CN112510259B - 一种非水电解液及锂电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种非水电解液及锂电池。为了减少或避免非水电解液中含硫化合物的使用以及解决锂电池高温储存性能及循环性能不好的问题，本发明采用一种非水电解液，包括锂盐、有机溶剂和添加剂，添加剂包括添加剂A和添加剂B，添加剂A为结构通式(1)所示物质中的一种或多种，添加剂A的结构通式(1)为：
0≤n≤3，R1选自亚烷基、亚烷氧基、氟代亚烷基、氟代亚烷氧基、亚烯基或氟代亚烯基，R2、R3独立的选自氢、苯基、炔基、炔氧基、烷基、烷氧基、氟代烷基、氟代烷氧基、烯基或氟代烯基；添加剂B为含硼锂盐。本发明的非水电解液使用了一种新的能够代替含硫化合物的添加剂，能够改善锂电池的高温储存性能及循环性能。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池领域，具体涉及一种非水电解液以及锂电池。
背景技术
随着手机、平板电脑、智能穿戴以及ETC等新兴消费领域的出现，锂离子电池凭其高能量密度和长循环寿命显现了极大优势。磺酰化合物通常以有机小分子形式用于电解液领域，作为锂离子电池非水电解液的溶剂添加剂，利用磺酰基团的电极成膜性，在电极表面形成稳定的SEI膜/保护膜，进而抑制气体产生，改善电池高温存储性能、循环性能、寿命特性等。在电解液中，含磺酰基团的锂盐也应用较多，尤其是磺酰亚胺盐。来源于欧盟REACH法规，对物品中含有的SVHC物质，如物质占物品总重质量比超过0.1％且物品生产或进口总量达到1吨/年及以上，则该物品的生产商或进口商必须向欧洲化学品管理署进行SVHC通报。物质列入REACH授权候选清单(即SVHC清单)后的6个月内，企业必须提交ECHA通报文件。我们公司产品是以电解液(混合物)形式出口的，不需要进行通报(以消费品出口时才需要通报，如：电池)，PS于2015年12月17日更新到SVHC(高关注度物质)清单中，是有害物质，但不在限制和授权清单，已经列入授权的候选清单(也就是说未来有可能正式列入授权清单)。如果以后正式列入授权清单，进口商需要对他们的用途进行授权，如果授权被否决的话，到一定时候这个物质会被禁用的。随着SVHC清单越来越宽，后期很多含硫化合物都有可能被限制。因此，需要寻找能够替代含硫化合物且能够改善电解液的高温储存性能及循环性能的不含硫添加剂。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种新的且能够保证高温储存性能及循环性能的非水电解液及锂电池。
为解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：
本发明一方面提供了一种非水电解液，包括锂盐、有机溶剂和添加剂，所述的添加剂包括添加剂A和添加剂B，
所述的添加剂A为结构通式(1)所示物质中的一种或多种，所述的添加剂A的结构通式为：
R1选自亚烷基、亚烷氧基、氟代亚烷基、氟代亚烷氧基、亚烯基或氟代亚烯基，R2、R3独立的选自氢、苯基、炔基、炔氧基、烷基、烷氧基、氟代烷基、氟代烷氧基、烯基或氟代烯基；
所述的添加剂B为含硼锂盐。
本发明中，n＝1时，R1的C原子数为1～6个；n＝2时，R1的C原子数为1～3个；n＝3时，R1的C原子数为1或2个。
本发明中，R2、R3的除氢、苯基之外的取代基的C原子数优选为2～6个。
优选地，R1选自亚烷基、亚烷氧基或亚烯基，R2、R3独立的选自氢、苯基、烷基、烯基、烷氧基或炔氧基。
本发明中，n＝0时，R2优选为烷氧基或炔氧基。
优选地，所述的添加剂A为乙酸丙炔酯，丙酸丙炔酯，丙炔酸乙酯，乙酸4-炔酯，2-戊炔酸乙酯，乙基3-丁炔酸酯，2-丁炔酸乙酯，甲基羧酸-2-丙炔酯，甲基羧酸-2-乙炔酯，苯丙炔酸乙酯，丙炔酸炔丙基酯，甲基丙烯酸丙炔基酯，苯酸炔丙酯一种或多种。
优选地，含硼锂盐包括二氟草酸硼酸锂，四氟硼酸锂，二草酸硼酸锂，四硼酸锂，三苯基正丁基硼酸锂、三甲基咪唑鎓四氟硼酸盐中的一种或多种。
优选地，所述的添加剂A的投料质量占所述的非水电解液总质量的0.01～2％。
进一步优选地，所述的添加剂A的投料质量占所述的非水电解液总质量的0.1～1％。
优选地，所述的添加剂B的投料质量占所述的非水电解液总质量的0.01～2％。
进一步优选地，所述的添加剂B的投料质量占所述的非水电解液总质量的0.3～1.5％。
优选地，所述的有机溶剂为环状酯和链状酯的混合物。
优选地，所述的环状酯为γ-丁内酯(GBL)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)中的一种或多种。
优选地，所述的链状酯为碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲丙酯(MPC)、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、乙酸甲酯(MA)、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯(PA)、丁酸甲酯(MB)、丁酸乙酯(EB)、丁酸丙酯(PB)、氟代丙酸甲酯(FMP)、氟代丙酸丙酯、氟代丙酸乙酯、氟代乙酸乙酯中的一种或多种。
优选地，所述的锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、无水高氯酸锂(LiClO4)、二(三氟甲基磺酸酰)亚胺锂(LiN(SO2CF3)2)、二氟二草酸磷酸锂(LiPF2(C2O4)2)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、三氟甲基磺酸锂(LiSO3CF3)、二氟二草酸磷酸锂(LiPO8C4F2)、单草酸双氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂(LiN(SO2F)2)中的一种或者几种。优选地，所述的锂盐的浓度为1～1.5mol/L。
进一步优选地，所述的锂盐的浓度为1.1～1.3mol/L。
优选地，所述的添加剂还包括其他添加剂，所述的其他添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、联苯(BP)、环己基苯(CHB)、磷酸三辛酯(TOP)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、丁二腈(SN)、己二腈(AND)、1，3，6-己烷三腈(HTCN)中的一种或多种。
本发明中，其他添加剂的投料质量占非水电解液总质量的2～10％，进一步优选为5～8％。
本发明的另一个目的是提供一种锂电池，包括正极、负极和电解液，所述的电解液为所述的非水电解液。
本发明通过在非水电解液中同时添加具有上述结构的添加剂A和添加剂B，并与电解液的其他组分相协同配合，使含有该电解液的锂离子电池具有良好的高温及循环性能。
由于上述技术方案运用，本发明与现有技术相比具有下列优点：
本发明的非水电解液使用了一种新的能够替代含硫化合物的添加剂，同时能够改善锂电池的高温储存性能及循环性能，为非水电解液及锂电池的制备提供了更多选择。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步描述。但本发明并不限于以下实施例。实施例中采用的实施条件可以根据具体使用的不同要求做进一步调整，未注明的实施条件为本行业中的常规条件。本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙酸丙炔酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例2：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.5wt％的乙酸丙炔酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例3：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加1wt％的乙酸丙炔酯0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例4：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加1wt％的乙酸丙炔酯0.3wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例5：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加1wt％的乙酸丙炔酯1wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例6：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加1wt％的乙酸丙炔酯1.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例7：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的丙炔酸乙酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例8：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的甲基羧酸-2-丙炔酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例9：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的苯丙炔酸乙酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例10：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的丙炔酸丙炔酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例11：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的甲基丙烯酸丙炔基酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例12：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的苯酸炔丙酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例13：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的丙酸丙炔酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例14：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙酸4-炔酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2％碳酸亚乙烯酯以及5％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例15：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的2-戊炔酸乙酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例16：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙基3-丁炔酸酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例17：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的2-丁炔酸乙酯、0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例18：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙酸丙炔酯、0.5wt％四氟硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例19：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙酸丙炔酯、0.5wt％三苯基正丁基硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
实施例20：
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙酸丙炔酯以、0.5wt％三甲基咪唑鎓四氟硼酸盐，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
对比例1
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
对比例2
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.5wt％二氟草酸硼酸锂，以及2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
对比例3
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加0.3wt％的乙酸丙炔酯、2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
对比例4
在充氩气的手套箱中(H2O含量<10ppm)，将DEC、EC和EMC以3:1:6的体积比混合均匀，在混合溶液中加入1.2mol/L的LiPF6，然后向该电解液中分别添加1.5wt％的1,3-丙烷磺内酯、2wt％碳酸亚乙烯酯以及5wt％碳酸乙烯亚乙酯制得电解液。
将上述实施例1至实施例15以及对比例1至对比例4配制的电解液，分别在MCN811石墨电池测试：
60℃高温搁置30天容量保持率，即，在25℃的恒定电流/恒定电压(CC/CV)条件下以1C充电到4.2V，后在60℃的烘箱中搁置30天，搁置后分别1C放电至3.0V的容量除以搁置前以同样条件充电后再1C放电至3.0V的容量；
60℃高温搁置30天电池鼓胀率，即搁置后电池厚度与搁置前电池厚度差值除以搁置前电池厚度；
45℃1000周循环容量保持率，即45℃条件下1000周循环后分别在45℃的恒定电流/恒定电压(CC/CV)条件下以1C充电到4.2V，后1C放电至3.0V的容量除以循环前在同等条件下充电到4.2V后分别1C放电至3.0V的容量；
45℃1000周循环的电池鼓胀率，即循环后电池厚度与循环前电池厚度差值除以循环前电池厚度；
相关实验数据见表1。
表1
以上对本发明做了详尽的描述，其目的在于让熟悉此领域技术的人士能够了解本发明的内容并加以实施，并不能以此限制本发明的保护范围，凡根据本发明的精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围内。
Claims (7)
1.一种非水电解液，包括锂盐、有机溶剂和添加剂，其特征在于：所述的添加剂包括添加剂A和添加剂B，所述的添加剂不包括含硫化合物，
所述的添加剂A选自乙酸丙炔酯 ，丙酸丙炔酯 ，丙炔酸乙酯，乙酸4-炔酯，2-戊炔酸乙酯，乙基3-丁炔酸酯，2-丁炔酸乙酯，甲基羧酸-2-丙炔酯，苯丙炔酸乙酯，丙炔酸炔丙基酯，甲基丙烯酸丙炔基酯，苯酸炔丙酯一种或多种；
所述的添加剂B选自二氟草酸硼酸锂、三苯基正丁基硼酸锂、三甲基咪唑鎓四氟硼酸盐中的一种或多种。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的添加剂A的投料质量占所述的非水电解液总质量的0.01~2%；所述的添加剂B的投料质量占所述的非水电解液总质量的0.01~2%。
3.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的有机溶剂为环状酯和链状酯的混合物，
所述的环状酯为γ-丁内酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯中的一种或几种；
所述的链状酯为碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、丁酸丙酯、氟代丙酸甲酯、氟代丙酸丙酯、氟代丙酸乙酯、氟代乙酸乙酯中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、六氟砷酸锂、无水高氯酸锂、二(三氟甲基磺酸酰)亚胺锂、二氟二草酸磷酸锂、二氟磷酸锂、三氟甲基磺酸锂、二氟二草酸磷酸锂、单草酸双氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂中的一种或多种；所述的锂盐的浓度为1~1.5mol/L。
5.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述的添加剂还包括其他添加剂，所述的其他添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、联苯、环己基苯、磷酸三辛酯、氟代碳酸乙烯酯、丁二腈、己二腈、1，3，6-己烷三腈中的一种或多种。
6.根据权利要求5所述的非水电解液，其特征在于：所述的其他添加剂为投料质量比为1:1.5~4的碳酸亚乙烯酯和碳酸乙烯亚乙酯。
7.一种锂电池，包括正极、负极和电解液，其特征在于：所述的电解液为权利要求1至6中任一项所述的非水电解液。
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