DE3100930A1

DE3100930A1 - Monolithisches katalysatorteil und traeger

Info

Publication number: DE3100930A1
Application number: DE19813100930
Authority: DE
Inventors: Joseph C. 08527 Jackson N.J. Dettling; Saul G. Mendham N.J. Hindin; John J. 07481 Wyckoff N.J. Mooney; Robert M. 07514 Paterson N.J. Skomoroski
Original assignee: Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Current assignee: BASF Catalysts LLC
Priority date: 1980-01-24
Filing date: 1981-01-14
Publication date: 1981-11-26
Also published as: FR2474339A1; CA1150225A; US4335023A; JPS56147637A; IT8147611A0; GB2067915A; AU6563180A

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft Katalysatoren, in welchen eine katalytisch beschleunigende Komponente auf einem monolithischen Trägerteil ausgebreitet ist, welches eine Vielzahl von Flüssigkeitsströmungs-Kanälen, die sich durch das Teil hindurch erstrecken, aufweist. Die katalytisch beschleunigende Komponente ist auf den Wänden der Flüssigkeitsstrom-Kanäle aufgebracht, so daß eine Flüssigkeit, wie beispielsweise ein durchfließendes Gas, mit dem katalytisch beschleunigendem Material in Berührung kommt. Die vorliegende Erfindung ist insbesondere geeignet, ein Trägerteil zur Verfügung zu stellen, welches geeignet ist für die Behandlung von Auto-Auspuffgasen, wenn sie auch nicht auf diesen Verwendungszweck notwendigerweise beschränkt ist, sondern im allgemeinen geeignet ist für die katalytische Berührung mit Flüssigkeiten, wie beispielsweise die katalytische Behandlung von Gasen unter Einschluß von Verunreinigungs-Verminderung, katalytischer Verfahrensführung ind katalytischer Verbrennung von Treibstoffen.

Monolithische Trägerteile mit einer Vielzahl von sie durchziehenden Flüssigkeitsstrom-Passagen sind dem Fachmann bekannt. Aus den US-PS'en 3 4A1 381 und 3 565 830 sind Katalysator-Trägerteile bekannt, welche allgemein bezeichnet werden als monolithische oder zellförmige Teile. Diese Träger umfassen inerte, feste normierte oder monolithische Gerüstkörper mit einer Vielzahl von nicht versperrten Flüssigkeitsstrom-Xanälen, die darin gebildet werden und sich dadurch erstrecken in der beabsichtigten !Richtung des Flüssigkeitsstromes durch den Träger. Die Träger werden vorzugsweise gebildet aus im wesentlichen einem chemisch inerten, im allgemeinen katalytisch inaktiven, stabilen festen Material. Das Material ist hinreichend schwer schmelzbar, so daß es seine Gestalt beibehält und von hinreichender mechani-

130048/0565

scher Stärke bei Temperaturen in der Größenordnung von bis zu11OO C oder darüber, so daß die Träger verwendet werden können, bei der Behandlung von Motor- Auspuff gasen oder anderen Hochtemperatur-Anwendungsgebieten. Die Flüssigkeitsstrom-Kanäle sind im wesentlichen parallel zueinander angeordnet und erstrecken sich durch den Träger von der einen zur gegenüberliegenden Endfläche davon, wobei die Flüssigkeitsstrom-Kanäle durch eine Vielzahl von Kanalwänden gebildet und voneinander getrennt werden.

Im allgemeinen ist es zur Minimierung des Druckabfalls, der mittels der durch die Strömungskanäle geflossene Flüssigkeiten unterstützt wird, erwünscht, eine maximale Menge an offenem Flüssigkeitsstrom-Bereich in den Endflächen zu haben. Aus diesem Grunde werden die Wände der Flüssigkeitssströmungs-Kanäle üblicherweise ausgebildet so dünn, wie es möglich ist in Übereinstimmung mit einem Grad an mechanischer Festigkeit und Integrität unter thermischer Beanspruchung,der hinreichend ist für die beabsichtigte Verwendung. Hitzebeständige Materialien, die im allgemeinen geeignet sind, derartige Träger zu bilden, sind beispielsweise Zirkon-Kullit, «*- Aluminiumoxid, Sillimanit, Magnesiumsilikate, Zirkon, Petalit, Spodumen, Cordierit, AIumino-Silikate, Mullit und ähnliche. Wie in der bereits erwähnten US-PS 3 565 830 beschrieben wird, ist es für bestimmte Anwendungsgebiete bevorzugt oder notwendig, daß der Träger im wesentlichen in kristalliner Form vorliegt und eine bemerkenswerte zugängliche Porosität aufweist.

Im allgemeinen ist ein bevorzugter schwerschmelzbarer Träger ein fester, normierter (unitary)oder monolithischer Gerüstkörper, welcher hergestellt wird aus einem im wesentlichen chemisch inerten, im wesentlichen katalytisch inaktiven, stabilen, festen Material, welches nicht glasiert ist und eine beträchtliche zugängliche Porosität besitzt. Die Kanalwände der Strömungsfluß-Passagen enthalten vorzugsweise Makroporen in Verbindung mit den Strömungs-Kanälen, um eine erhöhte zugängliche Katalysator-

130048/0565

oberfläche zur Verfügung zu stellen, wenn der Träger mit einem katalytischen Material "beschichtet ist. Der geometrische Oberflächenbezirk unter Einschluß der Oberflächen der Flüssigkeitsstrom-Kanäle eines typischen monolithischen Trägers (ausgehend von einer glatten, nicht porösen Oberfläche) kann in der Größenordnung von 0,001 bis 0,01 m pro g liegen. Jedoch ist der tatsächliche Oberflächenbereich des Trägers unter Berücksichtigung der Porosität des Trägermaterials üblicher-

2 weise vielmals größer, beispielsweise 50 bis 150 oder mehr m pro g, so daß ein großer Anteil der katalytischen Reaktion innerhalb der großen Poren abläuft. Vorzugsweise weist die Gerüststruktur eine Makroporen-Verteilung der Art auf, daß über 95 % des Porenvolumens zur Verfügung gestellt wird durch Poren mit einem Durchmesser von mehr als 2000 2. und mehr als 5 % des Porenvolumens zur Verfugung gestellt wird durch Poren mit einem Durchmesser von mehr als 20 000 2.. In einer bevorzugten Ausführungsform wird beispielsweise mehr als 20 % des Porenvolumens zur Verfügung gestellt durch Poren mit einem Durchmesser von mehr als 20 000 SL Der gesamte Oberflächenbereich unter Einschluß der Poren des Trägers beträgt vorzugsweise

2 2

etwa 0,08 bis 6 m pro g, insbesondere etwa 0,2 bis 2 m pro g.

Aus dem Stand der Technik, wie er beispielsweise in der vorstehend genannten US-PS 3 5&5 830 beschrieben wurde,(beispielsweise Spalte 7» Zeile 72 übergreifend auf Spalte 8, Zeile 2) ist bekannt, daß die Querschnittsgestalt der Flüssigkeitsstrom-Kanäle die Form von Dreiecken, Rechtecken, Quadraten, Sinusoiden, Kreisen oder anderen kreisförmigen Ausgestaltungen haben kann, so daß die Querschnitte des Trägers ein wiederkehrendes Muster bedeuten bei einer gitterförmigen oder zellförmigen Struktur. In Spalte 8, Zeile 2 bis Zeile 8 der vorstehend genannten Patentschrift wird festgestellt, daß die Querschnitte mit scharfen, spitzwinkligen Ecken nicht bevorzugt sind, da sich in ihnen Feststoffe ansammeln, wie beispielsweise Bleiverbindungen aus den Gasen und verstopft werden und/oder katalytisch inaktiv

1300A8/0566

werden. Ferner wird festgestellt, daß die Wände der Zeil-Kanäle im allgemeinen in der minimalen Dicke gefertigt v/erden, die notwendig ist, um einen starken normierten Körper zur Verfügung zu stellen. Typische Wanddichten werden beispielsweise angegeben im Bereich von etwa 2 bis 25 mils.

In der US-PS 4 102 980 wird eine katalytische Kontaktvorrichtung zur Entfernung von schädlichen Komponenten aus Abfallgasen beschrieben, die von stationären Quellen herrühren, wie beispielsweise von Verbrennungsofen und zeigt in Figur 8 einen Querschnitt einer Ausführungsform mit im wesentlichen mit quadratischen Querschnitten ausgestalteten GasfluJß-Kanälen. Die Zeichnung gibt schematisch eine leicht gerundete Form in den Ecken der Kanäle an. Dem Patent ist keine Aussage zu entnehmen hinsichtlich der leicht abgerundeten Ecken, wobei dieses Merkmal als eine typische Irregularität des Herstellungsverfahrens angesehen vri.rd, welches zur Herstellung derartiger Träger benutzt wird, wie sie weiter unten in größeren Einzelheiten beschrieben werden unter Bezugnahme auf eines der Ausführungsbeispiele, welches im bekannten Stand der Technik dargestellt ist.

Eine Schwierigkeit der aus dem Stand der Technik bekannten Strukturen, die einen runden oder ovalen Querschnitt der Flüssigkeitsstrom-Kanäle verwenden, liegt darin begründet, daß zumindest die Abschnitte, welche die Wände bilden und die Kanäle voneinander trennen, notwendigerweise dicker sind, als die minimal benötigte Dicke der Wand, welche bei dem engsten Abstand an der Peripherie von aneinandergrenzenden Kanälen auftritt. Somit wird der Endflächen-Wandbereich in unerwünschter Weise gesteigert zu Lasten des offenen Flüssigkeitsstroms-Endflächenbereichs, welcher durch die Gasstrom-Kanalöffnungen zur Verfügung gestellt wird. Dieses Problem kann vermieden werden durch Verwendung von Strömungskanälen mit polygonalem Querschnitt von beispielsweise rechteckiger (quadratischer^

1300A8/0565

dreieckiger oder hexagonaler Querschnittsgestalt der Strömungskanäle. Es wird als Beispiel auf die Figur 4- der US-PS 3 910 770 hingewiesen. Querschnittsformen, wie beispielsweise von rechteckiger oder hexagonaler Ge st alt, können erzsielt v/erden mit einer im wesentlichen einheitlichen minimalen Wandstärke zwischen "benachbarten Kanälen, wodurch ein unerwünschter Anstieg des Endflächen-Wandbereiches, welcher gegenüber dem Endflächen-Strömungsbereich liegt, vermieden wird. Jedoch haben derartige polygonale Querschnitte von Strömungskanälen den Nachteil, daß sie notwendigerweise scharfwinklige Ecken liefern, Vielehe im Querschnitt entweder stumpfe Winkel bilden (oktagonaler Querschnitt), rechte Winkel (rechtwinkliger Querschnitt) oder spitze Winkel (dreieckiger Querschnitt). Die winkelförmigen Ecken stellen ein Problem dar, wenn katalytisch beschleunigende Materialien und/oder Beschichtungen als deren Träger den katalytischen Trägern zugefügt werden. Es wurde gefunden, daß merkliche Mengen der beschichteten und katalytisch fördernden Materialien sich in den scharfwinkligen Ecken ansammeln in einer Stärke, welche dazu neigt, effektiv den Zugang der behandelten Flüssigkeit zu den tiefsten zugeschütteten Abschnitten der Beschichtung und des Katalysators in den Ecken zu verhindern. Dadurch wird ein kleiner, jedoch bedeutsamer Prozentsatz der Beschichtung und/oder des katalytischen Materials der zu behandelnden Flüssigkeit nicht zugänglich, wodurch eine allgemeine Ineffektivität und Verschwendung erzielt wird. Dieses Problem ist insbesondere aus wirtschaftlichen Gründen akut, wenn das die Katalyse fördernde Material ein Edelmetall ist, da in diesem Falle das verschwendete katalytische Material sehr teuer ist. Ferner bewirkt die ursprüngliche Ansammlung der Beschichtung und/oder des katalytischen Materials in den Ecken, daß die Beschichtung auf den flachen planaren Oberflächen zwischen den Ecken entsprechend dünner wird, wodurch eine geringere Menge an katalytischem Material dem Flüssigkeitsstrom ausgesetzt wird. Selbst wenn es ökonomisch oder technisch möglich wäre, den Aufbau der Dicke der Beschichtung fortzusetzen (das ist nicht der Fall), so würde die Beschichtung

130048/0565

in den Ecken noch immer tiefer sein, als auf den flachen Oberflächen zwischen angrenzenden Ecken. Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die vorstehend beschriebenen Probleme zu überwinden.

Erfindungsgemäß wird ein verbesserter Katalysator und ein verbessertes Katalysator-Trägerteil zur Verfügung gestellt in Form eines monolithischen Katalysator-Trägers, dessen Gasströmungs-Kanäle abgerundete Ecken auf v/eisen, welche eine derartige Größe besitzen, die geeignet ist, eine Ansammlung von überschüssiger Katalysatorbeschichtung in den Ecken, welche an der Verbindung der Kanalwände ausgebildet werden, vollständig zu unterdrücken oder zumindest weitgehend zu verringern. Die abgerundeten Abschnitte können im Querschnitt Jede geeignete Profilform aufweisen, wie beispielsweise eine flache planare oder gebogene Form.

Erfindungsgemäß wird ein Trägerteil zur Verfügung gestellt, welches zum Beladen mit einem katalytisch beschleunigenden Material in Form einer Beschichtung darauf angepaßt ist und einen monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen umfaßt, einer Vielzahl von Flüssigkeitsstrom-Kanälen, die sich durch den Körper erstrecken von einer der Endflächen zur anderen,um eine Flüssigkeitsstrom-Verbindung durch den Körper zur Verfügung zu stellen, wobei die Kanäle durch Kanalwände gebildet werden, die so dimensioniert und gestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke ein nominell regulär polygonal gestaltetes Querschnittsprofil der Kanäle bilden mit den nachfolgend geschilderten Vorzügen. Die Verbindungsstelle von aneinandergrenzenden Wänden innerhalb der Kanäle wird durch gerundete Abschnitte der Kanäle gebildet, die gerundeten Abschnitte verlaufen entlang der Strecke der Kanäle und liefern im Querschnitt konkave Profile mit einer Tiefe, die hinreichend ist, um zumindest zum Mittelpunkt eines Kreissegments zu reichen, welches tangential angeordnet genommen wird bezüglich der zwei Kanalwände, deren Verbindungsstelle mit dem gerundeten Abschnitt versehen ist, wobei

130048/0565

sich das Segment über etwa 1,5 % bis 4-0 % der nominalen Breite jeder der beiden Kanalwände erstreckt, die an der Verbindungsstelle angrenzen. Vorzugsweise wird ein Segment eines Kreises genommen, d.h. ein Bogen eines Kreises, der zwischen etwa 5 bis 25 % der nominalen Breite der beiden Kanalwände bedeckt.

Gemäß einer Aufgabe der vorliegenden Erfindung bilden die gerundeten Abschnitte im Querschnitt gebogene Profile. Die gebogenen Profile können die Form von im wesentlichen Kreissegmenten aufweisen mit einem Krümmungsradius von etwa 4· bis 25 mils. Vorzugsweise gehen die gebogenen Profile tangential über in die Kanalwände. In Übereinstimmung mit einer weiteren Aufgabe der Erfindung, werden die Kanäle durch Kanalwände gebildet, die derartig dimensioniert und gestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke einen mittleren flachen planaren Abschnitt bilden, welcher an seinen gegenüberliegenden Seiten durch gerundete Abschnitte verbunden ist, welche eine Verbindung von benachbarten Wänden innerhalb der Kanäle bilden, wobei die gerundeten Abschnitte im Querschnitt konkave Profile aufweisen, die groß genug sind, wodurch bei Beschichtung des Körpers mit einem hitzebeständigen Metalloxid, welches aus einem wäßrigen Medium, das durch die Kanäle strömt, abgeschieden wird, das Metalloxid in einer im wesentlichen einheitlichen Durchschnittsdicke beschichtet wird auf die flachen planaren Abschnitte und die gerundeten Abschnitte der Wände.

Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung weisen die Kanalwände eine minimale Dicke von etwa 0,1 mm auf und das Teil hat etwa 2,5 bis 186 Kanäle pro cm² (16 bis 1200 Kanäle pro Quadratzoll) des Endflächen-Oberflächenbereiches. Eine katalytisch aktive Komponente kann auf die Kanalwände aufgebracht werden in einer Schichtdicke von etwa 0,00254- bis 0,127 mm (0,0001 bis 0,005 Zoll) und kann ein hitzebeständiges Metalloxid aufweisen mit einem oder mehreren katalytisch aktiven

1300A8/056S

Metallen darauf. Die katalytisch aktive Komponente kann Aluminiumoxid umfassen als hitzebeständiges Metalloxid und kann darauf ein oder mehrere Metalle der Platingruppe enthalten und gegebenenfalls ein oder mehrere unedle Metalle. Ferner können die Kanalwände in einer bevorzugten Ausführungsform eine nominelle Breite von etwa 20 bis 280 mils aufweisen und die gerundeten Abschnitte können etwa 5 bis 4Ό % der genannten Breite bedecken, vorzugsweise etwa 10 bis 25 %.

Nach einem weiteren Merkmal der Erfindung können die gerundeten Abschnitte integraler Teil des Körpers sein, der

als eirihexHJdia? Teil davon gebildet wird, wie von dem Fall unterschieden wird, worin die abgerundeten Abschnitte einem existierenden Körper zugefügt werden, wie beispielsweise bei der Anwendung einer Vorbeschichtung.

Nach einem weiteren Aspekt der Erfindung wird ein Verfahren zur Verfügung gestellt zur Herstellung eines katalytisch wirksamen Teils unter Durchführung der nachfolgend beschriebenen Schritte. Es werden in einem monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen eine Vielzahl von Flüssigkeitsstrom-Kanälen gebildet, welche sich durch den Körper von einer Endfläche zu der anderen erstrecken und so dimensioniert und gestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke ein nominell regulär polygonal gestaltetes Querschnittsprofil der Kanäle bilden, wobei die Verbindungsstelle von aneinandergrenzenden Wänden innerhalb der Kanäle durch gerundete Abschnitte gebildet wird, welche sich entlang der Strecke der Kanäle hinziehen und im Querschnitt konkave Profile bilden, welche eine Länge von mindestens etwa 4· mils der nominellen Breite einer jeden der daran angrenzenden Wände bedecken. Der Körper wird mit einem flüssigen Medium in Berührung gebracht, vorzugsweise mit einem wäßrigen Medium, welches einen oder mehrere Vorläufer eines wärmebeständigen Metalloxids und ein wärmebeständiges Metalloxid in verteilter Form aufweist

130048/0565

und dieses wird auf die Kanalwände aufgebracht. Der Körper wird erhitzt, um das wäßrige Medium zu vertreiben und um auf den Kanalwänden eine Beschichtung auszubilden aus einem wärmebeständigen Metalloxid mit einer im wesentlichen einheitlichen mittleren Dicke auf den abgerundeten Abschnitten und den anderen Abschnitten der Kanalwände.

In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung umfaßt das erfindungsgemäße Verfahren die Bildung von abgerundeten Abschnitten, die derart ausgestaltet sind, daß sie gewölbte Profile im Querschnitt aufweisen. Die gerundeten Abschnitte können so ausgestaltet sein, daß sie im Querschnitt Profile liefern von im wesentlichen runden Segmenten mit einem Krümmungsradius von etwa 4- bis 25 mils.

Nach einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung umfaßt das Verfahren einen Schritt zur Bildung einer Vielzahl von ITüssigkeitsstrom-Kanälen in dem monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen, wobei die Kanäle sich durch den Körper von einer Endfläche zur anderen Endfläche erstrecken und so dimensioniert und ausgestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke einen mittleren flachen planaren Abschnitt aufweisen, welcher an den gegenüberliegenden Seiten mittels gerundeter Abschnitte gebunden ist, welche das Verbindungsteil bilden zwischen den angrenzenden Wänden innerhalb der Kanäle und im Querschnitt; konkave Profile liefern.

Das Verfahren der Erfindung kann als Teil des Erhitzungsschrittes eine Calcinierung umfassen bei einer Temperatur im Bereich von etwa 250° C bis 800° C und kann weiterhin die Bildung von gerundeten Abschnitten umfassen, welche integral mit dem Körper gebildet werden oder die Bildung von gerundeten Abschnitten in einem vorhergehenden Schritt mittels einer Vorbeschichtung, welche aufgetragen wird vor der Beschichtung des wärmebeständigen Metalloxids.

130048/0565

Die in der Beschreibung und in den Ansprüchen verwendeten Ausdrücke "Beschichtung" und "wärmebeständiges Metalloxid" beziehen sich auf aktivierte Metalloxid-Beschichtungen mit einem großem Oberflächenbereich, wie beispielsweise ίΤ-Aluminiumoxid, welche die katalytisch aktiven Metallkomponenten tragen und beziehen sich nicht auf die katalytisch inaktiven Materialien von geringem Oberflächenbereich (bezeichnet als "Vorbeschichtung"), wie beispielsweise <£-Aluminiumoxid. Die "Beschichtung" oder "wärmebeständige Metalloxide", die auf den Träger geschichtet werden, enthalten oder werden danach beladen mit einer katalytisch beschleunigenden Metallkomponente, wie beispielsweise einem oder mehreren Metallen aus der Platingruppe, unedlen Metallen (base metals) und Oxiden von unedlen Metallen. Die "Vorbeschichtung" wird verwendet nach einem Merkmal der Erfindung, um gerundete Abschnitte in den Ecken der Trägergasstrom-Kanäle zur Verfügung zu stellen vor der Beschichtung mit einer Schicht eines wärmebeständigen¹ Metalloxids.

Fig. 1 ist eine perspektivische Darstellung eines erfindungsgemäßen monolithischen Katalysatorträgers nach einer Ausführungsform der Erfindung.

Fig. 1A ist eine teilweise Aufsicht auf einen Querschnitt in vergrößertem Maßstab in einer Ebene parallel zu den Endflächen des Trägers nach Fig. 1.

Fig. 1B ist eine photomikrographisch hergestellte 50-fache Vergrößerung einer Ausführungsform der Erfindung, welche einen Querschnitt entsprechend der Fig. 1A darstellt.

Fig. 1C ist eine erneut vergrößerte Darstellung eines der Flüssigkeitsstrom-Kanäle der Darstellung gemäß Fig. 1A.

Fig. 2 ist eine photomikrographisch hergestellte 50-fache Vergrößerung, die der Darstellung von Fig. 1B ent-

130048/0565

spricht, jedoch eine Ausführungsform gemäß dem Stand der Technik darstellt.

Pig. 3 ist eine photomikrographisch hergestellte 50-fache Vergrößerung, welche der Fig. 1B entspricht, jedoch eine andere Ausführungsform nach dem Stand der Technik darstellt.

Pig. 4 ist eine photomikrographisch hergestellte 50-fache Vergrößerung, welche der Fig. 1B entspricht, jedoch eine weitere Ausführungsform des Standes der Technik darstellt.

Fig» 5 ist eine schematische Wiedergabe, welche die Verbindung von aneinandergrenzenden Kanalwänden zeigt bei einem Flüssigkeitsstrom-Kanal und die geometrische Beziehung angibt zwischen dem Verbindungswinkel von aneinandergrenzenden Wänden und der Tiefe der darauf geschichteten Beschichtung.

Die Erfindung stellt somit ein katalytisch beschleunigendes Material zur Verfügung, welches auf einem monolithischen Trägerteil getragen wird von einem Typ, welcher im allgemeinen als zellenförmiger Träger (honeycomb support) bezeichnet wird und längsverlaufende Flüssigkeitsströmungs-Kanäle, welche ihn durchziehen, aufweist. Das katalytisch beschleunigende Material ist als Beschichtung verteilt auf den Wänden der Flüssigkeitsströmungs-Kanäle, welche nominell polygonal, vorzugsweise nominell quadratisch in ihrem Querschnittsprofil ausgestaltet sind, so daß die Wände, welche die Flüssigkeitskanäle bilden, so dünn ausgestaltet werden können, wie möglich ist in Übereinstimmung mit einer vertretbaren thermischen und mechanischen Stärke. Jedoch sind die Verbindungen der Kanalwände, welche die Strömungskanäle bilden, mit gerundeten Abschnitten versehen, um ein konkaves Profil zur Verfügung zu stelcn, vorzugsweise ein Profil mit Boßoriform im Querschnitt, so daß die Ecken gebogen oder gerundet sind, um ein merkliches Segment der nominalen

130048/0565

310093Q

Breite der Kanalwand zu bedecken. Dieses verhindert oder verringert zumindest die Ansammlung von überschüssigem katalytischen Material, welches auftritt in den scharfwinkligen Ecken der aus dem Stand der Technik bekannten Strukturen.

Fig. 1 zeigt allgemein mit dem Bezugszeichen 10 einen Katalysatorträger, welcher eine bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung darstellt. Gemäß der Darstellung ist der Träger monolithisch und im wesentlichen von zylindrischer Gestalt mit einer äußeren zylindrischen Oberfläche 12, einer Endfläche 14 und einer gegenüberliegenden Endfläche, welche in Fig. 1 nicht dargestellt ist, jedoch der Endfläche 14 entspricht. Die Verbindung der äußeren Oberfläche 12 mit der gegenüberliegenden Endfläche an dem peripheren Kantenabschnitt ist in Fig. 1 mit der Bezugszahl 14' versehen. Der Träger 10 weist eine Vielzahl von Flüssigkeitsstrom-Kanälen darin auf und aufgrund der Anpassung der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung für die Behandlung von Maschinen-Auspuffgasen sind die Kanäle als Gasströmungs-Kanäle 16 bezeichnet, welche in dem vergrößerten Maßstab nach Fig. 1A besser zu sehen sind. Die Gaströmungs-Kanäle 16 werden durch die Kanalwände 18 gebildet. Die Gasströmungs-Kanäle 18 erstrecken sich durch den Träger 10 von der Endfläche 14 zu der gegenüberliegenden Endfläche davon, wobei die Kanäle nicht verstopft sind, so daß ein Flüssigkeitsstrom möglich ist, wie beispielsweise von einem Gas in Längsrichtung durch den Träger 10 über dessen Gasströmungs-Kanäle 16. Wie den Fig. 1A und 1C zu entnehmen ist, sind die Kanalwände 18 derartig dimensioniert und ausgestaltet, daß die Gasströmungs-Kanäle 16 eine im wesentlichen reguläre polygonale Form haben, beispielsweise quadratisch in der dargestellten Ausführungsform, mit Ausnahme der gerundeten Abschnitte 20, welche in der dargestellten Ausführungsform im Profil gebogene konkave Abschnitte darstellen und die Verbindung von benachbarten der Wände 18 umfassen.

1 30048/0565

310093Q

Wie der Pig. 1C zu entnehmen ist, wird die Breite des Querschnitts der Kanäle 16 mit dem Buchstaben V bezeichnet und die Breite im Querschnitt jeder Seite der geometrischen quadratischen Figur S ist überlagert über die Querschnittsaufsicht des Gaskanals 16. Jede Seite der quadratischen Figur S gibt die nominale Breite V in Querschnittsrichtung des regulären Polygons an, welches angenähert ist durch das Querschnittsprofil des Gaskanals 16. Die Breite W steht in Übereinstimmung mit der geradlinigen Entfernung, welche senkrecht von dem im wesentlichen flachen planaren Mittelteil der einen Kanalwand sich erstreckt zu der gegenüberliegenden Va-nd 18. Die Bezeichnung "nominale Breite" der Kanalwände wird in den Ansprüchen in der Bedeutung verwendet, die hier dargestellt wird, d.h. die Breite im Querschnitt von einer Seite des Polygons, welche gegeben wird durch das Kanalquerschnittsprofil, wenn die gerundeten Ecken vernachlässigt werden (oder nicht vorhanden sind, was der Fall sein kann, wenn der Ausdruck im Zusammenhang mit aus dem Stand der Technik bekannten Strukturen verwendet wird). W entspricht der tatsächlichen physikalischen Breite im Querschnitt der Wände 18, wenn die konkaven Abschnitte 20 eliminiert werden, wobei in diesem Falle die Querschnittsprofile im wesentlichen geometrisch vollständige Quadrate darstellen. Die gewölbte Oberflächenlänge der Rundungsabschnitte 20 ist in Fig. 1C geometrisch angezeigt durch arc A und die Breite im Querschnitt von dem im wesentlichen planaren Mittelteil der Kanalwände 18 ist mit W gekennzeichnet. Es soll bemerkt werden, daß die konkave Verbindung, welche durch die gerundeten Abschnitte 20 zur Verfügung gestellt wird und die angrenzenden Wände ebenfalls vorgesehen sein können, wenn der gerundete Abschnitt 20 flach wäre, d.h. im Querschnitt ein gerades und nicht ein gebogenes Profil ergibt. Solange eine entsprechende Größe gewählt wird, würde auch ein flacher gerundeter Abschnitt eine geeignete konkave Verbindung zur Verfügung stellen. Jedoch sind gewölbte, konkave Profile bevorzugt, da sie ein im allgemeinen glattes Profil liefern. Der in der vorliegenden Beschreibung

1 300A8/056S

und in den Ansprüchen verwendete Begriff "bogenförmig" ist gewählt worden, um nicht nur eine glatte, gebogene Konfiguration zu beschreiben, sondern auch eine Serie von geraden Streckensegmenten, welche angeordnet sind in im wesentlichen gewölbter Ausrichtung.

Es ist ein dem Fachmann gut bekannter Kunstgriff, auf die Katalysatorträger 10 eine Beschichtung aufzubringen, um eine hohe Oberflächenbereichs-Unterstützung für die Ablagerung des katalytisch beschleunigenden Materials zur Verfügung zu stellen. Z. B. wird üblicherweise eine Beschichtung 22 (in Fig. 1A dargestellt) eines hitzebeständigen Metalloxids als Unterstützung für das katalytisch beschleunigende Material zur Verfügung gestellt. Ein besonders geeigneter Kunstgriff bei der Herstellung des katalytischen Materials für die Reinigung von Selbstfahrmaschinen-Auspuffgasen besteht in der Anbringung eines Films oder einer Beschichtung einer katalytisch aktiven Form von Aluminiumoxid oder von einem derartigen Aluminiumoxid, welches stabilisiert worden ist mit einem geringeren Anteil, beispielsweise von etwa 2 bis 10 Gew.-% eines stabilisierenden Materials, wie beispielsweise eines Seltenerdoxids. Das katalytisch aktive Metalloxid wird auf die Oberflächen des einherffichen monolithischen Trägers aufgebracht in Form einer mehr oder weniger kontinuierlichen dünnen Auftragung, welche üblicherweise eine Dicke von etwa 0,00254 bis 0,127 mm (etwa 0,0001 bis 0,005 Zoll) aufweist. Die Beschichtung aus hitzebeständigem Metalloxid zeichnet sich durch eine poröse Struktur aus, welche ein großes internes Porenvolumen aufweist und einen großen Gesamtoberflächenbereich besitzt. Im allgemeinen beträgt der Gesamtoberflächenbereich des

ρ aktiven hitzebeständigen Metalloxidfilms mindestens etwa 25 m

pro g und vorzugsweise mindestens etwa 100 m pro g des Metalloxids. Das katalytisch beschleunigende Material, wie beispielsweise Platin allein oder im Gemisch mit einem oder mehreren Metallen der Platingruppe und gegebenenfalls in Anwesenheit von Nichtedelmetall-Oxiden, wie beispielsweise Nickeloxid, wird auf den hitzebeständigen Metalloxidfilm aufgebracht oder

130048/0565

in diesen hineinimprägniert. Die Ablagerung der Beschichtung ist in Fig. 1C in unterbrochenen Strichen dargestellt lediglich auf der unteren Hälfte des Gasstrom-Kanals 16, um die Abbildung klarer werden zu lassen. Üblicherweise wird eine derartige Beschichtung im wesentlichen auf den gesamten Oberflächen eines jeden Gaskanals 16, wie in Fig. 1A dargestellt, abgelagert.

Fig. 1B ist eine photomikrographische Darstellung im Querschnitt von einem Katalysatorträger 10 gemäß der Erfindung mit einer Vielzahl an Flüssigkeitsstrom-Kanälen 16, welche darin gebildet sind durch Wände 18 von im wesentlichen regulären polygonalem (quadratischem) Querschnitt mit der Ausnahme, daß die Verbindung von aneinanderstoßenden Wänden 18 durch einen gerundeten Abschnitt gebildet ist, welcher in diesem Falle einen konkaven Abschnitt 20 umfaßt mit einem bogenförmigen Profil im Querschnitt. Eine Beschichtung 22 des katalytisch beschleunigenden Materials, welche auf ein Hilfsmittel aus hitzebeständigem Metalloxid aufgebracht ist, wird auf die Oberflächen des Trägers 10 aufgetragen unter Einschluß der Wände von dessen Gasstrom-Kanälen 16.

Fig. 2 zeigt eine vergleichbare photomikrographische Aufnahme einer Ausführungsform nach dem Stand der Technik, worin eine Vielzahl von Gasströmungs-Kanälen 16' gebildet werden durch Kanalwände 18 ·, wobei die Kanalwände 18' so dimensioniert und ausgestaltet sind, daß eine reguläre polygonale Anordnung, in diesem Falle eine quadratische, d.h. rechteckige Anordnung den. Gasströmungs-Kanälen 16' verliehen wird (der in der Beschreibung und in den Ansprüchen verwendete Ausdruck "rechteckig" soll auch den speziellen Fall einer quadratrisehen Anordnung umfassen). Es fällt auf, daß eine sehr geringe bogenförmig ausgestaltete Irregularität in den Ecken existiert, welche durch die Kanalwände 18' gebildet werden. Diese Irregularität erinnert an die Darstellung in Fig. 8 der US-PS 4 102 980, die bereits erwähnt wurde, und erweist sich als recht gering im

130048/0565

Vergleich zu der nominalen Breite von etwa 43 mils der Kanalwand. Die Unebenheiten werden wahrscheinlich verirrsacht durch die Anwendung von Preßformen bei der Herstellung der Träger. Wie der photomikrographischen Aufnahme entnommen werden kann, ist diese bogenförmige Unebenheit unbedeutsam in dem Sinne, daß sie so gering ist, daß sie nicht die überschüssige Dicke der Beschichtung 22 in den Ecken verhindert oder wesentlich verringert, wie weiter unten näher beschrieben wird.

Fig. 3 zeigt eine weitere Ausführungsform gemäß dem Stand der Technik in einer photomikrographischen Aufnahme, in welcher eine dreieckige Anordnung von Gasströmungs-Kanälen 16'' mit Kanalwänden 18'' versehen ist.

JIg. 4· zeigt eine weitere Ausführungsform gemäß dem Stand der Technik in einer photomikrographischen Aufnahme, worin die Kanalwände 18''' derartig dimensioniert und ausgestaltet sind, um dem GasstrÖmungs-Kanal 16'·' eine hexagonale Querschnittsanordnung zu verleihen.

Die erfindungsgemäße Ausführungsform, die in photomikrographischer Darstellung in Fig. 1B dargestellt ist und die Ausführungsformen gemäß dem Stand der Technik, welche in den photomikrographischen Darstellungen in den Fig. 2,3 und 4 dargestellt sind, bestehen jeweils aus einem Substrat, welches Cordierit umfaßt, das ein Aluminiumoxid-Magnesiumoxid-Silikatmaterial darstellt. Die Proben nach den Fig. 2 und 4- wurden hergestellt von NGK Insulators, Ltd., Nagoya, Japan und die Probe gemäß Fig. 3 wurde hergestellt von Corning Glass Works, Inc., Corning, New York.

Die photographierten Proben wurden Trägerteilen entnommen, welche jeweils beschichtet waren mittels eines identischen Verfahrens, wie es weiter unten näher beschrieben wird, um darauf eine Beschichtung abzulagern aus einem katalytisch beschleunigenden Material, welches auf Aluminiumoxid getragen

130048/0565

wird. Dadurch wird ein Katalysatorteil zur Verfugung gestellt, welches geeignet ist. zur Umwandlung auf drei V/egen von Verschmutzungsstoffen in einem Gasstrom. Diese Katalysatorteile wurden getestet und die Ergebnisse der Testverfahren nachfolgend beschrieben.

Vie einer vergleichenden Betrachtung der Pig. 1B mit den Fig. 2,3 und A- entnommen werden kann, ist die Beschichtung 22 in Pig. 1B auf die Oberflächen der Kanalwände 18 aufgebracht in einer im wesentlichen einheitlichen Dicke. Im Gegensatz dazu sind die Beschichtungen 22' des Gaskanals mit quadratischem Querschnitt nach Pig. 2 mit einer stark vergrößerten Dicke bei 22A' ausgerüstet in den Bereichen der im wesentlichen rechtwinkligen Ecke, die gebildet wird durch die Verbindung der Wände 18'. Die innersten Teile dieser Eckenbereiche sind relativ unzugänglich für Gas- oder andere Flüssigkeitsströme, die durch den Gasstromkanal 16' fließen. Es fällt ebenso auf, daß die Beschichtungen 22' nach Pig. 2 recht dünn sind und fast verschwinden an den Mittelabschnitten des Querschnitts 22B¹ der Kanalwände 18'. Dieser Vorgang wird offensichtlich hervorgerufen durch eine Ansammlung von Beschichtungsmaterial, welches ursprünglich in den Mittelteilen abgelagert wurde in den Ecken, wodurch darin tiefe "Taschen" der Beschichtung 22' gebildet werden.

In Pig. 3 ist dieser Effekt sichtbar in einer noch deutlicheren Ausgestaltung. Die Beschichtung 22'' hat sich angesammelt in extrem dicken Taschen 22A'' in den scharfwinkligen Ecken des dreieckigen Gasströmungs-Kanals 16'' und ist außerordentlich dünn in den Mittelabschnitten 22B'' des Querschnitts von den planaren Wänden 18''.

Der Pig. 4- ist zu entnehmen, daß die stumpfen Winkel, welche an den Verbindungen der Kanalwände 18' " gebildet werden^eben-

1300A8/056S

falls dazu tendieren, die Beschichtung anzusammeln in relativ dicken Taschen, wie "bei 22A¹ ' ' dargestellt ist mit entsprechend dünnen Abschnitten, welche auftreten "bei einigen der Hittelabschnitte des Querschnitts in der Mitte zwischen aneinandergrenzenden Verbindungen, wie unter dem Bezugszeichen 22B¹ zu sehen ist.

Im allgemeinen wird bemerkt, daß je spitzer der Winkel ist zwischen den Verbindungen von aneinandergrenzenden Wänden, desto schwieriger ist das Problem der Bildung von überschüssig dicken oder tiefen Taschen aus Beschichtungsmaterial in den Ecken, welche durch die Verbindung gebildet werden. Somit liefert die dreieckige Anordnung nach Fig. 3 die schwierigste Bedingung, die hexagonale Konfiguration nach Fig. 4 stellt die am wenigstens schwierigen Bedingungen nach dem Stand der Technik zur Verfügung und die rechtwinklige Anordnung nach Fig. 2 liefert eine dazwischen liegende Lage. Es wird bemerkt, daß keine dieser Beschichtungen auf den Strukturen gemäß dem Stand der Technik eine allgemeine Einheitlichkeit an Tiefe und Verteilung entlang der gesamten Peripherie, welche durch die inneren Oberflächen der Kanalwände Ί8 gebildet wird, liefert, so wie sie vorgesehen ist durch die bevorzugte Ausführungsform der Erfindung, die in Form ihrer photomikrographischen Aufnahme in Fig. 1B dargestellt ist.

Die vorstehend beschriebenen photomikrographischen Aufnahmen unterstützen eine theoretische Analyse und Berechnung auf der Basis des Allgemeinfalles eines Flüssigkeitsstrb'mungs-Kanals von polygonalem Querschnitt, wie er in ders^hematischen Darstellung von Fig. 5 gezeigt ist. Fig. 5 zeigt im Querschnitt die Verbindung eines Paares von Kanal wänden 18X, 18Y, die aneinandergrenzen und dazwischen einen Winkel von 2 oc bilden. Eine aktivierte Beschichtung 22X ist auf den inneren Oberflächen der Wände 18X und 18Y aufgebracht. Die Wände 18X und 18Y haben eine minimale Dicke T und bilden zusammen mit den nicht dargestellten anderen Kanalwänden einen Gasströmungs-

130048/0565

- 26 -

Kanal 16X.

Die durchschnittliche Dicke der Beschichtung 22X in Bereichen, welche entfernt liegen von der Tasche mit verstärkter Dicke, wie sie gebildet wird an der Verbindung der Wände 18X und 18Y_y wird mit 1 bezeichnet. Diese Tiefe 1 ist die Dicke der Beschichtung, welche den Gasen, die durch den Gaskanal 16X strömen, einfacher zugänglich ist. R bezeichnet den Krümmungsradius der Oberfläche der Beschichtung an der Verbindungstasche.

Der punktierte Abschnitt A^ der Beschichtung 22X in der Verbindungsecke bezeichnet Material, welches nicht einfach zugänglich ist aufgrund seiner Tiefe, welche über die Tiefe 1 hinausgeht, für die Gase, welche durch den Gaskanal 16X strömen. Der Querschnittsbereich der überschüssigen oder "begrabenen" aktivierten Beschichtung (der gestrichelte Abschnitt Ag in Fig. 5) für den allgemeinen Fall einer polygonalen Zelle (beispielsweise quadratisch, dreieckig, rechteckig oder hexagonal) kann mittels der folgenden Beziehung errechnet werden:

Α_{Ώ Β} (R + I)² foot«*- ^ - ^ " η (1)

worin 2c< der Winkel (Grad) der Ecke ist, R den Krümmungsradius der aktivierten Beschichtungsoberfläche in der Ecke darstellt und 1 die mittler Beschichtungsdicke entlang den Zellwänden in äquidistanter Entfernung von den Ecken bedeutet. Diese Beziehung wurde ermittelt durch Subtraktion des Bereiches eines Abschnitts (180-2o6-)° eines Kreisradius (R+l) von dem Bezirk des Rhombus, der durch die beiden Radien (R+l) gebildet wird, und die Teile der Zellwände 18y und 18x, die sich über die Radien erstrecken, wie in Pig. 5 dargestellt ist. Der Querschnittsbereich A_n kann in aktiviertes Beschichtungsvolumen überführt werden durch seine Vervielfältigung mit der Einheitslänge entlang des Gasströmungs-Kanals. Die "vergrabene" Beschichtung A~ in den Zellecken kann als ein Prozentsatz E der gesamten Be-

13Q048/056S

schichtung in einer Zelle ausgedrückt werden durch die folgende Rechnung:

E =

100

¹B (2),

worin JL, den gesamten Querschnittsbereich der Beschichtung in den Kanälen "bedeutet, wie vorstehend berechnet. Spezifische Werte für E bei den drei Zelltypen, welche in den Fig. 2,3 und 4- photographiert wurden, aind in Tabelle A zusammengestellt:

1300 4 8/0565

Tabelle A

Berechnete Überschuß-Beschichtung in Zellecken, dargesiaLlt in Prozentzahlen der Gesamtbesehichtung in den Zellen

O CJl CD

Zeil- Geometrie	Beschichtungs- Dicke
Zelle/In²	(1) In.
quadratisch
300	0,001
gleichseitig dreieckig
23O	0,0006
hexagonal
300	0,002

KrüinmTingsradius Gesamtbeschich- Uberschuß-Beschichtung
der Beschichtung tung in den Ecken in den Ecken

(R) In. % der Gesamtmenge (E) % der
Gesamtmenge 2oc

0.0168

0,0173

0,0203

88

95

89

63

86

33

90'

.0

120"

CO

O CD CD CO O

- 29 - - · ^: '■■ ^:· '- ■·■■

Der Bereich A_n in Fig. 5 ist der Querschnittsbereich, der Beschichtung 22 in der Ecke oder im Verbindungsbereich. Der gesamte Querschnittsbereich der Beschichtung 22 in der Verbindung des Eckbereichs (angegeben als der Bereich, der gebunden ist durch den vorstehend erwähnten Rhombus, der durch die beiden Radien (R + 1) von Fig. 5 gebildet wird und die Zellabschnitte, die sich unter den Radien erstrecken) ist A_ + A„. Am ist die Summe von A_n+ A_n für jede Ecke einer Zelle + 1 mal die verbleibende (nicht eckiger Bereich) Peripherie der Zellwände .

Die Menge an aktivierter Beschichtung, die sich in den Kanal ansammelt, ändert sich mit der Geometrie der Querschnittsöffnung der Zellen. Die BeSchichtungsmenge 22, die sich in den Eckbereichen einer Zelle ansammelt, entspricht (Ag+ A_c)mal der Anzahl der Ecken. Diese Mengen werden ausgedrückt als Prozentsatz des gesamten Beschichtungsbereiches A- für die Zelle, wie vorstehend berechnet, und werden in Tabelle A dargestellt ("Gesamtbeschichtung in den Ecken") und haben zur Basis die mittlere aktivierte Beschichtungsdicke und den Krümmungsradius, wie in Tabelle A zusammengestellt. Die Menge an aktivierter Beschichtung A.,, die in den Ecken "begraben" ist in einer Tiefe unterhalb der durchschnittlichen Dicke der Beschichtung 22 außerhalb des Bereiches der Ecken, wird in Gleichung (1) dargestellt als Funktion des Winkels 2<< zwischen aneinandergrenzenden Kanal wänden und wächst, wenn 2·* spitzer wird. Die derart "begrabene" Beschichtung ist weniger zugänglich gegenüber den Gasen, welche durch die Gasstrom-Kanäle 16 fließen,als der Rest der Beschichtung und unter bestimmten Bedingungen kann die "begrabene" Beschichtung im wesentlichen ineffektiv sein bei der Behandlung der Gase.

Erfindungsgemäß werden abgerundete Abschnitte zur Verfügung gestellt, welche die Ecken der Kanäle besetzen und dadurch zumindest einen wesentlichen Teil ausfüllen und vorzugsweise den

1 30048/0565

gesamten Bereich bedecken, welcher gemäß den Ausführungsformen aus dem Stand der Technik besetzt wäre durch "begrabene" Beschichtung (Bereich A_n in Fig. 5)·

Somit sollten die abgerundeten Bereiche eine Tiefe aufweisen, die zumindest hinreichend ist, den Mittelpunkt eines Kreissegmentes vom Radius I?+l zu erreichen. Wie in Hg. 5 dargestellt ist, beschreibt dieses Kreissegment die Grenze zwischen A_n und A„. Es ist nicht erforderlich, daß die abgerundeten Bereiche völlig zusammenfallen mit den Kreissegmenten. Beispielsweise kann der abgerundete Abschnitt im Profil ein kreisförmiger Bogen sein oder ein nicht kreisförmiges Segment oder ein flaches oder abgestuft in flache und/oder gewölbte Segmente.

Ein Effekt der "Ausrundung" der Ecken besteht in der Abnahme der offenen Flüssigkeitsströmungs-Bereiche und der damit verbundenen Zunahme der Massendichte des monolithischen Trägers im Vergleich zu den Trägern mit nicht ausgerundeten im Querschnitt polygonal geformten Kanälen. Jedoch ist die Zunahme se]ir gering im Verhältnis zu dem, was auftreten würde bei Verwendung von Kanälen mit rundem oder ovalem Querschnitt zur Eliminierung von scharfwinkligen Ecken aufgrund der viel dickeren Wandabschnitte, welche zwangsläufig entstehen zwischen im Querschnitt rund oder oval ausgestalteten Kanälen.

Auf jeden Fall sind die Nachteile der geringen, wenn auch nicht unwesentlichen Erhöhung der Massendichte und der geringen, wenn auch nicht unwichtigen, Verminderung des offenen Strömungsbereiches aufgrund der Ausrundung der Ecken gemäß der vorliegenden Erfindung mehr als ausgeglichen aufgrund der erzielten effektiveren Verwendung von katalytisch beschleunigendem Material.

Die Proben der Fig. 1B und 2 sind monolithische Trägerteile mit 4-00 Zellen pro Quadratzoll des EnöTLächenbereichs und einer Wanddicke von etwa 6 mils. Die nominelle Breite, d.h. der Ab-

130048/0565

stand quer zum Kanal in senkrechter Richtung gemessen zu den im wesentlichen flachen planaren Teilen der Kanalwände beträgt etwa 4-3 mils. Der Krümmungsradius der runden Segmente der gewölbten Ausrundunsabschnitte in der Ausführungsform gemäß Fig. 1B mißt 8 mils und sind tangential angeordnet an den Zellwänden 18, so daß die Ausrundungen etwa 8 mils abdecken von den 4-3 mils der nominellen Breite der Kanalwände 18. Der unterlegte Anteil umfaßt somit etwa 18,6 % der nominellen Breite der Kanalwand.

Trägerteile mit 400 Gasströmungs-Kanälen pro Quadratzoll Endfläche werden üblicherweise eingesetzt bei Anwendungsgebieten, wie beispielsweise bei der Behandlung von Selbstfahrmaschinen-Auspuffgasen, um die Menge an verschmutzenden Stoffen darin zu verringern. Selbstverständlich werden auch Trägerteile mit in unterschiedlichen Größen gestalteten Gasströmungs-Kanälen in diesem und anderen Anwendungsbereichen eingesetzt. Beispielsweise werden relativ groß gestaltete Gasströmungs-Kanäle für bestimmte Anwendungszwecke verwendet, so sind z.B. Trägerteile bekannt, mit 9 oder 16 Gasströmungs-Kanälen pro Quadratzoll Endflächen-Oberflächenbereich. Derartige Trägerteile können eine Kanalwand-Breite von etwa 50 mils oder mehr aufweisen und eine nominelle Breite der Kanalwände von etwa 280 mils. So hat beispielsweise ein monolithischer Träger mit 16 Kanälen pro Quadratzoll (2,48 Kanäle pro cm ) aus einem porösen Keramikmaterial der Firma Corning Glass Works quadratische Zellen von etwa 211 mils (5*36 mm) nominelle Veite und eine Wanddicke von etwa 39 mils. Ein mit 9 Kanälen pro Quadratzoll (1,395 Kanäle

ρ
pro cm ) versehener Träger derselben Firma hat quadratische Zellen einer nominellen Breite von etwa 281 mils (7,144- mm) und eine Wanddicke von etwa 51 mils (1,290 mm). Im allgemeinen sinkt die Wandstärke mit steigender Zahl an Gasströmungs-Kanälen pro Quadrateinheit des Endflächenbereichs und die Wände werden möglichst dünn hergestellt, so wie es sich mit einer hinreichenden Stärke vereinbaren läßt, um den offenen GasStrömungsbereich

1300A8/0565

zu maximieren. Trägerteile mit 9,16,200, 250,300 und 400 Gasstromungszellen pro Quadratzoll Endflächenbereich werden "*'"' oder wurden in herkömmlicher Weise auf mehreren Anwendungsgebieten eingesetzt und Trägerteile mit 600,800,1200 oder mit mehr Gasströmungs-Kanälen pro Quadratzoll Endflächenbereich mit einer so geringen Wandstärke wie etwa 1 "bis 6 mils v/erden für "bestimmte Anwendungsbereiche entwickelt. So hätte beispielsweise eine 1200 Kanäle pro Quadratzoll aufweisender Träger aus beispielsweise Cordierit oder einem äquivalenten Material Wände von 1 oder 2 mils Dicke mit einer nominellen Breite des Kanals von 0,027 oder 0,028 Zoll. Offensichtlich kann jede Kanaldichte ausgewählt werden für einen vorgegebenen Bestimmungszweck. Trägeraus Metall, wie beispielsweise aus korrosionsfestem Stahl, die nach bekannten Verfahren hergestellt v/erden, können sogar mehr Kanäle pro Einheitsbereich Endfläche zur Verfügung stellen und könnten die Vorteile.der erfindungsgemäßen Lehre nutzen, insbesondere mittels der Vorbeschichtungs-Technik zur Ausbildung von Ausrundungsanteilen, die erfiridungsgemäß beschrieben wird.

Sogar für relativ große Gasströmungs-Kanäle, wie für Kanäle mit 230 mils nomineller Breite eines Trägers mit 16 Gaskanälen pro Quadratzoll müssen die erfindungsgemäß vorgesehenen Ausrundungs-Anteile nicht proportional erhöht werden in ihrer Größe, da die abgelagerte Dicke des katalytischen BeSchichtungsmaterials üblicherweise nicht ansteigt in Proportion zu der gesteigerten Zellgröße. Das bedeutet, daß im wesentlichen ein im gleichen Stärkebereich liegendes katalytisches Beschichtungsmaterial aufgebracht wird auf ein Trägerteil mit 16 Gasströmungs-Kanälen pro Quadratzoll (etwa 230 mils nomineller Breite), wie es aufgebracht ist auf ein Trägerteil mit beispielsweise 400 Gaströmungs-Kanälen pro Quadratzoll (etwa 43 mils nomineller Breite oder mehr). Dementsprechend soll unabhängig von der Zellgröße ein Ausrundungsteil, welches sich zumindest über etwa 4 mils der nominellen Breite der Kanalwand erstreckt und

130048/0566

tief genug ist, um sich hinreichend weit radial nach außen von der Ecke zu erstrecken, wie vorstehend beschrieben wurde, eine wesentliche Verbesserung zur Verfügung stellen hinsichtlich der Einheitlichkeit der Tiefe der Beschichtung zwischen den Ecken und den nicht eckigen Teilen der Kanalwände. Auf der anderen Seite würde ein Ausrundungsteil von hinreichender Tiefe, welches mehr als etwa 25 mils sogar von dem Gasströmungs-Kanal mit größtem Querschnitt unterspannt trotz der Tatsache, daß es in den Rahmen der Erfindung fällt, den Nachteil erleiden, einen in steigendem Maße größer werdenden Anteil des Endflächenbereiches von dem Gasstrom auszuschalten, wahrscheinlich ohne einen vergleichbaren weiteren Vorteil hinsichtlich der Einheitlichkeit der Beschichtungsdicke. Für große Gasströmungs-Kanäle kann ein Ausrundungsteil von Vorteil sein, welches mehr als 25 mils unterspannt, insbesondere, wenn eine unüblich schwere katalytisch beschleunigende Beschichtung verwendet wird. Jedoch ist für die meisten Anwendungsbereiche eine Ausrundung, welche etwa 4· bis 25 mils umfaßt, vorzugsweise etwa 8 bis 16 mils der nominellen Breite der Gaströmungs-Kanalwand bevorzugt. Der Fachmann wird beim Lesen und Verstehen der Beschreibung in der Lage sßin, die optimale Größe eines Ausrundungsteils einfach zu ermitteln, was abhängig ist von der Größe der Kanäle und der Art und Dicke der verwendeten katalytischer. Beschichtung.

Am anderen Ende der Größenskala wird offensichtlich ein Punkt erreicht an welchem die Gasströmungskanäle derartig klein sind, daß der Druckabfall in ihnen übermäßig ist oder die katalytische Beschichtung die Kanäle völlig verstopft. Im allgemeinen scheint ein Gasströmungs-Kanal mit einer nominellen Breite von mindestens etwa 10 mils, vorzugsweise von mindestens etwa 2C mils erforderlich zu sein für die meisten Anwendungsgebiete.

Die Ausrundung der Ecken, die durch die Verbindung der Kanalwände gebildet werden, können durch jede geeignete Herstellungs-

130048/0565

technik durchgeführt werden. So v/erden beispielsv;eise im Falle eines hitzebeständigen monolithischen Trägers aus porösen keramikähnlichen,-Materialien, wie beispielsweise Cordierit, die gerundeten Ecken in herkömmlicher Weise integral geformt mit dem Trägerdurch eine geeignete Modifizierung der im Herstellungsverfahren eingesetzten Ausrüstung. Alternativ dazu kann ein monolithisches Trägerteil mit Gasströmungs-Kanälen von herkömmlich polygonal gestaltetem Querschnitt beschichtet werden mit einem Forbeschichtungsmaterial und danach getrocknet werden, wobei das Vorbeschichtungsmaterial, das sich darauf befindet, wie die das katalytische Material tragende Beschichtung, dazu tendieren, sich in den Ecken anzusammeln, um eine abgerundete, üblicherweise gewölbte Eckenform im Querschnitt zur Verfügung zu stellen. Nach Trocknung kann der vorbeschichtete Träger calciniert werden, um das vorbeschichtete Material fest an die Gasströmungs-Kanalwände anzuheften. Danach kann eine katalytisch beschleunigende Beschichtung, wie beispielsweise eine die ein aktiviertes Aluminiumoxid, welches mit einem Edelmetallkatalysator imprägniert wurde, enthält,auf den vorbeschichteten Träger aufgebracht werden.

Bei der Vorbeschichtungstechnik wird ein Vorteil aus der Tendenz des Beschichtungsmaterials gewonnen, sich in den Ecken anzusammeln, wie in den Fig. 2,3 und- 4 dargestellt ist, bezüglich eines katalytisch beschleunigenden Beschichtungsmaterials. Die Verwendung einer Vorbeschichtung, welche kein Edelmetall oder andere teure katalytisch beschleunigende Materialien enthält, überwindet das Problem eines teuren katalytisch beschleunigenden Materials, beispielsweise eines Edelmetallkatalysators, welcher in den Ecken so tief unter der Beschichtung verborgen ist, daß er nicht effektiv wirksam ist. Aufgrund der praktischen Schwierigkeiten beim Erhalt einer einheitlichen, gleichmäßig verteilten Vorbeschichtung und der Tendenz der Vorbeschichtung, sich auch auf den flachen Teilen der Wand anzusammeln, wodurch eine unnötige Verdickung erreicht

1300A8/0566

wird, ist es bevorzugt, daß das Trägermaterial mit aufgerundeten Ecken hergestellt wird, die integral als Teil davon gebildet werden. Ein Beispiel zur Verwendung einer Vorbeschichtung wird nachfolgend beschrieben:

Beispiel 1

Ein Vorbeschichtungsmaterial wird hergestellt durch Eingeben von 4-00 g oi-Aluminiumoxidpuder (Alundum) von weniger als 20 mesh Größe in eine Kugelmühle mit 800 ml destilliertem Wasser und 5 ml konzentrierter Salpetersäure. Das Gemisch wird in der Kugelmühle 16 Stunden bei 95 Umdrehungen pro Minute gemahlen. 930 ml der erhaltenen ^-Aluniniumoxidpulver-Schlämmmasse wogen 1,263 g und besaßen einen pH-Wert von 1,9. Ein monolithischer Trägerkörper von 3 Zoll Länge und mit einer Körpereinheit 795, einer Wandstärke von 8 mils, 8 Furchen pro Zoll, hergestellt von der Firma American Lava Company wurde 1 Minute in die Aufschlämmung eingetaucht, ablaufen gelassen und die überschüssige Aufschlämmung wurde mit Druckluft abgeblasen. Der Monolith maß 3 Zoll in der Länge mal 3-7/8 Zoll mal3-13/16 Zoll und wies Gasströmungs-Kanäle auf, die abwechselnd als flache und gefurchte Streifen auf dem keramischen Material vorgesehen waren. Die Furchen sind an den Spitzen abgerundet und ergeben ein im \iesentlichen sinusförmiges Profil des gefurchten Streifens. In Übereinstimmung damit zeigen die Gasströmungs-Kanäle im Querschnitt ein nominell gleichseitiges dreieckiges Profil mit der Ausnahme, daß die gefurchten Teile abgerundete Spitzen besitzen. Der Monolith wurde anschließend 2 Stunden getrocknet in Luft bei 110° C und nachfolgend 2 Stunden in Luft bei 500° C calciniert. Das Gewicht des Monolith-Körpers vor dem Eintauchen in die Aufschlämmung betrug 388 g und das Gewicht nach der Calcination betrug 403 g, so daß 15 6 des oi-Aluniniumo:cidpulvers auf den Monolith-Körper als eine Vorbeschichcung hafteten.

130048/0565

Es wurde beobachtet, daß die rechtwinkligen Ecken, welche anfänglich in dem Monolith existierten, mit dem Vorbeschichtungsmaterial ausgefüllt wurden, welches sich darin ansammelte und ein konkaves gewölbtes Profil den vorher scharf rechteckigen Ecken verlieh.

Beispiel 1A beschreibt die Herstellung eines katalytischen Teils aus dem vorbeschichteten Träger von Beispiel 1:

Beispiel 1A

Der vorbeschichtete Träger nach Beispiel 1 wurde anschließend beschichtet mit einer katalytisch beschleunigenden Schicht, welche <r~Muminiumoxid enthielt, stabilisiert mit Ceroxid (10 Gew.-% Ceroxid bezogen auf die Gesamtmenge an Aluminiumoxid und Ceroxid) und Platin und Palladium als katalytische Beschleunigungsmetalle enthielt. Das katalytisch beschleunigende Material wurde hergestellt durch Eingabe von 4-00 g von mit Ceroxid stabilisiertem Aluminiumoxidpulver in eine Lösung von Tetraminplatindihydroxid und Tetraminpalladiumdihydroxid. Das Gemisch wurde in einem Muffelofen eine Stunde bei 500° C getrocknet und calciniert und nachfolgend wurde das getrocknete Pulver in eine Kugelmühle eingebracht mit 800 ml destilliertem Wasser und 12 ml konzentrierter Salpetersäure und das Gemisch wurde 16 Stunden bei 95 Umdrehungen pro Minute in der Kugelmühle vermählen. 895 ml der derartig katalysierten Aufschlämmung wogen 1,170 R und wurden wiedergewonnen, wobei die Aufschlämmung einen pH-Wert von 4·, 2 aufwies. Der vorbeschichtete Monolith wurde in die katalysierte Aufschlämmung für 1 Minute eingetaucht, herausgezogen und die überschüssige Aufschlämmung wurde mit Druckluft abgeblasen. Der eingetauchte Monolith wurde 2 Stunden bei 110° C getrocknet und nachfolgend 2 Stunden bei 500 C calciniert.

In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung weist der mit ausgerundeten Ecken versehene monolithische Träger einen

130048/0566

hitzebeständigen Metalloxidfilm oder eine hitzebeständig Metalloxidbeschichtung, die darauf abgelagert wurde, auf und liefert so eine diskontinuierliche oder vorzugsweise kontinuierliche Ablagerung oder Beschichtung. Die Metalloxid-Beschichtung liefert eine hohe Oberflächenbereichs-Unterstützung für ein katalytisches Material, wie beispielsweise einen Edelmetall-Katalysator. Vorzugsweise ist der Edelmetall-Katalysator ein Metall oder mehrere Metalle aus der Platingruppe. Ein oder mehrere Nichtedel-Metalle können ebenfalls angewendet werden im Zusammenhang mit den Metallen der Platingruppe. Beispielsweise können 1 oder mehrere Metalle aus der Gruppe Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel und Rhenium, vorzugsweise Nickel in Form von Nickeloxid eingesetzt werden als Nichtedelmetall-Katalysator. Offensichtlich ist der erfindungsgemäße Träger anwendbar mit jedem geeigneten katalytisch beschleunigend wirkenden BeSchichtungsmaterial.

Der bevorzugte hitzebeständige Metalloxidfilm oder eine entsprechende Beschichtung weisen einen gesamten Oberflächenbe-

2
reich auf von mindestens etwa 25 m pro g Metalloxid-Beschich-

2 tung, vorzugsweise von mindestens etv/a 50 oder 100 m pro g. Derartige Oxide können hergestellt werden durch zumindest teilweise Dehydratisierung und dadurch erfolgende Aktivierung der Hydratform eines geeigneten Metalloxids durch Calcinierung bei Temperaturen von etwa 150 "bis 800°C oder noch höher. Ein insbesondere bevorzugter aktiver Metalloxidfilm, welcher sich insbesondere eignet für die Behandlung von Auspuffgasen selbstfahrender Fahrzeuge besteht aus einem Aluminiumoxid-Film, in welchem #"-Aluminiumoxid überwiegt. Derartige Filme können erfindungsgemäß hergestellt und auf einen Träger aufgebracht werden nach einer Reihe von Verfahren. Beispielsweise kann ein wasserhaltiges Aluminiumoxidgel auf einen Träger aufgebracht werden, welcher anschließend getrockent und calciniert wird, um das Kydrat-Wasser zu vertreiben und das aktive ^Aluminium-

1300A8/0565

oxid zur Verfügung zu stellen. Ein "bevorzugtes aktives hitzebeständiges Metalloxid wird erhalten durch Trocknung und Calcinierung bei einer Temperatur zwischen etwa 15O und 80O⁰C, vorzugsweise bei einer Temperatur von etwa 450° C bis 550° C, eines Trägers, der mit wasserhaltigem Aluminiumoxid beschichtet ist.

Ein Verfahren, um einen Träger mit einer Beschichtung oder einem Film aus hitzebeständigem Metalloxid zu versehen, umfaßt das Eintauchen des monolithischen Trägers in eine Lösung des Metallsalzes des hitzebeständigen Oxids und Calcinierung der eingetauchten Lösung, um das abgelagerte Metallsalz zum Metalloxid zu zersetzen. Diese Technik erfordert im allgemeinen einige Eintauch- und Calcinierungsvorgänge, um eine Filmschicht hinreichender Dicke zu erhalten. Ein bevorzugtes Verfahren umfaßt das Eintauchen des monolithischen Trägers in eine wäßrige Suspension, Dispersion oder Auschlämmung von Teilchen des hitzebeständigen Oxids selbst, Trocknen des eingetauchten Trägers und Calcinierung, wie vorstehend beschrieben. Bei diesem Verfahren werden Suspensionen, Dispersionen oder Aufechlämmungen mit einem Festkörperanteil von beispielsweise etwa 10 bis 70 Gew.~% Aluininrumoxid-Teilchen eingesetzt, um eine geeignete Menge an Aluminiumoxid auf dem Träger in einem einzigen Anwendungsschritt abzulagern. Vorzugsweise enthält eine wäßrige Dispersion von aktivierten Aluminiumoxid-Teilchen etwa 15 bis 50 Gew.-& Feststoffe. Eine bevorzugte Technik umfaßt die Herstellung einer wäßrigen Suspension, Dispersion oder Aufschlämmung von Teilchen des katalytisch aktiven Aluminiumoxids und nachfolgender Unterwerfung des Gemisches unter einen Verfahrensschritt des Zerreibens oder Vermählens, um die Aluminiumoxid-Teilchen in eine feinverteilte Form zu bringen und dadurch eine thixotrope Aufschlämmung zu erhalten mit der gewünschten Konsistenz und dem vorstehend erwähnten Feststoff-Gehalt. Der monolithische Träger wird anschließend in die Aufschlämmung eingetaucht, überschüssige Aufschlämmung wird mit

1300A8/0565

Druckluft abgeblasen, der Träger in Heißluft getrocknet und anschließend wie vorstehend beschrieben calciniert. Die Calcinierung kann an der Luft stattfinden oder kann in Kontakt mit anderen Gasen oder unter vermindertem Druck durchgeführt werden. Diese Technik unter Einschluß der Calcinierung bei einer bevorzugten Temperatur von etwa 450 bis 550 C liefert eine Aluminiumoxid-Beschichtung, in welcher das katalytisch aktive <T-Aluminiumoxid überwiegt mit einem Oberflächenbereich von mindestens 25 m pro g, vorzugsweise von mindestens

ρ
100 m pro g Aluminiumoxid. Ein weiteres Verfahren besteht in der Anwendung einer Lösung des Metallsalzes des hitzebeständigen Oxids, wobei die Lösung ebenfalls Teilchen des hitzebeständigen Metalloxids aufweist.

Das katalytisch aktive Metall wird dispergiert auf der so erhaltenen Aluminiumoxidträger-Beschichtung. Beispielsweise liefern ein oder mehrere Metalle der Platingruppe, vorzugsweise unter Einschluß des Platins selbst¹ einen Katalysator, der sich für die katalytische Oxidation oder für Verbrennungsprozesse eignet. Eine Kombination eines oder mehrerer Metalle der Platingruppe mit einem Nichtedelmetall-Oxid, wie beispielsweise nickeloxid, liefert einen Katalysator, der geeignet ist für die Behandlung von Auspuffgasen von selbstfahrenden Fahrzeugen, wobei gleichzeitig der Gehalt an Stickoxiden verringert wird und Kohlenstoffmonoxid und Kohlenwasserstoffe oxidiert werden, wie beispielsweise in der US-PS 4- 157 316 beschrieben wird. Die katalytischen Metalle können vorgesehen v/erden durch Imprägnierung von Teilchen des hitzebeständigen Metalloxids vor oder nach ihrer Ablagerung auf dem Träger mit einer wäßrigen Lösung von wasserlöslichen Verbindungen des Metalls. Beispielsweise kann Chlorplatinsäure verwendet v/erden zur Imprägnierung mit Aluminiumoxid-Teilchen und nachfolgender Calcinierung und/ oder Redulctionsschritten, die zur Fixierung des metallischen Platins auf das Aluminiumoxid eingesetzt werden. Nickelnitrat kann angewendet werden, um die Aluminiumoxid-Teilchen mit einer

1300A8/0565

Nickelverbindung zu imprägnieren und nachfolgender Calcinierung, um das Nitrat mit dem Nickeloxid zu verbinden. Alternativ dazu können 1 oder mehrere der katalytischen Metalle oder Metalloxide zugesetzt werden als extrem feine Feststoff-Teilchen.

Um die relative Effektivität hinsichtlich der Verwendung eines Edelmetall-Katalysators eines bekannten Trägerteils unter Verwendung herkömmlicher, im wesentlichen mit quadratischen Querschnitten ausgerüsteten Strömungskanälen und Trägerteilen unter Verwendung von Gaskanälen mit ausgerundeten Ecken gemäß der Erfindung wurden repräsentative Proben von Katalysatoren auf derartigen Trägern hergestellt und, wie nachfolgend beschrieben wird, getestet.

Beispiel 2

Ein katalytisches Aufschlämmungs-Material wurde hergestellt durch Eingabe von 505 g ^'-Aluminiumoxid, welches mit 5 Gew.-% Ceroxid stabilisiert war,in ein Blakeslee-Planetenrührwerk Eine Lösung von H₀Pt(OH),- wurde in 36,6 g Monoäthaoolamin gelöst und auf ein Volumen von 450 cm mit destilliertem V/asser aufgefüllt. Diese Lösung wurde dem Pulver in dem Rührwerk zugesetzt und nachfolgend 5 Minuten vermischt. Die Gesamtmenge an zugesetztem Platinmetall betrug 6,1 g.

3,7 g Rh(NO,), -Lösung (13,75 Gew.-% Rhodium) wurden zu einem Endvolumen von 50 c°mr verdünnt mit destilliertem Wasser und diese Lösung wurde in das Rührwerk eingegeben und für weitere 5 Minuten vermischt. Die Gesamtmenge an zugesetztem Rhodiummetall betrug 0,5 g.

■χ

35 cm Eisessigsäure wurden in das Rührwerk eingegeben und für weitere 10 Minuten vermischt. Sodann wurde das Material zu einer Lumard-Kugelmühle des Bacilli-Typs überführt, Hersteller Paul 0. Abbe Inc., mit einem Fassungsvermögen von

130048/0565

310093Q

0,5 gallons. Es wurden 85,7 6 Nickeloxidpulver, 1 cur 2-Octanol und 70 cm destilliertes Wasser zugegeben in die Kugelmühle und die erhaltene Aufschlämmung wurde für etwa 17 Stunden vermählen.

Die so erhaltene katalytische Aufschlämmung wurde abgezogen und zeigte eine Viskosität von 59 centipoises, einen pH-Wert 4,7 lind einen Prozentsatz an Feststoffen von 45,6 Gew.-%.

Beispiel ?

Zwei unterschiedliche Monolith-Arten wurden mit der katalytisch beschleunigenden Aufschlämmung, die in Beispiel 2 erhalten wurde, folgendermaßen beschichtet. Der Monolith vom Typ A umfaßte einen Cordierit-Monolith, der hergestellt wurde von NGK Insulators Limited, Nagoya, Japan. Der Monolith besaß 400 Strömungskanäle pro Quadratzoll Endflächenbereich, eine Kanalwand-Dicke von 6 mils und das Querschnittsprofil der Gasströmungs-Kanäle war quadratisch. Der Monolith vom Typ B umfaßte einen Cordierit-Monolith, welcher ebenfalls hergestellt wurde von NGK Insulators Limited, mit 400 Strömungskanälen pro Quadratzoll Endflächenbereich und einer Kanalwand-Dicke von 6 mils. Der Monolith B umfaßte einen Trägerkörper, welcher nach der Lehre der vorliegenden Erfindung hergestellt worden war, wobei die Strömungskanäle nominal rechteckig in Querschnitt waren, jedoch ausgerundete Ecken an der Verbindung von aneinandergrenzenden Kanalwänden aufwiesen. Die ausgerundeten Ecken waren in dieser erfindungsgemäßen Ausführungsform gerundete Ecken, welche gewölbte konkave Profile umfaßten mit einem Krümmungsradius von 8 mils und einen Winkel von etwa 90° einschlossen.

Ein Monolith vom Typ A und ein Monolith vom Typ B wurden jeweils mit der in Beispiel 2 erhaltenen katalytischen Aufschlämmung beschichtet. 5 weitere Monolithen vom Typ B wurden eingetaucht in eine anders identisch hergestellte Aufschlämmung

130048/0565

mit der Ausnahme, daß die Menge der Edelmetall-Komponente so eingeregelt war, um ein unterschiedliches Edelmetall-Gexvicht auf dem Katalysator zu ergeben, wie in Tabelle 1 dargestellt ist. In jedem Falle wurde der Monlith in die Aufschlämmung eingetaucht und darin bei Raumtemperatur für 2 Minuten gehalten. Die Monolithen wurden anschließend aus der Aufschlämmung herausgezogen und abtropfen gelassen und die überschüssige Aufschlämmung wurde mittels Druckluft herausgeblasen. Anschließend wurden die Monolithen an der Luft für etwa 12 Stunden bei 11O°C erhitzt.Danach wurden die getrockneten Monolithen 15 Minuten bei 500° C an der Luft calciniert. Ein typischer Querschnitt des Monolith vom Typ A ist in der mikrophotographischen Aufnahme der Fig. 2 dargestellt, während ein Monolith vom Typ B in Fig. 1B abgebildet ist. Die Merkmale der so erhaltenen 8 katalytischen Teile sind in Tabelle zusammengefaßt:

130048/056S

- 4V-

310093Q

Tabelle 1

	Zum Test	eingesetzte	monolithische Katalysatorteile	bezogen auf XRF*	bezogen auf AC*	Katalyti- sche Be- schichtungs Last
			Edelmetall-Beschich tung, g/ft3 eines Teils	37,1	40,3	* g/m⁵ eines Teils
Teil Nr.	Kontroll- Nr.	Mono lith- Typ	Meß objekt	39,7	40,3	2,07
D	10987-28-15	A	40	34,5	34,1	2,07
2)	10987-28-17	B	40	33,3	31,8	2,00
3)	10987-30-11	B	35	21,8	23,2	2,18
4)	10987-29-1	B	30	27,9	19,6	1,90
5)	10987-31-24	B	25	15,7	14,9	2,01
6)	10987-32-23	B	20	26,1	28,7	2,05
7)	11043-22-1	B	15	1,96
8)	10987-29-2	B	30

*XRF = ermittelt durch Röntgenfluoreszenz-Analyse der beschichteten Monolithen

**AC = berechnet aus de_m gemessenen Gewicht der abgesetzten Beschichtung und deren berechneten Gehalt an Edelmetall

Jedes Teil hat eine Meßobjekt-Beladung von 0,3 g/m des Teils an Nickeloxid, berechnet als NiO und das Edelmetall ist Platin und Rhodium in einem Gewichtsverhältnis von 12:1 Platin: Rhodium. Jedes Teil ist von zylindrischer ; Gestalt mit runden Endflächen von 9,1 cm Durchschnitt und ist 7,6 cm lang.

Die Katalysatorteile nach Tabelle 1 sind insbesondere angepaßt, um Verwendung zu finden für die sogenannte Dreiwege-Umwandlung von Verschmutzungsstoffen in Auspuffgasen von selbstfahrenden Fahrzeugen, d.h. für die gleichzeitige Oxidation von Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid und die Re-

130048/056S

duktion von Stickstoffoxiden.

Es wurden Maschinen-Leistungsmessungstests ausgeführt mit den Teilen der Tabelle 1 nach dem diese gealtert waren, wie nachfolgend beschrieben wird, und die Testergebnisse zeigen an, daß die Edelmetall-Beschickung verringert werden kann auf Monolithen mit erfindungsgemäß gerundeten Ecken ohne Verminderung der katalytisehen Dreiwegeoxidations- und Reduktionsaktivität im Verhältnis zu den Aktivitäten, die für ansonsten äquivalente Monolithe erhalten wurden, deren Gasströmungs-Kanäle einen herkömmlichen quadratischen Querschnitt aufwiesen. Es soll angemerkt werden, daß eine Edelmetall-Beladung von etwa 40 g/rtr Katalysatorteil herkömmliche Praxis ist auf dem Gebiete der Vorrichtungen zur katalytischen Reinigung von Abgasen von Kraftfahrzeugmotoren. Da es aus offensichtlichen ökonomischen Gründen wünschenswert, die Menge an eingesetztem Edelmetall zu minimieren, wird es als eine Übereinstimmung angesehen, daß eine Beladung von 40 g/ft Edelmetall etwa die minimale Edelmetall-Beladung darstellt, die effektiv ist zum Erreichen dieses erforderlichen Umwandlungsniveaus. Die Teile Nr. 1 bis 8 nach Tabellle 1 wurden gealtert mittels Durchleitung eines Fahrzeug-Abgasstromes durch sie über 50 der der Dreiwege-Alterzungszyklen, die in der folgenden Tabelle II beschrieben sind.

	Variabler	Tem- 205	Tabelle II	Simulierte Geschwin digkeit, Meilen/h
	Zeit MLn.		Dreiwege-Al terunp;s zyklus	0
Art	15	Katalysator-Einlaß- Temperatur,	55
Leerlauf (Idle)	Hochtemperatur 20	216 ± 28	40
	Mittlere peratur	704 + 28
	53? °Al
130048/0565

50 der Zyklen nach Tabelle II ergeben 200 Betriebsstunden, welche einem Motorbetrieb von 7454 Meilen entsprechen. Nach der Alterung wurden die Katalysatoren verwendet zur Behandlung der Motoren-Abgase und typische Umwandlungsdaten, welche von einem mit 8 Kammern versehenen Reaktor erhalten wurden, welcher an den Motor-Äbgasetrom angeschlossen war, sind in Tabelle III zusammengefaßt:

Tabelle III

Typische Umwandlungs-Daten bei 480⁰C, 80,000 VHSV, +0,3 A/P bei 1 HZ

	HG	.1)	60	14,65	% Umwandlung	CO	von	78	Verschmutzungsstoffen*	14,55	NOx	14,75
	14,55	2)	62				82			14,65
Verhältnis		3)	60		14,75	14,55 14,65	80	14,75
Luft- Treib-		4)	65	84			82		88		70
stoff-	5)	64	86			82		89	96	72
(Α/Ϊ)	6)	62	88	94	39	82	100	90	96	76
Teil Nr	7)	64	88	94	38	80	100	91	96	75
ft Il	8)	60	87	93	40	80	100	90	96	77
Il It		86	93	40	100	88	94	72
Il ti		90	93	35	100	89	96	71
It Il	88	94	43	100	88	94	72
Il It	94	34	100	96
ti It	94	40	100
ti It

* Anfänglicher Prozentsatz der Komponente, die oxidiert (CO und HC) oder r Form (CO₂, H₃O und

(CO und HC) oder reduziert wird (NO ) zu einer unschädlichen

130048/0565

- 46 - .f. "τ" '-,:■ ■^: - -■

Ein Vergleich der prozentualen Umwandlung der gesamten 'be nannten Verschmutzungsstoffe in dem Auspuffstrom vor der Berührung mit dem Katalysator für die einzelnen Teile zeigt an, daß für das katalytisch^ Teil mit den ausgerundeten Ecken der Gasströmungs-Kanäle nach einer Ausführungsform der Erfindung das Aktivitätsniveau praktisch unabhängig ist in dem weiten Bereich von Edelmetall-Beschickungen, die ausgewertet worden sind. Die Vergleichsdaten für die Teile 1 und 2 zeigen, daß die Wirkung von Katalysatoren, die mit einer äquivalenten Edelmetall-Menge beschickt waren, wie im Vergleich zwischen dem Stück Λ nach dem Stand der Technik und dem als erfindungsgemäßen Ausführungsbeispiel vorgesehenen Stück 2 im wesentlichen äquivalente Wirkungsweise auft/eist. Bei der Meßobjekt-Beladung von 40 g/ft* Katalysatorteil lieferten die Monolithen mit abgerundeten Ecken nach einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung Umwandltingen, welche um 0 bis etwa 3 % höher lagen im Verhältnis zu dem herkömmlichen Teil, wie es als Teil Nr. 1 vorgesehen war.

In einem anderen Test wurden 4 Katalysatorteile mit einem Monolith-Träger des Typs A nach Beispiel 3 genau so, wie in Beispiel 3 beschrieben, beschichtet, um eine Meßobjekt-Beschiokung von 40 g Edelmetall pro ft^ Katalysatorteil zu erhalten. 4 Monolithen des Typs B, wie in Beispiel 3 beschrieben, wurden in anderer"Weise identisch beschichtet mit der Ausnahme, daß die Menge der Edelmetallverbindung in der kata-Iytisehen Aufschlämmung verringert war, um eine Meßobjekt-Beschickung von 32 g/ft-^ Katalyseteil zu erhalten. Diese 8 Katalysatorteile wurden über 45 Zyklen der Dreiwege-Alterungszyklen gealtert, wie in Tabelle II beschrieben, um einen Katalysator mit 180-stündiger Alterung zur Verfugung zu stellen, was ein Äquivalent für einen Maschinenbetrieb von 6?41 Meilen bedeutet. Nach der Alterung wurden die Katalysatoren getestet, um ihre entsprechenden Wirkungsweisen bei 3 verschiedenen Verhältnissen von Luft'.Treibstoff zu vergleichen. Trotz der deutlich niederigeren Beschickung mit Edelmetall auf den 4 Ka-

1 30048/0565

talysatorteilen nach einer Ausführung form der Erfindung kann den Daten der Tabelle IV entnommen werden, daß eine im wesentlichen vergleichbare Wirkungsweise erhalten wurde.

Tabelle IY Direkter Vergleich der TWC-Aktivität

Maschinenalterung, MeilenA 6741/180

Temperatur, ⁰C 482

Raum-Geschwindigkeit, VHSV 80,000

A/F-Schwankungen, A/P +0,3 bei 1 HZ. Edelmetall-Beschickung g/Pt

rechtwinklige Ecken 40

ausgerundete Ecken 32

k/l Verhältnis, A/P 14,55 14,65 14,75 Umwandlung, %
rechtwinklige
Ecken'(Stand
der Technik) HC C0_ NOx HC C0__ NO HC CO ITOx

Mittel 52,0 50,0 80,8 75,5 70,0 92,5 90,8 94,0 88,5

Std.-Abweichung 1,8 O 4,6 1,7 0,8 1,3 3,9 3,6 1,9

gerundete
Ecken

Mittel 50,5 50,0 78,5 73,3 70,0 94,3 90,0 94,3 83,5

Std.-Abweichung 0,6 O 5,1 2,9 0,8 2,6 2,9 2,6 1,3

Die Mittelwerte basieren auf 4 TV/C-Katalysatorkernen für beide Monolith-Typen.

Es wurden Iigit-off-Versuche in einem adiabatischen Labor-Reaktor durchgeführt, um die Wirkungsweise von ausgerundeten und nicht ausgerundeten monolithischen Trägern, die ansonsten identisch waren und mit unterschiedlichen Mengen an Edelmetall

130048/0565

"beschickt waren zu vergleichen. Der Light-off-Test mißt die niedrigste Temperatur, bei welcher ein bestimmter Prozentsatz des anfänglichen Gehalts jedes Verschmutzungsstoffes umgewandelt wird.Im allgemeinen sinken die Light-off-Temperaturen, wenn die Edelmetall-Beschickungen bei den ausgerundeten Monolithen und bei den nicht ausg-erundeten Monolithen ansteigen. Im allgemeinen war das Light-off-Verhalten der ausgerundeten und nicht ausgerundeten Monolithen ähnlich, auch wenn die Massendichte und die offenen Strömungsbereiche der ausgerundeten Monolithe sich unterscheiden bezüglich der ausgerundeten im Vergleich zu den nicht ausgerundeten Monolithen. Die Ergebnisse der Ligt-off-Temperaturvergleiche sind in der nachfolgenden Tabelle V zusammengefaßt:

	Tabelle V	ler Light-Off-Temperaturen	Light-Off~Tempe-	GO	75%	zur	Umwandlung;	HC	5ΟΟ53Ο	von
	Vergleich c	PM-Be-	raturen (	50%	505			50% 75%	530 535
	Zeil-	schik-		485	500	90%	25%	475 510	510555	90%
Τ\Γτ>	Geome	kung	25%	480	510	525	450	465· 485 530	505550	635
IJX .	trie		465	485	510	525	475	520 565	630
		40g/ft⁵	460	495	520	530	480	5Q0 540	670
10987-28-15	quadratisch	40	465	500	520	530	490		675
10987-23-17	ausgerundet	35	480	495	530	545	485		710
10987-30-11	II	30	485	510	510	540	500		685
10987-29-1	It	25	480	495	550	485	700
10937-31-24	It	20	490		530	680
10987-32-23	Il	15	480
11043-22-1	tt	30
10987-29-2	Il

Anmerkungen

1. Alle Katalysatoren enthielten monolithische zylindrische Träger von 1/2 Zoll Durchmesser χ 3 Zoll Länge und waren um 6541 Meilen gealtert mittels eines Motor-Dynamometers vor Auswertung der Light-off-Aktivität.

1300A8/056S

2. Gasströmungs-Geschwindigkeit (VHSV) = 40 000 h

3. Die Gaszusammensetzung war Op = 3 %, HC = 300 ppm, (24-0 ppm Propylen und 60 ppm Propan)

H₂O = 10%, CO =0,8 %, H₂=O,27 %, NO = 500 ppm, C0₂=10%, Rest IT₃.

Alle Gas-Zusammensetzungen sind in Volumen-Prozent angegeben.

4-. Die Umwandlung ist ausgedrückt als Prozentsatz des ursprünglichen Gehalts der Komponente, welche zu einer unschädlichen Form oxidiert wurde (CO₂ und/odor

Die Daten und die Tabellen geben an, daß monolithische katalytische Körper gemäß der Erfindung eine äquivalente Effektivität aufweisen bei der Entferung der drei primären ■Verschmutzungsstoffe von Fahrzeugmotor-rAuspuffgasen, die vergleichbar ist mit der Effektivität von herkömmlüien Katalysatoren, Vielehe eine bemerkenswert höhere Edelmetall-Beschickung aufweisen. Im allgemeinen kann bei Anwendung eines nach der Lehre der Erfindung hergestellten Trägers mit einer ausgerundeten Konfiguration an der Verbindung von aneinandergrenzenden Kanalwänden die Edelmetall-Beschickung um mindestens 20 % verringert werden im Verhältnis zu anderen ansonsten äquivalenten herkömmlichen Trägerteilen, während eine äquivalente Katalysatoraktivität erhalten wird.

Ein ähnlicher Vergleich wurde angestellt mit Katalysatoren, in welchen die Edelmetall-Beschickung um 50 % verringert worden war auf den Trägerteilen mit ausgerundeten Ecken gemäß der Erfindung im Vergleich zu dem Edelmetall, welches auf herkömmlichen Trägerteilen beschichtet wurde, d.h., es wurden Metallbeschickungen von 20 g/ft* und 40 g/ft-^ Edelmetall verglichen. Die Aktivität hinsichtlich der Oxidation von Kohlenstoffmonoxid und Kohlenwasserstoffen war im wesentlichen die gleiche für beide getesteten Typen. Dem stand die Verwendung einer um 50 %

130048/0565

geringeren Edelmetallmenge auf den Trägern gemäß der Erfindung nicht entgegen. Die Reduktionsaktivität gegenüber Stickstoffoxid der Träger (50 % Reduktion an Edelmetall) gemäß der Erfindung wurde lediglich um etwa 2 bis 11 % verringert in Abhängigkeit von dem verwendeten Luft/Treibstoff-Verhältnis im Vergleich zu dem viel schwerer beschickten herkömmlichen Träger.

Ein Katalysator-Monolith wurde gemäß der Vorbeschichtungs-Technik nach Beispiel 1 hergestellt und mit einem Edelmetall-Katalysator imprägniert gemäß der Verfahrensweise von Beispiel 1A und anschließend getestet im Vergleich mit einem ansonsten identischen Monolithen, der nach einem Verfahren gemäß dem Stand der Technik hergestellt worden war, d.h. ohne den Vorbeschichtungsschritt und mit einer höheren Konzentration an Edelmetall-Katalysator. Beide Katalysatoren waren Platin- und Palladium-Katalysatoren getragen auf einer mit Ceroxid stabilisierten Aluminiumoxid-Beschichtung. Die Ausfuhrungsform nach dem Stand der Technik enthielt 0, 03 Gew.-% Platin und 0,015 Gew.-% Palladium. Die vorbeschichtete Ausführungsform gemäß der Erfindung enthielt 0,01? Gew.-% Platin und 0,008 Gew.-% Palladium. Trotz des deutlich niedrigeren Edelmetall-Gehalts zeigte der vorbeschichtete Katalysator ein vergleichbares Verhalten und erwies sich sogar als wirksamer hinsichtlich der Oxidation von Kohlenstoffmonoxid.

Es ist deutlich, daß die Trägerkörper-Konfiguration gemäß der Erfindung eine deutliche Erniedrigung der Edelmetallmenge erlaubt, welche auf das Trägerteil' aufgeschichtet wird, während eine äquivalente Katalysator-Effektivität sowohl für die Oxidations- als auch für die Reduktions-Reaktionen erhalten wird. Diese Erscheinungen unterstützen die Theorie, daß die ausgerundete Konfiguration an der Verbindung von aneinandergrenzenden Kanalwänden die "Vergrabung" von katalytischem Material verhindert, welches so tief vergraben wird, daß es in Zusam-

130048/0565

" ⁵¹ " 310093Q

menhang mit den zu behandelnden Gasen oder Flüssigkeiten, welche durch die Strömungs-Kanäle ziehen, nicht effektiv ist.

6 ist die größte Seitenzahl, die ein polygonaler geometrischer Körper haben kann und noch in der Lage sein kann, angeordnet zu werden in einem sich wiederholenden, kontinuierlichen Honigwaben-ähnlichen Muster ohne Bildung eines "toten Zwischenraums", d.h. Zwischenraum, welcher nicht von einer einzelnen Figur umschlossen wird. Da es üblicherweise gewünscht ist, eine maximale Menge an offenen Fließbereichen pro Einheitsbereichträger-Endflache zur Verfügung zu stellen, sind entsprechend die nominell polygonalen Querschnittsprofile der bekannten verwendeten Gasströinungs-Kanäle mit 3, 4- oder 6 Seiten versehen und sind entweder gleichschenklige Dreiecke oder gleichseitige Dreiecke, Rechtecke (unter Einschluß von Quadraten) oder Sechsecke im Durchschnittsprofil. Dementsprechend ist der maximale Einfallswinkel zwischen 2 aneinandergrenzenden Gasströmungs-Kanalwänden nach dem Stand der Technik 120°, wie in Tabelle A angegeben ist. Die Ausrundungsteile nach einem Aspekt der vorliegenden Erfindung erhöhen vorzugsweise diesen Einfallswinkel auf Werte oberhalb von 120° bis hinauf zu und unter Einschluß eines tangentialen Einfalls zwischen dem Ausrundungsteil und den angrenzenden Kanalwänden, von vermutlich ein 180°-Einfallswinkel (nicht 0°) für die Beschreibung der Erfindung.

Wenn auch die Erfindung unter Bezugnahme auf ihre speziellen bevorzugten Ausführungsbeispiele beschrieben vmrde, ist es eindeutig, daß dem Fachmann beim Lesen und Verstehen der vorstehenden Beschreibung klar wird, daß die Erfindung nicht begrenzt ist auf die spezifischen dargestellten Ausführungsbeispiele, sondern sich allgemein anwenden läßt auf monolithische Trägerkörper, welche angepaßt sind für die Ablagerung eines katalytisch beschleunigenden Beschichtungsmaterials.

130048/0565

Claims

Patentansprüche

1. Trägerteil, das zum Beladen, mit einem katalytischen Be-. schleunxgungsmaterial als Beschichtung darauf angepaßt ist und einen monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen umfaßt, eine Vielzahl von Flüssigkeitsstrom-Kanälen, die sich durch den Körper erstrecken von einer der Endflächen zur anderen_rum eine Flüssigkeitsstrom-Verbindung durch den Körper zur Verfügung zu stellen, wobei die Kanäle durch Kanalwände gebildet werden, die so dimensioniert und gestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke ein nominell polygonal gestaltetes Querschnittsprofil der Kanäle bilden, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindungsstellen von aneinandergrenzenden Wänden innerhalb der Kanäle durch gerundete Abschnitte der Wände gebildet sind, wobei die gerundeten Abschnitte entlang der Strecke der Kanäle verlaufen und

130048/0565

TKLEFOM (on«) aiae«ia tei.ex »»-aeaxo ti ifouammk μοναιάγ teiekopierer

im Querschnitt konkave Profile liefern mit einer Tiefe, die hinreichend ist, um zumindest zum Mittelpunkt eines Kreissegments zu reichen, welches tangential angeordnet genommen wird bezüglich der zwei Kanalwände, deren Verbindungsstelle mit dem gerundeten Abschnitt versehen ist und das Segment sich über etwa 1,5 % bis 40 % der nominalen Breite jeder der beiden Kanalwände erstreckt, die an der Verbindungsstelle angrenzen.

2. Trägerteil gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeich net, daß ein Kreis genommen wird, .welcher sich über 5 bis 25 % der nominalen Breite jeder der beiden Kanalwände erstreckt.

3. Trägerteil, das zum Beladen mit einem katalytischen Beschleunigungsmaterial als Beschichtung daraiif angepaßt ist und einen monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen umfaßt, einer Vielzahl von Flüssigkeitsstrom-Kanälen, die sich durch den Körper erstrecken von einer der Endflächen zur anderen, um eine Flüssigkeitsstrom-Verbindung durch den Körper zur Verfugung zu stellen, dadurch gekennzeich net, daß die Kanäle durch Kanalwände gebildet werden, die so dimensioniert und gestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke einen mittleren flachen planaren Abschnitt bilden, der an seinen gegenüberliegenden Seiten durch gerundete Abschnitte gebunden ist, welche die Verbindung von aneinandergrenzenden Wänden innerhalb der Kanäle bilden, wobei die gerundeten Abschnitte im Querschnitt konkave !Profile aufweisen, die groß genug sind, wodurch bei Beschichtung des Körpers mit einem hitzebeständigen Metalloxid, welches aus einem durch die Kanäle geführten flüssigen Medium abgesetzt wird-, das Metalloxid abgesetzt wird in einer im wesentlichen einheitlichen Durchschnittsdicke sowohl auf den flachen planaren Abschnitten als auch auf den gerundeten Abschnitten der Wände.

1 30048/0566

4. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die gerundeten Abschnitte in ihrem Querschnitt gewölbte Profile aufweisen.

5· Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die konkaven Ttofile der gerundeten Abschnitte die Form von im wesentlichen runden Segmenten aufweisen.

6. Trägerteil nach Anspruch 5* dadurch gekennzeichnet, daß die konkaven Profile der gerundeten Abschnitte einen Krümmungsradius von etwa 4 bis 25 mils auf weisen.

7. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3, dadurch g e k e η η zei.chnet, daß die konkaven Profile der gerundeten Abschnitte tangential übergehen in die Kanalwände.

8. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3» dadurch gekennzeichnet, daß die Kanalwände eine nominelle Breite von etwa 20 bis 280 mils aufweisen und die gerundeten Abschnitte sich über etwa 5 "bis 40 % der nominalen Breite jeder der beiden Kanalwände erstrecken.

9. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die konkaven Profile der gerundeten Abschnitte sich über etwa 8 bis 16 mils der nominalen Breite Oeder der beiden Kanalwände erstrecken.

10. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß ferner eine katalytisch aktive Komponente umfaßt wird, welche als Beschichtung auf die Kanalwände aufgetragen ist.

11. Trägerteil nach Anspruch 9» dadurch gekennzeich net, daß die katalytisch aktive Komponente ein hitzebeständi-

130048/0565

ges Metalloxid aufweist, welches ein oder mehrere katalytisch aktive Metalle enthält.

12. Trägerteil nach Anspruch 11, dadurch gekennzeich net, daß die katalytisch aktive Komponente Aluminiumoxid umfaßt, welches darauf ein oder mehrere Metalle der Platingruppe enthält und gegebenenfalls ein oder mehrere unedle Metalle.

15· Trägerteil nach Anspruch 1 oder 5» dadurch gekennzeichnet, daß der Korper ein Material umfaßt aus der
Gruppe bestehend aus Zirkon-Mullit, c^-Aluminiumoxid, Silimanit, Magnesiumsilikat, Zirkon, Petalit, Spodumen, Cordierit, Αΐυτηΐηο-Silikat und Mullit.

14-. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3> dadurch gekennzeichnet, daß die abgerundeten Abschnitte einen integralen Bestandteil des Körpers darstellen.

15. Trägerteil nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Strömungs-Kanäle ein nominell polygonales Querschnittsprofil-Aussehen aufweisen, welches ausgewählt ist aus der Klasse von gleichschenkligen Dreiecken,
gleichseitigen Dreiecken, Rechtecken und Sechsecken.

16. Verfahren zur Herstellung eines katalytischen Teils, gekennzeichnet durch die folgenden Schritte:

a) Bildung einer Vielzahl von ITüssigkeitsstrom-Kanälen in einem monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen, worin die Kanäle durch den Körper von einer Seite der Endflächen zu der anderen sich erstrecken und so dimensioniert und gestaltet sind, daß sie endlang ihrer Strecke ein nominell polygonal gestaltetes Querschnittsprofil der Kanäle
bilden, wobei die Verbindungsstelle der angrenzenden Wände innerhalb der Kanäle durch gerundete Abschnitte gebildet

1 30048/0565

wird, welche sich entlang der Strecke der Kanäle hinziehen und im Querschnitt konkave Profile aufweisen, welche sich über eine Länge erstrecken von mindestens etwa 4- mils der nominellen Breite des Querschnitts von jedem der beiden Kanalwände, die daran angrenzen,

b) Berührung des Körpers mit einem flüssigen Medium, welches ein oder mehrere Vorläufer eines hitzebeständigen Metalloxids enthält und ein Metalloxid in verteilter Form und dessen Auftra'gung auf die Kanalwände und

c) Erhitzen des Körpers, um das wäßrige Medium zu entfernen und auf den Kanalwänden eine Beschichtung zu bilden aus einem hitzebeständigen Metalloxid mit einer im wesentlichen einheitlichen durchschnittlichen Dicke auf beiden gerundeten Abschnitten und den anderen Abschnitten der Kanalwände.

17· Verfahren zur Herstellung eines Katalysatorteils, gekennzeichnet durch die folgenden Schritte:

a) Bildung einer Vielzahl von Flüssigkeitsstrom-Kanälen in einem monolithischen Körper mit gegenüberliegenden Endflächen, worin die Flüssigkeitsstrom-Kanäle sich durch den Körper erstrecken von einer der Endflächen zu der anderen und so dimensioniert und gestaltet sind, daß sie entlang ihrer Strecke einen mittleren flachen planaren Abschnitt bilden, welcher an seinen gegenüberliegenden Enden gebunden ist durch abgerundete Abschnitte, die eine Verbindung bilden zwischen den angrenzenden Wänden innerhalb der Kanäle und Querschnitte mit konkaven Profilen bilden,

b) Berühren des Körpers mit einem flüssigen Medium, welches ein oder mehrere Vorläufer von hitzebeständigen MetäLloxiden aufweist und ein hitzebeständiges Metalloxid in verteilter Form und dessen Auftragung auf die Kanalwände und

130048/0565

c) Erhitzen des Körpers, um das flüssige Medium zu vertreiben und eine Beschichtung aus einem hitzebeständigen Metalloxid aus den Kanalwänden auszubilden, wobei die abgerundeten Abschnitte hinreichend groß sind, so daß die Beschichtung mit dem hitzebeständigen Metalloxid ausgebildet wird in einer im wesentlichen einheitlichen mittleren Dicke auf den flachen planaren Abschnitten und den abgerundeten Abschnitten der Wände.

18. Verfahren nach Anspruch 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Medium ein wäßriges Medium ist.

19. Verfahren nach Anspruch 16 oder I7, dadurch gekennzeichnet, daß die gerundeten Abschnitte derart ausgebildet werden,· daß sie gerundete Profile im Querschnitt aufweisen.

20. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß die gerundeten Abschnitte derart ausgebildet werden, daß sie im Querschnitt Profile aufweisen mit im wesentlichen runden Segmenten mit einem Krümmungsradius von etwa 4- bis 25 mils.

21. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß die konkaven Profile derart ausgebildet werden, daß sie sich über eine Länge von mindestens etwa 8 mils erstrecken.

22. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß der Erhitzungsschritt einen Veraschungsvorgang umfaßt bei einer Temperatur von etwa 25O⁰C bis 800° C.

23. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß die abgerundeten Abschnitte integral mit

130048/056S

dem Körper gebildet werden.

24-. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß das hitzebeständige Metalloxid Aluminiumoxid ist.

25· Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß als zusätzlicher Schritt ein die Katalyse förderndes Metall auf das hitzebeständige Metalloxid aufgegeben wird.

26. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeich net, daß das die Katalyse fördernde Metall ein oder mehrere Metalle aus der Platingruppe ist und gegebenenfalls ein oder mehrere unedle Metalle.

130048/0565