Bsp. 8 Bsp. 9 Vgl.bsp. 6 Vgl.bsp. 7 Fußnote: *1 Anzahl von Zyklen einer Belastung bis zu dem Zeitpunkt, wo der Steifheitsgrad bis auf 50% absinkt, unter Anwendung eines Teststabs mit einer Dicke von 6 mm mit wiederholter Belastung. Fußnote: *2 Prozentsatz des verminderten Gewichts am Originalgewicht, nachdem ein Teststück 3000mal mit einem Gewicht von 250 g abgerieben wurde, entsprechend JIS K 7204.
  • Aus den Ergebnissen in Tabelle 1 wird klar, daß die Zusammensetzung, die in der Lage ist, Formteile mit exzellenten Oberflächeneigenschaften zu ergeben, und die Ermüdungsfestigkeit nur erhalten werden können, wenn das Additionsprodukt aus Bisphenolen mit Alkylenoxid verwendet wird. Dementsprechend kann die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung die Formteile liefern, die hervorragende Hitzefestigkeit, Oberflächeneigenschaften und Ermüdungsfestigkeit aufweisen. Weil die Zusammensetzung der Erfindung weiter eine hervorragende Formbarkeit aufweist, ist sie geeignet zur Anwendung in Spritzgußverfahren oder Strangpreßverfahren und ähnlichem.

Claims (1)

  1. Polyethylenterephthalatharz-Zusammensetzung geeignet zur Verwendung in Formteilen, welche umfaßt:
    (A) 5 bis 93 Teile eines Polyethylenterephthalatharzes und
    (B) 95 bis 7 Teile eines Polyethylenterephthalatblockcopolymers mit 10 bis 55 Gew.% Einheiten der Formel (I):
    worin R¹ und R² gleich oder verschieden sind und jede eine bivalente Kohlenwasserstoffgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen ist, R³ bis R¹&sup0; gleich oder verschieden sind und jede ein Wasserstoffatom, eine monovalente Kohlenwasserstoffgruppe oder ein Halogenatom ist, X eine bivalente Gruppe oder Einfachbindung ist, und sowohl m als auch n eine ganze Zahl von 5 bis 20 ist; wobei genannte Teile der genannten Komponenten (A) und (B) Gewichtsteile bezogen auf die Gesamtmenge der genannten Komponenten (A) und (B) sind.
DE8787107990T 1986-06-05 1987-06-03 Polyethylenterephthalat-harzmasse. Expired - Fee Related DE3782188T2 (de)

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